2018, Vol. 39
2. 焦作市环境监测站, 焦作 454003
2. Jiaozuo Environmental Monitoring Station, Jiaozuo 454003, China
截至2015年底, 我国共建成城市污水处理厂6 910座, 污水处理厂处理能力1.4亿m3·d-1[1], 2015年全年累计处理污水量达410.3亿m3[2].城市污水处理能力的提高, 带来了水体环境质量的明显改善, 与之伴随的是污水处理厂剩余污泥的产量大大增加. 2015年, 全国污水处理厂的干污泥产生量为603.2万t[1], 到2020年全国干污泥产量将突破年1 200万t[3].
城市污泥是城市污水处理厂的副产物, 富集了污水中的大部分污染物质, 也不可避免地含有包括汞在内的各种重金属[4].国内外研究表明, 城市生活污水中总汞的质量浓度在80 ng·L-1~2.76 μg·L-1水平, 随时间、地点不同而有很大波动[5~9].经过污水处理厂的处理工艺后, 污水中的总汞大部分转移到了城市污泥中[10, 11].国内现有研究多为针对个别城市或地区城市污水、污泥样品中汞含量的测定分析[12~14], 针对全国范围内城市污泥中汞时空分布特征的专门研究尚未见报.鉴于《水俣公约》2017年8月16日在我国的正式生效, 我国将对管控中的各行业进行履约承诺.在此背景下, 开展我国城市污泥中汞的时空分布特征研究, 具有显著的意义.
1 材料与方法 1.1 样品采集本研究所用城市污泥采自全国29个省份的40个城市(表 1), 其中北京、上海、兰州、哈尔滨、武汉这5座城市分别采集到了两座污水处理厂的样品, 其余城市各采集一座污水处理厂的样品.采样时间集中在2016年4~8月之间.为保证样品的代表性, 每个城市同一座污水处理厂连续采样7d, 得到7个污泥样品, 本研究共获得315个污泥样品.
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表 1 样品来源城市 Table 1 Cities where sewage samples were collected |
1.2 样品处理与分析
污泥样品在现场冷冻后, 置于保温箱中快递回实验室, 经过冷冻干燥和研磨后, 置于干燥箱中密封保存, 利用DMA-80直接测汞仪(Milestone, 意大利)测定污泥样品中的汞含量, 该仪器检出限为0.001 ng.
1.3 实验室质量控制(1) 空白样品 在进行样品分析前, 首先对空白石英舟进行清洗、烘干以及灼烧, 并对整个仪器进行空白值检验, 消除仪器噪声对于样品检测的影响.每批次样品测定中均设置3个空白样品, 随实际样品一起测定, 确保实验过程中没有污染干扰.
(2) 平行样品 所有样品均做平行样处理, 每个样品设置3个平行样, 测定值的相对标准偏差均在10%以内.
(3) 标准参考物质 采用标准参考物质——河口沉积物(ERM-CC580)作为实验室质量控制措施.在样品测定过程中, 按照10%的测量样品总数, 称取标准物质随实际样品一起测定.标准物质的总汞标定值为(132±3) mg·kg-1, 实验测量值为(132±5) mg·kg-1(n=30), 回收率满足要求.
1.4 地累积指数法地累积指数法是德国科学家Muller于1979年提出的用于研究沉积物中重金属污染程度的定量指标, 以沉积物中重金属含量的高低表征污染水平[15, 16], 现在被广泛应用于评价沉积物和土壤等环境介质中的重金属污染程度.地累积指数法计算公式如下：
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(1) |
式中, Igeo为地累积指数, Cn为样品的实测浓度, Bn为评价元素的背景值, 本研究采用各省会城市的土壤汞含量背景值[17]作为元素背景值.地累积指数法评价汞污染程度的分级标准[18]参见表 2.
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表 2 地累积指数法评价汞污染程度的分级标准 Table 2 Classification criteria for the evaluation of mercury contamination by the cumulative index method |
1.5 数据收集
为了解我国城市污水处理厂脱水污泥中汞含量的时间演变特征, 对于公开报道的相关数据进行了筛选和整理, 以测定方法合理、有一定的质量控制/质量保证程序(如平行样品、空白样品、标准参考物质、加标回收)为原则, 筛选出文献[19~51]中的416个样本, 整理出18个省份244座城市污水处理厂脱水污泥的汞含量, 不同研究中同一污水处理厂污泥汞含量采用算术平均值表示.
2 结果与讨论 2.1 中国城市污泥中汞含量的统计性描述我国40个城市剩余污泥中汞含量(图 1)范围介于(0.45±0.05)~(15.42±3.36) mg·kg-1之间, 算术平均值为(3.05±3.19) mg·kg-1.经K-S检验法检验, 城市污泥中汞含量符合对数正态分布(统计量=0.077, df=45, Sig.=0.200)(图 2), 故几何平均值[(2.19±3.16)mg·kg-1]能更好地代表中国城市污泥中汞的平均含量.在40个城市中(图 1), 汞含量最高的为内蒙古呼和浩特市[(15.42±3.36) mg·kg-1], 最低的为广东省广州市[(0.45±0.05) mg·kg-1], 不同城市的剩余污泥在汞含量上表现出较大差异, 变异系数达到了105%;同一个城市的污泥汞含量也不稳定, 7d变异系数范围在0.6%~53.6%之间.从城市污泥中总汞含量频率分布(图 3)可以看出, 86.7%的城市污泥中汞含量都在0~5 mg·kg-1之间, 汞含量在5mg·kg-1以上的城市比例仅为13.3%.
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误差线代表 1σ 图 1 中国部分城市污泥样品中汞含量的7 d平均值 Fig. 1 Total mercury in the sewage sludge samples of some cities in China |
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图 2 总汞含量对数的频数直方图 Fig. 2 Frequency histogram of logarithmic total mercury in the sludge samples |
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图 3 污泥总汞含量频率分布 Fig. 3 Frequency histograms of total mercury in the sewage sludge samples |
与文献[52, 53]规定的限值25 mg·kg-1相比, 所有污泥样品中汞含量均在标准限值之内, 满足填埋泥质要求.若以我国《城镇污水处理厂污泥处置土地改良用泥质》[54] (GB/T 24600-2009)规定的中性和碱性土壤(pH≥6.5)控制标准限值15 mg·kg-1为参照, 除呼和浩特外的所有城市污泥汞含量均满足标准要求, 呼和浩特市污泥汞含量7 d均值略微超标, 7 d样品中有4 d的样品汞含量满足标准要求, 其余3 d超标.如果以该标准(GB/T 24600-2009)中酸性土壤(pH＜6.5)的控制限值标准5 mg·kg-1为参照, 有6个污水处理厂样品汞含量超标, 超标率为13.3%.因此, 这些地区的污泥在用于土地改良时需要甄别目标土壤的酸碱性.
2.2 中国城市污泥中汞含量的区域分布特征以各省、自治区、直辖市(香港、澳门、台湾、安徽、天津市除外)污水处理厂污泥汞含量的算术平均值, 做出我国城市污泥汞含量的空间分布图(图 4).可以看出, 全国污泥中汞含量大致呈现出由北向南逐渐降低的趋势.如果按照中国常规7个地区划分(图 5), 其汞含量按照中位值由高到低依次为华北地区＞东北地区＞西北地区＞西南地区＞华东地区＞华中地区＞华南地区, 亦呈现由北向南逐渐降低的趋势.
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图 4 中国城市污泥中汞含量的空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of total mercury in the sewage sludge in China |
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图 5 不同地区污泥样品中的汞含量 Fig. 5 Total mercury contents in the sewage sludge samples from different geological regions in China |
城市污泥中汞主要来自于城市污水, 而城市污水中汞含量则可能受到当地产业布局、人口数量、生活习惯、降尘以及土壤背景值的影响.燃煤和有色金属冶炼是我国两个最大的人为汞释放源, 年均释放量约占汞总释放的80%[55].北方冬季采暖燃煤可能是造成城市污泥汞含量呈现北高南低趋势的原因之一.内蒙古为火力发电大省, 燃煤电厂排入环境的汞为全国最高, 超过30 t[56], 新疆石河子市每年的煤炭消耗量亦在千万吨以上, 这可能是导致相应地区污泥样品汞含量较高的重要原因.另外, 乌鲁木齐、呼和浩特、石河子和拉萨地处畜牧业区, 其皮毛加工、毡帽等传统手工业的存在可能对相应地区城市污泥中汞含量偏高也有所贡献.
2.3 中国城市污泥中汞含量的地累积指数评价以各省份(香港、澳门、台湾、安徽、天津市除外)城市污泥汞含量的算术平均值作为样品实测数据, 以相应省份省会城市的土壤汞含量背景值[17]作为元素背景值, 计算出各省份城市污泥汞污染的地累积指数, 运用ArcGIS软件绘制出地累积指数空间分布图(图 6).可以看出, 有6个省份城市污泥中的汞达到严重污染程度, 分别是内蒙古、西藏、宁夏、新疆、吉林和青海省, 占本研究所有地区的20.69%;达到重度污染程度的有12个, 占比为41.38%;中度污染水平的有8个, 占比27.59%;轻度污染水平的省份有贵州、福建和广东省, 占比10.34%.总体上看, 城市污泥中汞污染达到重度以上水平的比例超过60%, 说明中国城市污泥中汞的污染程度整体较高, 需要加强城市污水和污泥的汞污染防治工作.
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图 6 中国城市污泥汞含量的地累积指数的空间分布 Fig. 6 Spatial distribution of the geoaccumulation index of total mercury in the sewage sludge in China |
按照2015年中国环境统计年报[1], 全国城市污水处理厂剩余污泥产生量为3 015.9万t(含水率80%), 相当于603.2万t干污泥, 以全国污泥汞含量的几何均值[(2.19±3.16)mg·kg-1]计算, 当年全国产生的城市污泥携带汞质量为13.2 t.与我国城市生活垃圾焚烧行业大气汞排放量(2012年9.8 t[57])和工业废水排放的汞总量(2015年1 t[1])相比, 城市污泥是一个重要的汞排放源.由于2015年中国环境统计年报未给出各地区单独的城市污泥产生量, 故按照如下方法估算：由全国城市干污泥产生量(603.2万t[1])和污水处理量(532.3亿t[1])的比值(1.133×10-4), 乘以各地区2015年城市污水处理量[58], 得到各地区2015年产生的干污泥质量.然后用各地区2015年干污泥质量乘以本地区污泥汞的平均含量, 可以估算出各地区随污泥排放的总汞质量(定义为该地区“污泥汞排放量”)，见图 7.整体上来看, 污泥汞排放量大体呈现由东至西依次降低的趋势.山东省、黑龙江省、内蒙古自治区这3个地区污泥汞排放量最高, 均在1 000 kg以上; 贵州省、青海省、甘肃省、海南省污泥汞排放量最低, 均少于100 kg.与上文中污泥中汞含量(图 1、图 4)进行对比发现, 内蒙古自治区城市污泥汞含量和污泥汞排放量都很高, 应加强污水和污泥汞污染防治工作.西藏自治区城市污泥汞含量较高而污泥汞排放量较低, 其原因在于西藏城市污水处理量和城市污泥产生量均较低(2 701万t[58], 3 100 t).广东省的污泥汞含量较低而污泥汞排放量较高, 应归因于广东省较高的污水处理量和城市污泥产量(72.07亿t[58], 81.67万t).从污泥汞排放管控角度来看的, 应优先考虑蒙、冀、黑以及东部沿海地区.
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图 7 中国城市污泥汞排放量的空间分布 Fig. 7 Spatial distribution of sludge-borne Hg loadings in different areas of China |
如图 8所示, 1982~1999年、2000~2009年以及2010~2015年的城市污泥汞含量范围分别为0.42~12.6、0.023~19.0、0.12~28.8mg·kg-1, 其汞含量算术平均值分别为(1.45±1.82)、(4.97±4.71)、(2.62±2.91)mg·kg-1, 几何平均值分别为(1.12±1.80)、(2.86±4.70)、(1.77±2.90)mg·kg-1.各时间段汞含量分布类型相同, 均为偏态分布, 其变异系数范围为95%~126%.
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图 8 不同时间段我国污泥汞含量 Fig. 8 Total mercury contents in the sewage sludge in China during different time periods |
我国城市污泥中汞含量的算数平均值和几何平均值均呈现先升高后降低的趋势, 峰值出现于2000~2009年(图 8).这种城市污泥汞含量的时间演变趋势与我国PVC行业的发展及其用汞量的趋势基本吻合. 2000~2009年间, 我国PVC产能由342.5万t[59]增加到2 000万t[60], 氯化汞的使用量从2000年的170 t左右上升到2010年的800 t左右[61~63]. PVC行业汞使用量和排放量的增加, 可能是该时段城市污泥汞含量升高的原因之一. 2010年以后随着PVC行业低汞触媒普及率的提升以及汞触媒技术的不断改进, 现已基本实现汞的零排放[64], 大体对应于2009年以后城市污泥汞含量降低的趋势.除此之外, 生活污水和工业废水逐步实现分开处理可能也对此有贡献.
3 结论(1) 全国城市污泥中汞含量算术平均值为(3.05±3.19) mg·kg-1, 几何平均值为(2.19±3.16)mg·kg-1, 汞含量值呈对数正态分布.所有测得的城市污泥汞含量均符合《城镇污水处理厂污泥处置混合填埋用泥质》中规定的填埋标准.按照《城镇污水处理厂污染物排放标准》中规定的农用标准限值(中、碱性土壤), 仅有呼和浩特市平均值略微超标; 按照酸性土壤的控制限值标准则有6个样品超标, 超标率13.3%.地累积指数评价表明, 污泥中汞达到重度污染以上水平的省份比例超过60%, 说明当前我国城市污泥汞污染问题依然严峻, 应加强城市污水和污泥的汞污染防治工作.
(2) 全国污泥中汞含量大致呈现出由北向南逐渐降低的趋势, 按照中国常规7大地区划分, 污泥中汞含量呈现华北地区＞东北地区＞西北地区＞西南地区＞华东地区＞华中地区＞华南地区的空间分布趋势, 该趋势可能与北方冬季采暖燃煤有关.我国2015年城市污泥汞排放量为13.2t, 是一个重要的汞排放源.污泥汞排放量大体呈现由东至西依次降低的趋势.开展城市污泥汞污染防治工作时, 应优先考虑污泥汞含量和汞排放量均较高的内蒙古自治区和华北地区.
(3) 我国城市污泥中汞含量整体上呈现随时间先升高后降低的趋势, 峰值出现于2000~2009年.城市污泥汞含量的时间演变趋势与我国PVC行业的发展及其用汞量的趋势基本吻合.
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