2018, Vol. 39
2. 湿地生态功能与恢复北京市重点实验室, 北京 100091;
3. 北京汉石桥湿地生态系统国家定位观测研究站, 北京 101399;
4. 河北衡水湖湿地生态系统国家定位观测研究站, 衡水 053000
, LI Meng-jie1,2,4 , CUI Li-juan1,2,3
, WANG He-nian1,2,4 , GUO Zi-liang1,2,4 , XU Wei-gang1,2,4 , WEI Yuan-yun1,2,4 , YANG Si1,2,4 , XIAO Hong-ye1,2,4
2. Beijing Key Laboratory of Wetland Services and Restoration, Beijing 100091, China;
3. Hanshiqiao National Wetland Ecosystem Research Station, Beijing 101399, China;
4. Heibei Hengshuihu National Wetland Ecosystem Research Station, Hengshui 053000, China
汞是一种有严重生物毒性的环境污染物, 具有持久性、易迁移性和高度生物富集性, 可通过被植物吸收利用而经食物链传递、累积, 直至危害人类健康.混汞法提金是古老而普遍应用的选金方法[1], 在黄金产业中具有重要地位, 直到20世纪50年代利用混汞法提取的金产量仍占世界总产量的28%~40%[2].中国吉林、黑龙江两省的金矿, 多采用此种方法提金, 提金过程中大部分汞通过大气和废水进入环境中, 造成大气、河流水和沉积物的严重汞污染[3], 使得松花江流域的汞污染曾受到环境科学界的广泛关注[4].
研究区域夹皮沟金矿开采区位于松花江上游, 自1821年开采黄金以来, 至今已有190余年的历史, 曾是我国采金量最大的矿区[5, 6].夹皮沟金矿长期使用混汞法提金, 对当地的环境带来了严重的汞污染问题, 且有不少学者对此开展了研究[3, 6~9].目前, 据官方报道推行氰化法提金工艺估算, 该区域已停止混汞法提金技术10年以上, 参与环境中物质循环的汞主要是历史开采以来积累在土壤、沉积物的汞.因此, 本研究分析了当地芦苇叶片、大气、土壤、水体汞含量的时间和空间分布特征, 通过了解混汞法提金停止后区域内的汞污染时空分布特征, 以及常年生长于汞污染严重土壤中的芦苇叶片汞含量的主导影响因子, 以期为探讨汞在植物体以及环境中的迁移与循环转化机制提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况研究区选择在松花江上游夹皮沟金矿开采区(127°16′~127°39′ E, 42°52′~42°56′ N), 位于吉林省桦甸市东南部.地势为典型的低山丘陵区, 东南高西北低, 沟谷纵横; 属于大陆性温带季风气候, 四季分明, 年平均气温3.7℃, 年平均降水量728.1 mm; 区域内森林资源、矿产资源丰富, 具有三十余个大、中、小型金矿开采企业, 其中位于夹皮沟镇老镇区的夹皮沟金矿(127°29′ E, 42°52′ N)最为主要, 且由于老镇区塌陷区广泛存在, 镇政府已迁至老金厂办公[5].
夹皮沟金矿自1821年开始使用土法采金[5], 1949年国家成立夹皮沟黄金矿业总公司后(总部驻扎在夹皮沟镇老镇区)该地区每年的黄金产量均在1 t以上[6].调查表明混汞法提取黄金的汞用量约20 kg·a-1, 而夹皮沟金矿每年可开采矿石2 000 t, 其中50%~60%的汞通过点源或非点源途径进入水、土壤和大气环境中[10, 11].虽然夹皮沟金矿在2006~2008年已逐步以全泥氰化法替代了混汞法提金工艺[9], 但混汞法的长期应用也已对当地河流、土壤造成了严重污染.
1.2 样品采集与分析 1.2.1 采样点布设2016年6月(夏季)、9月(秋季), 在夹皮沟金矿开采区沿松花江支流山麻河(也称夹皮沟河)向下游依次选择夹皮沟(JPG)、二道岔(EDC)、老金厂(LJC)、二道沟(EDG)、苇沙河(WSH)、岭前(LQ)设置6个样地, 每个样地均沿河流5 km均匀布设5个采样点.其中夹皮沟为正在开采的金矿; 二道岔建有巨量金尾矿库; 老金厂、二道沟是河流的汇合点, 其中老金厂处汇入五道沟流入的水流, 二道沟处汇入岭前流入的水流, 这两处均是无汞污染地区.每个区域沿河流流向随机布设采样点, 采样点分布如图 1所示.
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图 1 采样点分布示意 Fig. 1 Distribution of sampling points |
选取河流沿岸芦苇长势较密集的区域, 以100 cm×100 cm为一个单位, 随机采集样方中芦苇叶片, 装入聚氯乙烯自封袋中带回实验室, 用自来水冲洗掉叶片表面泥土和杂物后, 再用去离子水冲洗, 最后自然风干并研磨, 采用硝酸水浴消解-冷原子荧光光谱法测定[12].
大气汞采样使用俄罗斯Lumex公司的塞曼效应汞分析仪(Zeeman RA-915+)现场测定.每次采样前使用仪器自带校准系统校正仪器, 并稳定3 min, 采样时每10 s记录1次大气汞浓度, 读取6次数据取平均值; 使用四分法采集芦苇样品周围土壤, 装入聚氯乙烯自封袋带回实验室通风处阴干, 干燥后研磨过100目筛, 采用王水水浴消解-冷原子荧光法进行测定[13]; 采集水体表层水样, 使用干净的聚乙烯桶采集.采集前先用采样点的表层水洗涤采样瓶2~3次, 采样后立即加入0.5%的12 mol·L-1盐酸溶液调节pH值至3.0左右, 放入冰箱中低温(＜4℃)保存, 采用BrCl氧化-SnCl2还原-金捕汞管预富集-冷原子荧光光谱法测定[14].
1.2.3 植物总汞污染评价本文采用单因子污染指数法评价植物叶片重金属污染, 计算公式：
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式中, Pi为污染物单因子指数, Ci为实测含量(mg·kg-1), S为0.02 mg·kg-1(GB 2762-2012食品安全国家标准食品中污染物限量).其中, Pi＜1为清洁, 1≤Pi＜2为轻污染, 2≤Pi＜3为中污染, Pi≥3为重污染.
2 结果与讨论 2.1 芦苇叶片中总汞含量的变化对芦苇叶片总汞含量进行分析(表 1), 可知夏季二道岔芦苇叶片汞含量最高, 为0.204 mg·kg-1, 岭前最低, 为0.017 mg·kg-1; 秋季夹皮沟芦苇叶片汞含量最高, 为0.420 mg·kg-1, 苇沙河最低, 为0.011 mg·kg-1; 区域内芦苇叶片汞含量夏季平均值为(0.053±0.024) mg·kg-1, 秋季平均值为(0.062±0.041) mg·kg-1, 均高于植物总汞限量标准0.02 mg·kg-1.采用单因子污染指数法对各采样点进行芦苇叶片中总汞污染评价, 可发现夹皮沟、二道岔芦苇汞污染水平达到重污染, 而老金厂、二道沟、苇沙河和岭前芦苇汞污染水平为轻污染; 区域内芦苇汞污染水平夏季为中污染, 秋季为重污染.
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表 1 各采样点芦苇叶片汞含量统计结果1)/mg·kg-1 Table 1 Results of mercury concentration in reed leaves at each sampling point/mg·kg-1 |
对各采样点夏秋两季芦苇叶片汞含量平均值及标准差进行进一步分析(图 2), 发现距离夹皮沟金矿越远, 芦苇叶片内的总汞含量越小; 且夹皮沟、二道岔污染较重地区夏季芦苇叶片内汞含量低于秋季, 老金厂、二道沟、苇沙河和岭前污染较轻地区夏季芦苇叶片内汞含量略高于秋季.分析认为, 在汞污染较重的样点, 夏季气温较高, 植物叶片蒸腾作用旺盛, 会不断地向大气释放汞[15~17], 而秋季气温下降, 有利于大气汞沉降, 叶片可通过气孔吸收大气中的汞, 也会利用吸附在叶片表面的汞, 因此芦苇叶片汞含量夏秋季差异明显; 而污染较轻的样点, 夏季芦苇生长发育旺盛, 可通过根、叶吸收土壤、水体、大气中的重金属汞, 秋季也不会过多地吸收大气汞, 使得芦苇叶片汞含量夏秋季差异不明显.
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图 2 夏秋季芦苇叶片总汞含量 Fig. 2 Total mercury concentration in reed leaves in summer and autumn |
对夏秋季大气、土壤、水体中的总汞含量进行分析(表 2), 可知夏季该地区二道岔的大气汞质量浓度最高, 夹皮沟最低; 秋季同样是二道岔的大气汞质量浓度最高, 但苇沙河下游最低; 除夹皮沟外, 其他采样点秋季大气汞质量浓度均低于夏季.结合采样点布设图及金矿生产情况可知, 夹皮沟虽建设有中国黄金第一矿, 但现已停止使用混汞法炼金20年之久, 且位于山顶, 大气流动快, 所以大气汞较低.而二道岔地区大气汞质量浓度较高, 主要是因为该地有夹皮沟下游最大的尾矿, 多年暴露在空气中生产所致.此外, 还发现研究区域内大气总汞夏季平均值为(34.48±0.05)ng·m-3, 秋季平均值为(26.71±0.06)ng·m-3, 高于长白山地区大气总汞年平均值(3.22±1.78)ng·m-3和北半球大气总汞的背景水平1.5~2.0 ng·m-3[18~21], 分别是二者的10.71倍和17.24倍, 但明显低于2008年该区域的大气汞64.55 ng·m-3[7], 表明该地区虽仍存在着大气汞污染, 但随着时间的推移, 污染情况已逐渐改善.
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表 2 研究区域夏秋两季大气、土壤、水体中的总汞含量1) Table 2 Total mercury concentration in air, soil and water in summer and autumn |
土壤中汞的含量夏秋季均是夹皮沟最高, 岭前最低, 这说明夹皮沟金矿曾经的生产对当地土壤造成的危害仍存在, 且随着距离的增加污染程度降低; 在所有采样点中, 秋季土壤汞含量均小于夏季.分析认为, 秋季采样时间前研究区有过持续降雨天气, 采样时水流较为湍急, 使得部分土壤中的汞会通过雨水冲刷或地表径流带离出土壤; 而高含水量的土壤环境也会加速汞的还原, 使土壤大气间汞交换通量过程明显活跃[22~25], 使得秋季土壤汞含量降低.此外, 研究区域内土壤总汞夏季平均值为(2.16±14.27) mg·kg-1, 秋季平均值为(1.37±8.88) mg·kg-1, 远高于长白山地区土壤总汞平均值0.25 mg·kg-1和吉林省土壤背景值0.041 mg·kg-1[26], 但明显低于2008年该区域的土壤汞含量4.21 mg·kg-1[7], 表明常年错误的矿产开发方式使得该地区土壤仍存在着严重的污染情况.
对水体数据分析可知, 沿河流向下水体汞质量浓度逐渐降低, 尤其是汇集了由五道沟流入的干净水体后, 水体汞明显降低.而二道岔地区由于尾矿的污水随雨水冲刷至水体中, 使得水体汞突增.但可以发现, 如今的水体汞比2008年所调查的结果13.55 μg·L-1明显降低[7].
2.3 相关性分析 2.3.1 夹皮沟金矿开采区重金属汞的循环模式为说明夹皮沟金矿开采区重金属汞的循环模式, 将芦苇叶片汞含量以及大气、土壤、水体等环境要素中的汞含量进行相关性分析(表 3).可以看出, 夏秋季芦苇叶片汞与土壤汞均呈极显著的正相关关系, 说明在众多环境要素对叶片汞的影响中, 土壤汞对其的影响较为显著, 且随着土壤汞含量的增加, 芦苇叶片汞含量也会不断增加.此外, 夏季大气汞与叶片、土壤汞呈现负相关性, 而秋季大气汞则与叶片、土壤、水体汞呈正相关性, 尤其是与水体汞呈现显著正相关性.由于大气汞的来源复杂多样, 且地表大气间存在的汞交换还会受到各类环境因素的干扰[25], 因此认为发生此现象的主要原因是, 夏季的高温有利于土壤、叶片中汞的释放, 使得大气汞质量浓度会随着土壤、叶片汞含量的降低而增加; 而秋季的低温则有利于大气汞的沉降, 使得大气汞质量浓度越高, 土壤、叶片汞含量也就越高, 这也间接地说明了为什么芦苇叶片、大气、土壤、水体中的汞含量均为秋季小于夏季.此外, 由于秋季采样期间有降雨发生, 雨水不仅带走部分土壤中的汞, 也使得随雨水进入水体的气态汞增加, 造成水体汞与大气汞相关性显著.
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表 3 芦苇叶片、大气、土壤及水体汞含量相关性分析1) Table 3 Correlation analysis of total mercury concentration in reed leaves, air, soil, and water |
根据前文得出, 夹皮沟金矿开采区重金属汞的循环模式(图 3), 认为夹皮沟金矿开采区在停止混汞法采金多年后, 土壤为该区域内的主要汞源.这是因为混汞法提金过程中会有65%~87%的汞挥发至大气中, 13%~35%的汞随尾矿和废液流失进入土壤和大气, 而挥发至大气中的汞除随大气流通进行扩散外, 还会通过干湿沉降进入土壤和水体[27].但目前该区域已停止混汞法采金多年, 无大规模气态汞排放的人为活动，曾进入土壤和水体中的汞部分通过释放进入大气, 部分通过径流随河流进入下游水体.因此, 最终仅有大量汞沉积在土壤中.
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图 3 夹皮沟金矿开采区重金属汞的循环模式 Fig. 3 Circulation model of heavy metal mercury at the Jiapigou gold mine |
为说明芦苇叶片中汞的来源与其他环境要素的关系, 提取各种环境要素中的汞含量与芦苇叶片汞含量进行相关性分析，结果如图 4.可以看出, 夏秋季芦苇叶片汞与土壤汞、水体汞均呈现正相关, 而芦苇叶片汞夏季与大气汞负相关, 秋季与大气汞正相关.这是因为, 在芦苇的整个生长周期中, 芦苇主要从土壤、水体中吸收营养物质加以利用, 而与大气汞则存在一个动态的交换过程.当大气汞质量浓度高于补偿点时植物吸收汞, 低于补偿点时植物释放汞[28, 29]; 但植物对于大气汞的释放还与其蒸腾作用、气孔开合等生理生态活动以及温度、湿度等环境条件相关[18].所以, 芦苇叶片夏天可能向大气中释放汞, 而秋天吸收大气汞, 从而导致芦苇叶片汞与大气汞夏季负相关、秋季正相关.
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图 4 夏秋季叶片汞含量与大气、土壤、水体汞含量相关性 Fig. 4 Correlation between total mercury concentration in reed leaves and total mercury concentration in air, soil and water in summer and autumn |
与此同时, 本研究发现芦苇叶片汞含量与环境要素汞含量相关性大小为：土壤>大气>水体.由于夹皮沟金矿区已停止混汞法提金多年, 且随着大气、水体的流通性, 大气和水体中的汞含量则明显降低, 使得芦苇叶片汞与大气汞、水体汞相关性不高; 而土壤中的汞除部分通过释放进入大气、径流进入水体外, 大多数都会留在土壤中被生物利用, 参与物质循环.芦苇叶片虽为一年生, 但芦苇根部多年生长在汞超标的土壤中, 且对汞具有较高的富集与转运能力[30, 31], 同时生长时间越长富集量越大[32], 因此芦苇叶片汞含量与土壤汞含量相关性较高.这也说明, 停止混汞法提金后, 对植物、环境产生影响的主导因素可能为土壤中的汞.
3 结论(1) 以夹皮沟金矿为中心, 芦苇叶片汞含量随距离的加大而逐渐衰减; 重污染地区夏季芦苇叶片汞含量低于秋季, 轻污染地区夏季芦苇叶片汞含量略高于秋季.
(2) 以夹皮沟金矿为中心, 土壤汞、水体汞含量均随距离的加大而呈现逐渐减小的趋势, 但大气汞质量浓度空间分布特征不明显; 大气汞、土壤汞含量均为夏季高于秋季.
(3) 停止混汞法采金多年后, 夹皮沟金矿开采区的汞源主要为土壤.
(4) 除芦苇叶片汞含量与夏季大气汞呈负相关外, 芦苇叶片与其他季节环境要素汞含量均呈正相关; 芦苇叶片汞含量与环境要素汞含量相关性大小为：土壤>大气>水体.
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