2017, Vol. 38
2. 中国科学院大学资源与环境学院, 北京 100049;
3. 厦门市城市代谢重点实验室, 厦门 361021
2. College of Resources and Environment, University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;
3. Key Laboratory of Urban Metabolism, Xiamen 361021, China
活性氮(reactive nitrogen, Nr)是环境中的生物可利用性氮, 活性氮的增加短时期内有利于提升生态系统生产力, 满足人们日益增长的物质需求, 而使用不当带来的环境排放也会给生态系统带来一系列的危害[1, 2].排放到环境中的Nr主要包括氨(NH3)、氧化亚氮(N2O)、氮氧化物(NOx)以及排放到水体的氮等[3].目前, 全球Nr量已经超过地球的可承受限度[4], 导致了诸如水体富营养化、地下水硝酸盐污染、土壤酸化、气候变化和空气污染等众多环境问题[5~7].随着人口增长, 工业化和城市化的快速发展, 活性氮排放量呈持续增长的趋势.协调人们日益增长的物质需求的同时降低Nr代价和环境污染问题已成为全球可持续发展领域的一大挑战[8, 9].我国是世界上最大的Nr生产国和消费国, 年氮肥施用量超过世界的三分之一[10].过去100 a(1910~2010年), 我国活性氮净产生量由9.2 Mt增加到56 Mt, 增长了6倍[11].如按照目前的趋势发展下去, 2050年我国总的活性氮产生量将由2010年的48 Mt增加到98 Mt[12].随着生育政策的变化, 未来中国人口增长速率会略有增加.我国将面临着比其他任何国家和地区更大的减少活性氮投入, 降低活性氮环境污染风险的压力[11].
近年来, 国内外学者从多个方面对Nr进行了大量的研究, 包括循环过程[11]、排放源分析[13]、排放清单编制[14, 15]、变化趋势及预测[12]等; 也分别从粮食生产[16]、能源消耗[17]、工业发展[18]等多角度探讨了Nr调控措施及管理问题. Shi等[19]从工业生产及城市发展方面探讨了我国Nr排放对气候变化的影响.然而, 大部分研究侧重于国家层次, 单一形态的Nr排放, 如Huang等[20]编制了1 km×1 km精度的我国2006年NH3排放清单; Zhou等[21]根据高精度的活动强度数据和区域排放参数, 研究了2008年中国N2O排放及空间分布情况; Zhang等[22]通过对自上而下和自下而上的两种方法核算结果比较分析, 研究了1995~2004年我国NOx排放变化趋势.省级尺度上, 李艳春等[23]应用区域氮素循环模型IAP-N方法, 估算了1991~2010年福建省农业生态系统N2O的排放量, 并进行了排放特征分析; 许肃等[24]分析了1980~2013年福建省N2O总排放量历史变化趋势及不同排放源的贡献和控制因素; 尹莎莎等[25]研究了2006年珠江三角洲分类别和分城市的人为NH3排放清单及特征.通过以上研究发现, 不同形态Nr排放源头多样, 且地区间Nr排放因生产和生活消费不同而异.我国地域广阔, 不同省份, 甚至同一省份不同地市之间的自然地理条件及社会经济发展状况有别, 这些变化进而会对Nr的投入来源和环境排放产生一定的影响, Nr环境污染治理手段应因地而施.因此, 基于较小尺度的地级市活动数据, 采用自下而上的方式计算福建省Nr环境排放研究, 能够更加清晰地分析Nr排放来源、排放强度变化趋势及空间分布特征, 相比基于省级尺度活动数据自上而下的Nr环境排放核算, 对制定省级针对性减排措施更具现实指导意义.
本文选取福建省9个地市为研究对象, 通过核算2000、2005及2010年各地市人为源Nr排放量, 分析其排放变化特征及驱动因素, 旨在为福建省及所辖各地市Nr综合管理措施的制定提供更为全面的数据基础, 同时也为类似地区活性氮排放核算和综合调控提供借鉴.
1 材料与方法 1.1 研究区域及对象选取2000、2005及2010年为研究年份, 研究区域为福建省下辖的福州、厦门、莆田等九个地级市, 估算的Nr排放包含4个部分：NH3、N2O、NOx和排放到水体的氮.其中, NH3的人为排放源包括农田生态系统、禽畜养殖、生物质燃烧、人体粪便、化工生产、废物处理和交通排放[20]. N2O排放则包括能源活动、工业生产、农业活动、土地利用变化和林业及废水处理[21].其中, 土地利用变化和林业方面主要是指森林和天然草地转化为其他形式的土地类型过程中由于生物质燃烧或分解造成的排放, 其排放量极小, 约为总量的0.015%[26], 故忽略不计.工业生产过程主要指己二酸和硝酸生产, 据福建省统计局及相关部门调研, 福建省尚未有己二酸和硝酸生产工厂, 故此部分不做估算. NOx排放主要来自于能源加工、工业、建筑业、交通运输及生活消费等部门的化石燃料燃烧[27].水体的Nr来源则考虑了农田地表径流、土壤侵蚀和淋洗、禽畜粪便流失及废水处理等方面.
1.2 数据来源农作物种植和生产情况、禽畜饲养、氮肥施用、人口、工业产品及机动车保有量的活动水平数据来源于福建省及各地市的统计年鉴[28], 其中家禽中鸡鸭鹅比例根据福建省行业专家调研数据以6:3.9:0.1进行计算.能源消费量来源于福建省能源平衡表[29].污水排放和垃圾处理来自于福建省环境状况公报和污染普查数据[30].森林草场火灾数据来源于福建省林业局相关调查报告[31].各类具体排放源的排放系数来源于相关的研究[32~34].
1.3 估算方法主要采用排放因子法对福建省各地市人为源Nr排放进行估算, 排放总量即为活动水平和排放系数的乘积.在具体估算过程中, 不同排放源详细的估算公式、活动水平数据处理、排放因子选取等均有所差异, 各排放源计算公式如下.
1.3.1 氨(NH3)和氧化亚氮(N2O)
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(1) |
式中, i为省份, j为排放源, y为年份, Eijy为i省份y年份j排放源的排放量. A为活动水平, EF为排放系数. NH3排放方面, γ为氮与大气氨之间的转换系数, 针对畜禽养殖业, 取1.214, 其它行业取1.0[33]. N2O排放方面, γ为氧化亚氮转换系数, 其中农田系统和废水处理取1.571;能源活动和畜禽粪便管理取1.0[34].
福建省各地市农田生态系统NH3排放主要以氮肥施用、固氮植物、土壤本底和秸秆堆肥这4个来源为主.固氮植物为广泛种植的大豆、花生和绿肥这3类.各作物相关参数参照文献[26], 秸秆处理排放系数参考高祥照等[35]对中国秸秆利用的研究结果.生物质燃烧除秸秆焚烧外还包括森林、草地过火和薪柴燃烧, 人体粪便主要估算乡村无卫生设施比例人口的粪尿排放, 工业生产包括合成氨和氮肥, 废弃物包括废水和固体废弃物.考虑到福建省与广东省相近的地理和气候条件, 禽畜蓄养采用珠江三角洲氨排放清单的估算因子[25].燃料燃烧主要指工业和生活中的燃煤、燃油及天然气使用.各类排放源系数参见表 1.
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表 1 各类人为氨源排放系数 Table 1 Ammonia emission factors for various types of anthropogenic emission sources |
N2O排放方面, 农业活动包含农用地直接排放和间接排放两部分.直接排放是指输入农用地的氮就地转化为N2O, 包括化肥施用、生物固氮、氮沉降、粪肥施用和秸秆还田等方面; 间接排放为氮肥的生产过程、农业系统的NH3和NOx导致的大气氮沉降、土壤淋洗、地表径流等引起的排放.禽畜粪便排放主要来自其储存和处理过程, 废水处理的排放则是由废水经无氧化处理所产生.其他排放源还包括化石燃料的燃烧.能源消耗和禽畜粪便管理的排放因子分别来源于文献[32]和文献[34], 其余源排放系数参见表 2.
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表 2 各类排放源N2O排放系数 Table 2 N2O emission factors for various types of anthropogenic emission sources |
1.3.2 氮氧化物(NOx)
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(2) |
式中, Q为NOx直接排放量; i为经济部门, k为燃料类型; Fik为部门i能源k的消费量; Kik为以NO2计的部门i能源k的NOx排放因子. P 为平均污染控制水平下NOx的去除率, 根据国家20世纪90年代开始制定的NOx排放标准, 2000、2005及2010年分别取10%、15%及30%[36].各部门的能源消耗排放因子见表 3.
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表 3 分部门能源消费的NOx排放因子[27]/kg·t-1 Table 3 NOx emission factors for energy consumption/kg·t-1 |
1.3.3 排放到水体的Nr
水体中Nr来源包括大气沉降、地表径流、土壤淋洗、土壤侵蚀、禽畜粪便直接流失氮以及废水处理的尾水排放和家庭生活污水直接排放等方面.其中地表径流、土壤淋洗和侵蚀排放是通过农田土壤的氮量乘以相应的径流、淋洗及侵蚀速率系数获得.农田氮投入包括化肥施用、灌溉水、大气氮沉降、粪肥和秸秆还田、生物固氮及污泥还田等.禽畜粪便直接排放是指畜禽排泄量扣除还田、氨挥发及硝化、反硝化和淋洗氮的剩余氮量, 其排放参数来源于Ma等[37]的研究.废水处理的尾水包括生活废水和工业废水两部分, 污水处理率源于各地市统计年鉴.相关的排放因子参见表 4.
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表 4 排放到水体的Nr的相关估算参数 Table 4 Parameters for Nr emissions estimation in water environment |
2 结果与讨论 2.1 福建省地级市人为源Nr排放清单
福建省各地级市3个年份人为源Nr排放核算结果如表 5所示. 2000、2005及2010年, 福建省Nr排放总量分别为538.4×103、587.0×103和620.0×103 t, 呈增加的趋势.与2000年相比, 2010年各地市的Nr排放总量, 除漳州市外, 皆有所上升.漳州市下降的原因在于产业结构的调整, 从各年份各地市的经济社会发展相关统计数据(表 6)可看出, 漳州市农业在三产中的比重由2000年的32%降低到2010年的17.8%, 下降较为显著.活性氮排放量在各地市的分布方面, 3个年份漳州市排放量皆为最高, 贡献率分别为23%、20%和18%;泉州市第二, 贡献率为14%左右. 2005及2010年, 南平市排放量超过福州, 位于第三.厦门和宁德两市始终为排放量最低的城市, 其贡献率都在5%左右.前5年间厦门市Nr排放量增加了31.7%, 后5年则保持在稳定水平. 2005~2010年, 福建省Nr排放年均增长率为1.51%, 一半以上的城市Nr排放年均增长率超过全省平均水平.其中, 增长最快的为莆田市, 其次为龙岩, 南平和厦门, 福州市增长速率最低, 漳州则为负增长.
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表 5 2000、2005和2010年福建省各地市Nr排放 Table 5 Nr emissions in each city in Fujian Province for the years 2000, 2005, and 2010 |
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表 6 2000、2005和2010年福建省各地市社会经济发展情况1) Table 6 Data on social economic development of cities in Fujian Province for the years 2000, 2005, and 2010 |
2000年和2010年各地市不同类型Nr排放情况如图 1所示：各地市Nr排放中, 到水体中的量最大, 约占总排放量的50%;其次为NH3的排放, 约占30%, N2O排放的比重最小.相较于2000年, 2010年各地市NOx排放均有所增加.其中, 泉州增长较为显著, 石化产业的集群和发展带来的化石能源消耗的增加是其NOx排放远高于其他地市的重要原因. NH3和N2O的排放整体变化不大, 漳州略有下降, 南平及龙岩则有所上升.各地市Nr排放的变化, 主要是由NOx排放变化所引起的.此外, 在水体活性氮、NH3和N2O的排放方面, 漳州市所占比重最高, 贡献率分别为20.7%、18.0%和20.8%;泉州及南平市次之, 其中南平市人为NH3源排放的贡献率由2000年的12.3%上升到2010年的17.6%, 与漳州市较为接近; 厦门市排放占比最小, 贡献率仅为3.0%. NOx排放方面, 泉州市位于第一位, 贡献率高于29.6%;其次为福州, 贡献率由2000年的24.7%降低到2010年的18.3%, 相较于其他地市下降较为明显.排放较少的地市为南平及宁德, 其贡献率皆为4.2%.
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图 1 福建省各地市不同类型Nr排放情况 Fig. 1 Different types of Nr emissions in prefecture-level cities in Fujian Province |
基于上述结果, 进一步分析了福建省各地市单位国土面积、单位GDP和人均的排放强度. 2000、2005及2010年, 福建省单位国土面积Nr排放强度分别为4.44、4.84和5.11 t·km-2; 单位GDP Nr排放强度分别为12.98、8.08及4.46 kg·万元-1; 人均排放强度则分别为15.87、16.61和16.80kg·人-1.单位国土面积和人均的排放呈上升趋势, 而单位GDP排放则大幅度减少. 2000~2010年是福建省经济快速发展的十年, 工业及服务业产值增长量和增长速度远超农业.全省活性氮的排放大部分来源于农业生产, 其整体上增长幅度较小, 因此单位GDP Nr排放量急速下降.
图 2表示2010年各地市Nr排放强度分布情况, 结合全省2010年单位国土面积、单位GDP及人均排放强度进行对比分析, 结果表明：单位面积排放强度方面, 福建省东南地区, 包括福州、莆田、泉州、厦门及漳州市在内, 均高于全省平均水平; 西北地区包括龙岩、三明、南平及宁德等, 均低于全省平均水平.单位国土面积排放强度最高为厦门市, 最低为三明市.人均排放强度分布则与单位面积排放强度相反.漳州市两项排放强度均较高.单位GDP排放强度分布较为分散, 大致上的趋势为东南低西北高.其中人均和单位GDP Nr排放强度最低均为厦门市, 最高为南平市.形成上述的排放强度分布格局的原因在于：相较于福建省西北部各市, 东南沿海地区各市行政区划面积不大, 活性氮排放总量较高, 因此单位面积排放强度高; 泉州、福州及厦门等市人口较密集, 人口和GDP总量较大, 其Nr排放总量虽处于全省前列, 但与南平、龙岩等市差距不显著.且与2000年相比, 2010年福州、厦门及泉州的NH3和排放到水体的Nr量皆有所下降, 因此人均和单位GDP排放强度均较低.
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图 2 2010年福建省各地市Nr排放强度分布 Fig. 2 Distribution of Nr emissions intensity in cities of Fujian Province for the year 2010 |
将4种Nr的排放源整合划分为农田生态系统、禽畜养殖、废弃物处理、能源活动以及其他五大类, 其中其他部分包括生物质燃烧中的森林和草地火灾氨排放、人体粪尿氨挥发和工业生产过程的排放.移动源氨排放主要是由车辆行驶过程中的燃料燃烧引起的, 因此划入能源活动排放中.福建省Nr各排放源占比情况如图 3所示：2000、2005及2010年, 农田生态系统是其排放的最大来源, 禽畜养殖次之, 二者占全省排放的90%以上.与2000年相比, 2010年全省Nr氮排放中农田生态系统占比由57%下降到49%, 禽畜养殖所占比重略微上升, 能源活动占比由5%增加到13%, 增长显著.农业源比重虽有所下降, 但仍占主要地位.福建省农业生产的Nr排放, 大部分来自于肥料(包括氮肥及秸秆、粪尿回田)施用和畜禽养殖.相关的研究表明, 不同的氮肥施用方式能够改变氨挥发损失率[42], 而不同的耕作方式也可以影响氧化亚氮的排放.因此, 从农业生产的角度出发, 各地市可因地制宜地采取更为科学合理的施肥及耕作方式, 提高肥料利用率[43, 44].秸秆还田作为农田肥料的补充, 其Nr排放远低于传统的化肥.福建省秸秆资源丰富、质量高且分布广, 但利用效率不高[45].因此可将秸秆与有机肥施用等结合, 提高秸秆还田比率和肥料效用, 从而降低化肥施用, 减少排放.
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图 3 2000、2005及2010年福建省各排放源Nr排放所占比例 Fig. 3 Proportion of Nr emissions from different sources for the years 2000, 2005, and 2010 |
能源活动的排放主要来自于化石燃料的燃烧. 2000~2010年间, 福建省能源活动导致Nr的增长, 一方面是由于能源加工、石化等高耗能产业的发展, 另一个方面则是私家车辆的大量增长.因此, 在不影响经济发展的前提下, 可对能源、工业以及交通三大重点排放部门进行NOx末端的控制[36].在工业生产中采用清洁技术和清洁能源, 提倡绿色出行.
3个年份各市Nr不同人为源排放的分布情况较为类似, 因此选取2010年的结果进行分析和讨论.从图 4中可看出, 除厦门外的各市Nr排放来源都以农业源为主; 厦门是唯一能源活动源排放比农田生态系统及禽畜养殖源排放高的城市, 主要是由于厦门城市化率较高而农业生产在三产比重中占比最低(表 6).漳州、南平等农业比重较大的地市其农田生态系统的排放最高.禽畜养殖排放方面, 龙岩最高, 其次是南平、福州、漳州, 再次为泉州、三明和莆田, 厦门及宁德较小.龙岩、南平及福州等市畜牧业较为集中, 其中龙岩是福建省主要的肉类产区, 猪、牛等大型牲畜的养殖量较大, 故该地区禽畜养殖活性氮排放高于其他地市.能源活动的活性氮排放, 泉州、福州和厦门排名前三, 远高于其他城市, 工业的发展和机动车保有量增加是其主要原因.
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图 4 2010年福建省各地市不同排放源Nr排放 Fig. 4 Nr emissions in cities of Fujian Province from different sources for the year 2010 |
各地市不同人为源的Nr排放情况总体上与全省类似, 但仍存在细微的差别, 因此, 在制定和采取减排和调控措施时, 侧重点也有所区别.三明、泉州、漳州、南平以及宁德、莆田, 农田生态系统是其活性排放氮的主要来源, 氮肥施用后的土壤淋洗和氨挥发是其主要排放过程.因此可改变传统的施肥方式, 加大对秸秆还田和有机肥的利用效率, 减少化肥施用.福州和龙岩市应侧重于畜禽养殖过程中畜禽粪尿处理的Nr减排, 加大禽畜排泄物的管理, 通过沼气等方式对禽畜粪尿进行二次利用.泉州、福州和厦门市也应更加注重能源活动方面的减排, 新能源技术和设备在工业生产和交通系统中的推广使用是其可采取的有效减排措施.废弃物处理和其他人为源Nr排放主要来自于污水和固体废弃物的排放, 其所占比重虽然小, 但与日常的生产生活密切相关, 同样不能忽视.
2.4 不确定性分析Nr排放清单核算的不确定性主要来自于活动水平数据和排放因子等.农作物生产及禽畜养殖方面, 其活动水平数据来源于各地市统计年鉴, 排放因子选取国内学者修正后的本地化因子, 不确定性较小.由于地市级尺度的研究较少, 部分排放因子和参数无法完全本地化, 秸秆露天焚烧, 森林火灾等方面的排放因子及参数缺乏本底实测数据, 只能参考省级或国家尺度的研究结果.而不同地市的地理气候条件, 农业生产方式有所差异, 但由于客观条件无法进行细致的划分, 这些都给清单核算结果带来一定的不确定性.
本研究基于误差传递的方法对3个年份不同形态Nr排放清单的不确定性进行了分析, 结果如表 7所示.
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表 7 福建省人为源Nr排放不确定性 Table 7 Uncertainties of anthropogenic Nr emissions inventory for Fujian Province |
各类型Nr排放的不确定性程度不一, 但皆在可接受范围内.其中N2O排放的不确定性最大.许肃等[24]通过省级数据核算的2000、2005及2010年福建省N2O的排放量分别为37.7、37.4及36.7 Gg; 本研究通过各地市活动面数据计算汇总得到的结果为34.0、33.1及35.1 Gg, 其相差分别为10.9%、13.0%及4.6%.总体而言, 活动水平数据缺失和排放参数的本地化不足是福建省各地市清单估算过程中的不确定性产生的重要原因.
本文自下而上, 通过收集到的活动强度数据, 采用合理的估算方法和排放因子, 建立福建省及各地市总体的Nr排放清单, 相对于单一形态的Nr排放研究更为综合.然而不同类型的Nr进入不同的环境介质中, 其导致环境和健康效应有所差别.因此在未来的研究, 可以将Nr排放的对于生态环境的影响与经济学、社会学等其他学科相结合, 利用环境代价、生态价值损耗、经济损失等指标, 多角度量化和综合评价不同地区Nr排放带来的环境效应和对人类生产生活的影响.
3 结论(1) 福建省2000、2005和2010年人为源Nr排放总量分别为：538.4、587.0和619.97 Gg; 单位国土面积排放强度分别为4.44、4.84和5.11 t·km-2; 单位GDP排放强度分别为12.98、8.08和4.46 kg·万元-1; 人均排放强度为15.87、16.61和16.80 kg·人-1.
(2) 漳州市为福建省Nr排放总量最大的城市, 3个年份其对于全省Nr排放的贡献率分别为23%、20%和18%, 呈下降趋势; 泉州和福州市次之, 其贡献率分别为14%和15%;厦门和宁德两市排放量最低, 其贡献率都在5%左右. 2000至2010年间福建省Nr排放呈整体增长趋势, 年均增长率为1.51%.其中, 莆田市排放增长最快, 而漳州市排放则有所降低.
(3)2010年, 福建省各地市单位国土面积Nr排放强度在空间上呈“东南高西北低”分布, 最高为厦门市, 最低为三明市; GDP和人口排放强度则呈“东南低西北高”的格局, 最高为南平市, 最低则为厦门市.
(4) 农田生态系统是福建省及各市Nr最主要排放源, 占总排放量的49%以上; 其次为畜禽养殖, 占总排放量33%以上. 2010年农田生态系统和畜禽养殖的Nr排放分别为302.2 Gg和203.0 Gg, 二者占活性氮排放总量的90%以上.能源活动的排放增长幅度最大, 2000到2010年间增长了193.4%.
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