2017, Vol. 38
灰尘是由悬浮在空气中的微粒所组成的不均匀分散体系, 其颗粒的直径通常小于500μm, 主要来源有工业源、交通源和地表扬尘等.随着城市化和工业化的迅速发展, 城市灰尘污染问题严重, 成为霾天气的重要诱因之一, 是重金属等多种污染物质的源和汇[1], 影响人们的正常生活和工作, 诱发人类的呼吸道疾病.目前已有较多学者对街道[2~4]、学校、工业园区等的地面[5, 6]或室内灰尘重金属污染的来源、分布特征、污染水平、环境风险[7~9]和健康风险[10~12]等进行了深入研究.然而, 这些研究主要关注不同功能区道路灰尘重金属污染灰尘，而很少关注不同高度灰尘重金属污染特征.但是随着城市化的迅猛发展和私家车保有量的大幅度增加, 地面道路已经无法满足城市交通需求, 许多城市纷纷建造高架道路, 由于交通便捷, 高架道路两侧开发了大量的住宅小区.与地面道路相比, 高架道路的车流量更大, 然而高架道路两侧建筑物灰尘重金属污染问题尚未见报道.此外，针对灰尘重金属污染风险的评价方法，如污染指数法[13]、潜在生态风险评价法[14]、地积累指数法[15]等，仅考虑灰尘重金属含量、生理毒性的影响，而没有考虑重金属化学形态的影响.
常州市地处苏南中部经济发达区, 经济发展模式具有典型的苏南经济特征.近年来常州市城市化发展迅速, 城区不断向南和东南方向扩张.为了缓解市内交通拥堵问题, 常州市于2008年建成了一条环绕市区的高架道路.本文以该高架道路为研究对象, 在其两侧高层住宅小区采集不同楼层户外窗台灰尘样品, 分析其重金属含量、富集系数、化学形态的垂直分布特征, 并采用考虑了灰尘重金属含量、化学形态和生理毒性的改进潜在生态风险评价法进行环境风险评价，最后进行健康风险评价, 旨在为高架道路及周边灰尘重金属污染治理提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 样品采集常州市环绕市区的高架道路总长度为29.25 km, 东西南北4个路段分别为青洋路高架、龙江路高架、龙城大道高架和长虹路高架.本文采样时间为2014年4月, 选择至少保持3 d晴朗、干燥、无风的天气进行采集.为减少随机因素干扰, 本文选择在户外窗台上采集长时间未清扫的积尘.每个采样点采集2 g左右灰尘于自封袋中, 排尽其中空气, 将袋子密封, 贴上对应标签, 记录采样时间、地点和风向等信息后, 整理带回实验室做进一步处理.本文以该高架道路两侧的高层住宅区为研究对象, 每条高架道路两侧选择1~2个住宅小区作为代表, 共选择了6个住宅小区 (图 1) 所示.在每个采样点选择垂直于高架150 m范围内的连续3幢住宅的1、4、7、10、13、16和19层 (分别称为F1、F4、F7、F10、F13、F16和F19) 分别采样, 全部样点共计采集灰尘样品126个.
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图 1 灰尘采样点断面分布示意 Fig. 1 Outdoor dust sampling sections |
化学形态分析采用改进的BCR连续提取法[16~19]逐步提取3种化学形态:酸可提取态 (S1)、可还原态即铁锰氧化物 (S2)、可氧化态即有机结合态 (S3), 最后剩余残渣为第4种化学形态:残渣态 (R).
1.2.1 富集系数富集系数 (EF) 是一种广泛应用于评价灰尘、土壤或沉积物中重金属污染程度的评价指标[20], 可反映环境介质中微量元素的富集或浓缩程度.一般选择迁移过程中性质较稳定的元素作为参比元素, 例如Al、Fe、Ti、Si、Sr、K等[21~24].富集系数的计算方法如下:
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(1) |
式中, 分子的Cx为样品重金属含量; 分子的Cref为参比元素含量; 分母的Cx为样品重金属的背景值; 分母的Cref为参比元素的背景值, 本文选取Fe作为参比元素, 以江苏省土壤背景值为参照标准[25, 26]. EF可用来判断污染源是人为源还是自然源 (EF值接近于1则认为是自然源, 若EF值大于10则认为主要来自人为源)[22, 24], 其数值越大说明人为污染越严重.此外, 根据EF大小可将重金属的富集程度分为5种级别[23]: EF≤2, 轻微富集, 污染级别为l; 2＜EF≤5, 中度富集, 污染级别为2; 5＜EF≤20, 显著富集, 污染级别为3; 20＜EF≤40, 强烈富集, 污染级别为4; EF＞40, 极强富集, 污染级别为5.
1.2.2 环境风险评价指数环境风险评价指数 (RAC) 是基于重金属化学形态的环境风险表征指标, 通常采用酸可提取态重金属的质量分数来表示, 可以反映重金属的活性、迁移能力和生物有效性[27, 28].低于1%, 没有环境风险; 1%~10%, 存在较低环境风险; 11%~30%, 存在中等环境风险; 31%~50%, 存在较高环境风险; 大于50%, 存在很高的环境风险.
1.2.3 改进的潜在生态风险评价潜在生态风险指数法是由瑞典学者Hakanson在1980年建立的评价重金属污染及生态风险性的方法[29], 该方法从重金属的生物毒理角度出发, 综合考虑环境介质中重金属含量、种类等因素, 评价单个和多种重金属污染物的潜在生态危害程度, 与单纯采用重金属元素污染程度相比, 能更好地反映重金属的潜在危害.
然而, 重金属的潜在生态风险不仅与重金属含量和毒性有关, 也与重金属的化学形态有关, 不同化学形态的重金属生物毒性存在一定的差异.因此, 本文采用重金属的酸可提取态的质量分数和修正系数对传统潜在生态风险指数法进行改进, 改进的潜在生态风险评价方法的计算公式如下[30].
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(2) |
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(3) |
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(4) |
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(5) |
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(6) |
式中, RI为改进的多元素潜在生态风险指数, 
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表 1 风险指数对应的修正系数 Table 1 Correction factor of different risk index |
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表 2 改进潜在生态风险评价指数分级标准 Table 2 Indices and grade of potential ecological risk evaluation |
< 80
< 160
< 320
≥3201.3 质量控制
本文质量控制和质量评估包括对照空白、平行样分析和标准溶液分析.即每个样品重金属含量测定设置3个平行样, 最后取值均为平均值.每批次制作测定样品的同时, 均设置空白样, 同时向实验样品中加入一定量用高纯的Cu (NO3)2、Zn (NO3)2、Pb (NO3)2、Cd (NO3)2、Ni (NO3)2和Cr (NO3)3配置的标准溶液, 来计算火焰原子吸收法测定的Cu、Zn、Pb、Cd、Ni和Cr等6种重金属元素的加标回收率, 评定测定结果的准确性.结果表明高架两侧各楼层灰尘中Cu、Zn、Pb、Cd、Ni和Cr的回收率平均值分别为:86.64%、88.52%、105.92%、109.12%、91.03%和83.82%, 可认为消解后的测量值和标准值之间有较好的拟合度[31].
1.4 健康风险评价模型采用由美国环境保护署[32]和荷兰国家公共卫生和环境保护研究所[33]提供的健康风险评价模型和参数来评估灰尘重金属的健康风险, 模型中暴露量计算参数如表 3所示.儿童和成人摄入灰尘有3个途径:食入、吸入和皮肤接触[32, 34~36].灰尘Cu、Zn、Pb、Cd、Ni和Cr都具有慢性非致癌健康风险, 同时Cd、Ni和Cr还具有致癌风险[37].
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表 3 暴露量计算模型参数取值 Table 3 Particle exposure factors for dose calculation models |
1.4.1 暴露剂量
通过计算各重金属每个途径的日暴露剂量反映其暴露特征.食入、吸入和接触这3种暴露途径日暴露剂量按照公式 (7)~(9) 计算[32, 34]:
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(7) |
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(8) |
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(9) |
通过暴露剂量和表 4中各金属的参考剂量RfD和斜率因子SF[35, 39]按照公式 (10)、(11) 分别计算非致癌风险商 (HQ) 和致癌风险商 (CR).
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表 4 参考的剂量和斜率因子 Table 4 Reference dose and slope factor of metals in this study |
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(10) |
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(11) |
非致癌风险的危险指数 (HI) 等于3种暴露途径非致癌风险的总和[36, 39, 40].当HI＜1时, 表示重金属的健康风险可以忽略; 当HI＞1时, 表示存在重金属健康风险, 其值越大, 健康风险就越大[38].致癌风险指数 (CR) 是指一个人一生中暴露于任何途径的致癌的概率, 正常情况下其安全阈值在10-6~10-4[35], 即意味着一万或一百万个人当中有一个人是癌症患者[38], 如果低于这个值说明不存在致癌风险.
2 结果与讨论 2.1 重金属总量和富集系数分布特征常州市高架道路两侧灰尘中重金属含量和富集系数均值及变异系数见表 5.所有重金属含量均超过江苏省土壤重金属背景值, 其中Pb平均含量达到《土壤环境质量标准》(GB 15618-1995) 中的二级标准限值, 其余重金属均不同程度地超过二级标准限值.其中Cd含量超出背景值32.23倍, 是二级标准限值的9.13倍; Zn和Cu分别是背景值的10.96倍和7.76倍, 是二级标准值的3.55倍和3.64倍.
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表 5 灰尘重金属含量和富集系数的均值及变异系数 Table 5 Variability and mean of elements and enrichment factor of heavy metals in dust |
各不同重金属的富集系数均值从大到小依次为:Cd＞Zn＞Pb＞Cu＞Cr＞Ni (表 5), 富集程度均在中度及以上, 存在人为污染, 富集程度最高的Cd的富集系数为33.05, 达到了强烈级别, 表明Cd主要受人为源影响, 这与喻超等[41]的研究结果相似; Cu、Zn和Pb富集程度范围在7.85~11.00, 程度为显著, 也存在一定的人为污染.而Ni和Cr的富集程度较低, 人为源影响较小.
垂向分布上, 各重金属含量随着楼层高度的增加的变化存在差异 (图 2), 可能与重金属的来源不同有关[42]. Zn含量随楼层升高先增大后减小, 在楼层7达到峰值, 其富集系数的垂直分布呈现相似的变化规律, 1~7层呈增加趋势, 可能是因为4层跟高架道路基本平行, 7层以下可能受到地面道路和高架道路的双重影响, 10层以后的影响开始降低, 因此Zn污染集中于中低层. Cr含量随着楼层的升高有上升的趋势, 但其富集系数较小, 因此灰尘中的Cr可能主要来自于自然源, 即地表扬尘的悬浮, 它随着气流输送而逐渐沉降, 使得高层Cr含量和富集系数相对较高. Pb的含量和富集系数随楼层升高而减小, 由于目前机动车多采用无铅汽油, 尾气铅污染较少, 但地表残留量较大[43], 因此其主要来源可能是地表残留的Pb.灰尘Cd含量和富集系数随楼层升高而增大, 富集系数在18.32~44.20之间, 可见灰尘中的Cd主要来自人为源, 可能受到地面道路、高架道路交通源和区域废气传输的多重影响[44].灰尘Cu和Ni含量随高度变化很小, 但Cu的富集系数随楼层升高而增大, 可能受到区域废气传输的影响. Ni的富集系数很小, 可能主要来自于自然源, 楼层高度的影响较小.
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图 2 不同楼层灰尘重金属含量和富集系数 Fig. 2 Contents of heavy metals and enrichment factors in outdoor dust on different floors |
通过改进BCR连续提取方法对灰尘中不同重金属进行化学形态进行分析 (图 3), 结果表明, Cu、Zn、Pb和Cd这4种重金属主要以活性态 (即S1+S2+S3) 存在, 说明这4种重金属的生物有效性较高; Ni和Cr主要以残渣态存在, 生物有效性较低.其中Cd和Zn主要以酸可提取态和可还原态为主, 其范围分别是44.78%~56.12%和36.75%~70.85%.垂向分布上, 楼层1的活性态Zn比例显著高于其它楼层, 活性态Cd比例则是先增后减.邓高松等[45]对道路灰尘重金属的化学形态分析结果与本文结果相异, 这可能与灰尘重金属来源差异有关. Pb以残渣态和可氧化态为主, 两种形态总范围是62.91%~72.09%, 随楼层变化先减小后增大; Cu主要以可氧化态存在, 范围分别是44.34%~72.10%, 不同楼层高度的可氧化态Cu差异较小; Ni和Cr主要以残渣态形式存在, 其范围分别是56.35%~62.99%和68.57%~79.94%, 随楼层升高, 先减小后增大呈U型分布. Pb、Cu、Ni和Cr化学形态分布与Banerjee[46]和冯茜丹等[47]的研究结果一致, 这4种重金属化学形态可能受自身基体的影响较大.可见, 灰尘中重金属化学形态分布受到其自身基体和来源的双重影响, 但不同重金属化学形态分布的影响因素有所差异.
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图 3 不同楼层重金属化学形态分布 Fig. 3 Chemical speciation distribution of heavy metals in outdoor dust on different floors |
从环境风险评价指数 (RAC) 来看, 整体而言顺序依次是:Cd＞Zn＞Ni＞Cr＞Cu＞Pb.其中Cd和Zn的风险指数分别是44.73%~52.94%和36.00%~44.61%, 污染等级处于中等及以上, 环境风险相对较大; Cu、Ni和Cr的风险指数范围分别是8.50%~14.20%、14.74%~21.25%和10.13%~17.47%, 存在较低环境风险或中等环境风险; Pb的风险评价指数最低, 这可能主要是因为Pb容易在环境介质中发生吸附和沉淀.从垂向分布看, Cd的环境风险指数随楼层升高先增大后减小, 在楼层4达到峰值，随即减低; Zn环境风险指数随楼层升高而减小, Zn和Cd均在楼层13层后急剧减小; Ni、Cr、Cu和Pb的环境风险指数变化相似, 这与化学形态分布有一定相关性, 随着楼层的升高呈现先增大后减小的趋势, 与邵莉等[48]的研究结果相似, 表明这4种重金属粒子的垂向扩散特征可能较为相似.但是风险评价指数仅考虑了灰尘重金属中的酸可提取态比例, 没有考虑重金属总量及毒性, 因此评价结果实际上仅能反映灰尘中重金属的生物有效性, 只是RAC仅考虑了活性最高的酸可提取态重金属比例, 而没有考虑其它活性如可氧化态和可还原态重金属的比例.
用改进的潜在生态风险评价方法评价结果表明 (图 4), 重金属单元素潜在生态风险系数依次为:Cd>Pb>Cu>Ni>Zn>Cr.这与环境风险评价指数的大小顺序有所不同, 是因为潜生态风险评价法综合考虑了灰尘重金属的总量、形态和生理毒性. Cd的潜在生态风险系数远高于其他重金属, 系数达994.45~1 330.59, 存在极高潜在生态风险; Cu和Pb的潜在风险系数相近, 系数范围分别为35.92~42.87和38.74~64.69, 存在中级和低级潜在生态风险; Cr、Zn和Ni潜在生态风险系数范围为6.19~18.30, 处于低潜在生态风险. Cd的潜在生态风险指数随楼层升高而增大, 对中高层住户存在较大的潜在生态风险; Pb和Cu潜在生态风险系数随楼层升高而减小; Ni、Zn和Cr的垂向波动较小, 且潜在生态风险程度低.多元素潜在生态风险指数垂向分布范围为1 136.36~1 142.45, 均处于极高潜在生态风险, 其中Cd的贡献率范围为:87.50%~92.40%, 对多元素潜在生态风险指数具有主导作用, 因此是控制高架道路两侧建筑物灰尘重金属污染的关键.多元素潜在生态风险指数总体上随楼层高度的增加呈上升后下降的趋势，Cd、Cu和Pb等3种重金属对多元素潜在生态风险指数的贡献较大, 因此对多元素潜在生态风险指数的变化趋势有着较显著的影响.
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图 4 不同楼层灰尘重金属风险评价指数和潜在生态风险评价 Fig. 4 Risk assessment code and potential ecological risk indices of heavy metals in outdoor dust on different floors |
灰尘重金属对儿童和成人的健康风险评价指数几何均值见图 5.重金属非致癌风险指数的顺序为:Zn>Cd>Cr>Pb>Cu>Ni, 成人和儿童重金属的非致癌风险指数均小于1, 处于安全阈值内, 不存在非致癌风险.但是重金属对儿童的非致癌风险指数指数和致癌风险指数均大于成人, 这与儿童的体质和暴露剂量较大有关.重金属致癌风险指数的顺序为:Cr>Cd>Ni, Cr的致癌风险指数远超过另外两种重金属, 与富集系数分布规律不呈现正相关，这与李如忠等[49]和王晓云等[50]的研究结果一致, 主要是因为不同重金属背景含量和毒性大小不同所致, 其中Cr的斜率因子较大, 致癌风险较高.此外, Cr对儿童的致癌风险指数超过了安全阈值 (10-6~10-4), 其均值为2.22E-03, 存在较大致癌风险, 其余重金属致癌风险均在安全域之内.综合来看, 灰尘重金属对人体不具有非致癌风险, 但Cr具有较高的致癌风险, 对儿童的致癌风险超过安全阈值, 并且重金属对儿童的致癌风险和非致癌风险均大于成人.由于本研究中Cr可能来自于自然源, 因此对于灰尘Cr污染的管控，主要应当为加强防护措施, 降低儿童的灰尘摄入量.本研究对灰尘重金属的生态风险评价考虑了灰尘重金属含量、化学形态和生理毒性的影响, 但健康风险评价中并未考虑重金属化学形态的影响, 今后进一步的研究可以考虑对重金属摄入量, 并根据其化学形态进行修正和完善.
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图 5 灰尘重金属对成人与儿童的健康风险 Fig. 5 Health risk of heavy metals in dust for children and adults |
(1) 常州市高架道路两侧建筑物灰尘中重金属均超过背景值, Cd为强烈富集，Pb、Zn和Cu为显著富集.它们受人为源影响较大.Cd含量和富集系数随楼层升高而增大, Pb和Zn含量及富集系数随楼层升高先增大后减小, Cu含量随楼层高度变化较小, 但富集系数呈上升趋势.
(2) Cu、Zn、Pb和Cd以活性态为主, Ni和Cr以残渣态形式为主, 楼层高度对灰尘重金属化学形态有一定的影响.风险评价结果表明, Zn和Cd的环境风险最大, Cu、Ni和Cr次之, Pb最低.
(3) 改进的潜在生态风险评价结果表明, Cd的潜在生态风险为极高, 是多元素潜在生态风险指数的主导元素, Cd和多元素潜在生态风险指数均随楼层高度的上升而增加.其它重金属潜在生态风险系数均处于中级和低级, 对低楼层的潜在生态风险大于中高楼层.
(4) Cr对儿童的致癌风险和非致癌风险均大于成人, 且对儿童的致癌风险超过安全阈值, 存在较大的致癌风险.其它重金属的非致癌风险指数和致癌风险指数均处于安全阈值内, 基本不存在健康风险.
(5) 本研究对于灰尘重金属的生态风险评价考虑了重金属含量、形态和毒性的影响, 更全面地反映了灰尘重金属生态风险的影响因素, 但健康风险评价中并未考虑重金属形态的影响，有待今后对健康风险评价模型进行修正和完善.
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