2017, Vol. 38
2. 华北电力大学环境与化学工程系, 北京 102206
, LI Ru-mei1 , PENG Lin2 , DUAN Yun1
, WANG Hai-jing1 , LI Ying-hui2 , BAI Hui-ling1 , MU Ling1
2. School of Environment and Chemical Engineering, North China Electric Power University, Beijing 102206, China
随着经济发展和城市化进程的加速, 我国大气污染的问题日益严峻[1].颗粒物是影响我国城市环境空气质量的首要污染物[2, 3].颗粒物来源解析是定性和定量识别大气颗粒物来源的重要手段, 对于制定有针对性的大气颗粒物污染控制措施、有效改善城市空气质量有重要的意义[4, 5].化学质量平衡模型 (CMB) 是目前广泛使用的颗粒物源解析模型, 污染源成分谱是化学质量平衡 (CMB) 模型的重要输入参数, 也是开展受体模型研究的基础资料.为了使源解析结果更可靠, 更符合当地实际, 需要对本地源类的化学组成特征进行分析[6].
道路扬尘是城市大气颗粒物的主要贡献者, 它是各单一尘源类 (土壤风沙尘、建筑水泥尘、煤烟尘、机动车尾气尘等) 排放的颗粒物的混合物, 既可以视为环境空气中颗粒物的排放源类, 又可以视为各单一尘源类所排放的颗粒物的受体, 其组成特征能够反映城市环境受到人为源影响的程度[7].本研究采集了运城市道路扬尘及5类单一尘源类样品 (盐湖尘、土壤风沙尘、机动车尾气尘、建筑水泥尘和煤烟尘), 通过再悬浮的方式分离出其中粒径小于10μm的颗粒物, 测定其元素、离子以及碳质组分的含量水平, 并用化学质量平衡 (CMB) 模型解析了道路扬尘的来源, 以期为运城市治理道路扬尘污染提供科学依据, 同时为运城市大气颗粒物来源解析提供基础数据.
1 材料与方法 1.1 样品采集与处理本研究于2016年3月采集运城道路扬尘、盐湖尘、土壤风沙尘、煤烟尘、建筑水泥尘、机动车尾气尘共6类样品.
道路扬尘:采样点位分布于运城市区东、西、南、北、中这5个方位.每个方位布设6个采样点位, 在市区主要道路 (高速公路、主要干道、支路) 的十字路口布点, 布点周围避免烟尘、工业粉尘、建筑工地等人为污染源的干扰.在每个采样点上，采集路边的马路灰，隔离带、交通警察岗楼、交通指挥台等较长期积累的灰, 用毛刷刷入袋内, 每袋250 g左右, 共采集30个样品, 样品采集晾干后按照不同方位混样, 共得到5个混合样.点位详情见图 1.
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采样点位1~6得到混样1;采样点位7~12得到混样2;采样点位13~18得到混样3;采样点位19~24得到混样4;采样点位25~30得到混样5 图 1 道路扬尘采样点位示意 Fig. 1 Location of the sampling sites of road dust |
盐湖尘:这一源类是运城市特殊的颗粒物源类.运城市盐湖位于运城市区东南方向, 是世界三大硫酸钠型内陆盐湖之一, 面积达132 km2, 含盐量极高, 运城盐湖与运城市区位置见图 2.在干枯的盐湖滩和盐湖附近的晒盐作业区域布点, 共布设5个点位.在每个采样点上，用毛刷扫地表覆盖的盐粒及盐湖干涸的河滩土收集到纸袋中, 每袋250 g左右, 共5个样品.
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图 2 运城盐湖与运城市区位置示意 Fig. 2 Location of Yuncheng salt lake and Yuncheng City |
土壤风沙尘：在运城市中心区周边20 km范围内的不同距离上和主导风向的不同距离上, 按梅花型布设采样点, 在每个采样点上, 采集地表土250 g左右, 6个方位 (东、西、南、北、中、上风向) 共6个样品.
煤烟尘:选择典型的正常使用的以煤为燃料的生活锅炉 (热源锅炉、城中村居民锅炉), 工业锅炉 (电厂), 同时分别采集除尘器下的灰和烟道气中的尘, 共13个样品.
建筑水泥尘:分别采集运城市水泥厂有组织排放尘 (1个)、无组织排放尘 (1个) 及建筑工地无组织排放水泥尘 (2个), 共4个样品.
机动车尾气尘：通过在机动车排气筒上加装有滤膜的采样器, 在道路上运行3 h左右, 用滤膜收集机动车尾气灰尘, 共采集18个样品.
从采样点采集的粉末样品, 运回实验室后自然晾干, 粉末样品过150目 (泰勒标准筛150目=0.104 mm) 的不锈钢筛, 按照要求将过筛后的各类样品分别进行混样, 使用颗粒物再悬浮采样器, 同时用聚丙烯滤膜 (Whatman/90 mm) 和石英滤膜 (Pallflex/90 mm) 平行采集粒径10μm以下 (PM10) 的源样品，具体方法见文献[8].聚丙烯滤膜用作元素分析, 石英滤膜用作离子和碳分析.
进行颗粒物再悬浮采样前，聚丙烯滤膜在烘箱60℃条件下烘2 h; 石英滤膜用锡箔纸包裹，于马弗炉 (450℃) 灼烧4 h, 消除滤膜中的杂质和挥发分对称重和分析结果的影响.滤膜在烘烤后放入恒温恒湿设备箱中平衡24 h后用万分之一天平称量, 记为G0(平衡条件:温度为 (25±1)℃、相对湿度为50%±5%).采样后的滤膜在同样条件下平衡后称重, 记为G1.G1-G0即为滤膜上所采集的颗粒物质量.
1.2 样品分析使用美国热电公司ICP-9000(N+M) 型等离子体发射光谱仪分析17种无机元素:Na、Mg、Al、Si、K、Ca、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、As、Pb; 采用瑞士万通861型离子色谱仪对样品中水溶性离子Cl-、NO3-、SO42-、K+进行定量分析.详细的样品前处理方法及分析方法参见文献[9, 10].
总碳 (TC) 和有机碳 (OC) 的测定使用美国沙漠研究所的DRI2001A型碳分析仪, 具体分析方法见文献[11].
1.3 富集因子法富集因子法 (enrichment factor, EF) 可用于研究元素在道路扬尘中的富集程度, 从而识别元素的自然来源 (土壤风沙尘) 和人为来源[12].选择一种相对浓度稳定的元素r作为参比元素, 常用的参比元素有Ti、Fe、Al和Si.计算公式如下:
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(1) |
式中, EFi为化学组分富集因子, ωi、ωr分别为道路扬尘中测量元素i和参比元素的质量分数; ω′i、ω′r分别为参比系统 (土壤背景值) 中测量元素i和参比元素的质量分数.若EFi < 10, 认为元素相对于参比系统未富集, 主要来源为自然源, 由土壤岩石风化造成; 若EFi在10~1×104范围, 认为元素被富集, 主要来源为人为源.
1.4 潜在生态风险分析法潜在生态风险分析是以元素丰度响应为基本条件, 即沉积物中金属潜在生态危害指数 (RI) 与金属污染程度正相关, 且多种金属污染的生态危害具有加和性[13, 14].RI的计算方法如下:
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(2) |
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(3) |
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(4) |
式中, ωfi为第i种重金属的污染系数; ωi为样品中第i种重金属含量的质量分数实测值, mg·kg-1; ωni为第i重金属的质量分数背景值, mg·kg-1; Eri为第i种重金属的潜在生态风险指数; Tri为第i种重金属的毒性系数, 反映其毒性水平和生物对其污染的敏感性; RI为多种重金属的潜在生态风险指数.
1.5 化学质量平衡模型化学质量平衡 (chemical mass balance, CMB) 模型是由一组线性方程构成, 表示每种化学组分的受体浓度等于各种排放源类的成分谱中这种化学组分的含量和各种排放源对受体的贡献浓度乘积的线性和, 其计算公式[15, 16]如下：
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(5) |
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(6) |
式中, ρ为受体道路扬尘中的总质量浓度测量值, μg·m-3；j为源类序号; J为源类的总数; Sj为j种源类贡献的质量浓度, μg·m-3; ρi为受体道路扬尘中化学组分i的质量浓度测量值, μg·m-3; Fij为j种源类的受体扬尘中化学组分i的质量分数, g·g-1.
当化学组分总数 (I)≥J时, 式 (6) 解为正, 才能求得Sj; 再根据式 (7) 求得j种源类的分担率 (ηj, %)
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(7) |
运城市道路扬尘化学成分谱见表 1.质量分数大于10%的化学组分从大到小依次为：Na>TC; 在1%~10%之间的化学组分从大到小依次为:Si＞SO42-＞OC＞Ca＞Fe＞Al＞K＞Mg; 小于1%的化学组分从大到小依次为:K+＞NO3-＞Cl-＞Cr＞V＞Ti＞Cu＞Pb＞Zn＞Mn＞Ni＞As＞Co.可以看出, 运城市道路扬尘的化学组成中以地壳类元素 (Na、Si、Ca、Fe、Al、K、Mg等)、碳质组分 (TC、OC) 以及SO42-为主.
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表 1 运城市道路扬尘化学成分谱与其他城市的比较/% Table 1 Source profiles of road dust in Yuncheng City and four other cities/% |
表 1还给出了运城市与其他4个城市 (上海[17]、西安[18]、北京[19]、西宁[20]) 道路扬尘化学成分谱的比较.由表 1中数据可知, 运城市道路扬尘整体呈现Na和SO42-含量高，Si含量相对较低的特征.运城市道路扬尘化学组成中Na的含量明显高于其他4个城市, 这可能是由于运城市特有的源类盐湖尘对道路扬尘有较大的贡献, 盐湖尘化学组成中的Na含量高, 导致道路扬尘中Na含量较高; 运城市道路扬尘化学组成中SO42-的含量明显高于上海 (其余3个城市未测定SO42-含量), 这是因为运城盐湖是硫酸钠型盐湖, 盐湖尘中SO42-的含量高, 导致道路扬尘中SO42-的含量较大; 关于盐湖尘的化学组成在2.2节中详细叙述.运城市道路扬尘Si含量明显低于其他4个城市, 这可能是由于盐湖尘对道路扬尘的贡献比例较大, 相应的削弱了土壤风沙尘 (Si含量较高) 对道路扬尘的贡献比例.K、Ca、Mg、Al、Fe、Zn、Co、Mn的含量与其他城市相当, 而Pb、Cu、Ni、Cr、V、TC的含量较其他城市高.
富集因子法可以用来研究道路扬尘中的元素受人为源影响的程度, 国际上多选用Al、Fe或Si作为参比元素, Al化学性质较稳定且是分析精度最高最广泛使用的参比元素[9, 21], 故本研究选取Al作为参比元素, 各元素背景值为山西省A层土壤背景 (取算数平均值，Si取泰勒丰度)[22], 根据公式 (1), 计算运城市道路扬尘富集因子, 结果见图 3.从中可知, 道路扬尘中富集因子小于10的元素有Ti、Si、Mn、Co、Ca、Mg、K、Fe, 认为这些元素没有受到人为源的影响; 富集因子在10~1×104范围的元素从大到小排序为:Pb＞Cu＞Cr＞V＞As＞Ni＞Na＞Zn, 认为这些元素的来源明显受到人为活动的影响.富集因子大于10的元素中, Pb是燃煤或燃油飞灰的典型元素, Cr主要来源于煤及石油气的燃烧废气以及各种工业制造[23], V的主要人为来源是煤、石油等燃料的燃烧[24], As主要来源于有色金属冶炼及煤炭燃烧[25, 26], Ni主要来源于燃煤、冶炼和柴油车废气[23], 可见道路扬尘中富集的这些污染元素与各种工业生产、燃料燃烧、机动车尾气排放等有关.而Na也是富集因子大于10的元素, 结合运城当地实际, 道路扬尘中Na的富集可能是受盐湖尘的影响.
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图 3 运城市道路扬尘中元素的富集因子 Fig. 3 Enrichment factors of elements in road dust in Yuncheng City |
根据Hakanson的研究[14]，潜在生态风险评价指标分级见表 2.本研究对8种重金属Mn、Zn、Cr、Cu、Pb、Ni、Co、As进行潜在生态风险特征评价, 其毒性系数分别为1、1、2、5、5、5、5、10, 元素背景值取山西省A层土壤背景 (算数平均值)[22].根据公式 (2)~(4) 计算运城市道路扬尘重金属潜在生态风险指数, 结果见表 3.
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表 2 潜在生态风险评价指标分级 Table 2 Classification criteria of the potential ecological risk index |
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表 3 运城市道路扬尘重金属潜在生态风险指数 Table 3 Potential ecological risk index of heavy metals in road dust of Yuncheng City |
对照表 3可知, 在道路扬尘中, Pb的潜在生态风险程度为强, As、Cu的潜在生态风险程度较强, Ni、Cr的潜在生态风险程度为中, Mn、Zn、Co的潜在风险程度为轻微.运城市道路扬尘多种重金属总的潜在生态风险指数为547.6, 潜在的生态风险为强.这些重金属元素大多来源于工业生产、化石燃料的燃烧、机动车排放等人为源, 表明这些人为源是影响道路扬尘中重金属的生态风险的重要因素.
2.2 各单一尘源成分谱运城市盐湖尘、土壤风沙尘、机动车尾气尘、建筑水泥尘、煤烟尘的成分谱见图 4.
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图 4 运城市单一尘源类成分谱 Fig. 4 Source profiles of particulate matters in Yuncheng City |
从图 4可以看出, 煤烟尘中大于10%的组分为Al、Si、Ca、TC; 建筑水泥尘中大于10%的组分为Si、Ca、TC, 其中Ca质量分数最高，达到23.726 2%;机动车尾气尘中TC质量分数高达89.871 2%;土壤风沙尘中大于10%的组分为Na、Si、TC，其中Si质量分数最高, 达到18.300 5%.运城市煤烟尘、建筑水泥尘和机动车尾气尘与长治[27]、太原[28]、重庆[29]、宁波[30]等地的颗粒物源成分谱相似, 而土壤风沙尘中Na和SO42-质量分数相对较高.盐湖尘是运城市特有的一种颗粒物源类, 运城盐湖是硫酸钠型内陆盐湖, 盐湖尘中Na、SO42-含量高, 分别为30.3%、22.7%, 含有少量的地壳元素 (Mg、Al、Si、Ca)、碳质组分 (TC)、离子组分 (Cl-、NO3-、K+).
源的特征元素也称为标识元素, 是某源类的排放特征区别于其它源类的重要标志.某一源类成分谱中有些元素对源贡献值和对贡献值的标准偏差影响的程度不一样，影响大的表示该元素的灵敏度高, 影响小的表示灵敏度低.特征元素指那些灵敏度最高的元素.在CMB模型的算法当中, 灵敏度 (modified pseudo-inverse matrix, MPIN) 矩阵是反映元素对CMB模型模拟灵敏程度的矩阵, 该矩阵提供了判定源特征元素的方法[6].表 4是运城市主要源类的MPIN矩阵, 其中MPIN绝对值为1的元素即为灵敏元素, 也就是相应源的特征元素.由表 4可知, Al是运城煤烟尘的特征元素, Si是运城土壤风沙尘的特征, Ca是运城建筑水泥尘的特征元素, TC是运城机动车尾气尘的特征元素, Na是运城盐湖尘的特征元素.Al、Si、Ca、TC、Na等元素在道路扬尘中含量较高, 说明煤烟尘、土壤风沙尘、建筑水泥尘、机动车尾气尘、盐湖尘是影响运城市道路扬尘的重要因素.
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表 4 运城市主要颗粒物源类MPIN灵敏度矩阵 Table 4 MPIN sensitivity matrix of main particulate matter of Yuncheng City |
2.3 道路扬尘来源解析
拟定受体道路扬尘中各化学组分的总质量浓度为1μg·m-3, 根据表 1计算得到道路扬尘中化学组分i的质量浓度ρi, 将ρi与Fij输入南开大学CMB2.0模型，同时为了诊断CMB模型的拟合优度，还需输入受体道路扬尘化学组分浓度谱的标准偏差σρi以及源成分含量谱的标准偏差σFij.选取Al、Si、Ca、TC、OC、Na、Mn、Fe、Zn、Cu共10种元素参与计算, 源解析结果见表 5.在CMB模型的拟合优度诊断中，回归系数 (R2) 等于化学组分浓度计算值的方差与测量值的方差之比, 该值越接近1, 说明源贡献值的计算值与测量值拟合得越好, 本次源解析计算的回归系数 (R2) 为0.91, 可见本次模型拟合结果较好.
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表 5 各单一源类对运城市道路扬尘的分担率 Table 5 Source apportionment of road dust in Yuncheng City |
从表 5可知, 盐湖尘对道路扬尘分担率最高, 达到53%, 其次是土壤风沙尘 (21%)、机动车尾气尘 (8%)、建筑水泥尘 (7%)、煤烟尘 (5%).盐湖尘是运城市特有的一种颗粒物源类.运城市盐湖位于运城市区东南方向, 其面积达132 km2(见图 2).湖内盐田硝畦纵横如织, 有大量堆积的芒硝, 仅小部分进行了围挡或遮蔽, 裸露的盐湖滩表面鲜有植被生长, 未遮蔽的盐丘和裸露的盐湖滩在一定的动力 (风力、机动车行驶等) 扰动下, 表层颗粒物被扬起而进入大气环境并扩散一定距离, 且盐湖位于市区常年主导风向东南风 (SE) 的上风向, 对市区道路扬尘及大气颗粒物影响很大.
3 结论(1) 运城市道路扬尘质量分数大于10%的化学组分为:Na和TC; 在1%~10%之间的化学组分从大到小依次为:Si＞SO42-＞OC＞Ca＞Fe＞Al＞K＞Mg; 小于1%的化学组分从大到小依次为:K+＞NO3-＞Cl->Cr＞V＞Ti＞Cu＞Pb＞Zn＞Mn＞Ni＞As＞Co, 与其他城市相比, 运城市道路扬尘化学组成的主要特征是Na、SO42-含量高而Si含量相对较低.
(2) 运城市道路扬尘重金属潜在生态风险指数为547.6, 潜在的生态风险为强, 单因子生态风险指数为中等以上的Cr、Ni、As、Cu、Pb等元素主要来源于工业生产、化石燃料燃烧、机动车排放等人为源.
(3) 运城市大气颗粒物单一尘源的化学成分谱的测定结果表明, 运城市特有的盐湖尘的主要组分是Na (30.3%) 和SO42-(22.7%); 煤烟尘、建筑水泥尘和机动车尾气尘的化学组成与其他城市相似, 土壤风沙尘中Na和SO42-含量与其他城市比相对较高.
(4) 根据化学质量平衡原理, 采用化学质量平衡模型计算各单一尘源对道路扬尘的分担率.盐湖尘对道路扬尘贡献最大 (53%), 其次是土壤风沙尘 (21%), 机动车尾气尘 (8%)、建筑水泥尘 (7%) 和煤烟尘 (5%) 的贡献几乎相当.
(5) 盐湖尘是运城市特有的颗粒物源类, 不仅对道路扬尘贡献很大, 也是大气颗粒物的重要来源, 在进行颗粒物源解析工作时, 应建立本地化的源成分谱, 以提高源解析工作的可靠性.
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