环境科学  2017, Vol. 38 Issue (5): 1753-1759   PDF    
引用本文
高元官, 张凯, 王体健, 陈志明, 耿红, 孟凡. 广西北海涠洲岛春季大气颗粒物浓度特征及影响因素[J]. 环境科学, 2017, 38(5): 1753-1759.
GAO Yuan-guan, ZHANG Kai, WANG Ti-jian, CHEN Zhi-ming, GENG Hong, MENG Fan. Concentration Characteristics and Influencing Factors of Atmospheric Particulate Matters in Spring on Weizhou Island, Beihai, Guangxi Province[J]. Environmental Science, 2017, 38(5): 1753-1759.
广西北海涠洲岛春季大气颗粒物浓度特征及影响因素
高元官1,2 , 张凯2 , 王体健3 , 陈志明4 , 耿红1 , 孟凡2     
1. 山西大学环境科学研究所, 太原 030006;
2. 中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室, 北京 100012;
3. 南京大学大气科学学院, 南京 210093;
4. 广西壮族自治区环境保护科学研究院, 南宁 530022
收稿日期: 2016-09-13; 修订日期: 2016-12-01
基金项目: 环境保护公益性行业科研专项（201309016）；国家自然科学基金项目（41205093）；山西省第六批海外百人计划项目；山西省回国留学人员科研项目（2013-012）；广西自然科学基金项目（2015GXNSFBA139203）
作者简介: 高元官 (1990~), 男, 硕士研究生, 主要研究方向大气环境化学, E-mail:1542138008@qq.com
通讯作者: 张凯,E-mail:zhangkai@craes.org.cn
摘要: 为了解我国北部湾区域大气环境特征和可能的跨界输送，于2015年3~4月在涠洲岛开展了对大气颗粒物浓度水平和粒径分布特征的外场观测研究，并结合气象因子和后向轨迹探讨了颗粒物浓度变化原因和来源.结果表明涠洲岛大气PM1、PM2.5、PM10质量浓度分别为（21±12）、（35±19）、（43±20）μg·m-3.PM1、PM1~2.5和PM2.5~10质量浓度分别占PM10的50%、32%、18%.0.5~1、1~2.5和2.5~20 μm粒径段颗粒物数浓度分别占总数浓度的93.5%、6.1%和0.4%.颗粒物数浓度与能见度和气压呈弱负相关.后向轨迹模拟分析发现，来自涠洲岛西南方向东南亚一带的气团影响频率最高（45.9%），0.5~1 μm、1~2.5 μm数浓度和PM2.5浓度最低但NO浓度最高；其次为来自正东方向气团（34.1%），SO2浓度最低但O3浓度最高；来自正南方向的气团（12.5%）NO2、NOx、O3和CO浓度最低；来自东北方向的大陆气团影响频率最低（7.4%），但颗粒物数浓度、质量浓度和气体污染物浓度（除O3和NO）最高.涠洲岛大气细颗粒物和气态污染物主要受大陆和东南亚地区输送影响，来自大陆方向的输送以工业污染为主，来自东南亚方向的输送以港口船舶及航运污染为主.
关键词: 粒径分布      数浓度      后向轨迹      聚类分析      涠洲岛     
Concentration Characteristics and Influencing Factors of Atmospheric Particulate Matters in Spring on Weizhou Island, Beihai, Guangxi Province
GAO Yuan-guan1,2 , ZHANG Kai2 , WANG Ti-jian3 , CHEN Zhi-ming4 , GENG Hong1 , MENG Fan2     
1. Institute of Environmental Sciences, Shanxi University, Taiyuan 030006, China;
2. State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China;
3. School of Atmospheric Sciences, Nanjing University, Nanjing 210093, China;
4. Scientific Research Academy of Guangxi Environmental Protection, Nanning 530022, China
Abstract: To investigate the characteristics of atmospheric environment and possible cross-boundary transports in the north of South China Sea, field experiments were carried out on Weizhou Island from March to April, 2015. The concentration and particle size distributions of atmospheric particulate matters were measured, and the concentration characteristics and the source of particulate matters were analyzed in combination with meteorological factors and back trajectory analysis. The results showed that:the PM1, PM2.5 and PM10concentrations were (21±12) μg·m-3, (35±19) μg·m-3, (43±20) μg·m-3, respectively. The mass concentrations of PM1, PM1-2.5 and PM2.5-10 accounted for 50%, 32%, 18% of PM10 mass concentrations, respectively. Besides, the number concentrations of particulate matters with particle sizes of 0.5-1 μm, 1-2.5 μm and 2.5-20 μm accounted for 93.5%, 6.1% and 0.4% of the total number concentration, respectively. The particle number concentration was negatively correlated with visibility and air pressure. Backward trajectory analysis showed that air masses from southwest direction accounted for the highest frequency effect (45.9%), in this case, particulate matters with particle sizes of 0.5-1 μm, 1-2.5 μm and 2.5 μm had the minimum number concentration and NO had the highest concentration. Air masses from the east direction accounted for 34.1% of the frequency effect with the minimum SO2concentration and the highest O3 concentration. The concentrations of NO2, NOx, O3 and CO were the minimum when air masses came from the south direction which accounted for 12.5% of the frequency effect. Air masses from the northeast had the lowest frequency effect (7.4%), but had the maximum particle number concentration, mass concentration and the concentration of gaseous pollutants except O3 and NO. Atmospheric fine particles and gaseous pollutants on Weizhou island were affected by transport from Chinese mainland and Southeast Asia. Pollutants from Chinese mainland were mainly from industrial sources, while pollutants from Southeast Asia were mainly from the shipping business inside and outside ports.
Key words: size distribution      number concentration      backward trajectory      cluster analysis      Weizhou Island     

大气颗粒物的粒径分布特征及其组分是了解颗粒物对气候、大气能见度和人体健康影响的重要信息[1~4]，同时会影响颗粒物在大气中的滞留时间、传输距离及理化特性等，在评估大气颗粒物对人类、气候、生态等方面的影响有重要意义[5~7].国内对大气颗粒物数浓度、粒径分布及组分的研究主要集中在经济发达地区[8~14].张涛等[8]研究发现广州大气颗粒物数浓度与大气能见度、相对湿度、风速呈负相关关系，与PM2.5质量浓度、温度呈正相关关系.段菁春等[13]观测了北京市冬季远郊区、交通道路和生活区的大气细颗粒物数浓度，发现颗粒物数浓度在远郊区与长距离迁移、村庄生活排放以及附近铁路机车排放有关，交通道路主要与机动车排放污染有关，在生活区与机动车排放和燃煤排放有关.Hussein等[15]在芬兰赫尔辛基的研究发现，颗粒物数浓度与环境温度及风速之间具有很好的相关性.远离大城市群的岛上站点和高山背景站点对研究大气颗粒物背景浓度水平有重要作用，越来越多的人开始关注对背景地区颗粒物组分及数浓度、粒径谱特征的研究，如王爱平等[16]对黄山光明顶夏季颗粒物数浓度特征和潜在影响源区进行了研究.学者们对福建武夷山、广东南岭、湖北神农架、山西庞泉沟和吉林长白山等大气背景站点不同粒径的颗粒物组分特征进行了研究[17~23].由于多方面条件的限制，在远离大陆城市群影响的海岛上选址做背景站点研究较少[24]，对海岛背景站点大气细颗粒物全面综合研究较少.

本研究选择北部湾中部的北海涠洲岛 (20°54′~21°10′N，109°00~109°15′E) 作为观测研究地点.涠洲岛面积24.74 km2，岛上无工业排放源，是理想的大气背景研究地点.通过对涠洲岛大气颗粒物粒径谱、质量浓度、与气象因素和气团来源的关系进行综合分析，了解海上背景点颗粒物来源在多种因素综合作用下的变化规律，并评估东南亚国家对北部湾地区大气颗粒物的输送影响，以期为“一带一路”战略带动下地区环境质量评价与环境污染趋势预测做参考.

1 材料与方法 1.1 实验地点和时间

实验地点位于广西省北海市涠洲岛西南端滴水丹屏村一幢五层建筑楼顶 (21°02′N，109°06′E，图 1)，实验点周边270°为海洋.仪器设备距地面15 m，进气口距房顶2 m，以避免人为干扰.实验时间为2015年3月15日00:00到4月2日00:00.

图 1 涠洲岛采样点位示意 Fig. 1 Location of sampling site on Weizhou Island

1.2 仪器与方法

实验利用美国TSI公司生产的APS-3321型空气动力学粒径谱仪连续在线测量大气颗粒物数浓度谱分布，测量粒径为0.5~20.0 μm，其原理见文献[25]，同时还对大气中颗粒物质量浓度和气态污染物 (NOx、SO2、CO、O3) 浓度进行了同步观测.气态污染的监测采用美国Thermo Fisher公司的大气环境设备，包括42i化学发光NO2--NO2-NOx分析仪、43i脉冲荧光SO2分析仪、48i气体滤光相关法CO分析仪和49i紫外发光分析O3仪，大气颗粒物 (PM1、PM2.5、PM10) 监测仪器为美国Thermo Fisher公司的5030和FH62C14，原理都是β射线法.所有监测设备在实验开始前均经过校正.气象数据来自于北海市气象局涠洲岛站.

本文的后向轨迹聚类分析使用TrajStat软件[26]，该软件对气团轨迹计算利用了NOAA的HYSPLIT模式计算模块[27]，气象数据选用全球数据同化系统 (global date assimilation system, GDAS) 数据库中的相关资料，计算到达涠洲岛气团的后向轨迹.频率为1 h，每次的起始时间为每个整点 (北京时间)，后推时间为48 h，起始高度为500 m，计算得到后向轨迹图.同时利用聚类分析模块对后向轨迹进行聚类分析判断气团的主要来源方向和途经区域.聚类方法是根据气团的移动速度和方向对大量轨迹进行分组，得到不同的轨迹输送组来估计污染物的潜在源区[28].分类的原则是组内各轨迹之间差异极小，而组间的差异极大[29].

2 结果与讨论 2.1 颗粒物数浓度和质量浓度特征

为了方便大气颗粒物数浓度与在线质量浓度PM1、PM2.5、PM10比较，将0.5~20 μm的颗粒物分为0.5~1.0、1.0~2.5和2.5~20 μm这3个粒径段.观测期间0.5~20 μm粒径段颗粒物总数浓度平均值251.1个·cm-3.其中0.5~1 μm粒径段颗粒物数浓度平均值234.7个·cm-3，占总数浓度93.5%；1~2.5 μm粒径段颗粒物数浓度平均值15.4个·cm-3，占总数浓度6.1%；2.5~20 μm粒径段颗粒物数浓度平均值1.0个·cm-3，占总数浓度0.4%.可见涠洲岛颗粒物数浓度主要集中在粒径1 μm以下的粒子 (表 1).这一研究结果与王爱平等[16]对黄山光明顶气溶胶数浓度研究结果接近，赵素平等[30]对兰州夏秋季颗粒物数浓度的研究和张涛等[31]对广州春季研究也有类似的结果 (表 2).PM1质量浓度平均值21 μg·m-3，占PM10总质量浓度的49%；PM1~2.5质量浓度平均值14 μg·m-3，占PM10的32%；PM2.5~10质量浓度平均值8 μg·m-3，占PM10的19%.PM2.5质量浓度占PM10质量浓度的82%，与其它背景站点比较发现，此比值与武夷山较为接近，高于长白山、庞泉沟、神农架、南岭等地 (表 3).国内外多个城市和地区研究表明PM2.5与PM10质量浓度比在0.5~0.7，郊区比值高于城市[32]，涠洲岛PM2.5质量浓度在PM10中占比高于其它城市和地区研究结果，这是因为PM2.5比PM10在大气中滞留时间更长，输送距离更远.

表 1 不同粒径范围小时平均颗粒物数浓度统计值 Table 1 Statistics values of hourly particle number concentration in different size ranges

表 2 不同粒径颗粒物数浓度占比与其它地区比较/% Table 2 Comparison of number concentration ratios of different diameter particles with those in other regions/%

表 3 不同背景地区颗粒物质量浓度比较 Table 3 Comparison of particle mass concentration in different background regions

2.2 气象因子对颗粒物数浓度影响

春季 (3~4月) 北部湾受海洋季风影响，以西南风为主，是判断东南亚地区对我国北部湾地区是否有输送影响的有利时机，所以实验观测时间选择在3月中旬到4月初.对采样期间平均风速、平均气压、平均能见度、平均温度等气象数据 (表 4) 和后向轨迹资料统计分析后发现，采样期间的气象条件与北部湾春季的气象特征基本相同，能够代表涠洲岛春季气候特征.

表 4 春季和采样期间气象平均气象因素 Table 4 Meteorological factors in spring as well as during the sampling period

为了解气象因素对不同粒径段颗粒物数浓度的影响，本文对不同粒径段和气象因素的时间变化趋势及相关性进行了分析.0.5~1.0、1.0~2.5和2.5~20 μm这3个粒径段颗粒物数浓度和气象因素随时间变化分析表明，不同粒径段颗粒物的时间变化趋势并不相同 (图 2)，粒径越小的颗粒物数浓度随时间变化波动越大，反之，粒径越大的颗粒物随时间变化波动越小，这与不同粒径段颗粒物的物理特征和化学组成有关.对3月31日降雨前后颗粒物数浓度变化分析可知，雨后的3月31日能见度达到最大而颗粒物浓度降到最低，说明降雨对颗粒物清除作用明显.对比风速矢量图和颗粒物数浓度变化，发现持续的东北风可以导致颗粒物数浓度的升高，例如3月21~26日的污染过程即持续东北风结果，东北风会使大气中颗粒物浓度不断累积并出现极大值，相反东南风对涠洲岛颗粒物有清除作用.2.5~20 μm粒径段的颗粒物在4月1日有较大的波动与本地生活垃圾、树叶和枯枝的焚烧排放有关.

图 2 气象因素、粒子数浓度的变化曲线 Fig. 2 Changing curves of meteorological factors and particle's number concentration

对大气颗粒物数浓度与气象因素的Pearson相关性进行分析表明 (表 5)：能见度与0.5~1 μm和1~2.5μm粒径段的颗粒物数浓度有负相关关系，这与2.5μm以下的颗粒物数浓度大且对光的反射吸收能力强有关[33, 34].气压与粒径段0.5~1、1~2.5、2.5~20μm的颗粒物数浓度都具有一定的负相关性 (表 5)，但由图 2可知，整个观测期间海平面气压变化幅度很小，颗粒物数浓度变化主要与气压场和流场有关.风速与颗粒物数浓度无明显相关性，这是因为虽然来自污染源的气流会把污染源大气颗粒物带来，但来自干净海洋的气流会稀释当地大气颗粒物.不同粒径段颗粒物与相对湿度和温度的相关性不同，且相关性较弱，说明温度和相对湿度不是影响当地颗粒物浓度的主要气象因素.总之，颗粒物数浓度与气象因素的相关性较弱，这是因为涠洲岛大气颗粒物浓度较低且主要来源于其它城市和地区大气污染源的远距离传输.不同来源的大气颗粒物理化特征不同，在传输过程中的大气化学转化不同，对气象因素的响应不同.

表 5 颗粒物数浓度与气象因子的Pearson相关性分析1) Table 5 Pearson Correlation analysis between particle's number concentration and meteorological factors

2.3 后向轨迹聚类分析

利用TrajStat后向轨迹模式，计算到达涠洲岛气团的后向轨迹，并对轨迹进行聚类分析[27~29]，时间分辨率为小时.聚类轨迹分别为西南、正南、正东、东北这4个方向，图 3中依次对应A、B、C、D这4条粗线.来自西南方向气团对涠洲岛的影响频率最高占45.9%，其次是正东方向占34.1%、再次为正南方向占12.5%，来自东北方向气团频率最低占7.4%.轨迹聚类的同时也对每条轨迹对应的CO、NO、NO2、NOx、PM2.5、SO2、O3以及粒径段0.5~1.0、1.0~2.5、2.5~20μm的颗粒物数浓度的小时平均值进行聚类 (表 6、表 7).

图 3 后向轨迹聚类 Fig. 3 Trajectory simulation of the clustering analysis

表 6 不同聚类方向下不同粒径段颗粒物平均数浓度统计/个·cm-3 Table 6 Statistics of particle's average concentration in different size ranges in different directions/个·cm-3

表 7 不同聚类方向下大气污染物平均浓度统计/μg·m-3 Table 7 Statistics of Atmospheric pollutant's average concentration in different directions/μg·m-3

0.5~1.0μm和1.0~2.5μm粒径段颗粒物数浓度在东北方气团影响下最大，分别是384.9个·cm-3和20.4个·cm-3；SO2、CO、NO2、NOx、PM2.5质量浓度也最高，分别为7.0、1 200、13.8、15.5、47.6 μg·m-3.这表明虽然来自涠洲岛东北方向大陆一带的气团影响时间短，但是带来了较多的大气污染物.正东方向气团影响下0.5~1.0μm和1.0~2.5μm粒径段的颗粒物数浓度分别是295.4个·cm-3和17.7个·cm-3；PM2.5质量浓度为42.9 μg·m-3，仅次于东北方向气团的影响；O3浓度为92.1 μg·m-3，是4个聚类方向中最高，O3来源主要受VOCs/NOx控制[34]，正东方向的气流由于靠近大陆，陆地上生成的O3传输到海洋上后，由于没有NO的滴定效应，O3基本不被消耗，所以浓度较高.来自于大陆方向的东北气团O3浓度低于正东方向，这是因为大陆气团中还原性大气污染物如NO消耗了O3.正南方向气团影响下0.5~1.0μm和1.0~2.5μm粒径段的颗粒物数浓度分别是226.2个·cm-3和14.4个·cm-3；PM2.5质量浓度为27.7 μg·m-3；O3、NO2、NOx浓度达最低，分别为56.42、7.41、10.07 μg·m-3，表明正南方向气团对涠洲岛污染物有清除作用.西南方向气团作用时间最长，0.5~1.0μm和1.0~2.5μm粒径段的颗粒物数浓度是157.87个·cm-3和12.62个·cm-3；SO2浓度达4.76 μg·m-3，仅次于东北方向影响下的SO2浓度值；NO2、NOx浓度分别为10.11 μg·m-3、13.7 μg·m-3；NO浓度 (2.72 μg·m-3) 为4个聚类方向中最高的.西南方向气团影响下有最高的NO和次高的NOx.分析发现，西南方向气团轨迹扫过的区域包括越南第二大港口岘港和平顺海上石油平台.岘港口是越南连接南北的重要枢纽，与北部海防港和南部胡志明港的通航量相当[35, 36].另外，越南第三大港海防港距离采样点只有200 km.船舶进出港时因船舶柴油机的频繁加减速导致发动机过热，此工况下热力型NO生成量加大，使其比海上巡航时的工况下有较多的NO排放[37].因此推测越南沿海港口排放以及海上航行船只排放是NO和NOx的重要贡献源，是导致西南气团影响下NO浓度最高的一个重要原因.

3 结论

(1) 涠洲岛春季大气细颗粒物数浓度主要集中在粒径1μm以下的粒子，占总数浓度的90%以上.PM1质量浓度占PM10总质量浓度的50%，PM2.5质量浓度占PM10的82%，当地大气颗粒物主要来源于远距离传输.

(2) 颗粒物数浓度与气象因素相关性较弱.涠洲岛大气颗粒物浓度较低且主要来自外部传输，不同来源的大气颗粒物对气象因素的响应不同.

(3) 涠洲岛主要受4个方向气团影响，分别是西南方向 (45.9%)、正东方向 (34.1%)、正南方向 (12.5%) 和东北方向 (7.4%).来自东北方向大陆的气团污染较为严重，大气污染物主要来自工业源排放；来自正东方向的气团主要是O3污染；来自西南方向气团的NO明显高于其它方向气团，大气污染物主要来自港口和航行船只排放；来自正南方向的气团较为干净，对大气污染物有清除作用.

致谢: 感谢中国环境科学研究院张玮琦、苏布达、党鸿雁、唐伟、王继康、杨欣，南京大学李时政、袁成，广西壮族自治区环境保护科学研究院莫招育、梁桂云和毛敬英等在实验过程中给予的帮助.
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广西北海涠洲岛春季大气颗粒物浓度特征及影响因素
高元官 , 张凯 , 王体健 , 陈志明 , 耿红 , 孟凡