2017, Vol. 38
2. 江南大学环境与土木工程学院, 无锡 214122
, LI Jing1,2 , ZHU Meng-yuan1 , GONG Zhi-jun1 , XU Hai1 , YANG Gui-jun2 , ZHANG Yun-lin1 , QIN Bo-qiang1
2. College of Environmental and Civil Engineering, Jiangnan University, Wuxi 214122, China
我国城市湖泊普遍存在富营养化问题[1].当前随着城市化的加剧和水生态建设的推进，城市湖泊的富营养化治理显得更加迫切.杭州西湖是我国开展城市湖泊富营养化治理最早、单位面积投入强度最大、技术尝试最全面的城市湖泊之一[2, 3].然而，直至今日西湖的水质状况仍不能令人满意，2013年外湖总磷平均值仍达0.046 mg ·L-1[4].其中的原因之一与西湖独特的“香灰土”底质及其带来的营养盐内源释放问题有关[5].作为一个浅水湖泊，西湖底泥与水相的营养盐交换十分密切.加之西湖底泥中有机质含量很高，氮、磷的含量也很高，对水相的影响就更为强烈[6, 7].西湖藻类生长模型模拟结果表明，削减底泥内源磷释放对藻类生物量的控制效果最佳[8].因此，降低西湖水体营养盐，必须严格控制磷的内源释放.
关于底泥内源的控制技术，主要有疏浚技术、覆盖技术、固定磷试剂投放、底层曝氧及生态修复控制等.其中，近60年来疏浚工程已在西湖大规模实施了2次，特别是1999~2003年针对富营养化控制的疏浚，取得了一定的效果[3]，但是磷的控制还不够理想.西湖内源磷控制困难的原因与西湖“香灰土”底质有关，这种有机质含量高、易于再悬浮的“香灰土”底泥淤积厚度大，彻底疏浚的难度也大[5].因此，有必要探索固定磷试剂投放的工程控制手段.
锁磷剂 (Phoslock®) 是澳大利亚水河协会 (WRC) 及科工组织 (CSIRO) 推出的一种原位控制湖泊和溪流水体底泥磷活性的一种产品[9]，其主要成分是氧化镧与膨润土的混合物，通过镧离子与磷酸根离子反应形成磷镧镨矿等难溶化合物，钝化水土界面的磷，控制磷的内源释放.该产品首先在澳大利亚西海岸的两条河流中进行了性能测试[9]，之后在世界上越来越多的湖泊进行了尝试、应用，大部分湖泊的使用效果比较理想[10, 11].锁磷剂在我国滇池、太湖长广溪以及天津的一些河道也进行了性能测试，初步效果较理想[12~15]，但均没有进行生产性的应用.
为探索杭州西湖及其类似的城市高有机质含量“香灰土”底泥的磷释放控制途径，本研究分别在春、夏、冬这3个季节采集西湖8个湖区的原状泥柱，采用泥柱连续培养法测定了底泥磷的释放通量，并测试了锁磷剂投加对底泥磷释放通量的控制效果，以期为西湖等相关城市湖泊富营养化控制提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 采样点布设与样品采集杭州西湖东靠杭州市城区，其余三面环山，南北长3.2 km，东西宽约2.8 km，面积6.39 km2，平均水深2.2 m，水体容量约为1 429万m3.西湖的所有湖湾之间都可以通过桥洞、小溪等沟通，有些区域相对封闭，有些湖湾相对开敞 (图 1).在西湖8个湖区采集泥柱进行内源释放通量测定及锁磷剂控磷效果测试，布点位置如图 1.其中各点的代表性为：①小南湖 (XH1)：代表西湖引水工程首要影响区及水质相对优良湖区，因调水入湖，换水很快，湖湾面积约0.20 km2；②茅家埠 (XH3)，代表西湖西进等西部湾区，受西湖引水工程的影响也比较大，水质较优良，湖湾面积约0.33 km2；③西里湖 (XH4)，代表有机质淤积历史长、水域相对封闭的西部湖区，水质一般，湖湾面积约0.78 km2；④外湖南 (XH5)，代表旅游活动频繁、“香灰土”清淤不彻底的开敞湖区，水质较差，代表区域面积约0.90 km2；⑤外湖中 (XH6)，代表西湖最为开阔的外湖主体部分，1999~2002年的疏浚重点区域，水质一般，代表区域面积约2.23 km2；⑥外湖北 (XH7)，靠近外湖传统的下游，“香灰土”清淤较彻底，水质仍一般，代表区域面积约1.33 km2；⑦北里湖 (XH8)，西湖北部相对封闭、旅游活动强，1999~2002年的疏浚工程中没有实施疏浚，水质较差，湖湾面积0.35 km2；⑧岳湖 (XH9)，西湖西北角相对封闭区域，水浅，也有引水工程入口，但水量较小，旅游活动强烈，水质一般，面积约0.11 km2.
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图 1 西湖采样点基本概况 Fig. 1 Description of the sampling sites at West Lake |
采样的时间分别为2014年4月14日、7月28日及2015年1月12日，温度上分别代表春 (秋) 季、夏季和冬季.
在每个点位，现场用手持式沉积物柱状泥样采集器，用内径8.4 cm、高50 cm的有机玻璃管，采集7个原状泥柱；其中一支泥柱高约35 cm进行底泥基本属性分析，按照自上而下2、3、5、5、5、5、5、5 cm的厚度进行分层，用于有机质、总氮、总磷、SMT法磷形态分步提取等指标测定，其余6支约15 cm高的泥柱，带到实验室进行磷释放通量测定培养，其中3支泥柱投加锁磷剂，3支泥柱作为对照.
现场用赛氏透明度盘测定水体透明度 (SD)，美国Yellow Spring公司的多参数水质仪YSI 6600V2现场测定水温 (T)、电导率 (EC)、溶解氧 (DO)、pH等.采集水样1 L带回实验室测定总氮 (TN)、总磷 (TP)、溶解性反应性活性磷 (DRP) 以及浮游植物叶绿素a含量 (Chl).
1.2 底泥磷释放通量实验方法将底泥高约15 cm、上面充满上覆水的泥柱转移到阴凉且与气温接近的实验室内，避光培养.每个泥柱的水土界面面积为55.4 cm2，水柱高约30 cm，则上覆水的总体积约1 660 mL.上端除采样外一直保持硅胶塞封闭状态；定期采集上覆水30 mL用于反应性活性磷测定，同时测定水柱的DO、T、pH等.
锁磷剂由风斯乐 (上海) 水治理技术有限公司提供，试剂为灰色粗粉状，粉块直径小于2 mm.每个泥柱中加入3.5 g锁磷剂，相当于630 g ·m-2的投放剂量.投放方式为将锁磷剂溶于上覆水形成悬浊液，然后均匀撒入泥柱的方式.锁磷剂刚投加时，水体呈乳白色，大约24h以后，水体完全清澈，底泥表面能看到一层薄薄的白色板结层.
从锁磷剂投加24小时开始，分别于1、2、3、5、7、9、11、13 d采集水样，测定DRP含量.根据DRP随时间变化的曲线拟合，根据斜率和上覆水体积、泥柱表面积，获得磷释放速率[mg ·(m2 ·d)-1][16].
1.3 化学分析方法水样的TP测定采用过硫酸钾消解、钼锑抗显色分光光度法 (波长700 nm).对于DRP测定，先用0.45 μm滤膜过滤后，不消解，直接用钼锑抗显色测定. Chl测定采用热乙醇提取、分光光度法测定[17].
底泥先进行冷冻干燥、研磨后，采用重铬酸钾在180℃油浴氧化法测定有机质 (OM) 含量.总氮测定采用将风干研磨的泥样加入50 mL去离子水中混合，然后加碱性过硫酸钾氧化消解，紫外分光光度法测定 (波长210 nm).各形态磷的测定采用SMT连续提取法测定[18]，分别获得氢氧化钠提取磷 (NaOH-P)、盐酸提取磷 (HCl-P)、无机磷 (IP)、有机磷 (OP) 以及总磷 (TP)，其中，NaOH-P可以用于代表底泥中的活性磷含量状况[19].
2 结果与分析 2.1 西湖底泥与水质性状各采样点表层15 cm底泥的有机质及各形态磷含量如表 1.
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表 1 西湖底泥性状及各形态磷含量 Table 1 Contents of organic matter, nutrients and phosphor forms in sediments from West Lake |
西湖底泥的有机质和总氮含量均很高，这是城市化湖泊经常出现的情况.相比而言，外湖南、西里湖、北里湖底泥中有机质含量更高，表层15 cm平均值分别为172.9、205.8、142.6 g ·kg-1.其余5个湖区底泥有机质含量均不超过100 g ·kg-1，平均值为70.6 g ·kg-1，其中岳湖最低，为38.4 g ·kg-1. 3个有机质含量高的湖区与前期底泥疏浚不彻底有关，如北里湖在1999~2002年的疏浚中就没有疏浚.与非城市湖泊比，西湖底的总氮含量尤其高，平均值为4 960 mg ·kg-1，由高到低的顺序为西里湖、外湖南、北里湖、外湖中、小南湖、茅家埠、外湖北、岳湖，与有机质含量的顺序基本一致，这与之前春季调查结果一致.
西湖底泥中TP含量空间差别较大.就总磷而言，小南湖、茅家埠、西里湖、外湖南、外湖中、外湖北、北里湖、岳湖这8个点的表层15 cm平均值分别为1 485、1 070、901、792、613、409、495、767 mg ·kg-1，磷的含量状况与有机质、氮含量状况很不一致，反而是小南湖、茅家埠两个受引水影响大的区域含量高，而远离引水影响的北里湖、外湖北、外湖中等区域最低，这与调查之前想象的有机质污染重的地区磷污染重的预想并不一致.
西湖底泥的磷形态以无机磷为主：所有泥样的TP平均值为697 mg ·kg-1，其中IP平均值为460 mg ·kg-1，OP平均值为193 mg ·kg-1，不足无机磷的一半.这说明即便是在有机质较高的“香灰土”中，磷的结合形式还主要是以无机态为主.西湖底泥中易释放态磷NaOH-P的总体平均值为110 mg ·kg-1，占总磷的16%，其中表层0~2 cm底泥中NaOH-P平均值为186 mg ·kg-1，由高到低的顺序为小南湖、茅家埠、西里湖、外湖南、岳湖、北里湖、外湖中、外湖北，与总磷含量的高低顺序基本一致.
3次调查时西湖的水质状况如表 2.调查期间春季平均水温为19.7℃，夏季平均水温29.8℃，冬季平均水温8.8℃，水温的季节代表性较好.调查期间大部分水体不存在厌氧情况，但是7月夏季调查时北里湖、岳湖底层溶解氧饱和度低于80%，出现了轻度缺氧. pH基本维持弱碱性，其中夏季调查是北部湖区的几个点位pH甚至超过了9，与藻类密度偏高有关.反映藻类生物量的Chl指标呈现明显的季节变化：春季平均值为8.6 μg ·L-1，夏季为17.8 μg ·L-1，而冬季为6.0 μg ·L-1.特别是外湖和北里湖，夏季这两个区域的Chl平均值为28.0 μg ·L-1，对应的湖泊营养状态指数 (TLI) 为61，呈现明显的富营养状况.春、夏、冬季EC平均值分别为239、181、241 μS ·cm-1，空间上也表现出差异，冬春季节外湖、北里湖明显偏高，这主要与污染程度有关，污染程度高的湖区、水体交换差季节和区域，离子强度偏高.
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表 2 西湖上覆水水质的季节变化 Table 2 Seasonal variations of water quality in overlying water of West Lake |
特别值得关注的是西湖的氮污染.监测表明西湖的氮污染比较严重，春、夏、冬季的平均值分别为3.04、3.96、2.34 mg ·L-1，均处于劣五类，且夏季污染更重.引水入湖区的氮含量显著高于其他区域，反映出引水工程本身对西湖氮的影响较大，这与金赞芳等人2012~2013对外源负荷调查分析的结果一致[20].
西湖水体总磷基本处于Ⅱ类与Ⅲ类之间，春、夏、冬季全湖总磷平均值分别为0.024、0.039、0.029 mg ·L-1，夏季高出冬春季近50%，呈现出明显的内源释放效应.
2.2 磷的内源释放通量春、夏、冬这3季8个点位磷的释放通量情况如图 2.从中可以看出，夏季的释放通量显著高于冬、春季节：夏季8个点位磷的平均释放通量为3.29 mg ·(m2 ·d)-1，而春季平均释放通量为0.29 mg ·(m2 ·d)-1，冬季为0.13 mg ·(m2 ·d)-1，季节上比较，释放通量为夏季>>春季>冬季，夏季是冬、春季节的10倍以上.从表 2的水体理化状况看，夏季磷的释放通量显著增高的主要因素可能是温度.而差异如此之大，则可能与西湖底泥高有机质含量的“香灰土”特征有关.
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图 2 不同季节磷释放通量 Fig. 2 Phosphorus release flux at different sites in different seasons |
从不同点位的差异看，不同湖区底泥磷的释放通量差异也很大.夏季8个点位的磷释放通量最低的只有0.54 mg ·(m2 ·d)-1，位于小南湖；最高的则达6.06 mg ·(m2 ·d)-1，来自岳湖，二者相差也达10倍.夏季总体的释放强度高低顺序为XH9>XH4>XH5>XH6>XH7>XH8>XH3>XH1.
对照表 1可以看出，磷的释放强度高低与底泥磷含量、有效态磷含量的关系并不密切.反而与底泥有机质含量关系更大.这说明西湖磷释放的空间差异受底泥有机质分解强度的影响大于底泥活性磷储备的影响.温度、厌氧程度等释放条件对底泥磷的释放强度影响很大.有机质污染越重，高温期间分解耗氧的情况也越严重，促进了蓄积在底泥中磷的释放.从这个角度看，西湖底泥磷释放的污染控制也与有机质污染的控制密切联系.岳湖的情况比较特殊，有机质含量不是很高，但是磷释放强度却很高，这可能与岳湖水面很小，而周边人类活动强度又特别大有关.岳湖是“西湖印象”的表演区，游客密度很大，环湖餐饮较多，对表层底泥有机质的成分可能有影响.
2.3 锁磷剂的控制效果将对照组与添加锁磷剂组的释放通量放在一起比较，结果如图 3.从中可以看出，不同季节、不同湖区，在添加了锁磷剂之后，底泥磷的释放通量都有明显降低：夏季平均释放通量由3.29 mg ·(m2 ·d)-1控制在0.08 mg ·(m2 ·d)-1以下，控制率达到98%，特别是释放通量较高的几个样点，投加锁磷剂之后水体DRP基本测不出；在释放强度较低的春季，磷的平均释放通量由0.29 mg ·(m2 ·d)-1降到0.07 mg ·(m2 ·d)-1，控制率也达76%；在释放强度最低的冬季，添加了锁磷剂之后，平均磷释放通量也由0.13 mg ·(m2 ·d)-1降到0.05 mg ·(m2 ·d)-1，控制率也达62%.也就是说，总体上看，3个季节锁磷剂投放之后，均能将磷的释放通量控制在0.10 mg ·(m2 ·d)-1以下.
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(a) 春季；(b) 夏季；(c) 冬季 图 3 锁磷剂对西湖底泥磷释放通量的影响 Fig. 3 Influence of Phoslock application on sediment phosphorus release in West Lake |
杭州西湖水体的磷含量，在30年的不断治理下，呈现缓慢下降的趋势，特别是治理后期的下降趋势变慢：1979~1980年，外湖TP为0.165 mg ·L-1，外湖、北里湖、西里湖、岳湖平均值为0.150 mg ·L-1[21]；1981年春季发生黑水事件期间，外湖TP含量甚至达到0.261 mg ·L-1[22]，同时1981年2月就开始对清波门入湖污水管道实施截污；在一系列截污之后，1985~1986年调查时，外湖、北里湖、西里湖、岳湖的总磷平均值降为0.122 mg ·L-1[21]；1986年9月钱塘江引水工程实施之后，1988~1989年调查显示全湖TP平均值为0.131 mg ·L-1，其中外湖为0.134 mg ·L-1[2]；1999年，西湖水体TP含量仍为0.123 mg ·L-1[3]，这反映出引水对水体磷污染控制作用有限；2003年西湖大规模疏浚工程实施之后，水体总磷含量降为0.087 mg ·L-1[3]，这反映出西湖底泥内源污染对水体磷含量的影响是非常重要的，也与Pei等[8]的数值模拟结果结论一致；2006~2007年调查时仍为0.087 mg ·L-1[23]；之后疏浚的生态效益持续发挥，2007~2010年外湖等几个主要湖区的TP含量都在0.05~0.08 mg ·L-1之间[24]；截止到2013年，外湖平均值为0.046 mg ·L-1[4].而本研究调查中发现夏季西湖水体TP平均值为0.039 mg ·L-1，其中小南湖达到0.059 mg ·L-1，北里湖达到0.049 mg ·L-1，仍处于富营养化水平.从治理和水体磷变化的历史看，内源问题仍是限制西湖磷含量进一步下降的关键.
本研究对西湖底泥磷释放通量的估算结果与相关报道有所差异，但总体一致：吴根福等[25]在1995年4月测定西湖底泥的内源释放通量为3.49 mg ·(m2 ·d)-1，总体较本研究估算值高，与本研究夏季的释放通量接近；刘静静等[26]对北里湖四季的内源通量调查发现夏季北里湖内源磷释放通量为0.518 mg ·(m2 ·d)-1，春季为0.340 mg ·(m2 ·d)-1，夏、春、秋、冬释放通量依次降低，与本研究的春季结果相似，但夏季显著偏低.依照本次调查结果，结合8个点位所代表湖区的面积，按照春 (秋) 季183 d、夏季92 d、冬季90 d计，可以估算出西湖底泥磷的释放通量，如表 3所示.
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表 3 西湖底泥磷的内源释放通量估算 Table 3 Estimation of phosphorus internal loading from sediments in West Lake |
从表 3可知，根据本实验结果估算，目前西湖每年全湖磷的内源负荷大约是2.51 t.这一结果与吴根福在1995年西湖底泥疏浚前估算的7.22 t相比[25]，下降了65%.但是这一释放量仍较高，如果按照西湖水量1 429万m3计算，2.51 t的释放量将导致上覆水TP的平均增量为0.176 mg ·L-1.考虑到目前西湖日引水40万m3、年引水14600万m3的状况，这一浓度效应可能因引水而降低，但对水体的磷效应增量仍可达0.016 mg ·L-1.此外，据Jin等[20]在2012~2013年的调查表明，每年西湖的外源入湖磷负荷为8.2 t，出湖年负荷为7.1 t，滞留量为1.1 t.如此看，2.51 t的内源负荷还是比较高的.而由于底泥磷释放状况在空间上的不均，局部湖湾的释放更加严重.因此，西湖底泥磷释放的深度控制还是很必要的.
3.2 锁磷剂在西湖应用的可能性锁磷剂已经在不同类型的水体进行过实验，表现出较高的环境条件适应性：包括早期在澳大利亚一个TP为0.330 mg ·L-1的河流中[9]，在英国Flemington湖中[27]，甚至在厌氧条件下[28]，以及在污水中[29]，Phoslock®都展现出很高的固磷稳定性.但也有不是很成功的例子，如荷兰的一个水塘中[30]，但其原因是受大量鸟类排泄物磷补给影响，这方面的情况在西湖并不存在，而且在他们另外一篇关于锁磷剂控磷效果的文章中，也推荐锁磷剂是一种较为适合的控磷材料[11].因此，就底泥固磷试剂而言，锁磷剂应当是值得尝试的产品.在我国，Phoslock®也先后在滇池、太湖和长广溪进行了初步实验，均表现出较好的控磷效果[12, 15, 31].锁磷剂应用的不利方面包括可能引发镧毒害、因板结破坏水土界面微生物活性等，但是近期经过中国环科院等相关部门的毒性评估表明，锁磷剂的毒性很低，不会对水体产生危害.
作为一个“香灰土”底质的浅水湖泊，西湖底泥的磷释放潜力不小，特别是温度较高的时候，因此对于内源磷进行进一步控制还是很有必要的.进行沉水植被恢复能够有效提高水体透明度，大大减少底层厌氧的发生，从而控制底泥磷释放.但是在沉水植被恢复初期，需要控制水体浮游藻类的生物量，从而有效提升水体透明度，保障沉水植被的稳定恢复.此时，采用锁磷剂能够在几个月的时间内显著降低水体磷水平，给沉水植物以发展的机会，将明显提升生态修复的成功率.因此，在西湖的一些湖湾实施锁磷剂控磷是可能的.
Ross等[28]在英国Flemington湖实验时，建议有氧条件下锁磷剂的投放量为170 g ·m-2，缺氧条件下510 g ·m-2，即可有效控制磷释放.鉴于西湖地处亚热带地区，以及高有机质本底，本实验的投放量更为保守，为630 g ·m-2.从表 1可知，西湖表层底泥中有效磷的含量约为110 mg ·kg-1，目前锁磷剂的推荐剂量为有效磷的100倍.按此有效磷含量估算，每平方米的锁磷剂投放量为600.6 g (底泥平均含水率为71%(表 1)，固体物质的比重按照2.6 g ·cm-3计).初步估算一次投放的费用大约为4.3元·m-2.以内源污染较为严重的北里湖为例，投放一次的费用大约为140万元.随着锁磷剂的生产成本调整，这一投资还可能下降.这对于已经进行了30多年高强度富营养化治理的西湖而言，是有望接受的.
4 结论(1) 西湖底泥有机质含量高，底泥磷释放呈现较大的季节差异，夏天底泥磷释放通量平均达3.29 mg ·(m2 ·d)-1，是春季、冬季释放量的10倍以上，对湖水磷含量产生明显影响，总体估算西湖底泥年释放量达2.51 t.
(2) 室内泥柱培养实验结果表明，锁磷剂对西湖底泥各个湖区的底泥磷内源释放均有明显的控制效果，能将上覆水溶解性活性磷控制在0.010 mg ·L-1以下，春、夏、冬季的底泥磷释放控制率分别为76%、98%、62%.特别是在磷释放速率较高的夏季，控制效果十分明显.
(3) 控制内源释放是解决西湖磷问题的关键.本研究表明，即便是有机质含量较高的西湖底泥，锁磷剂对其控磷效果也很显著.在西湖的富营养化治理中，可以考虑在一些生态修复关键区施用.
致谢: 杭州市西湖水域管理处在样品采集方面提供了大力帮助，李枫博士、薛静琛实验员协助了样品处理及水质分析，风斯乐 (上海) 水治理技术有限公司提供了锁磷剂产品，在此一并表示感谢.| [1] | Ding J T, Cao J L, Xu Q G, et al. Spatial heterogeneity of lake eutrophication caused by physiogeographic conditions:an analysis of 143 lakes in China[J]. Journal of Environmental Sciences, 2015, 30: 140–147. DOI: 10.1016/j.jes.2014.07.029 |
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