2017, Vol. 38
2. 广东省大气环境与污染控制重点实验室, 广州 510006;
3. 大气污染控制广东高校工程技术研究中心, 广州 510006
, ZHANG Jia-ni1 , CHEN Xiao-fang1 , SHI Tian-li1 , SUN Xi-bo1 , FAN Li-ya1,2,3 , YE Dai-qi1,2,3
2. Guangdong Provincial Key Laboratory of Atmospheric Environment and Pollution Control (SCUT), Guangzhou 510006, China;
3. Air Pollution Control of Guangdong University Engineering Technology Research Center (SCUT), Guangzhou 510006, China
近年来,我国高浓度近地面臭氧(O3)和二次气溶胶(SOA)污染频发[1~3]. PM2.5、 NO2等污染物年均浓度逐渐下降,而臭氧日最大8 h浓度年均值整体呈稳定增长的趋势[4~7],给我国臭氧污染控制带来更大的挑战. 挥发性有机物(VOCs)作为O3和PM2.5形成的重要前体物[1, 8, 9],其对臭氧形成的评估与关键贡献者的识别具有重要意义. 基于反应性的臭氧控制对策在很大程度上比基于总量的控制策略更有效,并已被欧美国家使用. 美国环保署在其各州实施计划发展中发行了鼓励各州考虑VOCs反应性概念的指导意见[10]. 随后,德克萨斯州在其臭氧不达标的区域,采用基于反应性的法规来控制高反应性的VOCs[11]. 基于反应性管理体制最具革新性和最有力的案例是加州空气资源局的气溶胶涂料法规,2005年美国环保署将其列为示范性工程项目[12, 13]. 欧洲的反应性法规在其交通源控制取得明显成效后,在固定污染源的控制上也进行了研究,结果证实反应性政策与简单的总量控制对策相比,会带来更大的臭氧削减效益[14, 15].
VOCs物种排放清单和化学反应机制是评估反应性VOCs控制对策必不可少的两个参数[14]. 目前,我国相关的一系列物种排放清单已被建立,主要包括全球和国家尺度的物种清单[16~18]以及珠三角和长三角等区域性物种清单[19~22]. 然而,由于过去本土化污染源成分谱的缺失,大多数物种清单主要采用国外的或其他区域的成分谱信息. 这种情况不包含Mo等[16]和Ou等[19]建立的物种清单,其在研究中应用了更新的本土化成分谱信息. Mo等[16]建立的国家尺度物种清单以75种VOCs物种作为研究对象,不能反映实际多类污染源的真实排放情况. 如其清单中并没有考虑1,2,3,5-四甲苯,该物种是珠三角区域OFP贡献前十的物种之一[19]. 因此,建立更新的尽可能涵盖各污染源成分谱信息的国家尺度物种排放清单极其必要. 另一方面,为了反映VOCs反应性和随后的臭氧生成情况,最大增量反应活性值(MIR)和臭氧生成潜势(OFP)已被广泛应用 [2, 19, 21, 23~25].
本研究以2010年我国人为源挥发性有机物总量排放清单为基础,通过大量的文献调研,获取并筛选具有代表性的VOCs污染源成分谱信息,结合VOCs各物种的最大增量反应活性指标(MIR),建立2010年我国人为源VOCs基于OFP的反应性排放清单. 识别高反应性的VOCs关键物种,主要污染源和污染省份,以期为我国臭氧控制政策的制定提供科学的依据和支撑.
1 材料与方法 1.1 总量排放清单与成分谱2010年我国人为源总量排放清单主要包括工业源、 交通源和农业源. 其中工业源总量排放基数选取课题组近期的研究成果[26],交通源和农业源选取龚芳[27]的研究成果. 工业源排放基数优先选取Qiu等[26]的成果主要基于其以下优势:① 科学的源分类系统. 采用“源头追踪”的思路,按照VOCs物质在整个工业活动中的流动过程,将所有工业排放源分为“VOCs的生产”,“储存与运输”,“以VOCs为原料的工艺过程”和“含VOCs产品的使用”四大环节； ② 综合的污染源涵盖范围. 清单基本涵盖了所有的工业大源,共98类子污染源； ③ 本土化排放因子的优先使用. 清单建立过程中优先使用本土化的排放因子,对于尚无本土排放因子的污染源选取国外的排放因子. 其中,工业源“含VOCs产品的使用”环节中固定燃烧源除原有的工业燃烧外,研究将民用燃煤源也列入了该环节,总量数据同样来源于龚芳[27]的研究成果. 同时,研究对总量清单部分污染源总量进行了修正,主要修正污染源为生物质露天燃烧源,采用细化到各子行业且更新的排放因子[28]进行核算,核算后的排放量与Zhao 等[29]研究的结果相近,与原有单一排放因子核算的总量相比更接近实际. 总量清单所涵盖的污染源尚不完善,部分污染源研究中尚未计入. 主要包括交通源中的非道路移动源,如火车、 飞机和轮船等. 总量排放清单污染源系统在后续研究中有待进一步细化完善.
本研究以188种VOCs成分谱为研究对象,将其分为六大类:烷烃、 烯炔烃、 芳香烃、 卤代烃、 含氧有机化合物和其他,如表 1所示. 其中,“其他”包含了部分污染源中未明确的且含量小于1%的物种或目前尚无MIR值的VOCs物种. 本研究优先选取国内最新的VOCs成分谱. 其中,工业源成分谱包括:“VOCs的生产”环节(Mo等[30]的研究成果),“储存与运输”(Liu等[31]的研究成果),“以VOCs为原料的工艺过程”环节具代表性的成分谱研究成果 [30, 32~34],“含VOCs产品的使用”环节多项成分谱研究成果[31~38]. 交通源和农业源成分谱均来自Liu 等[31]建立的成分谱信息. 对少量尚无VOCs本土成分谱信息的污染源采用美国SPECIATE database成分谱信息. 污染源范围及对应成分谱来源信息见表 2.
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表 1 我国人为源污染源成分谱188种个体物种信息 Table 1 188 individual species of anthropogenic VOCs source profiles in China |
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表 2 我国人为源VOCs污染源及其成分谱信息 Table 2 Anthropogenic VOCs sources and their source profiles in China |
1.2 VOCs物种排放清单
基于反应性的VOCs排放清单建立的前提是物种排放清单的建立,物种排放清单通过2010年我国人为源总量排放基数及各污染源的成分谱信息建立. 个体VOCs物种排放量通过下式计算:
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(1) |
式中,i为特定的VOCs物种； j为污染源；Ei为物种i的总排放量；Ej为污染源j的总排放量；Rij是物种i在污染源j中所占的质量分数.
1.3 VOCs反应性排放清单(OFP)在物种清单建立的基础上,以臭氧生成潜势(OFP)为本研究中反应性的指标,其可通过物种排放量与其对应的MIR值的乘积[19, 21, 24]得出. 个体物种的OFP计算如下:
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(2) |
式中,OFPi为物种i的总OFP值；Eij为物种i在污染源j中的排放量；MIRi为物种i的最大增量反应活性值. 其中MIR值来自Carter[39]的最新研究成果.
2 结果与讨论 2.1 基于OFP的物种排放与特征2010年我国人为源挥发性有机物排放总量和总OFP分别为22 573.28 kt和84 187.62 kt.反应性清单中,烷烃贡献的OFP为6 882.53 kt,烯炔烃为41 496.92 kt,芳香烃为32 945.32 kt,卤代烃为161.45 kt,含氧有机化合物为2 701.40 kt. OFP清单建立过程中,因现有污染源成分谱的不完善,部分物种被不同程度的低估了,如研究中含氧有机化合物在交通源并未被评估. 六大类成分谱的排放特征如图 1所示,烯炔烃和芳香烃为OFP清单中最主要的两大成分谱贡献者,其在总的OFP清单中所占质量分数分别为49.29%和39.13%,相对于VOCs总量排放清单中的20.98%和30.80%都有所提高. 相反,烷烃、 卤代烃和含氧有机化合物在总量排放清单中占比分别为29.47%、 5.12%和10.44%,然而其OFP占比却下降至8.18%、 0.19%和3.21%.
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图 1 2010年我国人为源VOCs物种排放量与OFP特征 Fig. 1 Speciated characteristics of anthropogenic emission and OFP in China in 2010 |
物种排放量及其MIR值会在VOCs排放量和OFP占比上带来较大差异. 图 2(a)为我国人为源VOCs排放量贡献前10种物种及其对应的MIR值信息. OFP清单中,贡献前10种VOCs物种,其对应的排放量占比及MIR值信息如图 2(b)所示. OFP贡献前10物种分别为: 丙烯(11 947.24 kt)、 乙烯(9 729.87 kt)、 间/对-二甲苯(7 994.06 kt)、 甲苯(6 677.03 kt)、 1-丁烯(4 095.73 kt)、 邻-二甲苯( 3515.71 kt)、 1,2,4-三甲苯(2 951.70 kt)、 1,3-丁二烯(2 659.73 kt)、 间-乙基甲苯(2 283.50 kt)和乙苯(1 980.33 kt). 该10种物种占人为源总OFP的63.95%,仅占VOCs排放总量31.84%. 在OFP贡献前10物种中,1-丁烯、 邻-二甲苯、 1,2,4-三甲苯、 1,3-丁二烯、 间-乙基甲苯,该5种物种并不在排放量贡献前10清单中,主要是由于其相对较小的排放量和较大的MIR值. 相反,排放量较大但MIR值相对较小的苯、 乙烷、 正丙烷、 乙炔、 氯甲烷却在排放量前10清单中. 因此,排放量大的物种其OFP值不一定大,OFP值需要排放量及其MIR值综合确定.
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图 2 2010年我国人为源VOCs排放量和OFP贡献前10种物种 Fig. 2 Key contributing species to VOCs mass-based emission and OFP in China in 2010 |
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图 3 2010年我国VOCs前10种OFP贡献物种污染源分布情况 Fig. 3 Top 10 OFP-based species and their emission sources in China in 2010 |
表 3为2010年我国人为源分污染部门的排放量和OFP信息，其中同时列出了各污染源在排放量清单和OFP清单中的占比和排名情况. 我国人为源三大污染源中,工业源贡献了49.29%的OFP,其次是交通源28.31%和生物质燃烧源22.40%. 工业源中,环节四“含VOCs产品的使用”OFP贡献最大,为29.64%,其次为“VOCs的生产”,占9.70%,“储存与运输”占7.05%和“以VOCs为原料的工艺过程”为2.89%. 工业源OFP贡献子污染源中,建筑装饰、 石油炼制、 储存与运输、 机械设备制造、 交通设备制造和包装印刷为主要污染源； 交通源OFP贡献子污染源中,轻型载客汽车、 摩托车及重型载客汽车为污染控制的重点； 农业源中生物质燃烧两类子源均是污染控制的重点.
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表 3 2010年我国人为源子行业污染源排放量与OFP Table 3 VOCs emission and OFP of anthropogenic subsectors in China in 2010 |
污染源成分谱及其对应的MIR值差异使各污染源排放量和OFP的比重存在很大不同. 各污染源排放量和OFP的排名情况如表 3,各污染源的权重名次基本均发生了变化. 其中变化较大(名次变化≥5)的污染源主要包括两类,一类为污染源排放量大但OFP权重相对较小,主要有合成材料、 食品加工业、 化学原料药和炼焦业； 另一类为污染源排放量相对较小但OFP权重较大,主要有基础化学原料制造、 纺织印染、 家具制造、 交通设备制造和轻型载货汽车. 污染源权重在其排放量和OFP间的明显差异表明了反应性概念在VOCs排放清单建立及国家政策指导中的重要性.
图 3为OFP贡献前10种物种的污染源分布情况. 前10种OFP贡献物种中,苯系物,如甲苯、 间/对-二甲苯、 邻-二甲苯、 间-乙基甲苯、 1,2,4-三甲苯和乙苯,超过70%的OFP来自“含VOCs产品的使用”和道路移动源两类污染源. 其中除1,2,4-三甲苯中道路移动源OFP贡献达51%为最大污染源,其他苯系物,“含VOCs产品的使用”贡献的OFP占比均超过50%； 烯烃类,乙烯、 丙烯、 1-丁烯和1,3-丁二烯,超过40%的OFP来源于生物质燃烧源,其次为道路移动源和VOCs的生产环节. 因此,“VOCs的生产”,“含VOCs产品的使用”,道路移动源和生物质燃烧源是VOCs高反应性物种控制的重要污染源.
2.3 基于OFP的省市排放与特征图 4为2010年我国人为源挥发性有机物OFP分省市排放情况及三类源在各省市的OFP贡献情况. 其中OFP贡献最大的5个省份为: 山东、 江苏、 广东、 浙江和河南,基本均是社会发展和工业水平较为发达的地区,其OFP均超过了4 500 kt. 5省份OFP占人为源总OFP的39.65%. 河北、 辽宁、 安徽、 四川和湖北5省人为源贡献的OFP在3 000~4 500 kt之间,合计OFP约占全国总OFP的21.21%. 其余21省市的OFP均小于3 000 kt,其中OFP贡献小于1 000 kt的省市有贵州、 海南、 宁夏、 青海和西藏,基本均为经济发展水平较为落后的区域,其合计OFP仅占总OFP的2.68%.
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图 4 2010年我国人为源VOCs基于OFP的省市分布 Fig. 4 Anthropogenic OFP inventory for each province in China in 2010 |
如图 4所示,各省市因工业源、 交通源以及农业源的结构差异,导致这三类源OFP在各省市的分布存在一定的差异. 其中,工业源OFP贡献最大的省市为山东、 江苏、 广东和浙江,大多数省市第四环节“含VOCs产品的使用”是其主要的OFP污染源,如山东、 江苏、 广东和浙江等. 这种情况主要是由于该环节涵盖的污染源范围广,VOCs排放量比重大,同时该环节排放的VOCs物种如芳香烃,反应性相对较大. 其他省份,如辽宁、 海南、 甘肃和新疆等炼油厂较发达的省市,其工业源中第一环节“VOCs的生产”为主要贡献源； 交通源OFP贡献最大的省市为广东、 山东、 江苏和河北. 大多数省市交通源OFP最主要的贡献来源于轻型载客汽车,如山东、 河北、 浙江、 四川和北京等. 广东、 广西、 福建和江西等地摩托车OFP贡献也较为显著； 农业源OFP最大贡献省份为山东、 安徽、 黑龙江、 江苏和河南,OFP均超过了1 000 kt,占总农业源OFP的40.10%.
2.4 不确定性分析反应性清单建立中不确定性来源主要包括总量排放清单的建立、 污染源成分谱的选取和物种反应性参数的选取. 总量排放清单的不确定性,主要是由于活动水平来源可靠性不强和排放因子本土化及代表性缺陷带来. 本研究总量排放清单为已公开的清单成果,除了清单成果本身的不确定性以外,由于工业源和其他两类污染源(交通源和农业源)总量来自不同的清单,研究中增加了总量排放清单的不确定性； 污染源成分谱本土化不完善,反应性清单核算时采用国内外学者现有的成分谱研究成果,成为重要的不确定性来源. 不同学者对成分谱研究的方法,区域范围和物种对象等多方面因素不一致,给反应性清单的建立带来较高的不确定性. 此外,由于本研究所选取的物种反应性参数(MIR)均来自Carter[39]的最新研究成果,其不确定性相对总量清单和成分谱库的较小.
2.5 反应性清单的比较和我国臭氧控制对策的启示 2.5.1 反应性清单的比较本研究建立的反应性清单与Wu 等[40]评估的2010年我国人为源OFP相比,尽管在物种反应性参数选取上有所不同,即本研究选取MIR值,Wu 等选取光化学臭氧生成潜势(POCP),但研究结果仍具有一定的可比性. 如表 4所示,在OFP贡献关键物种方面,丙烯、 乙烯、 间/对-二甲苯、 邻-二甲苯、 甲苯均在其OFP贡献前10物种清单中,这5种物种各占总人为源OFP的47.36%(本研究)和44.60%[40]； 在OFP污染源特征方面,工业源OFP占比分别为49.29%(本研究)和48.18%[40],生物质露天燃烧源占比分别为5.32%(本研究)和6.51%[40]. 其他污染源OFP难以比较,主要是由于污染源涵盖范围及分类系统存在差异. 在OFP省级分布特征方面,OFP贡献前4个省份均依次为山东、 江苏、 广东和浙江. 其他省份OFP贡献次序存在较小差异. 总之,相比而言,二者人为源OFP关键贡献者基本一致,但也存在一定的差异. 人为源OFP的差异主要来自VOCs总量基础排放清单、 污染源涵盖范围及污染源成分谱的差异三方面.
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表 4 我国人为源反应性排放清单的比较 Table 4 Comparison of reactivity-based anthropogenic VOCs emission inventory in China |
2.5.2 我国臭氧控制对策的启示
近年来,我国出台了一系列VOCs控制对策,“挥发性有机物排污收费试点办法”[41]、 “十三五”规划纲要中VOCs控制目标[42]和“重点行业挥发性有机物削减行动计划”[43]等. 然而,这些政策大多建立在效率相对低的基于VOCs总量的控制基础上. 考虑到目前我国O3污染的严峻局势,亟需出台更有效的O3控制对策,而基于VOCs反应性的控制对策很大程度上将成为未来我国VOCs控制的趋势. 本研究对我国基于反应性的O3控制对策具有重要的启示. 首先,考虑到挥发性有机物定义的确定决定着我国未来VOCs的控制方向,因此,国家层面的基于反应性的挥发性有机物定义极其必要. 其次,从OFP贡献关键物种来看,丙烯、 乙烯、 间/对-二甲苯、 甲苯、 1-丁烯、 邻-二甲苯、 1,2,4-三甲苯、 1,3-丁二烯、 邻-乙基甲苯和乙苯,OFP贡献前10种物种及其对应的污染源将是我国VOCs重点控制的方向. 最后,从OFP污染行业及省市分布来看,石油炼制、 储存与运输、 机械设备制造、 交通设备制造和包装印刷将是工业源控制的首要对象； 轻型载客汽车、 重型载客汽车及摩托车是交通源控制的重点； 生物质燃烧两类源均为农业源需控制的对象. 山东、 江苏、 广东、 浙江和河南等我国OFP贡献大省,是我国VOCs控制的重点省份.
3 结论(1) 2010年我国人为源挥发性有机物OFP为84 187.61 kt,其中,烷烃6 882.53 kt,烯炔烃41 496.92 kt,芳香烃32 945.32 kt,卤代烃161.45 kt,含氧有机化合物2 701.40 kt. OFP贡献前10种物种分别为丙烯、 乙烯、 间/对-二甲苯、 甲苯、 1-丁烯、 邻-二甲苯、 1,2,4-三甲苯、 1,3-丁二烯、 间-乙基甲苯和乙苯,占人为源总OFP的63.95%,仅占VOCs排放总量的31.84%.
(2) 2010年我国人为源三大污染源中,工业源贡献了总OFP的49.29%,其次是交通源28.31%和农业源22.40%. 建筑装饰、 石油炼制、 储存与运输、 机械设备制造、 交通设备制造和包装印刷为工业OFP主要贡献源； 轻型载客汽车、 重型载客汽车及摩托车为交通源OFP污染控制的重点； 生物质燃烧两类源均为农业源OFP重点控制对象. 工业源中“VOCs的生产”和“含VOCs产品的使用”环节,道路移动源和生物质燃烧源是OFP贡献前10物种的重要贡献源.
(3) 山东、 江苏、 广东、 浙江和河南是我国人为源OFP贡献最大的省份,占人为源总OFP的39.65%. 工业源OFP最主要的贡献省份为山东、 江苏、 广东和浙江； 交通源为广东、 山东、 江苏和河北； 农业源为山东、 安徽、 黑龙江、 江苏和河南.
(4) 本研究建立的VOCs反应性排放清单具有一定的不确定性,后续应加强典型污染源排放因子及成分谱实测与规范工作,同时加强反应性排放清单不确定性的定量分析,以进一步完善我国VOCs反应性排放清单.
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