2016, Vol. 37
2. 中国环境科学研究院国家环境保护机动车污染控制与模拟重点实验室, 北京 100012
, JIANG Jing-kun1
, ZHANG Qiang1 , LI Zhen-hua1 , HE Li-qiang1,2 , WU Ye1 , HU Jing-nan2 , HAO Ji-ming1
2. State Environmental Protection Key Laboratory of Vehicle Emission Control and Simulation, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China
随着城市化进程的加速，机动车保有量快速增加，机动车排放成为城市细颗粒物污染的重要来源[1].以往对机动车排放颗粒物的研究，主要关注其质量浓度，多集中在柴油车[2~4]，汽油车虽然占据机动车保有量的84.7%[5]，但由于其排放的颗粒物质量浓度较低，因此研究相对较少.随着车用技术的更新，缸内直喷(gasoline direct injection, GDI)技术得到广泛应用，这种有别于传统进气道喷射(port fuel injection, PFI)方式的发动机技术，虽然具有良好的燃油经济性和CO2减排效果，但由于其进气方式的改变引起排放颗粒物大幅增加[6]，又引起了人们对于轻型汽油车排放颗粒物数浓度的关注与研究.近年来试验研究表明，GDI汽油机颗粒物排放水平远高于传统PFI汽油机[7, 8]，甚至高于装有颗粒物捕集器(diesel particulate filter, DPF)的柴油机[9].汽油车排放的颗粒物主要是100 nm以下的超细颗粒物[10]，而医学研究证实，100 nm以下超细颗粒物易对人体健康造成影响[11].
针对轻型汽油车排放颗粒物的控制，我国2013年颁布的轻型车国V排放标准中给出了颗粒物数浓度测量的方法，并将GDI汽油车排放颗粒物质量浓度纳入限值[12].国Ⅵ标准中将进一步加入汽油车排放颗粒物数浓度的具体限值.目前法规中规定的颗粒物数浓度测量方法是参考欧盟标准，采用颗粒物测量项目(particle measurement programme, PMP)对于机动车数浓度测量方法的建议，只针对23 nm以上的非挥发性固体颗粒物进行测量[13].然而国外研究发现，23 nm测量下限的设置可能会低估实际固体颗粒物排放水平. Gidney等[14]发现燃料在有金属添加剂的情况下小于23 nm的颗粒物除了挥发性组分还有无机组分，直接忽略23 nm以下的颗粒物会造成颗粒物数浓度水平被低估. Zheng等[15]使用不同粒径测量下限的CPC对不同工况下加装DPF的轻型柴油车颗粒物排放水平进行了测试，发现在11 nm以下存在大量颗粒物. Yamada等[16]对使用PMP方法测量23 nm以下颗粒物的不确定性及校正方法进行了研究.目前针对我国轻型汽油车23 nm以下颗粒物对数浓度测量结果影响的研究尚属空白，了解23 nm以下颗粒物数浓度排放水平对于轻型汽油车颗粒物排放控制具有重要的指导意义.
由此可见，掌握我国现阶段轻型汽油车颗粒物数浓度排放水平，了解其具体排放特征，对于改善环境质量和人体健康都具有重要的意义.本研究针对4辆轻型汽油车排放颗粒物的数浓度与粒径分布进行测试，并对其排放的23 nm以下的颗粒物进行了分析.
1 材料与方法 1.1 测试车辆与油品本研究试验用车选用了4辆轻型汽油车.其中1~3号为缸内直喷汽油车(GDI)，4号为进气道喷射汽油车(PFI). 1、3号汽油车采用涡轮增压发动机，排放标准为国Ⅳ标准. 2、4号汽油车采用自然吸气发动机，2号车排放标准为美标Tier2，4号车排放标准为国Ⅳ标准. 4辆汽油车均采用三元催化器(TWC)作为后处理系统.具体试验用车信息如表 1.
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表 1 试验用车相关参数 Table 1 Parameters of the tested vehicles |
试验所用油品为定制汽油，油品质量符合2018年将实施的国五车用汽油标准，经检测试验燃油主要理化特性如表 2.
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表 2 试验燃油主要理化特性 Table 2 Physiochemical properties of the tested fuel |
1.2 测定系统与方法
测试在底盘测功机上进行整车转鼓试验.试验工况选用新欧洲驾驶循环(New European Driving Cycle, NEDC)，工况内包括780 s低速市区测试工况与400 s高速市郊测试工况，总行驶距离约为10.95 km，时长为1 180 s.试验车辆排放的尾气经全流定容稀释系统(constant volume sampling, CVS)，与经高效过滤器后的稀释空气进行混合后，在下游由颗粒物与气态污染物测试系统进行检测.测试系统如图 1所示.
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图 1 测试系统示意 Fig. 1 Measurement system |
测试针对试验轻型汽油车排放颗粒物的数浓度、粒径分布以及气态污染物进行.利用芬兰DEKATI公司生产的静电低压撞击器(Electrical Low Pressure Impactor, ELPI+)逐秒测量颗粒物数浓度. ELPI+有14个分粒径通道，可获得颗粒物瞬态粒径分布数据，测量范围为6 nm~10 μm.利用实验室搭建的颗粒物粒径谱仪(particle size distributions, PSD)测量颗粒物平均粒径分布[17]. PSD由两组扫描电迁移率粒径谱仪(nano-SMPS与regular-SMPS)组成，可同时分别测量3~67 nm和20~600 nm颗粒物的粒径分布. PSD扫描周期为120 s，考虑到PSD时间分辨率，测试中在PSD前加设一个15 L的缓冲罐以保证稳态测量条件.利用奥地利AVL公司的AMA i60排放测试系统对HC和CO等气态污染物进行测量.利用挥发性组分去除系统(volatile particle remover, VPR)和美国TSI公司的颗粒物冷凝生长计数器(condensation particle counter)CPC 3790与UCPC 3776分别对23 nm~2.5 μm与2.5 nm~2.5 μm的总颗粒物数浓度进行测量.
2 结果与讨论 2.1 轻型汽油车颗粒物数浓度与粒径分布特征图 2给出了4辆试验车在NEDC循环下颗粒物数量排放结果. 1~4号车颗粒物数浓度结果依次为：1.8×1012、5.6×1011、1.4×1012、3.4×1010 km-1. 3辆GDI汽油车颗粒物数浓度排放水平高于4号PFI汽油车一个量级.采用涡轮增压的1号和3号国Ⅳ汽油车颗粒物数浓度结果高于美标Tier自然吸气2号车50%左右.
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图 2 轻型汽油车颗粒物数量排放 Fig. 2 PN emissions of light-duty gasoline vehicles |
处于相同排放标准阶段下GDI汽油车排放的颗粒物数量明显高于PFI汽油车一个数量级，这与王计广等[18]和付海超等[19]的研究结果一致.可见燃油喷射技术能极大地影响排放颗粒物的数浓度.相较于进气道喷射方式，缸内直喷技术直接以较高压力将燃油喷入气缸内与空气混合，形成可燃混合气燃烧做功，燃烧前油气混合时间缩短，容易使得燃油与空气尚未充分混合，造成缸内局部混合气过浓，燃烧不完全，从而增加排放颗粒物的数浓度.
对于采用同一喷油技术不同进气方式的GDI车而言，本研究中采用涡轮增压技术的1号和3号车颗粒物排放要都高于采用自然吸气的2号车.而付海超等[19]的研究中，测试的3辆GDI汽油车中，采用自然吸气的GDI汽车PN排放结果位于涡轮增压技术的2辆车之间，这可能与所选车型技术差异较大有一定关系.
图 3给出了4辆试验车在NEDC循环下颗粒物平均粒径分布结果.从中可知，GDI与PFI汽车颗粒物排放呈现双峰分布的特征.颗粒物可分为呈现出核模态与积聚模态两种模态.其中GDI汽车核模态峰值粒径约为20~27 nm，积聚模态峰值粒径约为80~95 nm. GDI汽车排放的颗粒物以积聚模态颗粒物为主. PFI汽车排放颗粒物水平要明显低于GDI汽车，其排放的颗粒物也主要是积聚模态颗粒物为主，峰值粒径约为95 nm，但与GDI汽车相比，积聚模态颗粒物所占比例较低.
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图 3 轻型汽油车颗粒物平均粒径分布 Fig. 3 Average particle size distributions of light-duty gasoline vehicles |
这一结果与陆叶强等[20]和胡志远等[21]的研究结果较为一致. PFI汽油车与GDI汽油车相比，PFI汽油车油气混合时间长，混合程度较GDI汽油车更为均匀，因此不完全燃烧程度要低于GDI汽油车，产生的积聚模态颗粒物比例也就更低了.而与原达[22]的研究结果相比，本研究中GDI汽油车核模态颗粒物排放水平有较大差异.核模态颗粒的形成会受到许多因素的影响，目前国内外针对GDI发动机颗粒物形成机制的研究还较少，一般认为内燃机排放的核模态颗粒物主要由挥发性有机组分和硫酸盐成核形成.燃料和润滑油中的硫是颗粒物中硫酸盐的主要来源.不同润滑油会引起GDI汽油车排放颗粒物的显著差异[23].本研究中使用的油品为定制汽油，含硫量 < 1 mg·kg-1，远低于目前市售汽油水平.低硫油品的使用使得核模态颗粒物成核前体物浓度降低，因而导致本研究中核模态颗粒物浓度较低的情况出现.
2.2 轻型汽油车颗粒物排放与工况之间关系利用CPC与ELPI+分别获取逐秒的轻型车颗粒物数浓度与粒径分布数据. 图 4给出了NEDC循环下，轻型车颗粒物瞬态排放与行驶工况对应的情况.结果显示，GDI汽油车前200 s产生大量颗粒物.在前720 s的市区测试工况下，颗粒物排放瞬态变化与NEDC工况内车辆行驶速度有着较好一致性，在急加速的工况下，速度变化即对应着数浓度变化的响应.在后400 s市郊高速工况下，随着行驶速度的提升，颗粒物排放高于市区测试工况.而PFI汽油车颗粒物主要在工况运行的前200 s内产生，之后颗粒物排放一直处于较低水平，颗粒物瞬态响应与工况变化关系不大，在市郊高速工况后200 s内出现峰值.
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图 4 轻型汽油车瞬态颗粒物排放 Fig. 4 PN transient emissions of light-duty gasoline vehicles |
GDI与PFI汽车在工况前200 s均出现了颗粒物大量排放的情况，这可能因为车辆都是冷启动，在工况前200 s发动机温度较低，不利于燃油的蒸发，为了使发动机顺利启动需要提高喷油量，因此就造成了燃气混合不均匀，混合气浓度过高的情况，使得部分燃气氧化不完全，从而产生了大量颗粒物.而暖机过程结束后，GDI与PFI汽车排放的颗粒物都大幅减少，而两车颗粒物排放与工况的响应出现明显差异.这主要是因为PFI汽车的燃气在进入气缸燃烧前就已经混合均匀，在气缸内发生的是均质燃烧，工况的改变不会影响燃烧状态，因此PFI汽车在暖机后颗粒物排放水平很低，且几乎不受工况影响.而GDI汽车燃气混合时间则短得多，在急加速的工况下发动机负荷增加，喷油量增加，这使得混合气混合不均匀的程度进一步加大，局部过浓的混合气因为燃烧不完全而造成颗粒物数量的增加.而在急减速的工况下亦然.因此GDI汽车的颗粒物瞬态排放与工况中车辆的行驶速度有很好的对应关系.而随着市郊工况下行驶速度的升高，颗粒物排放水平也进一步增加.
为了进一步了解GDI与PFI汽车在工况内的排放情况，图 5给出NEDC循环下汽油车瞬态HC与CO排放.可以看出，GDI与PFI汽车的HC和CO排放主要是在前200 s内大量产生.而两者相比，PFI汽车尽管颗粒物排放水平远低于GDI汽车，但HC排放水平相当，CO排放甚至高于GDI汽车.由此体现出在冷启动工况前200 s内，由于气缸内燃气的不完全燃烧，未燃尽的HC以及不完全燃烧产物CO大量产生.此时排气温度也不够高，三元催化器还未达到最佳工作状态，HC和CO的排放在前200 s出现峰值.此后由于燃烧条件的稳定以及三元催化器的正常工作，HC和CO的排放得到有效控制，保持在较低排放水平.
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图 5 汽油车瞬态HC与CO排放 Fig. 5 HC and CO emissions of light-duty gasoline vehicles |
图 6进一步给出了NEDC循环下GDI汽油车瞬态粒径分布的变化规律，其中不同颜色表示颗粒物数浓度水平.可以看出，瞬态粒径分布与总颗粒物数浓度有着很好的对应关系，也体现出工况的行驶特征.从瞬态粒径分布上可以看出明显两个模态颗粒物的出现.
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图 6 GDI汽油车瞬态粒径分布 Fig. 6 Transient particle size distribution of GDI car |
轻型车国V标准中对于颗粒物数浓度的测量，只针对23 nm以上的非挥发性固体颗粒物进行，从而更好地实现颗粒物数浓度的可重复测量.然而这样却忽视了23 nm以下颗粒物在轻型车排放中的影响.
本研究中利用两台颗粒物冷凝生长计数器CPC 3790和UCPC 3776对3号GDI汽油车和4号PFI汽油车进行了数浓度的测量，其中CPC和UCPC测量的颗粒物范围分别为 > 23 nm和 > 2.5 nm.颗粒物冷凝生长计数器置于法规要求的挥发性组分去除系统VPR之后，VPR系统由加热稀释器、蒸发管、冷却稀释器组成，能有效去除挥发性气态污染物.测试结果如图 7所示. UCPC 3776( > 2.5 nm)测得的3号GDI汽油车和4号PFI汽油车颗粒物数浓度排放因子分别为1.89×1012 km-1和5.07×1010 km-1，CPC 3790( > 23 nm)的测试结果为1.40×1012 km-1和3.37×1010 km-1.两者相比，UCPC比CPC测量值分别高出35.0%(GDI)和50.4%(PFI).也即说明，去除挥发性组分后，2.5~23 nm粒径范围内固体颗粒物占据了颗粒物总数的25.9%(GDI)和33.5%(PFI).
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图 7 CPC与UCPC测量结果对比 Fig. 7 Comparison of CPC and UCPC measurement results |
欧盟法规中采用PMP项目的研究建议，设置VPR系统防止挥发性气态组分因冷凝成核，形成大量核模态颗粒物.这部分核模态颗粒物的形成容易受到稀释中温度、停留时间、稀释比例等因素的影响[24]，进而造成数量测量的不稳定，因此法规中利用VPR系统将挥发性组分去除，只针对固体颗粒物进行计数.然而本研究的结果显示，即使在VPR系统去除挥发性组分之后，2.5~23 nm范围内仍存在大量的核模态颗粒物.这部分颗粒物有可能是因为挥发性组分通过VPR系统时并未完全蒸发去除，而重新成核形成的，也可能是难以被VPR系统去除的固体颗粒物. Giechaskiel等[25]曾对VPR系统的去除效率进行研究，结果显示VPR系统在设定的温度和停留时间下，能对30 nm的四十烷颗粒物实现99%的削减.本研究中2.5~23 nm范围内颗粒物的比例远超Giechaskiel的研究结果，这很有可能是因为轻型汽油车在23nm以下会产生大量不可忽略的固体颗粒物.换言之，法规23 nm测量下限的设定，不考虑23 nm以下固体颗粒物的排放，会低估轻型汽油车的颗粒物实际排放水平.在本研究中，这种低估程度约为30%.这一结果与Yamada等[16]在稳态工况下测量的GDI汽油车颗粒物23nm以下颗粒物所占比重相比，本研究结果略高，这主要是因为核模态颗粒物的产生与行驶工况有着紧密联系.而这一结果与重型柴油车的测量结果差异较大，Johnson等[26]在使用粒径测量下限分别为3 nm和23 nm的CPC测量不同工况下重型柴油车颗粒物排放时，二者结果上体现出数量级上的差异，这进一步体现出轻型汽油车与重型柴油车在颗粒物排放上的特征差异.
为进一步获得2.5~23 nm范围内颗粒物数量变化规律，将3号GDI汽油车UCPC与CPC测量数浓度差，与NEDC工况下车辆行驶速度对比如图 8.
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图 8 23 nm以下颗粒物数量随工况的变化 Fig. 8 Variation of number concentration of sub-23 nm particles with the working condition |
结果显示，GDI汽油车2.5~23 nm范围内的颗粒物数量变化与总颗粒物变化有着很大的相似性. 3号车在工况前200 s汽车启动阶段产生大量23 nm以下的颗粒物，颗粒物排放瞬态变化与NEDC工况内车辆行驶速度有着较好一致性，在加速情况下颗粒物大量产生，并在高速的市郊工况下颗粒物排放达到峰值.这说明冷启动以及急加速工况下，会产生大量粒径在23 nm以下的颗粒物.
3 结论(1)对于相同排放标准阶段下的轻型汽油车，喷油技术是影响颗粒物数量排放水平的关键因素，GDI汽车排放的颗粒物数浓度比PFI汽车排放的颗粒物大约高了一个数量级.
(2)轻型汽油车在NEDC循环工况下排放的颗粒物粒径分布呈现双模态的特征. GDI汽车排放核模态颗粒物峰值粒径约为20~27 nm，积聚模态颗粒物峰值粒径约为80~95 nm，主要以积聚模态为主. PFI汽车排放积聚模态颗粒物峰值粒径约为95 nm.
(3)轻型汽油车冷启动下颗粒物以及HC与CO主要在工况前200 s产生. GDI汽车的瞬态排放与工况变化有着较强的响应，在急加速的工况下，颗粒物排放明显增加. PFI汽车的瞬态排放相对较为稳定.
(4)法规中对轻型车排放颗粒物数量测量设置的23 nm下限会低估实际排放水平25%~35%. GDI汽车在23 nm以下也会排放大量的固体颗粒物，这部分核模态颗粒物主要在冷启动和急加速工况下产生.
致谢: 本实验是在厦门环境保护机动车污染控制技术中心的赖益土等大力支持下完成的，在此向他们表示衷心的感谢.| [1] | Cheng S Y, Lang J L, Zhou Y, et al. A new monitoring-simulation-source apportionment approach for investigating the vehicular emission contribution to the PM2.5 pollution in Beijing, China[J]. Atmospheric Environment , 2013, 79 : 308–316. DOI:10.1016/j.atmosenv.2013.06.043 |
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