环境科学  2016, Vol. 37 Issue (8): 3135-3143   PDF    
引用本文
何志江, 赵媛, 张源凯, 王洪臣, 齐鲁, 尹训飞, 张晓军 . 活性污泥表面性质对絮凝沉降性能与出水悬浮物的影响[J]. 环境科学,2016, 37(8): 3135-3143.
HE Zhi-jiang, ZHAO Yuan, ZHANG Yuan-kai, WANG Hong-chen, QI Lu, YIN Xun-fei, ZHANG Xiao-jun . Influence of Activated Sludge Surface Properties on Flocculating Settling and Effluent Suspend Solid[J]. Environmental Science,2016, 37(8): 3135-3143.
活性污泥表面性质对絮凝沉降性能与出水悬浮物的影响
何志江1 , 赵媛2 , 张源凯1 , 王洪臣1 , 齐鲁1 , 尹训飞1 , 张晓军1     
1. 中国人民大学环境学院, 北京 100872;
 2. 北京市通州区水务局, 北京 101100
收稿日期: 2015-09-01; 修订日期: 2015-10-08
基金项目: 国家水体污染控制与治理科技重大专项（2013ZX07314-001）
作者简介: 何志江(1991~), 男, 硕士研究生, 主要研究方向为水污染控制治理, E-mail:18046043293@163.com
通讯联系人, 王洪臣, E-mail:wetrlruc@hotmail.com
摘要: 为了研究污水处理厂活性污泥表面性质对絮凝性能（flocculation ability，FA）和出水悬浮物（effluent suspend solid，ESS）的影响，测定了北京市7个不同污水处理厂活性污泥的表面性质，包括污泥容积指数（sludge volume index，SVI）和胞外聚合物（extracellular polymeric substance，EPS）中的蛋白质/多糖（protein/carbohydrate，P/C）比例、Zeta电位以及二维分形维数（two-dimensional fractal dimension，D2f），并且通过相关性分析和拟合，探讨了这几个参数与活性污泥的FA和ESS的关系.结果表明，SVI与活性污泥的FA和ESS并不存在明显的相关关系，但FA和ESS存在明显的负线性相关关系（R2=0.787）；当EPS中的P/C从1.28增加到25.34时，FA可从0.19增加到0.73，ESS从14.89 mg·L-1降低到6.08 mg·L-1，蛋白质中的氨基带有正电荷能够中和絮体表面的负电荷，其在EPS中所占的比例越大，有利于降低表面Zeta电位的绝对值和形成更稳定的絮体结构，进而提高絮凝能力.而且，Zeta电位与活性污泥的FA和ESS分别存在负线性相关（R2=0.883）和正线性相关（R2=0.902），当Zeta电位的绝对值每减小1 mV，FA提高0.059，ESS减少0.934 mg·L-1.此外，活性污泥的D2f与FA基本上呈现指数关系（R2=0.935，P < 0.01），当D2f从1.10增加到1.45，FA提高了4.3倍，而同时D2f与ESS具有较好的负线性相关（R2=0.868）.
关键词: 絮凝能力      出水悬浮物      污泥容积指数(SVI)      胞外聚合物      Zeta电位      分形维数     
Influence of Activated Sludge Surface Properties on Flocculating Settling and Effluent Suspend Solid
HE Zhi-jiang1 , ZHAO Yuan2 , ZHANG Yuan-kai1 , WANG Hong-chen1 , QI Lu1 , YIN Xun-fei1 , ZHANG Xiao-jun1     
1. School of Environment & Natural Resources, Renmin University of China, Beijing 100872, China;
 2. Tongzhou Water Authority of Beijing, Beijing 101100, China
Abstract: In this paper, the influence of the surface properties of the activated sludge on flocculating settling and ESS was studied in seven different sewage treatment plants in Beijing, such as the sludge volume index (SVI), the protein/carbohydrate (P/C) ratio in extracellular polymeric substance, Zeta potential, two-dimensional fractal dimension(D2f). The relationships between the surface properties of the activated sludge and flocculation ability (FA) or effluent suspend solid(ESS) were also analyzed. The results showed that no obvious correlation was obtained between SVI and FA or ESS, but obvious negative correlation between the FA and ESS (R2=0.787) was observed. When the P/C increased from 1.28 to 25.34, the FA could increase from 0.19 to 0.73 correspondingly, but the ESS decreased from 14.89 mg·L-1 to 6.08 mg·L-1. This was because the amino acids in protein with positive charge could neutralize the negative charge on the surface of floc, the increase of protein ratio in EPS could decrease the absolute value of Zeta potential, which made a contribution to form more stable floc structure, and improved the ability of flocculation. Moreover, the Zeta potential had a positive correlation with FA but a negative correlation with ESS. The absolute value of Zeta potential decreased by 1 mV, FA increased by 0.059 and ESS decreased by 0.934 mg·L-1 correspondingly. In addition, there was an obvious index correlation (R2=0.935, P < 0.01) between D2f and FA; While D2f increased from 1.10 to 1.45, FA could increase by 4.3 times and ESS decreased linearly (R2=0.868).
Key words: flocculating ability      effluent suspended solids      sludge volume index(SVI)      extracellular polymeric substances      Zeta potential      fractal dimension     

在传统的活性污泥污水生物处理系统中，活性污泥的成层沉降和浓缩过程对二沉池的设计和运行中起着至关重要的作用，描述其两种过程的模型包括线性、指数、幂函数和多项式等[1~5].然而却往往忽略了与成层沉降和浓缩同等重要的絮凝澄清过程，由于污泥的絮凝澄清发生在污泥层以上部分，如果二沉池的絮凝澄清过程效果不佳，将会导致出水悬浮物(effluent suspend solid, ESS)超标，因为1 mg·L-1的ESS相当于0.08~0.10 mg·L-1的总氮(TN)和0.02~0.04 mg·L-1的总磷(TP)，0.3~1.0 mg·L-1的BOD5和0.8~1.6 mg·L-1的COD，一旦ESS不达标，不仅会导致出水TP的不达标[6]，而且会造成污泥的流失，导致的回流污泥量的减少，进而影响生物反应池对污染物的降解.根据大量的数据统计，大部分的市政污水处理厂都有超过20%的运行时间是处于这种不达标状态[7].

国内外关于活性污泥的絮凝澄清研究鲜见报道，文献[8]研究了20个瑞典污水处理厂活性污泥在平流式二沉池的澄清过程，他们采用一个直径140 mm，高度为1500 mm的圆形沉降管进行污泥澄清试验，测定污泥层以上部分清水区的浊度，发现清水区的浊度随着污泥容积比(sludge volume，SV)的增大而减小，当SV > 200 mL·L-1的时候，清水区的浊度有显著的减少.二沉池中污泥层上清液的浊度或者ESS主要是受到池子结构、运行工况和活性污泥本身性质的影响，在池子结构和运行工况不变的情况下，污泥本身性质会通过影响其絮凝沉降性能成为制约出水的浊度和ESS的关键因素[9].

关于活性污泥絮凝机理的动力学研究，有学者提出活性污泥絮凝的两种机制：① 聚合物的架桥理论[10]; ② 双电层理论[11]，强调了表面性质在活性污泥絮体絮凝过程中的重要性.但是，至今仍然不清楚活性污泥絮体在絮凝过程中由哪种机制占据主导，有可能两种作用同时发生，也有可能是一前一后，造成这种差异是由于絮体的表面性质的不同.聚合物的架桥理论认为：污泥絮体细胞表面的胞外聚合物(extracellular polymeric substance, EPS)带有负电荷，通过与二价或三价阳离子的相互吸引作用而形成聚合物[12]，这个理论已被学者所证实，在去除污泥表面的二价和三价离子之后，活性污泥絮体就会发生破裂[13]，然而前人的研究对EPS在污泥絮体絮凝过程中的作用还未形成一致的结论[14, 15]; 污泥絮体之间的相互作用可以用双电层理论来描述[16]，由于电子层引起的范德华力和静电排斥力可以描述污泥絮体之间的相互作用，而Zeta电位代表表面扩散双电层的电势差，可用其来定量表征; 根据调研[17]，污泥絮体的形态结构也是絮凝的关键影响因素，然而分形维数对活性污泥FA的研究仍然较少. Liao等[18]认为污泥的表面性质在污泥的絮凝中发挥巨大作用，因此该文就是为了深入探讨污泥表面性质对其絮凝沉降性能(用絮凝能力表征，flocculating ability，FA)的影响，进而影响ESS，主要包括以下宏观和微观的角度：① 探讨表征活性污泥综合性质的污泥容积指数(sludge volume index, SVI)对FA和ESS的影响; ② 从细胞层面探讨絮体表面的EPS中蛋白质/多糖比例(protein/carbohydrate, P/C)对FA和ESS的影响; ③ 从活性污泥的物理特性探讨Zeta电位对FA和ESS的影响; ④ 从活性污泥的形态特征探讨污泥絮体的二维分形维数(two-dimensional fractal dimension, D2f)对FA和ESS的影响.通过系统全面地分析活性污泥FA和ESS的影响因素，以期为污水处理厂ESS的稳定达标排放提供有价值的参考.

1 材料与方法 1.1 污泥来源

活性污泥样品取自北京的7个城市污水处理厂(主要是处理生活污水)，活性污泥样品取自曝气池末端，并将其放在塑料容器中运回实验室检测，污泥表面性质的分析都有3个平行样，且都在12 h之内完成.

采用各自的上清液将所有的污泥样品稀释至3 000~3 200 mg·L-1.

1.2 分析方法 1.2.1 SVI的测定

(1) 污泥沉降比的测定量取充分混合均匀的污泥混合液100 mL于100 mL的量筒中，待沉降30 min后，记录污泥体积V，沉降体积比即为：V%.

(2) 污泥浓度的测定，参考国标法(CJ/T 221-2005)测定，记为MLSS，单位mg·L-1.

(3) 结果表示

 1.2.2 EPS的提取与测定

污泥表面EPS的提取方法有很多，常见的物理方法包括高速离心[19]、超声波[20]和热提取[21].虽然对EPS的提取方法已有很多的探讨，但是由于试验对象和试验条件的差异，各种方法的提取结果还缺乏可靠性的验证，而且每个方法都有各自的优缺点，而热提取法也是目前报道最多，操作简便且效果较好的一种方法，因此该试验选用热提取法提取污泥中的EPS[22]. EPS中的蛋白质和多糖中的带电基团对絮凝的影响较大[23]，因此该试验只测定蛋白质和多糖含量，蛋白质的测定采用Lowry法[24]，多糖的测定采用苯酚-硫酸法[25].

1.2.3 Zeta电位的测定[26]

采用DelsaNano C/Solid Surface固体表面Zeta电位分析仪测量Zeta电位，活性污泥样品适宜采用自然沉淀后的上层溶液测量Zeta电位.取上清液注入样品池，进行3次测定，结果取平均值.

1.2.4 D2f的测定[27]

根据分形理论，具有分形结构的物体表面面积A与其特征长度R之间具有如下关系：

式中，D2f为二维分形维数，表征分形体的不规则性或空间密实程度，特征长度R一般取周长.

将活性污泥絮体稀释分散至装有去离子水的载玻片中，由电脑型透反偏光显微镜(XPV-600E)进行拍摄图像(放大100倍); 应用图像处理软件Image-Pro Plus 6.0对图像进行二值化处理，并计算絮体的面积A、周长P; 基于分形理论，絮体的D2f可由lg(A)-lg(P)拟合得到. lnA-lnP拟合得到的两种活性污泥的D2f分别为1.197和1.278(图 1)，且拟合的线性相关系数均大于0.97，说明该试验选取的活性污泥絮体都具有较明显的分形结构.

图 1 活性污泥絮体二维分形维数的拟合 Fig. 1 Fitting of two-dimensional fractal dimension of activated sludge flocs

1.2.5 FA的测定

取80 mL污泥样品置入冰水浴中在48 W的超声波下(超声强度0.6 W·mL-1)处理30 s，将10 mL悬浮液在1 200 r·min-1下离心分离2 min，550 nm下测量上清液吸光度(A); 将其他悬浮液于室温下60 r·min-1磁力搅拌15 min，取10 mL悬浮液在1 200 r·min-1下离心分离2 min，测量上清液吸光度(B)[17].计算公式为：

(1)
1.2.6 ESS的测定

取活性污泥混合液1 000 mL，经10 min慢速搅拌(60 r·min-1)后置于1 000 mL量筒中沉降30 min，慢速抽取600 mL上清液采用AquaSensors AquaSol在线悬浮物浓度计测量悬浮物固体浓度(mg·L-1)[28]，在线测定3 min，然后取其平均值.

2 结果与分析 2.1 活性污泥表面性质的测定结果

7个城市污水处理厂的运行参数和活性污泥的表面性质的测定结果如表 1所示，SRT在11~35 d之间，在典型污水厂的泥龄范围之内，不同水厂的活性污泥的EPS含量、FA、Zeta电位等具有较大的差异.

表 1 不同水厂污泥的指标参数 Table 1 Characteristic parameters of activated sludge from different WWTPs

2.2 活性污泥表面性质的相关性分析

通过对7个不同污水处理厂的活性污泥的表面性质和絮凝能力与ESS进行线性或者非线性拟合分析，结果如表 2所示.

表 2 各个指标之间的相关性系数统计 Table 2 Coefficient of correlation between the surface properties and FA or ESS

SVI与FA和ESS的相关性系数小于0.03，多糖含量与FA和ESS的相关性较弱，其他的污泥表面性质的指标与FA和ESS的相关性系数都在0.800以上，具有较好的相关性.

3 讨论 3.1 SVI对FA和ESS的影响

前人的研究大都集中在絮体结构与SVI的关系上[29, 30]，而活性污泥处理厂的ESS往往被忽略，因此本文探讨了SVI与FA和ESS的关系.

从试验结果可以看出，SVI与FA和ESS并不存在明显的相关性，随着SVI值得增大，FA和ESS的随机波动较大(图 2)，而FA与ESS呈现明显的负相关关系(图 3)，FA的增强有利于降低ESS，直接证明了Li等[9]认为污泥的絮凝澄清效率对ESS起到关键作用的观点.

图 2 SVI对FA和ESS的影响 Fig. 2 Influence of SVI on FA and ESS

图 3 絮凝能力(FA)与ESS的关系 Fig. 3 Relationship between FA and ESS

根据文献[31]报道，SVI是反映污泥的成层与压缩沉降性能综合性质的一个指标，该试验基于试验数据的基础上说明了SVI在表征污泥的澄清性能方面仍有缺陷，SVI不能用来预警ESS超标的问题，Koivuranta等[32]研究表明SVI虽然能预警污泥膨胀的问题，但是发生膨胀的污泥的ESS仍然较低，ESS与污泥的絮凝能力更为紧密相关.有的研究表明具有良好絮凝能力的污泥有利于降低ESS[18, 33]，但是具有较强絮凝能力污泥的成层沉降性能并不是很好，说明了泥水分离中污泥沉降性能和絮凝能力虽然存在着交叉地带，但确是两种不同的现象，应该更细致地区分污泥的絮凝澄清和沉降浓缩过程，结合前人的研究结果和该试验发现，在实际的工程中可建议用SVI来调控二沉池污泥的沉降浓缩过程，而用污泥的絮凝能力调控污泥的澄清过程，从而有效地控制二沉池的ESS.

3.2 EPS对FA与ESS的影响

活性污泥表面带有负电荷，与EPS中蛋白质和多糖含有的功能基团有关，比如氨基、羧基和磷酸盐等发生电离作用[23]，根据经典的双电层理论，表面负电荷的增加将会提高絮体表面之间的静电排斥力，进而阻碍絮体之间的絮凝[11]，蛋白质中的氨基一般带正电荷，多糖中的羧基一般带负电荷，若EPS的蛋白质含量越高，就能够降低污泥表面的负电荷，使得絮体之间的排斥力降低，有利于污泥絮体的絮凝，而多糖的作用正好与蛋白质相反.如图 4和图 5所示，FA随着EPS总量和蛋白质含量的增大而增加，进而降低ESS，两者对于活性污泥FA的影响呈现出较好的一致性，Govoreanu[34]也认为EPS总量与污泥的絮凝沉降性能呈正相关性，相反地，多糖含量与FA呈现一定的负相关性，相关的研究结果也有类似的结论[35, 36].此外，P/C在1~25的范围内，随着P/C比例的增加，一方面蛋白质所带有的正电荷能够中和污泥絮体表面的一部分负电荷，使得絮体之间的排斥力减小，另一方面污泥的疏水性随着EPS中蛋白质含量的升高而升高[37]，进而增大污泥絮体的絮凝能力，且两者具有较好正线性相关(R2=0.848)，P/C的比例增加1个单位，FA就能提高0.021，若P/C从1增加到10，FA可增加72%，足以说明蛋白质在活性污泥絮凝过程中的重要性，这与Higgins等[13]的研究结论一致，他们去除活性污泥絮体表面的蛋白质之后FA大大降低. Murthy等[38]认为由于EPS的架桥作用连接了由于静电斥力形成的空隙，使微生物形成了絮凝早期的较松散的结构，当EPS合成量继续增加且蛋白质含量的比例增大时，就会使微生物之间紧密结合，降低絮体之间的静电排斥力，从而促进絮凝.该试验的研究结果与之相似，可以推测EPS的吸附架桥机制是重要的活性污泥絮凝机制之一.

图 4 EPS总量、蛋白质含量和多糖含量对FA和ESS的影响 Fig. 4 Influence of quantities of EPS, protein, carbohydrate on FA and ESS

图 5 EPS中的P/C比例对FA和ESS的影响 Fig. 5 Influence of P/C ratio in EPS on FA and ESS

从图 5可以看出，P/C比例的增加也能降低ESS值，可能是由于FA的提高，使得絮体的澄清分离效果变好，P/C比例与ESS也存在着较好的负相关关系(R20.884)，如P/C从1增加到10，ESS可减少19%.

3.3 Zeta电位对FA和ESS的影响

微生物细胞、EPS和活性污泥絮体由于阴离子基团的离子化作用都带有负电荷，可以通过Zeta电位来表征[39]，Zeta电位代表表面扩散双电层的电势差，Boyette等[40]认为污泥絮体表面的Zeta电位可以表征絮体边界的电势差.

Zeta电位对于活性污泥絮体的形成和稳定性非常重要，活性污泥絮体中的Zeta电位都是负值，絮体中相邻的细胞都是通过架桥作用紧密结合.然而，前人的研究结果没有形成一致的结论，备受争议. Mckinney[41]发现Zeta电位绝对值的减少对絮体的形成没有直接的影响; Liao等[18]报道在活性污泥中带有的表面负电荷越少越有利于降低出水的浊度.有研究表明大部分污泥絮体表面的Zeta电位都在-10~-30 mV之间[42]，但是该研究的Zeta电位在-2~-13 mV之间，这种差异的存在可能是由于不同的泥源和性质所致.从图 6可以看出，Zeta电位在-2~-13 mV的范围内，活性污泥的FA随着Zeta电位绝对值的减小而增大，主要是由于Zeta电位绝对值的减小，活性污泥絮体表面的电势减小，絮体之间的相互排斥力也因此减弱，而絮体之间存在着范德华吸引力和疏水作用力大于静电排斥力时，就能促进活性污泥絮体的聚集，进而提高污泥的FA，且两者具有负相关关系(R20.883)，比如Zeta电位绝对值每减小一个单位，FA可提高0.059，Zeta电位从-13 mV减小到-2 mV，FA能提高4.1倍，且随着Zeta电位绝对值的降低，ESS也逐渐减小(图 6). Zeta电位和P/C比例与絮凝能力的关系相比，Zeta电位对FA的影响要大于P/C比例，因为Zeta电位绝对值每减小一个单位，FA能提高0.059，而P/C每增加一个单位，FA只能增加0.021，P/C比例对FA的贡献仅仅是Zeta电位的1/3，且前者与FA的相关性要大于后者，可在一定程度上说明在絮凝的过程中，污泥物理特性比生物化学特性更能发挥直接的作用. Zeta电位和P/C比例对FA的共同影响如图 7所示.

图 6 Zeta电位对FA和ESS的影响 Fig. 6 Influence of Zeta Potential on the FA and ESS

图 7 P/C比例和Zeta电位对FA的综合影响 Fig. 7 Influence of P/C ratio and Zeta Potential on FA

3.4 污泥的D2f对FA和ESS的影响

分形结构是活性污泥絮体的重要特征之一[43].活性污泥絮体具有不同的结构层次，不同层次结构的絮体具有不同的分形维数[20]，Jin等[44]研究发现分形维数与SVI存在着很好的非线性负相关，尤其对于丝状菌含量较少的污泥，这些充分证明了分形维数对活性污泥絮体絮凝沉降的重要性.因此可用分形维数来表征活性污泥絮体的形态结构特征，其与絮体的絮凝能力紧密相关.

从图 8可以看出，絮体的FA随着D2f的增大而增大，D2f在1.10~1.45的范围内，FA与D2f基本上呈现指数关系，通常认为，结构相对密实的活性污泥絮体有着较高的分形维数值，结构相对疏松且多空洞多分枝的絮体的分形维数较低.分形维数降低，絮体的FA也就随之降低，主要是由于分形维数较低的活性污泥絮体的结构松散导致其孔隙率较大，流体会渗入到絮体中甚至从絮体中流出，在絮体内部形成一种流体通道导致其密度降低，而且流体的扰动会严重阻碍絮体之间的絮凝.根据该试验结果，若D2f从1.10增加到1.45，FA可增加4.3倍; 而ESS也是随着D2f的提高而逐渐降低(图 8)，两者具有较好的负线性相关(R20.868)，D2f从1.10增加到1.45，ESS可降低60%.

图 8 二维分形维数D2f对絮凝能力和ESS的影响 Fig. 8 Influence of D2f on FA and ESS

4 结论

(1) 北京市7个不同污水厂的污泥，SVI在65~230 mL·g-1的范围内，SVI与污泥的FA和ESS并不存在明显的相关关系，而FA和ESS存在明显的负相关关系(R20.787)，FA从0.19增加到0.73时，ESS可从14.89 mg·L-1降低到6.08 mg·L-1，说明SVI不能准确有效地表征污泥的澄清性能，ESS与污泥的FA更为紧密相关.

(2) EPS中的P/C比例与FA和ESS分别存在明显的正线性相关(R20.848)和负线性相关(R20.884)，P/C从1.28增加到25.34时，FA可从0.19增加到0.73，提高了2.8倍，而ESS从14.89 mg·L-1降低到6.08 mg·L-1，因为蛋白质比例的提高能中和掉絮体表面的一部分负电荷，减小絮体之间的排斥力进而促进絮凝.

(3) Zeta电位大小(-2~-13 mV)与FA和ESS分别存在明显的负线性相关(R20.883)和正线性相关(R20.902)，Zeta电位绝对值每减小1 mV，FA可提高0.059，ESS可减少0.934 mg·L-1.

(4) D2f在1.10~1.45的范围内，FA与D2f基本上呈现指数关系，若D2f从1.10增加到1.45，FA可增加4.3倍，而D2f与ESS具有较好的负线性相关(R2=0.868)，D2f从1.10增加到1.45，ESS可降低60%.

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