环境科学  2016, Vol. 37 Issue (7): 2462-2469   PDF    
引用本文
温艳茹, 王建力 . 重庆地区大气场降水中氢氧同位素变化特征及与大气环流的关系[J]. 环境科学,2016, 37(7): 2462-2469.
WEN Yan-ru, WANG Jian-li . Variations of Stable Isotope in Precipitation and Its Atmospheric Circulation Effect in Chongqing[J]. Environmental Science,2016, 37(7): 2462-2469.
重庆地区大气场降水中氢氧同位素变化特征及与大气环流的关系
温艳茹 , 王建力     
西南大学地理科学学院, 重庆 404100
收稿日期: 2015-11-24; 修订日期: 2016-03-09.
作者简介: 温艳茹(1991~),女,硕士研究生,主要研究方向为环境变化,E-mail:raina_wen@163.com
通讯联系人, E-mail:wangjl@swu.edu.cn
摘要: 根据2015年4~10月重庆地区61场降水稳定同位素资料与相关气象资料,分析了不同时间尺度下重庆大气降水中氢氧同位素(δD、δ18O)、过量氘(d)的变化特征以及它们与降水量、温度及厄尔尼诺/拉尼娜和南方涛动(ENSO)的关系.结果表明:①研究区大气降水线方程为:δD=8.28δ18O+12.34(r=0.99, n=61),其斜率和截距与中国东部季风区的多处南方地区大气降水线方程的斜率和截距相似.②研究区大气降水中氢氧同位素和d均出现夏半年低、冬半年高的季节变化,影响重庆降水中氢氧同位素变化的主要原因为不同季节降水的水汽来源及气团性质的差异.③监测时段内研究区大气降水中δ18O与温度、降水量相关性不显著(r=0.03; r=0.12),但却敏感响应了大气环流过程,表现出与ENSO正相关.大气降水中δ18O和过量氘(d)清晰记录了2014~2015年La Niña和El Niño的转换过程.El Niño期间研究区域大气降水中δ18O和d明显偏重;而在La Niño期间,δ18O和d偏轻.
关键词: 大气降水      δ18O      δD      过量氘      ENSO      重庆地区     
Variations of Stable Isotope in Precipitation and Its Atmospheric Circulation Effect in Chongqing
WEN Yan-ru , WANG Jian-li     
School of Geographic Sciences, Southwest University, Chongqing 404100, China
Abstract: Variations of hydrogen and oxygen in stable isotopes and deuterium excess in precipitation as well as their relationship with precipitation,temperature and ENSO (El Niño/La Niño-Southern Oscilation) were analyzed by using 100 daily precipitation stable isotope data from April to October, 2015. The result showed that:① The equation of local meteoric water line (LMWL) was established:δD=8.28δ18O+12.34, the intercept and slope of which were greater than the global meteoric water 1ine (GMWL) but was similar to most of the southern China monsoon region.② Both stable isotopes and deuterium excess in precipitation indicated obvious seasonal variation in the monsoon region, high in summer and low in winter. This was attributed to the difference in moisture sources in different seasons. ③ In addition, no significant correlation was detected between δ18O values in precipitation with temperature and precipitation (r=0.03; r=0.12). But it was sensitive to atmospheric circulation effect, and was positively correlated with ENSO.δ18O values in precipitation and deuterium excess in precipitation clearly recorded the La Niño and El Niño conversion process between 2014 and 2015. During the El Niño event, the δ18O and d values became obvious on the high side, and the changes were the opposite during La Niño.
Key words: precipitation      δ18O      δD      deuterium excess      ENSO(El Niño/La Niño-Southern Oscilation)      Chongqing     

水循环是联系地表各个圈层的核心和纽带，降水是水循环过程中一个重要环节. 自然水体中的氢氧同位素虽然比例很小，但对环境变化的响应却十分敏感，能够记录水循环的历史信息[1]. 对于降水中氢氧同位素的研究，目前在利用冰芯、石笋等载体进行古气候环境研究时已经得到了广泛的应用[2～6]. 降水中氢氧同位素的丰度与水汽来源以及水汽的输送过程有密切关系，同时作为研究水循环的重要载体，不仅在不同的水体相态转变中存在差异，而且取决于纬度、距海远近、海拔、温度、降水量等因子[7～9]. 因此降水中蕴含的氢氧稳定同位素信息对于追踪水汽来源和还原大气环流过程具有重要意义[10～12].

在全球中低纬度的大部分地区，ENSO事件是影响气候年际变化的一个重要的因子[13]. 国内外众多研究表明： 东亚季风区δ18O变化特征与大气降水的水汽来源和水汽输送距离有关[14]； 中国季风区δ18O变化特征与大气环流中西北太平洋副热带高压位置和强度共同转换所引起的水汽变化密切相关[15]； 在青藏高原地区，冰芯中δ18O与ENSO事件存在显著的相关关系[16, 17]； 在珠江三角洲地区，ENSO事件的强信号对降水中稳定同位素的年际变化也具有重要影响[18]. 综上所述，我国季风区降水δ18O的变化特征响应于ENSO变化[19]，并且以“环流效应”即中国南方季风区大气环流对大气降水中稳定同位素的影响来响应ENSO机制. 在El Niño期间，中国季风区内来自印度洋的远源水汽份额减少，而来自西太平洋的水汽份额增大，由于后者输送路程较近，导致降水中δ18O较重[20]. 因此，现代大气降水中δ18O监测和大气环流的分析，是解译亚洲季风区不同沉积物古气候记录恢复的一种重要方法.

我国西南地区位于典型的季风气候区，水汽来源以及影响降水的因素比较复杂[21]. 夏季降水的水汽主要来源于低纬度海洋，冬季受大陆气团的影响，降水的水汽主要来自西风带的输送和内陆水汽再蒸发的补给. 本研究通过对西南地区的重庆2015年4～10月进行天气尺度下降水取样分析，揭示了复杂季风系统下降水中稳定同位素、过量氘的变化特征以及它们与大气环流运动的关系,为进行区域水汽来源、降水过程以及水循环过程的研究提供了来自降水中稳定同位素的证据,并为亚洲季风区不同沉积物中古气候记录的定量恢复提供依据.

1 材料与方法 1.1 研究区概况

重庆(105°17′～110°11′E，28°10′～32°13′N)位于中国西南部，四川盆地东部和长江上游，地形以丘陵、山地为主. 该区属典型的亚热带季风气候，降水丰沛，雨热同期. 在监测的2015年期间，年平均气温17.7℃； 年平均降水量约为1257 mm，较多年平均降水量偏多6.2%； 5～10月降水量(h)约1015 mm，约占年平均降水的80%； 11月～次年4月降水量约242 mm.

1.2 样品采集与测试

2015年4～10月在研究区域进行了为期8个月的降水观测和样品采集工作，监测其间共采集降水样61场. 采集地点位于重庆市北碚区西南大学地理科学学院顶楼，放置干燥洁净的大气降水采集器于露天环境，采集器装置距离顶楼地面1.7 m，受地面杂尘影响小. 所有样品均为一次完整降水过程的雨水样品，每次降水结束后及时采集雨水，先将预先清洗干净的聚乙烯广口瓶用降水样润洗，再将采集到的雨水装入样品瓶中，旋紧瓶盖后用封口膜将其瓶口密封，以防止蒸发引起的同位素分馏. 采集到的雨水样品及时放入冰箱内低温保存. 同时记录样品的降水量、起始及结束的时刻、温度、湿度、气压等相关气象指标.

所有样品利用美国LGR(Los Gatos Research)公司研发的液态水同位素分析仪(DLT-100，型号： 908-0008) 进行测定，测试精度为δ18O≤0.1‰，δD≤0.5‰. 在分析之前，首先将样品取出，待其在室温下恢复常温之后进行实验分析[22]. 本实验选取美国LGR公司生产的工作标样LGR3A、LGR4A、LGR5A作为参考标样，表 1中标明了所用标样的δD和δ18O所对应的真值. 在样品测试序列中，每隔3个样品插入一个工作标样，每个样品进行6次测量，前2次测量结果被自动删除，保存后4次测量结果，以去除记忆效应.

表 1 不用规格的标样/‰ Table 1 Standard samples of different specifications/‰

在样品的测试分析中，采用来自国际原子能机构(IAEA)不同同位素比率的标样作为参考，标样值用相对于维也纳平均海洋水(V-SMOW)的千分差表示：

(1)

式中，R样品为降水样品中18O/16O的比值，RSMOW为SMOW中18O/16O的比值.

降水中稳定氢氧同位素比率的加权平均值为：

(2)

式中，δ为加权平均值，Pi为降水量，δi 为其相应的稳定同位素值.

2 结果与分析 2.1 区域大气降水线

大气降水中氢氧同位素的组成比率随着水的相态转化而变化，稳定同位素的平衡分馏和动力分馏使得降水过程中的氢氧同位素组成存在差异，δD和δ18O之间的线性关系被定义为大气降水线[6]，其斜率和截距受到水汽来源、输送方式、水汽凝结温度以及降水期间的温度、湿度等的影响. 因此大气降水线对于研究水循环过程中稳定同位素的变化有着重要意义. 大气降水线的斜率反映两类稳定同位素D和18O分馏速率的对比关系，常数项指示D对平衡状态的偏离程度[23].

采用最小二乘法对2015年4～10月时段内全部场降水数据中稳定氢氧同位素的值分别进行计算，得出重庆地区的区域全年大气降水线(local meteoric water line，LMWL)为δD=8.28δ18O+12.34,r=0.99，P＜0.01，见图 1.

图 1 重庆地区大气降水线方程 Fig. 1 LMWL of Chongqing

重庆地区大气降水线方程与Craig提出的全球降水线方程(global meteoric water line，GMWL)： δD=8δ18O+10[6]和Yurtsever的全球降水线方程δD=8.17δ18O+10.56[24]，以及郑淑蕙等[25]提出的中国降水线方程δD=7.9δ18O+8.2相比较，该方程的斜率和截距均稍大. 但发现研究区域全年大气降水线方程与我国东部季风区尤其是宜昌(δD=8.45δ18O+11.50) [26]、长沙(δD=8.47δ18O+15.46，基于GNIP数据)、武汉(δD=8.97δ18O+15.99) [27]、桂林(δD=8.42δ18O+16.48) [28]、福州 (δD=8.84δ18O+16.49) [29]的斜率和截距十分接近，该方程与李廷勇等[30]从2006年5月～2008年9月采用次降水数据建立的降水线方程δD=8.73δ18O+15.73结果相似. 这反映上述地区的大气降水与季风的类型、降水水汽来源和性质基本相同. 本研究样品均为次降水样品，与GNIP收集的月平均样品数据不同，基于次降水的稳定氢氧同位素更易受到湿度、风速、大气稳定度等短期天气状况的影响. 由于分子质量数的差异，氢同位素比氧同位素的分馏速率要大，因此在其他条件相同的情况下，由经历过多次分馏过程的水汽所形成的降水δD相对偏重，导致基于此类次降水所建立的区域大气降水线的斜率和截距偏大[30].

为了进一步分析重庆地区大气降水中氢氧同位素的变化特征，将61个降水数据根据降水量的大小细分为4组，并计算出它们各自降水量、回归方程的斜率、截距及相关系数(表 2).

表 2 重庆地区大气降水样 δD-δ18O相关关系 Table 2 Relationship of δD-δ18O of precipitation in Chongqing

从表 2可以看出，除P＞25这组外，降水线方程的斜率和截距随着降水量的减少而减小，斜率从8.59(10 ＜P≤25) 减至8.01(P≤5) ，相应的截距从16.31减至8.22. 较低的斜率和截距主要是由于雨滴降落过程中受到不平衡的二次蒸发引起的同位素分馏导致[31]. 降水量越少，雨滴在降水过程中受到的云下二次蒸发而引起的同位素动力分馏越强烈，使得斜率和截距越小[17]. 此外，P>25的降水线方程斜率和截距与全年大气降水线相似，没有体现出最大的斜率和截距，由于降水线方程的斜率和截距除受到降水量的影响之外，还受到温度、湿度、水汽压等的影响，在降水从云层底部降落到地面的过程中，仅较小降雨事件有明显的二次蒸发现象，并伴随同位素的分馏； 大降雨事件的云下二次蒸发同位素效应不明显，基本能反映云层内部的同位素组成，得出的降水线斜率和截距，与地区大气降水线方程很接近[31].

2.2 降水中稳定同位素的季节变化

图 2 给出了研究时段内重庆地区大气降水中δD、δ18O的季节变化，同时给出的还有降水中过量氘 (d)以及气温、降水的变化情况. 可以看出，重庆地区大气降水中δD、δ18O的变化具有一定的同步性，这是由于水汽凝结成降水过程中，同位素分馏使得 δD、δ18O存在一种线性关系. 温度在夏半年偏高，而在冬半年偏低； 降水主要集中在6～9月. 2015年4～10月在研究区域采集的大气降水样品的δD和δ18O变化范围分别是-96.3‰～18.0‰、-13.1‰～1.7‰，降水量加权平均值分别是-34.7‰和 -5.7‰. 降水中δ18O的变化范围及降水量加权平均值与柳鉴容等[32]计算的我国南部地区 δ18O的变化范围-16.20‰～0.38‰，降水量加权平均值在-5.94‰～-6.50‰结果相似.

图 2 重庆大气降水中稳定同位素(δ18O、δD)、过量氘(d)及气温、降水的日变化 Fig. 2 Daily variations of δ18O,δD,d in precipitation, temperature and precipitation in Chongqing

δD、δ18O体现出明显的夏半年低值冬半年高值的季节变化. δ18O在11月～次年5月偏高，降水量加权平均值为-1.8‰； 6～10月降水量加权平均值为-7.0‰，明显偏低. δD的变化特征与δ18O一致，6月降水中开始减小，在7～9月出现一年中的最低值. δ18O的最负值出现在8月和9月，分别是-13.1‰、-12.7‰、-12.5‰，这与我国夏季风影响显著的南方地区δ18O在7～9月达到一年中最低值的变化趋势一致[33]. 原因在于重庆地区不同季节的水汽来源与温度湿度不同. 5月，夏季风在我国沿海地区登陆，携带着蒸发弱的海洋性气团深入内陆的过程中，沿途的重同位素不断冷凝被冲刷而大大贫化，致使位于西南地区的重庆6～9月重同位素偏低，重同位素的最低值出现在夏季风减弱的9月. 10月，夏季风逐渐退出我国，西风环流所携带的大陆性气团逐渐占主导地位，使得重庆11月～次年5月的重同位素值偏高，由于大陆性气团及内陆水汽再蒸发的气团湿度低，导致降水量小，气团被沿途冲刷作用小，δ18O(δD)偏高.

2.3 过量氘

Dansgaard[1]在1964年首次提出了过量氘(d)：d＝δD－8δ18O，表示水汽蒸发过程中因同位素的动力分馏而偏离平衡分馏或偏离全球大气降水线的程度. d主要与水汽源地的状况有关，如空气湿度、风速、水体表面温度、盐度等[30, 31]. 其实际上是一个大气降水的重要综合环境因素指标，并常常被用来追踪水汽源地[35].

在研究时段，重庆地区d的变化范围为-1.3‰～17.5‰，降水量加权平均值为10.7‰. 5～9月和4月、10月，d的降水量加权平均值分别为10.4‰、12.2‰、15.7‰，表现出明显的季节差异(图 2)，夏半年中，气温偏高，降水量大，d值偏小； 冬半年中，气温偏低，降水量小，d值偏高. 这主要是由于在重庆地区夏半年，受夏季风影响的降水主要来自低纬度海洋的水汽凝结，空气湿度大，因水汽源地较远，降水中稳定同位素偏负，d值偏小； 而在冬半年，重庆地区的降水主要受大陆性气团的影响，以及西风带输送和内陆水汽的再蒸发补给，空气湿度小，降水中的稳定同位素偏正，d值偏大．因此，重庆地区大气降水中d的季节性变化，体现的是夏半年夏季风与冬半年非夏季风影响下降水水汽源地的差异.

2.4 降水中δ18O与温度、降水量关系分析

根据已有的研究[36]，在中纬度海洋或者季风气候区，雨热同期，降水中稳定同位素具有显著的降水量效应，表现出来的是降水量中δ18O与降水量大小呈现负相关关系. 研究区域大气降水中δ18O与降水量(h)之间没有体现出明显的相关性[图 3(a)]： δ18O=-0.03h－5.02，r=0.03，P＜0.01，n=61. 说明降水量大小不是导致δ18O变化的唯一原因，重庆地区降水中δ18O还呈现出季节变化，δ18O变化与大气环流[34, 37]、以及不同季节的水源地差异[33]有密切差异，同时也要取决于水汽团在输送运移过程中的分馏作用，同一源地水汽团经过多次凝结分馏过程，即使后期降水量比前期降水量小，后期降水中δ18O也会比前期降水中δ18O偏负[30]. 因此不同季节的水源地差异及大气环流运动是导致重庆地区大气降水中δD、δ18O变化特征的重要原因.

图 3 重庆地区大气降水δ18O与气象要素的相关性分析 Fig. 3 Correlations between δ18O in Precipitation and Meteorological Factors in Chongqing

研究区域大气降水中δ18O与温度之间没有呈现明显的相关性 [图 3(b)]： δ18O=-0.46T+4.49，r=0.12,P＜0.05，n=61. 但是从δD、δ18O与温度的变化趋势(图 2)可以看出： 在我国的季风降水区，温度越低，大气降水中δ18O越大； 温度越高，δ18O反而越小[38, 39]. 这主要是季风气候对大气降水中δ18O的影响较大，在某种程度上，季风气候抑制和掩盖了温度效应，使得呈现出反温度效应.

2.5 重庆大气降水中氢氧同位素对ENSO的响应

ENSO是厄尔尼诺/拉尼娜(El Niño/La Niña)和南方涛动(Southern Oscilation)的总称，是发生在赤道中、东太平洋上的大尺度海气相互作用事件，它以2～7 a的周期不断循环[40]. 许多地方的降水、气温等气候要素的异常与ENSO具有密切关系[41]. 定量分析ENSO的常用指标是Nion3.4区(5°N～5°S，170°W～120°W)的海表温度异常(SSTA)[41, 42]和美国气象预测中心发布的南方涛动指数序列(SOI)[42]. 一般来说，SSTA与SOI具有很高的负相关性[26]. SOI的正值表示有发生El Niño的倾向，SOI的负值表示有发生La Niña的倾向.

根据美国气象预测中心(NOAA)标准： 以Nino3.4区SSTA的3个月滑动平均值连续5个月≥0.5℃(≤-0.5℃)定义为一次El Niño(La Niña)事件[43]. 2015年Nino3.4区SSTA的3个月滑动平均值连续8个月(3～8月)，为一次El Niño事件. 事实上，SOI及SSTA等数据显示2012年12月～2014年8月，中东太平洋的海表温度(SSTA)呈现为负异常，表现为La Niña暴发； 8月起，中东太平洋的海表温度(SSTA)负异常已经恢复，La Niña已经结束. 2014年9月起，Nino3．4区的海表温度(SSTA)呈现为正异常，并持续升高，El Niño已于2014年9月开始形成(图 4). 有研究表明，El Niño形成初期，西北太平洋异常反气旋伴随海表温度正异常滞后一段时间出现[44]，因此，降水δ18O响应会有一定的滞后.

利用美国国家环境预报中心 (National Centers for Environmental Prediction)的NCEP/NCAR逐月再分析格点资料，空间分辨率为水平2.5°×2.5°网格点，分别计算了2014年夏季(6～8月)和2015年夏季(6～8月)的水汽输送场及其水汽输送散度，建立模型来追踪2014～2015年夏季重庆地区不同水汽来源的关系，结果见图 4 (其中三角形区域代表重庆地区，左侧矩形圈出了来自印度洋的水汽输送，右侧椭圆形圈出了来自太平洋的水汽输送). SOI等数据表明2012年12月～2014年8月，中东太平洋的海温异常偏低(La Niña)，可以看出，2014年夏季，来自远源印度洋的水汽输送份额增大[图 4(a)]； 2014年9月起，中东太平洋的海温异常偏高(El Niño)，西太平洋副热带高压偏南西伸加强，并引导其南缘水汽到达东亚大陆，2015年夏季，来自近源太平洋的水汽输送份额增大，这与ENSO事件以及“环流效应”相吻合[图 4(b)].

图 4 2014年、2015年夏季整层大气平均水汽通量以及水汽通量散度 Fig. 4 Vertically integrated moisture fluxes and divergence for summer in 2014,2015

2.5.1 重庆地区大气降水δ18O对ENSO事件的记录

研究区域2015年9月δ18O的降水量加权平均值为-7.6‰； 2014年9月δ18O的降水量加权平均值为-8.7‰(表 3)[45]. 2015年δ18O的降水量加权平均值明显偏重.研究区δ18O的变化清晰地记录了本次El Niño现象(图 4)，2014年8月起，为La Niña结束后的衰减期，西南季风区获得远源印度洋水汽增加，由于水汽输送路径较远，重同位素在输送过程中不断冷凝而逐渐减少，δ18O偏轻； 2014年9月起，El Niño已经开始形成，来自近源太平洋的海洋水汽逐渐增加，深入重庆(图 5)，SOI持续为负值，此期间为El Niño控制，使得2015年夏季风影响的6～9月δ18O偏重，δ18O降水量加权平均值为-7.1‰. 谭明[46]的“环流效应”[16]和研究区大气环流背景分析可知： 在El Niño期间，中国季风区获得远源印度洋水汽降低，获得近源太平洋水汽比例明显增加，大气降水δ18O偏重. 珠江三角洲地区δ18O在年际间变化上与ENSO存在显著的正相关，与南方涛动指数(SOI)具有显著的负相关[7]，亦响应于上述变化.

图 5 重庆地区2015年大气降水δ18O、降水量与南方涛动指数(SOI)、海表温度(SSTA)的关系 Fig. 5 Relationships between δ18O in precipitation and SOI,SSTA,precipitation in Chongqing in 2015

表 3 2014年9月重庆地区降水中δ18O及降水量1) Table 3 The δ18O in precipitation and precipitation in Chongqing in Sep. 2014

2.5.2 重庆地区大气降水过量氘(d)对ENSO事件的记录

研究区域过量氘(d) 2015年4～9月的平均值为12.9‰； 2014年4～9月平均值为12.8‰[45]； 明显偏高于2014年同期平均值，这指示了水汽来源和路径的差异(图 4). 2014夏半年为La Niña时期，水汽来源以西南季风带来的远源印度洋水汽比例偏多，由于水汽源地较远，降水中的重同位素值偏低，d值较低； 2015年5～9月为El Niño盛期，同时，2015年夏季风影响下的4～10月的d平均值为13.4‰； 水汽来源以东南季风带来的近源太平洋水汽比例偏多，水汽源地较近，d值偏高. 结果表明研究区在La Niña及其衰减期，来自远源印度洋的水汽比例高，而在El Niño时期，来自近源太平洋的水汽比例高，d值变化特征记录了此次ENSO事件的转换.

3 结论

(1) 重庆地区大气降水样品δ18O变化范围是-13.1‰～1.7‰，夏半年偏低，冬半年偏高. 同时，d也具有夏低冬高的变化特征，不同季节的水汽源地的差异是导致重庆氢氧同位素和过量氘出现明显季节变化的主要原因. 夏半年，降水的水汽主要来源于夏季风所携带的海洋水汽，空气湿度大，d小，在水汽输送过程中重同位素不断被冲刷而大大贫化，因而降水中δ18O (δD) 表现为低值； 冬半年中，重庆受大陆性气团控制，降水的水汽主要来源于西风环流及内陆水汽再蒸发，空气湿度小，降水中δ18O (δD)以及d 表现为高值.

(2) 根据2015年4月～10月采集的大气降水δ18O、δD建立了重庆地区大气降水线方程： δD=8.28δ18O+12.34 (r=0.99,n=61) ，该方程与我国东部季风区尤其是南方多数地区大气降水水线的斜率和截距非常接近，这反映了它们的大气降水与季风的类型、降水水汽来源和云团性质相似.

(3) 监测期间，重庆地区大气降水δ18O与温度、降水量的相关性不显著. 但δ18O的变化特征敏感地响应大气环流运动，与ENSO表现为正相关. El Niño期间，重庆地区获得近源太平洋水汽比例增加，δ18O显著偏高； 在La Niña结束后的衰减期，获得西南季风带来的印度洋水汽偏多，δ18O显著偏低. 同时，d值也明显呈现了与δ18O相同的变化特征，记录了此次ENSO事件.

感谢西南大学地理科学学院王勇副研究员、李廷勇副研究员、何潇、王家录等在论文完成过程中给予的指导和帮助.

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