环境科学  2016, Vol. 37 Issue (5): 1662-1669   PDF    
引用本文
王呈, 钱新, 李慧明, 孙一轩, 王金花. 南京公园降尘中重金属污染水平及风险评价[J]. 环境科学, 2016, 37(5): 1662-1669.
WANG Cheng, QIAN Xin, LI Hui-ming, SUN Yi-xuan, WANG Jin-hua. Pollution Evaluation and Risk Assessment of Heavy Metals from Atmospheric Deposition in the Parks of Nanjing[J]. Environmental Science, 2016, 37(5): 1662-1669.
南京公园降尘中重金属污染水平及风险评价
王呈, 钱新 , 李慧明 , 孙一轩, 王金花    
南京大学环境学院, 污染控制与资源化研究国家重点实验室, 南京 210023
收稿日期: 2015-10-22; 修订日期: 2015-12-28.
基金项目: 国家自然科学基金项目(41271511)
作者简介: 王呈(1992~),男,硕士研究生,主要研究方向为大气颗粒物污染,E-mail:heywangch@outlook.com
通讯联系人,E-mail:xqian@nju.edu.cn;valen222@126.com
摘要: 分析了南京10个公园大气降尘中重金属As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn的含量,利用地积累指数法、潜在生态风险指数法和美国EPA健康风险评价方法进行重金属污染水平、生态风险和健康风险的评价.结果表明,重金属污染水平较高的有燕子矶公园、大桥公园和莫愁湖公园.与其他部分城市如长春、武汉和北京相比,南京市公园降尘中的重金属含量偏高.地积累指数评价结果表明,Pb处于中度污染水平,Zn和Cu均处于中度至严重污染水平,而Cd处于严重至极度污染水平.Cd的生态风险水平为很强生态风险.健康风险评价结果显示,各重金属均不存在非致癌风险.Cd、Cr和Ni均不存在致癌风险(风险值<10-6),As的致癌风险在10-6~10-4之间,存在一定的致癌风险,但是在可接受范围之内.
关键词: 公园降尘     重金属     生态风险     健康风险     南京市    
Pollution Evaluation and Risk Assessment of Heavy Metals from Atmospheric Deposition in the Parks of Nanjing
WANG Cheng, QIAN Xin , LI Hui-ming , SUN Yi-xuan, WANG Jin-hua    
State Key Laboratory of Pollution Control and Resources Reuse, School of the Environment, Nanjing University, Nanjing 210023, China
Abstract: Contents of heavy metals involving As, Cd, Cr, Cu, Ni, Pb and Zn from atmospheric deposition in 10 parks of Nanjing were analyzed. The pollution level, ecological risk and health risk were evaluated using Geoaccumulation Index, Potential Ecological Risk Index and the US EPA Health Risk Assessment Model, respectively. The results showed that the pollution levels of heavy metals in Swallow Rock Park, Swallow Rock Park and Mochou Lake Park were higher than the others. Compared to other cities such as Changchun, Wuhan and Beijing, the contents of heavy metals in atmospheric deposition of parks in Nanjing were higher. The evaluation results of Geoaccumulation Index showed that Pb was at moderate pollution level, Zn and Cu were between moderate and serious levels, while Cd was between serious and extreme levels. The ecological risk level of Cd was high. The assessment results of Health Risk Assessment Model indicated that there was no non-carcinogenic risk for all the seven heavy metals. For carcinogenic risk, the risks of Cd, Cr and Ni were all negligible (Risk<1×10-6), whereas As had carcinogenic risk possibility but was considered to be acceptable (10-6-4).
Key words: park dusts     heavy metal     ecological risk     health risk     Nanjing City    


大气降尘是悬浮于大气中的颗粒物在重力、 降水、 湍流等因素的作用下降落于地表的大气颗粒物的总称，其粒径多在10 μm以上. 大气降尘是众多污染物的运载体和反应床[1]，特别是重金属. 大气降尘吸附的重金属不仅可通过水体、 土壤等介质进入植物，影响生态安全，还可通过手-口、 呼吸和皮肤渗入途径进入人体，对人体健康产生损害.

近年来，国内众多学者对大气降尘中重金属污染做了大量研究. 于瑞莲等[2]发现泉州市不同功能区大气降尘重金属生态危害程度为：工业区＞商业区＞交通繁忙区＞居民区＞农业区. 张春荣等[3]的研究结果表明，青岛市区大气降尘重金属对人体健康的风险整体差异不大，危害较小. Li等[4]发现，南京道路降尘中Cd、 Zn、 Cu、 Pb和Ni等金属的富集程度较高，主要来自汽车交通污染、 工业污染和城市建设等. 城市公园是人们休息娱乐的重要场所，其气象动力条件和道路环境有所不同，而目前关于城市公园降尘中重金属污染的研究还很少. 梅凡民等[5]发现西安公园降尘中Cu和Pb含量均超过该市道路灰尘平均含量的7倍和3倍以上，并且对人体健康具有潜在的威胁. 郭金停等[6]的研究结果显示，天津市公园降尘中Cu、 Pb、 Cr、 Cd和Ni的含量均高于天津市土壤重金属元素背景值. 本研究选取南京市主城区的10个公园，分析公园大气降尘中重金属污染水平并进行生态风险及健康风险评价，以期为城市大气重金属风险防控提供参考.

1 材料与方法 1.1 研究区域及样品采集

南京是江苏省省会，全省政治、 经济、 科教和文化中心，也是全国重要的综合性工业生产基地及我国重要的综合性交通枢纽和通信枢纽城市. 本研究以南京6个市辖区：栖霞区、 鼓楼区、 玄武区、 建邺区、 白下区和雨花台区内的10个公园(图 1)，即燕子矶公园、 大桥公园、 宝船遗址公园、 古林公园、 鼓楼公园、 玄武湖公园、 绿博园、 莫愁湖公园、 月牙湖公园和雨花台烈士陵园为研究区域.

1.燕子矶公园； 2.大桥公园； 3.宝船遗址公园； 4.古林公园； 5.鼓楼公园； 6.玄武湖公园； 7.绿博园； 8.莫愁湖公园； 9.月牙湖公园； 10.雨花台烈士陵园； Ⅰ.南京长江大桥； Ⅱ.金陵石化烷基苯厂图 1 南京公园降尘采样点及重金属潜在生态风险分布 Fig. 1 Spatial distribution of sampling sites and ecological risks of heavy metals in park atmospheric depositions in Nanjing

在2013年12月，用扫集法在晴朗无风的天气下收集大气降尘. 在每个公园设置3个不同采样点. 在以采样点为中心的附近10 m范围内，选择电线杆、 树木、 空调外机、 建筑物窗台等距离地面1.5-2 m部位的降尘，用清洁的毛刷采集降尘样品装于塑料自封袋中. 筛除其中大颗粒杂物，自然风干.

1.2 重金属提取和分析

称取样品0.5g，用HCl-HNO3-HF混合酸在电热板上进行85℃消解，使用ICP-OES(ICP-OES,Perkin Elmer SCIEX,Optima 5300)和ICP-MS(ICP-MS,Perkin Elmer SCIEX,Elan 9000)测试重金属元素As、 Cd、 Cr、 Cu、 Ni、 Pb和Zn的浓度. 其中，As和Cd用ICP-MS测定，检出限分别为0.000 6 μg ·L-1、 0.000 09 μg ·L-1，Cr、 Cu、 Ni、 Pb和Zn用ICP-OES测定，检出限分别为0.4、 0.4、 0.5、 1、 1μg ·L-1. 所有元素的回收率介于95%-105%之间. 每批次实验过程中空白样品和质控样品进行同步测定.

1.3 评价方法 1.3.1 地积累指数法

地积累指数(geoaccumulation index,Igeo)最早由德国海德堡大学沉积物研究所Muller[7]提出，现被广泛应用于研究现代沉积物、 土壤、 降尘中重金属的污染评价，计算公式为：

式中，Ci为重金属的实测含量； Bi为元素的地质背景值，文中Bi采用江苏省土壤重金属含量背景值[8]； k为考虑到造岩运动可能引起背景值波动而设定的常数，k=1.5[1]. 通常采用Muller的分级标准[7]：Igeo＜0表示无实际污染； 0＜Igeo＜1表示轻度污染； 1＜Igeo＜2表示重度污染； 2＜Igeo＜3表示中度污染至严重污染； 3＜Igeo＜4表示严重污染； 4＜Igeo＜5表示严重污染至极度污染； Igeo＞5表示极度污染.

1.3.2 潜在生态危害指数法

瑞典地球化学家Hakanson提出的潜在生态指数法是目前最为常用的评价重金属污染程度的方法之一[9]. 其计算公式如下：

式中，RI为多种重金属的潜在生态风险指数； Eir为单一重金属的潜在生态风险系数； Cif为重金属i相对参比值的污染系数； Cis为重金属i的实测含量； Cin为重金属i的评价参比值； Tir为重金属i的毒性响应系数，反映重金属的毒性水平和环境对重金属污染的敏感程度[10]. 本研究中7种重金属毒性响应系数取值分别为Cd=30＞As=10＞Cu=Ni=Pb=5＞Cr=2＞Zn=1[9]. 评价参比值Cin采用Hakanson提出的工业化前沉积物中重金属的最高背景值[11]. 其中，As、 Cd、 Cr、 Cu、 Pb和Zn的评价参比值分别为：15、 1.0、 90、 50、 70和175. 由于Hakanson未提供Ni的评价参比值，本研究以江苏省地表土中Ni的自然背景值26.7替代. 当Eir＜40，RI＜150时，为轻微生态风险； 当40≤Eir＜80，150≤RI＜300时，为中等生态风险； 当80≤Eir＜ 160，300≤RI＜600时，为强生态风险； 当160≤Eir＜320，RI≥600时，为很强生态风险，当Eir≥320时，为极强生态风险[11].

1.3.3 健康风险评价

利用美国EPA提出的土壤风险评价方法对公园降尘重金属的健康风险进行评价. 该模型把土壤、 沉积物或降尘进入人体的途径主要分为经手-口摄入、 呼吸摄入和皮肤接触，暴露对象分为儿童和成人[12]. 不同暴露途径的计算公式如式(5)-(7)所示. 式(8)为致癌重金属呼吸途径终生日平均暴露量LADDinh的计算公式.

式中，ADDing为手-口摄入途径降尘颗粒日平均暴露量[mg ·(kg ·d)-1]； ADDinh为呼吸途径降尘颗粒日平均暴露量[mg ·(kg ·d)-1)]； ADDderm为皮肤接触途径降尘颗粒日平均暴露量[mg ·(kg ·d)-1]； LADDinh为致癌重金属呼吸途径终生日平均暴露量[mg ·(kg ·d)-1]. 其他参数的含义和取值见表 1.

表 1 重金属日平均暴露剂量计算参数含义及取值 Table 1 Parameter values for average daily dose calculation models of heavy metals

该模型将风险表征方式分为非致癌风险和致癌风险，计算公式如式(9)-(12)所示. 文中涉及的7种重金属As、 Cd、 Cr、 Cu、 Ni、 Pb、 Zn均具有非致癌风险，而As、 Cd、 Cr和Ni同时又具有致癌风险. 由于模型只给出了重金属As在3种暴露途径的致癌暴露量参考值，而认为其他重金属只有通过呼吸途径进入人体才有致癌风险，因此本研究中Cd、 Cr、 Ni只考虑呼吸途径所导致的致癌风险.

式中，HQ为非致癌风险商，表征单种污染物通过某一途径的非致癌风险； RfD为参考剂量[mg ·(kg ·d)-1]，表示在单位时间、 单位体重摄取的不会引起人体不良反应的污染物最大量； HI为某种污染物多种暴露途径下总的非致癌风险，总HI为所有途径所有污染物总非致癌风险的加和； 一般认为，当HQ或HI＜1时，没有非致癌风险； HQ或HI＞1时，存在非致癌风险. Risk为单种致癌重金属的致癌风险，RiskT为多种重金属总致癌风险； SF为单种重金属致癌斜率因子，表示人体暴露于一定剂量某种污染物下产生致癌效应的最大概率[mg ·(kg ·d)-1]. 若Risk＜10-6，则认为该物质不存在致癌风险； 若10-6＜Risk＜10-4，则认为该物质的致癌风险在可以接受的范围内； 若Risk＞10-4，则认为该物质对人体存在高致癌风险. 表 7列出了7种重金属不同暴露途径的RfD值以及致癌重金属的SF值[12]. 其中只有As、 Ni、 Cd和Cr可以获取EPA的RfDinh数据，Zn、 Pb和Cu的RfDinh认为可以等同于其相应手-口摄入途径的RfDinh[14].

2 结果与讨论 2.1 大气降尘中重金属含量

如表 2所示，10个公园大气降尘中As、 Cd、 Cr、 Cu、 Ni、 Pb、 Zn含量的平均值分别为10.77、 5.184、 81.29、 168.28、 45.32、 147.35、 526.66 mg ·kg-1，均高于江苏省土壤背景值. 其中Cd比土壤背景值高了40倍，Zn、 Cu和Pb分别高7.5、 6.5和4.6倍. 与其他研究相比(表 3)，南京市公园降尘的重金属含量明显高于长春和武汉，而北京除了Pb含量高于南京之外，其他重金属含量也都低于南京. 西安、 上海、 广州、 兰州道路降尘的重金属含量普遍高于南京公园降尘重金属含量，这与各城市的污染状况及道路降尘与公园降尘的污染来源不同等因素有关.

表 2 南京公园大气降尘中重金属含量 /mg ·kg-1 Table 2 Heavy metal concentrations in park atmospheric depositions in Nanjing/mg ·kg-1

表 3 南京公园大气降尘重金属含量与部分城市比较 /mg ·kg-1 Table 3 Comparison of heavy metal concentrations of park atmospheric depositions in Nanjing with other cities/mg ·kg-1

ANOVA方差分析(P＜0.05)显示，Cr和Cu在燕子矶公园、 大桥公园和莫愁湖公园的含量显著高于其它7个公园，Pb和Zn的含量也显著高于其他大部分公园. 一般认为，大气中Cu主要来自工业冶炼和汽车尾气、 汽车轮胎摩损等[19]； Pb主要来源于燃煤、 蓄电池、 冶炼、 机械、 涂料和电镀工业生产过程以及汽车尾气[20]； Zn主要来自汽车尾气、 燃煤、 垃圾焚烧、 钢铁冶炼、 轮胎磨损和润滑油的使用等[21]. 燕子矶公园位于南京市栖霞区幕府山东北角，北面紧靠长江，东南面有金陵石化和中国石化部分化工厂，因此江面船舶的尾气排放、 化工厂的污染排放可能会导致公园内降尘中Cu、 Pb、 Zn等的富集. 莫愁湖公园和大桥公园分别靠近交通拥堵的虎踞路和南京第一长江大桥，而且大桥公园毗邻长江，因此汽车尾气、 轮胎的磨损以及江面船舶的尾气排放都可能是造成Cu、 Pb、 Zn的含量与其他公园存在显著性差异的原因. 重金属Ni含量在各公园之间均不存在显著性差异； 燕子矶公园的As和Cd含量与其他部分公园(鼓楼公园、 玄武湖公园等)之间存在显著性差异，这可能与其处于化工厂附近有关，因为一般来说，大气中的As主要来自于煤炭燃烧和工业冶炼[22]，Cd主要来自于冶炼、 燃煤、 石油燃烧、 垃圾焚烧等[23].

2.2 重金属污染水平评价

地积累指数Igeo的计算结果见表 4. As、 Cd、 Cr、 Cu、 Ni、 Pb、 Zn的平均地积累指数分别为-0.495、 4.757、 -0.723、 2.020、 0.122、 1.836、 2.414. 各元素污染程度从高到低为Cd＞Zn＞Cu＞Pb＞Ni＞As＞Cr. As和Cr处于无实际污染水平，Ni处于轻度污染水平，Pb处于中度污染水平，Zn和Cu均处于中度至严重污染水平，而Cd处于严重至极度污染水平. 对比各元素在10个公园的不同含量，发现Cu在不同公园的含量存在显著差异. Cu在燕子矶和莫愁湖的污染水平都达到了严重污染，而在绿博园则为轻度污染，在其他公园多为中度污染.

表 4 南京公园大气降尘重金属的地积累指数 Table 4 Geoaccumulation indexes of heavy metals in park atmospheric depositions in Nanjing
2.3 重金属生态风险评价

重金属的潜在生态风险指数计算结果如表 5所示. 利用ArcGIS作出潜在生态风险的空间分布(图 1). 在各采样点用圆圈的相对大小表示各个公园降尘重金属的潜在生态风险大小，用柱状图表示3个生态风险系数较高的重金属Cu、 Pb和Cd的风险系数大小分布. 10个公园重金属的潜在生态风险均处于中等生态风险水平. 燕子矶公园的潜在生态风险指数最大，为276.6，绿博园最小，为163.7. Cd的生态风险最大，在燕子矶公园、 大桥公园、 莫愁湖公园和月牙湖公园的潜在生态风险系数均超过了160，达到了很强生态风险水平，在其它公园也都处于强生态风险水平. 其他重金属的潜在生态风险系数均明显低于Cd. Cu在大部分公园处于轻微生态风险水平，只有在燕子矶公园存在中等生态风险. As、 Cr、 Ni、 Pb和Zn在各公园均处于轻微生态风险水平.

表 5 南京公园降尘重金属的潜在生态风险指数 Table 5 Ecological risk indexes of heavy metals in park atmospheric depositions in Nanjing
2.4 暴露量计算及健康风险评价

单位体重日平均暴露量的计算结果如表 6所示. 各重金属非致癌风险暴露量从高到低分别为Zn＞Cu＞Pb＞Cr＞Ni＞As＞Cd，与各公园降尘中重金属含量一致. 儿童在3种途径的暴露量均高于成人，其中，在手-口摄入途径儿童的暴露量显著高于成人，为成人的16.1倍. 从不同暴露途径的暴露量来看，手-口摄入＞皮肤接触＞呼吸摄入，对于儿童和成人而言，手-口摄入途径的暴露量分别占总暴露量的99.6%和98.9%. 致癌重金属As、 Cd、 Cr、 Ni吸入途径终生日平均暴露量的排序为Cr＞Ni＞As＞Cd，它们的致癌风险暴露量相对于非致癌风险暴露量来说均相对较小.

表 6 南京公园降尘中重金属不同途径暴露量 Table 6 Average daily doses for each metal and exposure pathway of heavy metals in park atmospheric depositions in Nanjing

根据式(8)-(11)计算出公园降尘重金属的非致癌风险指数和致癌风险指数，结果如表 7所示. 整体来说，儿童的非致癌风险高于成人； 各暴露途径的非致癌风险排序为手-口摄入＞皮肤接触＞呼吸摄入. 其中，儿童手-口摄入途径的非致癌风险显著高于成人. 单种重金属各暴露途径总的非致癌风险排序为Pb＞As＞Cr＞Cd＞Cu＞Ni＞Zn，其中儿童As的非致癌风险略高于Pb. Pb、 As和Cr的非致癌风险明显高于其余4种重金属元素. 但对于儿童和成人而言，其非致癌风险系数HQ均小于1，且总非致癌风险指数HI也均小于1，因此南京公园降尘中

表 7 南京公园降尘重金属的非致癌风险指数及致癌风险 1) Table 7 Non-carcinogenic risk indexes and carcinogenic risks of heavy metals in park atmospheric depositions in Nanjing

重金属对人体不存在非致癌风险.

致癌重金属As、 Cd、 Cr、 Ni的致癌风险(Risk)分别为1.68×10-5、 2.06×10-8、 2.15×10-7、 2.40×10-9. 其中，Cd、 Cr和Ni的Risk均小于10-6，表明均不存在致癌风险，而As的Risk在10-6-10-4之间，表明As存在一定的致癌风险，但是在可接受范围之内.

3 结论

(1)南京市公园大气降尘中重金属As、 Cd、 Cr、 Cu、 Ni、 Pb和Zn的平均含量均高于江苏省的土壤背景值. 由于各公园降尘中重金属来源不同，所以部分重金属含量在不同公园之间存在显著差异. 与长春、 武汉和北京相比，南京市公园降尘中重金属含量明显偏高.

(2)根据地积累指数法的计算结果，南京市10个公园的大气降尘中Cd处于严重至极度污染水平； Zn和Cu均处于中度至严重污染水平； Pb处于中度污染水平； 其他重金属处于无实际污染或轻度污染水平. 其中，Cu的污染水平在不同公园之间有 明显差异.

(3)潜在生态风险指数法的计算结果表明，南京市10个公园降尘中的重金属潜在生态风险均处于中等生态风险状态，其中燕子矶公园的潜在生态风险系数最大. Cd的生态风险最大，这与地积累指数法的结果一致.

(4)对于儿童和成人来说，各重金属不同摄入途径的非致癌风险顺序为手-口摄入＞皮肤接触＞呼吸摄入. 儿童的非致癌风险大于成人. 重金属各暴露途径总的非致癌风险指数排序为Pb＞As＞Cr＞Cd＞Cu＞Ni＞Zn，但风险指数均低于安全值，因此对人体的非致癌风险可以忽略. 致癌重金属Cd、 Cr和Ni均无致癌风险，As的致癌风险在可接受的范围之内.

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