沉积物是湖泊生态系统的重要组成部分，是大多数水体生物赖以生存的主要场所^[1]，同时湖泊底泥长时间接纳并蓄积了大量的营养盐和重金属等物质，成为记录流域人类活动以及湖泊环境相应的档案^[2]. 当环境条件(如氧化还原电位、 pH及水温等)发生变化时，沉积物中的营养盐和重金属会释放到水体中，造成水环境的二次污染，这将严重影响湖泊水质^[3,4]，因此研究沉积物营养盐及重金属的含量分布，对了解其对水质的影响具有重要意义. 目前，国内外针对湖泊、 水库、 海洋和河口地区营养盐及重金属的研究比较多^{[5, 6, 7, 8]}，已成为评价水域生态系统健康的重要方法之一.

滆湖位于太湖流域上游，具有供水、 泄洪、 通航、 鱼鸟生息繁衍和渔业生产等多重功能，随着高速发展的工业化与城市化及居民生活水平的提高，大量工业、 农业废水和生活污水流入湖中，造成水域环境越来越差，其水体富营养化日益严重^[9]. 近年来，关于滆湖的研究主要集中在生态系统健康和水环境质量评价以及对水污染控制技术的研究上^{[9, 10, 11, 12]}，但有关滆湖表层沉积物营养盐和重金属分布及环境污染评价的研究较少. 本研究根据滆湖中水生植物的生长状况、 养殖面积和治理现状，将其分为湖南区、 湖中区和湖北区这3个区域，对沉积物营养盐和重金属含量分布特征进行研究，并分别对沉积物营养盐的污染和重金属潜在生态风险进行评价，以期为滆湖污染控制和生态修复提供理论依据.

滆湖地处北亚热带季风区，位于太湖上游，是苏南地区第二大淡水湖，横跨常州武进区和无锡宜兴市，是太湖流域的重要组成部分，东临太湖，西接长荡湖，南连宜兴氿湖，北经扁担河、 德胜河通长江. 现有水域面积164 km²，湖面形如长茄，南北长25 km，东西平均宽6.6 km，湖底地形平坦，平均水深1.47 m，容积2.1亿m³，常年平均降水量为1 066.0 mm.

本研究于2014年1月在滆湖用全球定位系统(GPS)设定20个采样点(图 1). 并根据地理位置，湖区开发利用及修复情况，将整个湖区分为湖北区(N1~N6)、 湖心区(C1~C8)和湖南区(S1~S6)3个部分，其中湖北区于2010年实施了底泥疏浚和水生植被恢复等生态修复工程，N3和N4分别位于场北河和扁担河入湖口； 湖中区围网养殖密度较小，水生植物覆盖率较底，其中C4、 C5和C6分别位于大洪港、 湟里河和太滆河入湖口； 湖南区围网养殖密度较高，且水生植物覆盖高于湖中区，其中S1、 S3和S4分别位于北干河、 张河港入湖口和殷村港出湖口.

图 1

Fig. 1

图 1 沉积物采样站点位置 Fig. 1 Samplingsites for sediments of Lake Gehu

利用彼得森采泥器，采集0~15 cm表层沉积物样品，取中部样品放入干净的聚乙烯塑料袋内. 采样完毕后，将样品运回实验室，挑出杂物后将样品分成两份，一份新鲜冷冻保存，用于粒度分析，另一份样品经自然风干后研磨过80目筛，用于总氮、 总磷和重金属的测定.

沉积物总氮(TN)采用半微量法测定； 总磷(TP)用钼锑抗比色法测定； 重金属元素Cr、 Cu、 Zn、 Ni、 Pb和Cd经HNO₃-HF-HClO₄消解后，采用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-Q)测定； As和Hg采用北京吉天AFS-9130双道原子荧光分光光度计测定； 粒径采用英国Malvern公司生产的Mastersizer 2000型激光粒度仪测定. 为保证结果的准确性，每个样品测试3次，分析误差＜5%，取平均值作为最后结果.

在Excel 2007中对数据进行预处理，采用Origin 8.5软件分析沉积物粒径分布特征； 利用SPSS 18.0软件进行单因素方差分析，检验表层沉积物总氮、 总磷和重金属元素含量在3个湖区之间的差异性； 若差异显著，采用LSD方法进行多重比较(显著水平设置为0.05)，分析各个元素在任意两个湖区之间的差异； 利用Pearson相关性分析方法检验沉积物粒径与营养元素和重金属元素的相关性.

对沉积物总氮、 总磷和重金属元素的空间分布特征利用ArcGIS 10.2软件包分析进行反距离加权插值(inverse distance weighting interpolation)，IDW插值方法是一种确定性的插值法，是依靠所测值在取样范围内的一种精确插值，对数据不做特殊要求.

采用单因素污染指数法和综合污染指数法对沉积物营养盐的污染状况进行评价^[13]，其计算公式为：

式中，PI_i为第i种营养盐的污染指数，c_i为第i种营养盐实测值，c_0i为第i种营养盐评价标准，PI为综合污染指数，W_i为污染因子i的权重，本研究认为所有污染因子的权重均相同.

根据营养盐污染评价分级依据(表 1)，即可对沉积物中营养盐的污染状况进行评价.

表 1(Table 1)

表 1 沉积物营养盐污染评价分级依据 Table 1 Classification of nutrient pollution assessment for sediment PI ＜0.5 0.5~1.0 1.0~1.5 1.5~2.0 ≥2.0 污染程度 清洁 有影响 轻污染 重污染 严重污染

表 1 沉积物营养盐污染评价分级依据 Table 1 Classification of nutrient pollution assessment for sediment

采用Hakanson^[14]提出的沉积物污染评价法对滆湖表层沉积物重金属含量进行潜在生态风险评价. 其计算公式为：

式中，RI为潜在生态风险指数； E_rⁱ为第i种元素的潜在生态风险系数； T_rⁱ为第i种元素的毒性相应系数； c_fⁱ为第i种元素的污染指数； cⁱ为沉积物中第i种元素的实测值； c_nⁱ为第i种元素的背景值. 江苏省地区的重金属背景值^[15]和毒性系数见表 2，潜在风险指数与污染程度的分级见表 3.

表 2(Table 2)

表 2 重金属评价背景值和毒性系数 Table 2 Reference values and toxicity coefficients of heavy metals 重金属元素 As Cd Cr Cu Ni Pb Zn Hg 江苏省土壤背景值/mg·kg-1 9.4 0.151 76 26 32.9 26.8 73 0.082 毒性系数 10 30 2 5 5 5 1 40

表 2 重金属评价背景值和毒性系数 Table 2 Reference values and toxicity coefficients of heavy metals

表 3(Table 3)

表 3 沉积物重金属潜在生态风险程度的划分标准 Table 3 Classification for the ecological risk of heavy metals in sediments 生态风险系数 生态风险指数RI 风险程度 ＜40 ＜150 轻微 40≤＜80 150≤RI＜300 中等 80≤＜160 300≤RI＜600 强 160≤＜320 600≤RI＜1200 很强 ≥320 ≥1200 极强

表 3 沉积物重金属潜在生态风险程度的划分标准 Table 3 Classification for the ecological risk of heavy metals in sediments

滆湖表层沉积物颗粒按粒径可分为砂、 粉粒和黏土这3种，其中粉粒又可分为细粉粒、 中粉粒和粗粉粒. 各采样点黏土组(<4 μm)的质量分数变化不大，变幅为16.77%~28.69%，平均为23.59%. 粉粒组(4~64 μm)的质量分数变化也不大，变幅为54.32%~72.62%，平均为61.96%，其中主要以中粉粒(16~32 μm)为主，占粉粒组的52.40%. 砂粒组(>64 μm)的质量分数变化较大，变幅为4.90%~28.04%，平均为14.45%. 中值粒径的变幅也比较大，变幅为8.80~33.9 μm，但其范围主要处于细粉粒和中粉粒之间. 结果表明，滆湖表层沉积物主要由粉粒组成，其次是黏土，含砂量比较少，中值粒径主要处于细粉粒和中粉粒之间，说明滆湖各位点表层沉积物粒度特征比较相似(图 2).

图 2

Fig. 2

图 2 滆湖表层沉积物粒度分布 Fig. 2 Granularity distribution in surface sediment of Lake Gehu

滆湖各采样点营养盐的含量存在很大的差异(图 3)，其中TN含量的变幅为635.37~4 126.60 mg·kg^-1，平均值为2 207.94 mg·kg^-1，最高值出现在湖南区，并在S6达到最大； TP含量的变幅为323.13~1 061.07 mg·kg^-1，平均值为708.62 mg·kg^-1，最大值位于湖中区，在C3达到最大. TN和TP的平均含量都比较高，并且TN的含量(2 207.94 mg·kg^-1)明显高于TP(707.62 mg·kg^-1). 不同区域之间营养盐的平均含量也有所不同(图 3)，沉积物TN含量的高值主要位于湖南区，其平均含量最大(2 777.39 mg·kg^-1)，其次是湖中区(2 362.34 mg·kg^-1)，最小的为湖北区(1 432.62 mg·kg^-1)； TP平均含量的高值为湖中区(842.99 mg·kg^-1)，其次是湖南区(701.94 mg·kg^-1)，最低的是湖北区(536.14 mg·kg^-1). 3个湖区中TN(F=5.656，P=0.013)和TP(F=5.200，P=0.017)的含量均呈显著性差异，其中湖中区的TN(P=0.027)和TP(P=0.005)的含量显著大于湖北区； 湖南区的TN的含量显著大于湖北区(P=0.005)； 湖中区和湖南区的TN和TP、 湖北区与湖南区的TP差异均不显著(P＞0.05).

图 3

Fig. 3

图 3 滆湖表层沉积物营养盐的空间分布 Fig. 3 Spatial distribution of nutrients in surface sediments of Lake Gehu

滆湖表层沉积物重金属平均含量相差很大，各元素平均含量的大小顺序为Zn＞As＞Cr＞Cu＞Ni＞Pb＞Cd＞Hg. 由图 4可见，各采样点重金属元素的含量有所不同，其中Zn和As元素的含量变幅分别为477.92~1 481.46 mg·kg^-1和53.12~1 204.44 mg·kg^-1； Cr、 Cu、 Ni和Pb的含量范围分别为88.04~361.78、 39.75~105.41、 28.80~159.56和10.48~87.33 mg·kg^-1； Cd和Hg含量的变幅分别为0.87~4.08 mg·kg^-1和0.10~0.78 mg·kg^-1. Zn、 Cr和Ni含量的高值部分主要分布在湖北区的东部和湖中区的北部，Zn和Cr低值部分主要位于湖南区，而Ni的低值部分主要分布在湖中区的南部和湖南区的北部； Cu、 Pb和Cd含量的高值部分主要位于湖中区，低值部分分布比较广泛； Hg的高值部分主要分布在湖北区的北部和湖南区的南部，低值部分主要分布在湖中区； 而As含量在各样点的分布比均匀. 3个湖区中Cu(F=4.292，P=0.031)和Zn(F=3.056，P=0.073)的含量差异显著，其它6种重金属含量在3个湖区的差异均不显著(P＞0.05). 其中湖中区Cu的含量显著大于湖北区(P=0.013)； 湖中区Zn的含量显著大于湖南区(P=0.024)； 湖北区和湖中区Zn的含量、 湖中区和湖南区Cu的含量、 湖北区和湖南区Cu和Zn的含量差异均不显著(P＞0.05).

图 4

Fig. 4

图 4 滆湖表层沉积物重金属的空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of heavy metals in surface sediments of Lake Gehu

由表 4可知，滆湖表层沉积物营养盐含量中TP含量与黏土百分比呈显著负相关关系(R=-0.49,P=0.030)，而粉粒、 砂粒和中值粒径大小与营养盐的相关性并不明显. 由此可见，沉积物中营养盐的水平与粒度组成关系不是很密切. 沉积物中重金属Cu的含量与黏土呈极显著负相关关系(R=-0.63,P=0.003)，与砂粒呈现极显著正相关关系(R=0.59, P=0.006)； Hg的含量与中粉粒比例呈显著正相关关系(R=0.47,P=0.039)； 而Cr、 Ni、 Zn、 As、 Cd和Pb与粒度组成的相关性却很小. 由此可见，沉积物颗粒物质越粗，Cu的含量就相对越高，Hg则主要分布在中值粉粒比例较高的部分，而其它重金属含量与粒度组成关系不是很密切. 从相关性趋势上看，滆湖沉积物营养盐和重金属元素主要集中在中粉粒和砂粒中.

表 4(Table 4)

表 4 沉积物粒径与营养元素、 重金属的相关性 1)(N=20) Table 4 Correlation between granularity and nutrients and heavy metals in the sediment 项目 Cr Ni Cu Zn As Cd Hg Pb TN TP 黏土 -0.23 -0.33 -0.63** -0.29 -0.03 -0.06 -0.08 -0.03 -0.31 -0.49* 细粉粒 -0.12 -0.07 -0.43 0.01 -0.25 -0.37 -0.37 -0.24 -0.30 -0.19 中粉粒 0.29 0.25 0.42 0.11 0.18 0.35 0.47* 0.28 0.32 0.08 粗粉粒 -0.28 -0.22 -0.31 -0.08 -0.21 -0.29 -0.35 -0.35 -0.02 0.09 砂粒 0.22 0.19 0.59** 0.11 0.28 0.31 0.26 0.31 0.09 0.22 中值粒径 -0.27 -0.23 -0.42 -0.01 -0.19 -0.34 -0.31 -0.27 -0.11 -0.06 1) *为在0.05水平上显著相关； **为在0.01水平上显著相关

表 4 沉积物粒径与营养元素、 重金属的相关性 1)(N=20) Table 4 Correlation between granularity and nutrients and heavy metals in the sediment

依据加拿大安大略省环境和能源部1992年制定的沉积物质量评价指南为标准，其中总氮和总磷能够引起最低级别生态毒性效应的含量分别为550 mg·kg^-1和600 mg·kg^-1[16]. 依据此标准可知，滆湖各采样点总氮含量均能引起最低级别生态毒性效应； 总磷中，70%的采样点能引起最低级别生态毒性效应，其余采样点处于安全浓度，不会产生毒性效应. 由图 5可知营养盐综合污染指数范围为0.85~4.47，湖南区和湖中区均处于严重污染(C6除外)，湖北区处于轻污染与严重污染之间，由此可知，滆湖沉积物营养盐污染较为严重. 单因素方差分析表明，3个湖区之间的PI值具有显著性差异(F=5.642，P=0.013)，其中湖北区的PI值均显著小于湖中区(P=0.015)和湖南区(P=0.006)，说明湖北区营养盐的污染状况明显要好于湖中区和湖南区.

图 5

Fig. 5

图 5 滆湖表层沉积物营养盐综合污染指数 Fig. 5 Comprehensive pollution index of nutrients in surface sediments of Lake Gehu

滆湖表层沉积物的重金属单项生态风险系数见图 6. 可以看出，Cr、 Cu和Zn在各站点的单项潜在生态风险程度均为低风险. Ni除了C3、 S4和S5为中等生态风险，其它站点也均为低生态风险. As除了S1为中等生态风险，其它站点生态风险均较高，分别处于强、 很强和极强的程度. Cd在各站点的生态风险均较高，其中N5和N6处于强风险，其它站点分别处于很强和极强风险. Hg的生态风险也较高，除了C5和C6处于极强风险，其它站点分别处于强和很强风险. Pb除了S4为中等风险，N1、 C6和C8处于强风险，其它站点均处于低生态风险. 对于滆湖全湖沉积物重金属风险，其中As、 Cd和Hg的贡献较大，分别为41.58%、 33.38%和17.86，其余5种重金属对潜在生态风险的平均贡献仅占7.18%，单一重金属对其贡献大小依次为：Cd＞As＞Hg＞Pb＞Ni＞Cu＞Zn＞Cr.

图 6

Fig. 6

图 6 滆湖表层沉积物重金属潜在生态风险系数 Fig. 6 Potential ecological risk coefficient of heavy metals in surface sediment of Lake Gehu

滆湖8种重金属的潜在生态风险指数介于414.34~1 793.97之间，平均RI值为1 117.71，各站点的RI值均大于300，有很高的潜在生态风险. 由图 7可见，滆湖湖中区的西部和整个东部基本处于极强风险，滆湖北部和湖南区西部基本处于很强风险，3个湖区之间的RI值差异性不显著(F=1.403，P=0.273).

图 7

Fig. 7

图 7 滆湖表层沉积物重金属潜在生态风险指数 Fig. 7 Potential ecological risk index of heavy metals in surface sediments of Lake Gehu

不同生态系统类型的湖泊沉积物中，营养盐和重金属的含量存在较大的差异. 由结果可知(表 5)，滆湖表层沉积物营养盐的含量相对较高，其中总氮和总磷含量高于长江中下游地区的太湖、 巢湖和洞庭湖^{[7, 17, 18]}，也高于北方地区的青海湖、 乌梁素海和天鹅湖^{[19, 20, 21]}，但低于我国南方亚热带地区的滇池^[22,23]和高州水库^[24]. 因此，滆湖表层沉积物中总氮和总磷含量与其它湖泊相比处于较高的水平. 污染指数法和综合污染指数法评价结果表明，滆湖沉积物中总氮的污染水平为严重污染，总磷的污染水平处于轻污染，营养盐综合污染指数处于严重污染，这与基于大型底栖动物、 浮游植物的污染评价结果一致^[10,11]，也与通过水质评价滆湖污染状况相一致^[9]，说明此方法用于评价沉积物营养盐的污染较为合适. 研究表明，沉积物的氮磷一部分来源于水生生物的残体，另一部分来源于外源性输入^[25]. 近30多年来，由于滆湖周边地区工业经济的发展、 人口数量的增加和农田面积的增大，入湖污染物排放日益增多和围网养殖的饲料投加，导致滆湖沉积物中的营养盐含量日益增加. 本研究中，沉积物的总氮和总磷含量分别是范成新^[26]于1995年对滆湖沉积物营养盐调查结果的8倍和30倍，进一步说明了滆湖沉积物营养盐含量有很大的增长趋势，尤其是总磷. 湖泊中高含量的氮磷营养盐的流入，又导致水域生态系统发生了较大变化，其水质急剧恶化，鱼类多样性锐减，水生植物覆盖率也急剧下降，已从1994年的95%下降到4%左右^[9]； 大量的水生动植物死亡腐烂，分解后的营养物质经过长时间的沉降积累进入湖泊的底泥中，又进一步增加了滆湖沉积物中氮磷营养盐的含量，造成滆湖沉积物营养盐内源和外源性的双重污染. 另外，不同的生境区域沉积物营养盐的含量也不同. 黄小平等^[27]研究表明鱼类养殖导致沉积物氮磷，贝类养殖导致沉积物氮均有较大程度的增加. 本研究中，湖南区围网和网箱养殖的面积较大，湖中区有少量的围网养殖，其沉积物总氮、 总磷含量明显要高于无任何养殖的湖北区，这也可能与湖北区进行过疏浚和生态修复有关. 还有研究表明水草的分布状况和生物量的大小能够影响湖泊沉积物元素的含量，氮含量均会随着水草生物量的增加而增加，但水草生物量对磷含量的影响不大^[28]，甚至能够降低沉积物磷的含量^[29]. 滆湖由北向南水生植物的密度逐渐升高，随之沉积物总氮含量也逐渐升高，总磷含量变化不明显，两者之间是否存在一定的相关性，还需进一步的研究.

表 5(Table 5)

表 5 不同湖库表层沉积物营养盐含量对比 Table 5 Comparison of nutrient contents in surface sediments from different lakes and reservoirs 名称 TN/mg·kg-1 TP/mg·kg-1 太湖 1 349 486 巢湖 1 022 605 洞庭湖 1 340 294 青海湖 1 800 471 乌梁素海 1 960 560 天鹅湖 850 350 滇池 4 910 2160 高州水库 3 360 780

表 5 不同湖库表层沉积物营养盐含量对比 Table 5 Comparison of nutrient contents in surface sediments from different lakes and reservoirs

重金属方面，其含量明显高于江苏地区的洪泽湖、 骆马湖、 白马湖、 高邮湖、 玄武湖、 石臼湖、 固城湖和太湖^[30,31]，潜在生态风险指数也明显高于该地区的其它湖泊，但是重金属单项生态风险系数基本一致，均表现为重金属As、 Cd和Hg的污染最为严重，其它重金属污染等级略有差别. 湖泊重金属污染来源主要为流域母质和人为污染排放，后者为主要来源. 研究表明，冶炼工业是引起沉积物Cd污染的一大原因，电镀、 合金制造和原油燃烧等过程也会产生大量的Cd和Ni^[32]； Hg主要来源于化石燃料和石油产品的燃烧^[33]； As主要存在于农药和工业废水中^[34]； Pb主要来源于矿石和含铅汽油的燃烧、 含铅工业的排放，部分Pb是城市排放的生活污水所致^[35]. 近年来滆湖周边乡镇经济快速发展，煤、 石油等燃料的消耗量的增加，皮革、 电镀、 造纸、 印染、 金属冶炼、 化工等工业废水和生活污水大量排入湖泊^[36]，导致滆湖沉积物重金属含量严重超标，具有较高的潜在生态风险，需引起足够重视和继续加强针对性治理.

研究表明，底泥疏浚能够在一定程度上去除表层沉积物中的营养物质，降低底泥重金属含量及其潜在生态风险^[37,38]. 但是，也有研究证明底泥疏浚后在短时间内可能对营养盐和重金属有较好的控制效果，但长时间观察效果可能有所减弱^[39,40]. 本研究中湖北区经过底泥疏浚后，其沉积物营养盐中的总氮、 总磷含量明显低于未经底泥疏浚处理的湖南区和湖中区，但是重金属含量的变化并不明显，甚至还有增加的趋势，可能与疏浚深度较小，疏浚将重金属含量更高的层次暴露出来有关^[41]. 结果表明对滆湖实施底泥疏浚能够有效地减少营养盐氮磷含量，而对沉积物重金属含量没有太大的改变，所以在实施疏浚工程以前，应根据疏浚所要控制的目标污染物，必须评价污染物随底泥深度的剖面变化特征和环境风险，结合不同疏浚层的污染物可能释放强度，确定疏浚深度.

沉积物营养盐和重金属含量除了受到人为污染外，粒径的不同会使得不同水体或者同一水体不同沉积物样品中营养盐和重金属含量有所不同. 不同粒度的沉积物具有不同的比表面积、 质量、 有机质含量等，对于沉积物吸附和释放营养盐的能力有重要的影响^[42]. 李强等^[43]对巢湖及其入湖河流的研究发现，随着沉积物粒径的增大，沉积物粒径与总氮和总磷含量的相关性变差； 而李青芹等^[19]对我国不同地区6个不同特征湖泊的研究发现，沉积物氮磷与小于4 μm的细颗粒呈正相关关系，而与16~64 μm的粒径范围呈负相关关系； 王小雷等^[44]对抚仙湖的研究表明，沉积物总氮与各级粒径之间无显著相关性，总磷与粒径小于2μm的颗粒呈显著正相关. 以上研究均表明沉积物总氮总磷主要集中在粒径较小的黏土中，而本研究表明，总氮与粒径之间无显著相关性，总磷与黏土呈负相关关系，沉积物总氮总磷主要集中在粒径较粗的粉粒和砂粒中，这可能是因为滆湖的深度较浅，风浪对底部沉积物的干扰较大，造成上层粒径较小的黏土对沉积物营养盐的吸附能力减弱有关. 重金属方面，张远等^[45]认为重金属主要集中在粉粒中，而高丽等^[21]通过对天鹅湖的研究发现，重金属与黏土呈极显著正相关关系，与砂粒呈极显著负相关关系，重金属主要集中在黏土中，其次是粉粒. 滆湖重金属主要集中在砂粒和中粉粒中，其中Cu与砂粒呈现极显著正相关关系，Hg与中粉粒呈正相关关系. 综上所述，滆湖表层沉积物营养盐和重金属生态风险会随着砂粒和中粉粒的增加而增加.

(1)滆湖表层沉积物营养盐空间分布规律较为明显，湖南区和湖中区的总氮含量显著高于湖北区，湖中区的总磷显著高于湖北区，而重金属的空间分布规律不太明显.

(2)滆湖表层沉积物营养盐含量均较高，足以引起最低级别生态毒性效应，湖南区和湖中区均已严重污染，湖北区污染较轻.

(3)滆湖表层沉积物重金属元素单项生态风险系数的大小依次为：Cd＞As＞Hg＞Pb＞Ni＞Cu＞Zn＞Cr，其中As、 Cd和Hg污染极为严重，对RI的贡献最大，其余重金属处于轻微到中度污染. 以江苏省土壤环境背景值为参比，评价表明滆湖沉积物重金属具有很高的潜在生态风险，需引起足够重视和继续加强针对性治理.