2016, Vol. 37
2. 淡水水产健康养殖湖北省协同创新中心, 武汉 430070
2. Freshwater Aquaculture Collaborative Innovation Center of Hubei Province, Wuhan 430070, China
三峡水库位于长江的干流，是世界上最大的水利水电型水库. 蓄水以后，库区的鱼类资源急剧减少，水流变慢，泥沙沉降速度减缓，水体自净能力减弱等一系列的生态环境问题日益凸显[1]. 重金属是水生生态系统中常见的污染物，微量浓度的重金属就可产生毒性作用. 自然环境中的汞、 镉、 铅等重金属不能被微生物利用和分解，这些重金属进入生物体后会产生生物富集，并转化成更难被生物降解且毒性更强的化合物，最后通过食物链的生物放大进入人体[2, 3]. 由于特殊的地理位置及人为活动的影响，三峡库区是我国重金属背景值较高的区域之一，重金属污染对人类健康的影响越来越严重[4, 5]. 因此，蓄水后重金属污染存在的生态安全和水产品安全问题备受关注[6, 7, 8].
三峡库区重金属水平在蓄水后有明显的升高趋势. 2003年6月第一次蓄水后库区水体中溶解型无机汞的浓度得到显著升高[9]，2007年第二次蓄水后典型库湾中溶解态重金属铅和镉的浓度较蓄水初呈升高趋势[10]，这些研究可能表明：逐步的蓄水过程导致库区水体中重金属水平进一步升高. 蓄水前库区鱼类重金属的研究表明，库区鱼类受到了轻微污染，但并未超过我国水产品食用安全标准[11]. 徐小清等[12]根据早期长江流域河流、 天然湖泊、 水库的调查数据预测，三峡水库蓄水运行后有可能出现鱼类汞含量显著增加的现象. 与蓄水前相比，三峡水库蓄水后，生活垃圾区及消落带土壤中重金属水平显著升高，特别是汞的水平相对较高[13]. 另有研究表明，135 m水位蓄水后，三峡库区铅浓度有所上升[14]，库区干流及香溪河库湾中溶解态的无机汞浓度显著升高[15, 16]，库区表层沉积物中镉的污染最为严重[17]. 尽管如此，大多数研究主要聚焦于重金属在库区消落带土壤、 水体及鱼体中的分布[9, 18]与迁徙[19]，缺乏重金属在水体食物网中从低营养级到高营养级的营养转移(生物放大)相关研究. 此外，与蓄水前相比，库区蓄水后鱼类重金属含量的报道较少[20].
自然界中天然存在的稳定同位素在水生生态系统中的应用越来越广泛[21, 22]. 在水生生态系统中，由于捕食者的稳定氮同位素比值(δ15 N)相对于其食物会产生3‰~4‰的富集[23]，因此稳定氮同位素主要用于确定水体消费者在食物网中的营养级. 本研究通过稳定同位素技术与重金属分析相结合，分析三峡库区最大水位蓄水后水体消费者的重金属(Hg、 Cd、 Pb)浓度水平及其沿着食物链从低营养级到高营养级的营养转移，以及生物因子的影响. 以前的研究主要通过土壤、 沉积物、 水体、 鱼类等单一途径来评价三峡库区重金属的污染现状，而本研究主要从整个水体食物网的角度理解库区重金属的生物富集和生物放大. 通过蓄水前后的重金属水平比较，评价三峡库区蓄水后可能存在的“水库效应”与生态安全，以期为三峡水库水资源的管理和水生生态系统的保护提供参考依据.
1 材料与方法 1.1 研究区域三峡水库位于长江的中上游地区，贯穿宜昌市(湖北省)和江津市(重庆)的20个县区(图 1)，库区总长660 km，总面积5.4×104 km2，水域面积1 080 km2，其中重庆市境内长573 km，总面积达4.54×104 km2，占三峡库区总面积的84%[24]. 根据三峡库区的水系分布状况，选择库区干流典型水域(涪陵、 万州和秭归)分别作为上、 中、 下游的研究位置，同时在每个研究位置选择3个采样点进行采样. 3个研究位置的气候、 环境与水文状况见表 1.
 | 图 1 三峡库区采样点位置及分布示意 Fig. 1 Location and distribution of sampling sites in Three Gorges Reservoir (TGR) |
 | 表 1 三峡库区采样位置的相关参数特征 [8] Table 1 Selected parametric characteristics of three sampling stations in TGR |
2011年7月、 11月和2012年5月、 8月分别在三峡库区的涪陵、 万州和秭归水域采集水样以及颗粒有机物、 水生无脊椎动物与鱼类等生物样品. 通过采水器采集表底层水样充分混合，混合水样使用真空泵通过玻璃纤维滤膜(Whatman GF/C,0.45 um)过滤，留在滤膜上的物质作为悬浮颗粒有机物样品. 鱼类和无脊椎动物样品均从当地的渔民处购买，每一条鱼均测量体长与体重，贝壳类与虾类仅测量体重即可. 所收集到的水样与生物样品均现场保存在便携式冰箱中，并带回实验室作进一步的处理. 解剖鱼类背部的白肌肉，取5~10 g的肉片，用塑料封口袋包好放入便携式冰箱，并带回实验室转移到-20℃超低温冰箱中保存. 螺、 蚌类取斧足肌肉作为分析样品，虾类则取腹部肌肉. 底栖动物、 鱼类的肌肉与浮游动物样品均在烘箱中60℃条件下烘至恒重，并用研钵和研棒磨成颗粒均匀的细小粉末后分成两份，分别用于测定重金属含量和碳、 氮同位素比值.
1.3 样品分析 1.3.1 稳定同位素分析分析所用的仪器为Carlo Erba EA-1110 元素分析仪与Delta PlusFinnigan (Thermo Scientific,Waltham,Massachusetts,USA)同位素比率质谱联用仪. 根据某水体消费者对基准线生物(baseline indicator)的氮稳定同位素相对值，计算该水生动物的营养级. 营养级计算公式如下：
TL=[(δ15 Nconsumer-δ15 Nbaseline)/Δδ15 N]+2
式中，TL表示所计算生物的营养级，δ15 Nconsumer表示消费者的氮同位素值，δ15 Nbaseline表示该食物网中基准线生物的氮同位素值，本研究采用初级消费者螺体内的氮同位素值作为基准值； Δδ15 N表示相邻营养级之间氮同位素的富集程度(一般为3.4‰)[22, 25].
1.3.2 重金属分析总汞含量的测定是在60~70℃条件下用HNO3 ∶HClO4(体积比5 ∶1)进行消化，其消化液通过安装在原子吸收光谱仪(Perkin Elmer 2380)上的汞氰化物系统(MHS-10)进行测定. 肌肉的总汞浓度测定参照中华人民共和国卫生部与标准管理局(2003)公布的方法.
Cd和Pb浓度的测定根据Mendil等[26]的方法来测定，称取0.500 g冻干后的样品，加入6 mL HNO3和2 mL的H2O2，混合浸泡1 h后，置于恒温电热板上于120℃下消解24 h，消解结束后将消化液中的酸蒸干，冷却后加入0.5 mL HNO3，再转移至50 mL的容量瓶中，用适量超纯水多次洗涤消化罐，最后定容混匀后待测. 利用ICP-MS(Perkin-Elmer)测定样品中的Cd和Pb.
1.4 统计分析与数据处理所有数据均采用Excel软件进行统计和处理，文中所有的图均使用Excel和Origin 8.0软件制作，所有的统计检验均使用19.0版本的SPSS软件分析，差异显著性采用ANOVA分析方法，当P<0.05 时被认为存在显著性差异.
2 结果与分析 2.1 颗粒有机物、无脊椎动物与鱼类中的重金属含量重金属在颗粒悬浮物、 无脊椎动物、 鱼类中的浓度存在显著性差异(表 2). 虽然不同种类水生生物体内的重金属浓度有差异，但整体上的浓度(以湿重计，下同)依次为(ng ·g-1)：Hg (17.8~117.0)>Pb (20.3~92.6)>Cd (3.2~45.8). 生物样品中Hg、 Cd、 Pb最低浓度分别出现于草鱼、 鳙、 铜鱼中，最大浓度均未超过世界卫生组织(FAO)和我国水产品的食用安全标准(500 ng ·g-1).
| 表 2 三峡库区悬浮颗粒物、 无脊椎动物与鱼类的重金属浓度 /ng ·g-1 Table 2 Averaged heavy metal concentrations of seston,invertebrates and fish in TGR/ng ·g-1 |
Hemiculter leucisculus水生生物组织中Hg的浓度范围(以湿重计，下同)为17.8~117.0 ng ·g-1，平均值为61.0 ng ·g-1. 其中，Hg浓度的最大值出现在鲇的肌肉中，其次是鳜和翘嘴鲌，草鱼体内的Hg浓度最低. 无脊椎动物和鱼类中Cd的浓度范围为3.2~45.8 ng ·g-1，平均值为18.0 ng ·g-1，Cd平均浓度值最高的是螺，其次是鳜和青梢红鲌，鳙体内的Cd浓度最低. 所采集到的水生生物样品中Pb的浓度范围为20.3~92.6 ng ·g-1，平均值为49.6 ng ·g-1，Pb平均浓度值最高的为肉食性的翘嘴鲌，其次是鲇、 鳜，铜鱼体内的Pb浓度最低.
2.2 重金属的生物富集与生物因子之间的关系 2.2.1 体长、 体重所采集到的无脊椎动物和鱼类的相关信息见表 3，采集到的20种鱼类基本上涵盖了不同食性和栖息水层的种类，代表了三峡库区食物链中的不同营养级水体消费者.
| 表 3 三峡库区水生生物样品的相关参数特征 Table 3 Selected parametric characteristics of aquatic organisms in TGR |
本研究选择各食性鱼类中数量最多的种类，分别对其组织中的重金属浓度与体长、 体重的相关性进行了分析(表 4). 结果显示，鲤的体长、 体重均与Cd浓度呈显著性正相关； 青梢鲌和鲇的体长、 体重均与Hg浓度呈显著性正相关.
| 表 4 鱼类的个体大小(体长、 体重)与重金属浓度的相关性分析 1) Table 4 Pearson correlation analysis between heavy metal concentrations and body size (body length or body weight) of fish |
草食性、 滤食性、 杂食性和肉食性鱼类Hg的浓度分别为20.24、 43.14、 66.90和78.77 ng ·g-1； 草食性、 滤食性、 杂食性和肉食性鱼类Cd的浓度分别为10.78、 19.16、 19.33和23.96 ng ·g-1； 草食性、 滤食性、 杂食性和肉食性鱼类Pb的浓度分别为35.12、 32.88、 60.21和56.43 ng ·g-1(图 2). 不同食性的鱼类中Hg、 Cd和Pb的浓度在总体上的变化趋势为：肉食性>杂食性>滤食性>草食性，这和营养级的变化趋势一致，进一步说明了Hg、 Cd和Pb在食物链的传递过程中可能存在生物放大现象(图 3).
 | 图 2 水生动物中重金属含量与栖息水层、 食性的关系 Fig. 2 Relationships between heavy metal concentrations and habitat type,feeding habit of aquatic consumers in TGR |
 | 图 3 3个研究位置Hg、 Cd、 Pb的生物放大能力 Fig. 3 Biomagnification power of Hg,Cd and Pb across three sampling stations |
就栖息水层而言，生活于水体上层、 中层和底层的鱼类Hg浓度分别为66.88、 63.68和80.57 ng ·g-1； 生活于水体上层、 中层和底层的鱼类Cd浓度分别为18.47、 21.03和34.07 ng ·g-1； 生活于水体上层、 中层和底层的鱼类Pb浓度分别为46.09、 58.30和61.53 ng ·g-1. 鱼类的重金属浓度在不同栖息水层之间没有表现出一致的变化规律(图 2).
2.3 重金属沿着水体食物链的生物放大本研究比较了库区上游(涪陵)、 中游(万州)和下游(秭归)食物网中各水体消费者的营养级(表 5)，其中涪陵水生动物营养级的变化范围为1.82~3.66，最小值为鲢，最大值为肉食性的鳜； 万州江段营养级的变化范围为1.39~3.16，最小值为草鱼，最大值为鲇； 秭归江段营养级的变化范围为1.9~3.71，最小值为鲫，最大值为青梢鲌. 涪陵、 万州和秭归地区水生生物的营养级跨度相差不大，分别为1.84、 1.75和1.85，3个地区的营养级之间存在显著性差异(F=4.48,P<0.05).
| 表 5 不同采样位置水生动物(无脊椎动物、 鱼类)营养级的比较 Table 5 Comparison of trophic positions in aquatic invertebrate and fish at different sampling stations |
Hg、 Cd和Pb的浓度随着营养级的增加而升高，Hg、 Cd和Pb的生物放大因子(biomagnifications factor,BMF)值的范围分别为0.046~0.066、 0.08~0.09和0.04~0.14，其中Hg浓度的对数与δ15 N值之间有显著性相关(图 3).
3 讨论 3.1 蓄水对重金属生物富集的影响从表 2可以看出，Cd的浓度在无脊椎动物组织中高于鱼类，而Hg和Pb的浓度则是鱼类较高，这与黄河流域中重金属浓度的研究结果相一致[27]，Farag等28］的研究也表明无脊椎动物中Hg和Cd的浓度高于鱼类，这可能是底栖生活的鱼类的食物来源大多为富含重金属的无脊椎动物，重金属更易在体内产生蓄积[29].
大量研究比较了三峡库区蓄水前后的重金属特征. 本研究与余杨等[8]对三峡库区中上游鱼类重金属研究的结果相近，Hg浓度稍高于蓄水前的水平[30]，但是显著低于蓄水之前的预测值[5]，当时预测库区中肉食性鱼类鲇和鳜体内的Hg浓度可能会超过水产品食用安全标准(500 ng ·g-1)的情况并没有发生. 一方面是由于三峡水库蓄水后，水域面积增大，水体滞留时间延长，从而显著地影响到水库中的甲基汞含量[31]. 另一方面，徐小清等[5]在预测三峡水库蓄水后的汞浓度时，主要考虑的是水文参数对汞浓度变化的影响，并基于此建立了汞浓度的回归方程，虽然水环境中重金属的迁移转化直接受到水环境因素变化的影响[32]，但是其他生物及生态因子同样会对汞的浓度产生影响. 三峡水库蓄水后，极大地改变了水体及周边的生态环境，从而改变了水生生物的潜在食物来源，影响了鱼类的摄食习性，引起生态系统的不平衡，因此Hg的浓度低于之前的预测值. Cd和Pb浓度低于长江上游其他水库的相关报道[33, 34, 35].
三峡库区重金属浓度水平整体上偏低，表明蓄水对库区水环境的影响作用还不明显，这主要是库区蓄水时间较短，生态系统还不稳定，但是随着水库蓄水年限的增长，库区周边环境具有较高浓度的重金属背景值[36, 37]，这将逐步释放到水体中并参与食物网的营养循环，同时随着经济的快速发展与人为活动的加剧，可以预见三峡库区重金属浓度有升高的趋势，需要引起有关职能部门的重视.
3.2 重金属的生物富集与生物因子之间的关系关于鱼类的体长、 体重与重金属浓度之间关系的研究较多[38, 39]，一些研究表明重金属浓度与年龄、 体长、 体重之间存在显著性相关[40, 41]. 随着年龄的增长，重金属会在生物体内产生富集(或稀释)，但也有研究持不同的看法[42, 43]，这可能与不同种类的鱼类体内重金属的代谢机制不同有关，因此不同的重金属在不同种类的鱼类中累积效应不同. 此外，中国水库中的鱼类大多为快速生长的经济型鱼类[44]，在快速生长过程中存在对重金属的生长稀释作用[45, 46]，因此体长、 体重等生长指标与重金属浓度之间并非总具有一定的相关性.
不同食性鱼类重金属浓度的差异主要是由食物源引起的[47]. 本研究中汞浓度与食性之间表现出极显著的相关性(P =0.001)，高营养级生物体内的汞浓度较高. 有研究表明鱼类的汞浓度随着营养级的升高而升高[40, 48]，这与本研究的结果一致. 食性是影响汞在水生生物体内富集的主要因素之一[49, 50]，一般而言食物链中肉食性生物的营养级较高，体内也更容易蓄积高浓度的汞[41, 51]. 另一方面，汞浓度在水体中有明显的垂直分布特征，缺氧层(>4 m)的重金属浓度低于富氧层(0~4 m)，所以生活在上层的肉食性鱼类可以通过食物链富集更多的汞[52]. 同时笔者发现，一些肉食性鱼类(如青梢鲌)的汞浓度并非总比杂食性(如鲤)鱼类高，这可能与其栖息水层等有关.
Hg、 Cd和Pb浓度与其栖息水层之间相关性不显著，总体而言，底栖生活的鱼类重金属浓度高于中上层鱼类，一方面是由于三峡水库蓄水后，水流减缓，大量的重金属滞留到水体底层，生活在底层的鱼类通过长期的体表重金属暴露引起体内重金属浓度的升高； 另一方面，底栖生活的鱼类的食物来源大多为富含重金属浓度的无脊椎动物，通过食物链的传递，最终富集在生物体内[29].
3.3 三峡库区重金属的生物放大特征及其原因探讨重金属主要通过食物暴露而进入生物体内，并在食物链之间传递，同种重金属在不同生物体内的浓度存在差异，而消费者体内的重金属是否随着其营养级的升高而产生生物富集或生物稀释也存在差异. 生态系统的环境状况、 动物体的摄食习性及重金属的同化迁移特性等都会对重金属的生物富集产生重要影响[53, 54]. 本研究发现Hg沿着食物链的生物放大现象最显著，Cd和Pb存在生物放大现象，但是放大效应不显著，这与之前的研究结果一致[55]，可能与三峡库区部分生长较快的经济鱼类较强的Cd和Pb生物稀释作用有关[56, 57]. 而对于Hg而言，生物稀释作用相对较弱，这主要是由于无机汞在微生物的作用下转变为不易降解的甲基汞[4, 11].
本研究表明Hg在三峡库区食物链中具有明显的生物放大现象，放大系数为0.046~0.09，低于美国及加拿大等地水库中的报道[58, 59]，表明三峡水库中Hg的生物放大效率较低，实际上中国大部分水生态系统中Hg的生物放大率都不高[7, 52]，产生这种现象的主要原因是中国区域的土壤中有机质含量较低. 土壤中的有机质(主要是溶解性有机碳)通过其主要成分腐殖质对重金属的强烈吸附和络合作用与重金属相结合，使得重金属浓度随有机质浓度的增加而增大[60]，因此土壤中的有机质浓度在重金属的传递及生物活性方面发挥重要作用[38].
相比于南美洲及加拿大等地的水库，中国水库被淹没土壤中的有机碳含量较低，因此甲基汞活性较低[44]. 三峡库区中紫色土壤占到总面积的80%以上[61]，而紫色土壤中有机质含量相当低[62]. 淹没区土壤中的有机质是新建水库中营养物质的主要来源[63]，低的有机碳含量不利于水体中的微生物将其他形式的汞转化为易于生物体吸收的甲基汞. 此外，中国水库中的鱼类大多为生长快速的经济型种类[44]，在快速生长过程中存在对重金属的生长稀释作用[45, 46]，因此生物放大率不高.
4 结论(1)三峡库区最大水位蓄水初期(2011~2012年)，水生生物组织中Hg、 Cd、 Pb浓度的最大值均没有超过世界卫生组织和我国水产品食用的安全标准. 通过蓄水前后的比较，Hg浓度比蓄水前稍高，Cd与Pb浓度则低于蓄水前的水平； 与国外水库相比，三峡库区重金属的浓度整体上偏低.
(2)三峡库区鱼类对重金属污染具有生物稀释作用，其中只有鲤鱼的Cd浓度与其体长、 体重有显著的相关性，翘嘴鲌和鲇中Hg的浓度与其相应体长、 体重显著性相关. Hg、 Cd和Pb浓度与鱼类食性显著性相关，整体上表现为肉食性>杂食性>滤食性>草食性； 3种重金属的浓度与栖息水层之间无显著性相关，但存在底栖生活鱼类高于中上层鱼类的趋势.
(3)3种重金属(Hg、 Cd、 Pb)中只有Hg浓度的对数与δ15 N值之间有显著性相关，但是其生物放大效率低于美国及加拿大等地水库的报道，这主要和三峡库区土壤中有机质含量低有关.
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