2015, Vol. 36
2. 内蒙古大学环境地质研究所, 呼和浩特 010021
2. Institute of Environmental Geology, Inner Mongolia University, Huhhot 010021, China
碳是构成生命的基本元素，是整个生物圈物质和能量循环的主体，几乎所有的生物地球化学循环过程都与其有关，因而碳循环研究是目前全球变化研究的焦点与热点[1, 2]. 内陆水体(如河流和湖泊等)在全球碳循环中起着非常重要的作用. 据估计内陆沉积物中碳的埋藏量可以与海洋中碳的埋藏量相当[3, 4]. 溶解性有机质作为全球碳循环的重要组成部分，对于全球气候变化具有重要意义[5, 6, 7]. 在湖泊水生生态系统中，溶解性有机碳(dissolved organic carbon，DOC)和溶解性无机碳(dissolved inorganic carbon，DIC)是碳的两种主要存在形式[8]，DOC可通过微生物摄取或非生物降解转化为DIC[9]，DIC可通过初级生产者的光合作用转化为DOC[10]，两者的耦合关系对碳的生物地球化学循环具有重要意义. 此外，DOC作为异养微生物的主要营养源，不但与其他养分(氮、 磷和硅)之间存在耦合关系，还通过与DIC之间的转化影响着环境污染物质的迁移和降解. 水-沉积物界面作为营养物质地球化学循环的重要环节和场所，它的碳通量和碳过程及其变化直接影响沉积物的碳源汇功能. 目前关于水-沉积物界面的研究多集中于营养盐交换通量及其生物地球化学循环特征[11, 12, 13, 14, 15, 16, 17, 18]，但有关水-沉积物界面DIC和DOC交换通量和交换过程，尤其是DIC和DOC的耦合关系等方面还鲜见报道.
 | 图 1 乌梁素海和岱海采样点位示意 Fig. 1 Location of sampling sites in Wuliangsuhai Lake and Daihai Lake |
本文以乌梁素海和岱海2个类型不同且富营养化表征不同的湖泊为研究对象，采用柱状芯样模拟法对2个湖泊水-沉积物界面上DIC和DOC的交换特征和交换通量进行了系统分析，探讨了2个湖泊DIC和DOC之间的耦合关系，并初步估算了乌梁素海和岱海水-沉积物界面的DIC和DOC交换通量，对进一步研究水-沉积物界面碳过程及探讨不同类型湖泊的碳循环和估算中高纬地区湖泊沉积物碳源/汇功能具有重要意义，为评价我国内陆水体生态系统碳源/汇的时空分布格局提供了科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况乌梁素海(40°47′-41°03′N，108°43′-108°57′E)位于内蒙古巴彦淖尔市乌拉特前旗境内，河套平原的东端，是黄河流域最大的淡水湖之一，也是全球范围内荒漠半荒漠地区极为少见的具有多种生态功能与效益的大型浅水草型湖泊. 现有水域面积333.48 km2，湖面程高1018.5 m，库容量(2.5-3)×108 m3，80%水域水深0.8-1.0 m[19]. 农田退水是该湖最主要的补给水源，蒸发和排入黄河为其主要支出途径. 近年来富营养化进程加剧，湖中以芦苇为优势种的挺水植物和以龙须眼子菜、 穗花狐尾藻为优势种的沉水植物生长繁茂，遍布全湖[20]. 目前，腐烂水草以每年9-13 mm的速度在湖底堆积，成为世界上沼泽化速度最快的湖泊之一[21].
岱海(40°29′27″-40°37′6″N，112°33′31″-112°46′40″E)位于内蒙古乌兰察布市凉城县境内，是内蒙古高原中西部干旱半干旱区典型的地堑式深水藻型湖泊. 现有水域面积80.72 km2，湖面程高1223 m，最大水深16.05 m，平均水深7.41 m[19]. 湖中有草、 鲢、 鲤、 鲫等29种鱼类和76属藻类. 大气降水及地表径流是岱海的主要补给水源，湖面蒸发是湖水的主要支出途径. 近年来，湖泊水位逐年下降，面积不断缩小，富营养化程度日益加剧.
1.2 研究方法与实验材料 1.2.1 样品采集与分析于2007年8月对乌梁素海(WLSH)和岱海(DH)进行了样品采集，沉积物用瑞典Swedaq公司产KC mod B型无扰动采样器和荷兰Eijkelkamp公司产SA Beeker型沉积物原状采样器采集. 根据乌梁素海水生植物的分布情况，分别于湖泊北部和南部沉水植物区(不包括芦苇区)各采集1个沉积物柱芯(WLSH-2和WLSH-9)； 依据岱海水深分布，分别于浅水区和深水区采集了1个(DH-2)和2个(DH-5和DH-10)沉积物柱芯(图 1). 沉积物柱芯采集后，为避免水-沉积物界面扰动，现场用橡皮塞将采样管上下两端密封，保持水-沉积物界面清晰，垂直放置于垫有塑料泡沫的搁架中，于6 h内带回实验室.
在采集沉积物柱芯的同时，于同一站位采集上覆水样，回实验室后立即用0.45 μm的玻璃纤维滤膜(Whatman GF/F)过滤，水样过滤后于4℃下蔽光保存，用于交换通量模拟实验.
碳酸过饱和是天然水体中碳酸盐沉淀的必要条件，常用离子活度积(ionic activity product，IAP)与平衡常数Ksp的关系作为判断湖水碳酸过饱和性的依据，以饱和系数IAP/Ksp表示.
Ca2+使用原子吸收分光光度法(GB 11905-89)测定，矿化度使用手提式多参数计Multi350i (德国)测定，碱度的测定采用酸碱指示剂滴定法(HZHJSZ0130)，水样中DIC和DOC使用TOC-VCPH(Shimadzu，日本)分析仪测定，重复测量相对标准偏差<5％.
1.2.2 水-沉积物界面DOC和DIC交换通量模拟实验本研究在不破坏沉积物性状及水-沉积物界面的基础上，采用柱状芯样模拟法估算2个湖泊水-沉积物界面的DIC和DOC交换通量. 采用本小组前期工作的实验设计和计算方法来估算模拟实验的释放速率和交换通量[22]. 具体操作如下： 实验室内将沉积柱状样中的上层水体用虹吸法抽去，再用虹吸法沿管壁小心滴注已过滤的原采样点水样，至液面高度距沉积物表面60-80 cm处停止，标注刻度. 同时，为减小或避免光照、 微生物因子等对水-沉积物界面DIC和DOC扩散通量及DIC和DOC间转化的影响，于采样管外壁用黑色塑料薄膜对沉积物部分进行包裹处理. 另取一无沉积物的洗净采样管，下端用皮塞塞紧，水样加注操作及所有要求同上，作为对照样. 于室温下，将所有采样管均垂直放于实验台. 从加完过滤水样开始计时，在指定时刻用虹吸法于水-沉积物界面以上10 cm处取样，每次取样体积为100 mL，同时用原样点初始过滤水样补充至刻度，每次取完样立即分析测试水样中的DIC和DOC含量. 模拟实验于所取水样中DIC和DOC的含量趋于稳定时结束. 所有模拟实验均在长度为1 m，内径为5.6 cm的聚丙烯采样管中完成.
依据本研究小组前期研究，乌梁素海明水区面积约为110 km2，岱海浅水区面积约为50 km2，深水区面积约为30 km2，分别取乌梁素海2个柱芯的平均释放速率作为明水区水-沉积物界面夏季的释放速率，DH-2柱芯的释放速率作为浅水区水-沉积物界面夏季的释放速率，取DH-5和DH-10柱芯释放速率的均值作为深水区水-沉积物界面夏季的释放速率，并以此分别来估算乌梁素海夏季明水区、 岱海浅水区和深水区水-沉积物界面的DIC和DOC交换通量.
2 结果与讨论 2.1 DIC和DOC的含量与释放速率结果表明，岱海湖水中的DIC含量显著高于乌梁素海(图 2). 本小组前期研究表明，2个湖泊水质化学类型虽均为蒸发浓缩控制类型[20]，但在水量收支方面存在较大差别. WLSH系黄河改道后形成的牛轭湖，主要补给水源为河套灌区的农田退水(占入湖补水的96%)，主要支出方式为蒸发和排入黄河，换水周期为160-200 d； 而岱海则为典型内陆封闭湖泊，湖水主要支出方式为湖面蒸发，蒸发量高达1938 mm[20]，水位逐年下降，湖泊的盐碱化程度不断提高，湖水中的DIC趋于浓缩，属重碳酸盐类水[23]，湖水中碳酸根、 碳酸氢根、 矿化度、 碱度及碳酸盐过饱和系数等水化学指标均显著高于乌梁素海(表 1)，导致岱海上覆水中DIC含量明显高于乌梁素海. 此外，乌梁素海属重度草型富营养化湖泊，湖泊初级生产力显著高于岱海(藻型富营养化). 乌梁素海湖中大量水生植物，尤其是沉水植物的光合作用可强烈吸收和利用上覆水中的DIC，引起乌梁素海上覆水中DIC含量明显降低. 因此，湖泊水文特征、 生态类型[24]和水质化学是影响湖泊上覆水中DIC含量水平与无机碳循环的主要因素. 同时，有研究指出，藻的死细胞会释放高分子量溶解性有机碳，而活细胞释放低分子量溶解性有机碳[25]. 本小组前期研究表明，岱海表层沉积物中的微生物量比乌梁素海高[26]，夏季高温不仅有利于微生物活动，且促进了岱海湖中大量藻类的分解和生产，其排泄物和分泌物形成了上覆水中大部分的DOC[27]，故岱海上覆水中DOC含量略高于乌梁素海(表 1).
实验结果表明，乌梁素海2个沉积柱芯DOC释放速率变化趋势相近，而DIC释放速率变化不尽相同. 就WLSH-2而言，DIC的释放速率在0-12 d内为负且波动幅度较大，12 d后为正且逐渐稳定，DOC的释放速率始终为正并渐趋稳定； 而WLSH-9柱芯DOC和DIC的释放速率变化趋势相似，两者的释放速率始终为正并于14 d后逐渐趋于稳定(图 3). 在释放达到平衡后，DIC和DOC在2个柱芯释放速率的矢量方向都指向上覆水，表明乌梁素海沉积物在夏季表现为上覆水中DIC和DOC的源. 岱海的3个沉积柱芯DOC释放速率变化趋势相似，而DIC的释放速率曲线存在明显差异(图 3). DH-2柱芯的DIC释放速率始终为正值而DOC始终为负值，柱芯为上覆水DIC的源DOC的汇； DH-5柱芯在部分时段内为上覆水DIC的源，大部分时间为上覆水DIC的汇，而释放时段内始终表现为上覆水DOC的汇； DH-10柱芯的DIC及DOC释放速率都为负值，柱芯为上覆水DIC和DOC的汇. 从整体上来看，岱海深、 浅水区沉积物在夏季都表现为上覆水中DOC的汇，深水区沉积物为深水湖区DIC的汇，而浅水区沉积物为浅水湖区DIC的源.
 | 表 1 乌梁素海和岱海的水化学组成 [28] Table 1 Hydrogeochemical composition of the water in lakes(WLSH and DH) |
 | 图 2 乌梁素海和岱海模拟实验上覆水柱中DIC和DOC浓度变化 Fig. 2 Variation of DIC and DOC in the overlying water of core samples (WLSH and DH) |
 | 图 3 乌梁素海和岱海模拟实验中DIC和DOC释放速率变化 Fig. 3 DIC and DOC release rates from WLSH and DH sediment cores |
总体上，乌梁素海水-沉积物界面DIC和DOC交换通量模拟实验约在15 d后渐趋稳定，可选取15 d后的平均释放速率估算其水-沉积物界面的DIC和DOC交换通量(图 2和图 3). 与乌梁素海相比，岱海上覆水中DIC和DOC含量差异较为明显(图 2). 释放实验中，DH-5和DH-10柱芯上覆水中DIC和DOC于10 d后渐趋稳定，DH-2柱芯上覆水中DIC和DOC则于15 d后渐趋稳定，可选取15 d后和10 d后的平均释放速率分别估算岱海浅水区和深水区水-沉积物界面DIC和DOC的交换通量(图 2和图 3).
2.2 DIC和DOC的耦合关系从DIC和DOC含量的同步变化关系来看，DIC和DOC分别在2个湖泊上覆水中表现出显著正相关关系(图 4). 随着实验时间的推移，一方面，体系中的微生物量逐渐增多，其代谢产物DOC相应增多，同时微生物的呼吸作用及其对有机碳的降解作用[6, 9, 29, 30]均会导致DIC含量升高； 另一方面，有机质的非生物降解[31]如光化学降解[32, 33]和水解[34]等也会使沉积物中的DIC和DOC向上覆水扩散，导致二者含量的同步升高.
 | 图 4 乌梁素海和岱海模拟实验中DIC和DOC含量的相关关系 Fig. 4 Correlations between DIC and DOC concentration in core samples (WLSH and DH) |
从DIC和DOC释放速率的同步变化关系来看，DIC和DOC分别在WLSH上覆水中表现出显著负相关关系，DH-2柱芯上覆水中表现出负相关关系，DH-10柱芯上覆水中表现出显著正相关关系(图 5). 一般而言，影响湖泊中DOC的主要因素有河流对流作用、 微生物摄取、 非生物降解及CaCO3的共沉淀作用[9]. 乌梁素海挺水、 沉水植物巨大的根际微生态系统和岱海南岸DH-2柱芯近岸沉积物颗粒的物理性质都有助于DIC和DOC从沉积物到上覆水的释放，而随着实验时间的推移，浮游植物的代谢产物和有机质的降解产物DOC不断增多，基本满足了微生物摄取[35]和非生物降解的需求，因此，随着DIC释放速率加快，WLSH沉积物中DOC释放速率减慢，DH-2上覆水中DOC转移到沉积物的速率加快. DH-10柱芯位于深水区，有机碳沉积后受到氧化还原条件的限制[23]，分解速率较低，保存较好； 此外，一方面由于CaCO3共沉淀[6, 36]对DOC沉积的促进作用，另一方面DOC可作为生物成因碳酸盐的碳源[37, 38]，在有利于碳酸盐沉积的岱海碱性环境中[39]，随DIC向沉积物迁移速率的加快，DOC的迁移速率也随之加快.
从DIC和DOC总量变化量的同步变化关系来看(图 6)，WLSH上覆水中DIC和DOC总量变化量表现出显著负相关关系，DH上覆水中DIC和DOC总量变化量表现出显著正相关关系. 乌梁素海属重度草型富营养化湖泊，湖泊初级生产力显著高于岱海(藻型富营养化)，湖中大量水生植物，尤其是沉水植物的光合作用可强烈吸收和利用上覆水中的DIC，将上覆水中的DIC不断转化为DOC，补给到上覆水中，所以上覆水中DIC总量变化量越大，而DOC的总量变化量越小. 岱海水质属于重碳酸盐类水[23]，沉积物主要表现为上覆水DIC和DOC的汇，在前文所述的CaCO3共沉淀及DOC充当生物成因碳酸盐碳源的作用下，随上覆水中DIC总量变化量的增大，DOC总量变化量亦表现出相同的趋势.
 | 图 5 乌梁素海和岱海模拟实验中DIC和DOC释放速率的相关关系 Fig. 5 Correlations between DIC and DOC release rates from WLSH and DH sediment cores |
 | 图 6 乌梁素海和岱海模拟实验中DIC和DOC总量变化量的相关关系Fig. 6 Correlations between DIC and total change of DOC from WLSH and DH sediment cores |
近年来，随着乌梁素海和岱海富营养化水平的逐渐提高，湖泊初级生产力逐渐升高，浮游植物对溶解性碳的利用所形成的水-沉积物界面浓度梯度有利于DIC和DOC向上覆水释放. 在湖泊的自然形成过程中，来自周边的颗粒物进入湖泊后随水深的加深在重力作用下产生水平分异，由湖周向湖心颗粒物粒度越来越细，离岸越近，不稳定的有机质越多，相对的离岸越远，稳定的有机质越多[40]. 从柱芯的离岸距离看，5个柱芯离岸的距离不同，WLSH-2、 WLSH-9和DH-2柱芯离岸近，表现为上覆水源的可能性更大，而DH-5和DH-10柱芯离岸远，表现为上覆水汇的可能性更大，实验结果与上述推断基本吻合，表明柱芯的离岸距离是造成不同柱芯源汇功能差异的原因之一. 从地球化学角度看，乌梁素海的IAP/Ksp值不断增高，岱海的IAP/Ksp值呈波浪式增长(表 2). 理论上，乌梁素海和岱海都具备了天然水体碳酸盐沉淀的必要条件和微生物诱导碳酸盐类矿物晶体形成的两个必备条件[41]. 事实上，乌梁素海(平均水深为0.8-1.0 m)沉积物受氧化还原条件和生态系统初级生产力的影响，DIC和DOC易于释放到上覆水中被生物利用，使得乌梁素海沉积物整体上表现为上覆水DIC和DOC的源； 岱海的水位逐年下降，水面逐年缩小，湖泊的盐碱化程度不断提高，水质属于重碳酸盐类水[23]且藻类等浮游生物较WLSH丰富，HCO-3是DIC的主要存在形态[42]，浮游生物的代谢产物是内源性DOC的主要来源[43]，故DH上覆水中DIC和DOC含量都高于WLSH，此外，岱海为深水藻型湖泊(平均水深为7.41 m)，水下沉积物不易受水生动植物影响，有机碳沉积后受到氧化还原条件的限制，分解速率较低，保存较好，且岱海的碱性环境有利于碳酸盐沉积，DIC和DOC从上覆水向沉积物转移，岱海沉积物整体上表现为上覆水DIC和DOC的汇. 同时本小组研究表明，各形态无机碳在沉积物中的结合能力不同，其相应的溶解能力也不同，对水体中的 DIC 的贡献大小也存在差异. 从无机碳的形态特征来看，乌梁素海和岱海表层沉积物中无机碳的形态存在明显差异[19, 23]，NH2OH ·HCl-C相无机碳为岱海表层沉积物中无机碳的主导形态(占总无机碳的60%)，而NH2OH ·HCl-C相无机碳在岱海弱碱性环境中不易溶出； NH2OH ·HCl-C相和HCI-C相无机碳为乌梁素海表层沉积物中无机碳的主导形态，分别占总无机碳的50%和42%，乌梁素海沉积物中含有大量挺水和沉水植物根系分泌物，利于NH2OH ·HCl-C相和HCl-C相无机碳溶出，进而有利于沉积物中DIC的释放. 无机碳形态是2个湖泊碳源汇功能差别的又一原因. 因此，不同类型湖泊或同一湖泊不同湖区的DIC或DOC源/汇功能差异是湖泊类型、 离岸距离、 湖泊水文地球化学及无机碳形态分布等多种因素综合作用的结果.
| 表 2 乌梁素海和岱海湖水中碳酸钙的饱和系数[28] Table 2 Supersaturation indexes of calcium carbonate of different years in the water of lakes |
估算结果表明，在夏季90 d的时间内，乌梁素海明水区沉积物表现为上覆水中DIC和DOC的碳源，约向上覆水体释放了8.40×109 g的DIC，2.20×1010g 的DOC，DIC和DOC的平均释放速率分别为71.07 mmol ·(m2 ·d)-1和185.09 mmol ·(m2 ·d)-1； 而岱海的浅、 深水区沉积物整体上表现为上覆水中DIC和DOC的碳汇，上覆水向沉积物中转入了约0.76×1010 g 的DIC，12.10×1010 g的DOC，其中，浅水区约向上覆水体释放了8.40×109 g的DIC，向沉积物转移了8.00×1010 g的DOC，DIC和DOC的平均释放速率分别为155.75 mmol ·(m2 ·d)-1和-1478.08 mmol ·(m2 ·d)-1，深水区约向沉积物转移了1.6×1010 g的DIC，4.10×1010 g 的DOC，DIC和DOC的平均释放速率分别为-486.53mmol ·(m2 ·d)-1和-1274.02 mmol ·(m2 ·d)-1(表 3). 相较而言，乌梁素海和岱海DOC的释放量分别为DIC释放量的2.62倍和15.92倍，表明DOC是实验模拟条件下2个湖泊水-沉积物界面交换的主要方式，与实验模拟条件为夏季，湖泊浮游生物代谢活动较强，其代谢产物是湖泊内源性DOC的主要来源有关. 目前对湖泊沉积物DIC和DOC释放速率的研究鲜见报道. Argyrou等[44]在对庞恰特雷恩湖河口DOC的迁移和归宿的研究中指出，DOC释放速率变化范围为4.8-46.5 mmol ·(m2 ·d)-1，水底DOC交换通量为8.8×1010 g ·a-1. 对比Argyrou等[44]的研究结果，夏季90 d内本研究DH的DOC交换通量为-12.1×1010 g，WLSH的DOC交换通量为2.2×1010 g. 夏季90 d内岱海和乌梁素海DOC的交换通量，与庞恰特雷恩湖河口DOC的交换通量相接近.
| 表 3 夏季(90 d)乌梁素海和岱海水-沉积物界面DIC和DOC交换通量 Table 3 DIC and DOC fluxes at the water-sediment interface of WLSH and DH in summer |
(1)模拟实验表明，乌梁素海明水区沉积物在夏季(90 d)表现为上覆水中DIC和DOC的碳源，平均释放速率分别为71.07 mmol ·(m2 ·d)-1和185.09 mmol ·(m2 ·d)-1，交换通量分别约为8.40×109 g和2.20×1010 g. 岱海深、 浅水区沉积物分别表现为上覆水中DIC的汇和源，交换通量分别为1.6×1010g和8.40×109 g，深、 浅水区沉积物均表现为上覆水中DOC的汇，交换通量分别为4.10×1010 g和8.00×1010 g； 总体上，岱海沉积物均表现为上覆水中DIC和DOC的汇，交换通量分别约为0.76×1010 g和12.10×1010 g.
(2)岱海浅水区和乌梁素海水-沉积物界面DIC与DOC耦合作用(含量、 释放速率、 总量变化量的同步变化)主要受微生物摄取、 微生物或非生物降解及水生植物的影响； 岱海深水区水-沉积物界面DIC与DOC耦合作用则主要与CaCO3共沉淀作用及沉积物中无机碳形态分布特征等有关. 不同类型湖泊或同一湖泊不同湖区的DIC或DOC源/汇功能差异是湖泊类型、 离岸距离、 湖泊水文地球化学及无机碳形态分布等多种因素综合作用的结果.
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