环境科学  2015, Vol. 36 Issue (9): 3269-3277   PDF    
引用本文
李敦柱, 管运涛, 刘安, 李思远. 典型材料屋面积尘重金属形态分布与风险评估[J]. 环境科学, 2015, 36(9): 3269-3277.
LI Dun-zhu, GUAN Yun-tao, LIU An, LI Si-yuan. Speciation Distribution and Risk Assessment of Heavy Metals in Typical Material Roof Dusts[J]. Environmental Science, 2015, 36(9): 3269-3277.
典型材料屋面积尘重金属形态分布与风险评估
李敦柱1,3, 管运涛3 , 刘安2,3, 李思远1,3    
1. 清华大学环境学院, 北京 100084;
2. 京都大学-清华大学环境教育与研究中心, 深圳 518055;
3. 清华大学深圳研究生院, 国家环境保护环境微生物利用与安全控制重点实验室, 深圳 518055
收稿日期: 2015-03-05; 修订日期: 2015-04-28.
基金项目： 国家水体污染控制与治理科技重大专项(2012ZX07301-001);深圳市水务科技创新一般专题项目;深圳市科技计划项目(GJHZ20140416153751129)
作者简介：李敦柱(1988~),男,硕士,主要研究方向为城市面源污染控制,E-mail:lidunzh@163.com
通讯联系人,管运涛,guanyt@tsinghua.edu.cn
摘要：以华南地区4种典型材料屋面(瓷砖、混凝土、金属和沥青)为研究对象,采用改进式BCR连续提取法对其屋面积尘中10种重金属(Ba、Co、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb、Sb、Sr和Zn)进行形态分析与风险评估. 结果表明,屋面积尘重金属平均含量明显高于道路积尘. 形态分析表明,Zn的酸溶态比例明显高于其他重金属,Pb和Cu主要以可氧化态存在,其余重金属均以残渣态为主; 屋面积尘重金属可移动态比例表现为Pb >Zn >Cu >> Mn >Co >> Sr >Sb >Ni >Ba >Cr,其中Pb、Zn、Cu、Mn和Co可移动态比例均超过50%. 环境风险评估发现,污染指数(Cf)与风险评价编码指数(RAC)最大值均为Zn,其生态风险较高. 健康风险评估表明,屋面积尘重金属对成人与儿童非致癌风险均表现为:Pb >Cr >Sb > Zn> Mn >Cu >Ba >Ni >Co >Sr,其对成人非致癌风险均小于安全限值,不构成威胁,但Pb对儿童的非致癌风险高于安全限值,形成威胁; 屋面积尘中Cr、Co和Ni低于致癌风险阈值,对人体无致癌风险.
关键词： 典型材料     屋面积尘     重金属     BCR方法     形态分布     风险评估    
Speciation Distribution and Risk Assessment of Heavy Metals in Typical Material Roof Dusts
LI Dun-zhu1,3, GUAN Yun-tao3 , LIU An2,3, LI Si-yuan1,3    
1. School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084, China;
2. Cooperative Research and Education Centre for Environmental Technology, Kyoto University-Tsinghua University, Shenzhen 518055, China;
3. State Environmental Protection Key Laboratory of Microorganism Application and Risk Control, Graduate School at Shenzhen, Tsinghua University, Shenzhen 518055, China
Abstract: With the modified BCR sequential extraction procedure, the chemical speciation and risk for 10 heavy metals (Ba, Co, Cr, Cu, Mn, Ni, Pb, Sb, Sr and Zn) in roof dusts were investigated. The subjects of this study were collected from four typical material paved roofs (i.e., ceramic tile, concrete, metal and asphalt) in southeast China. The results indicated that the average contents of heavy metals in roof dust significantly exceeded road dust. The analysis of chemical fraction showed that the acid soluble/exchangeable fraction of Zn was much higher than other elements, the existence of Pb and Cu was mainly in oxidization fraction, while other heavy metals dominated by the residual fraction. The mobility sequence percentages for all roof dust samples decreased in the order of Pb >Zn >Cu >> Mn >Co >> Sr >Sb >Ni >Ba >Cr, and it should be noted that Pb, Zn, Cu, Mn and Co all have more than 50% proportion in mobility sequence. Based on environmental risk assessment, the highest values of contamination factors (Cf) and risk assessment code (RAC) consistently was observed in Zn, which indicated that Zn had relatively high ecological risk. Health risk assessment showed that the non-carcinogenic hazard indexes (HI) of heavy metals decreased in the order of Pb >Cr >Sb >Zn >Mn >Cu >Ba >Ni >Co >Sr, the HI of heavy metals for adults were lower than safe value while the HI of Pb for children was higher than safe value, suggesting that they will not harm the adult's health except Pb for children. The carcinogenic risk for Cr, Co and Ni were all below the threshold values, which indicated that there was no carcinogenic risk.
Key words: typical materials     roof dusts     heavy metals     BCR sequential extraction procedure     speciation distribution     risk assessment    

屋面积尘作为重金属、氮磷等污染物的载体,主要来源于大气降尘与屋面表层材料腐蚀[1].由于具有粒径小、比表面积大等特点,屋面积尘易于携带高含量重金属污染物并长时间停留在城市环境或在风力作用下重新悬浮于大气,进而威胁环境与人体安全[2, 3].研究发现,屋面材料对屋面积尘重金属含量影响显著.Van Metre等[3]研究发现沥青屋面积尘是重金属Pb的重要来源而彩钢金属屋面则倾向于产生较多的颗粒态重金属Zn和Cr.Mendez等[1]研究发现彩钢金属屋面产生的径流重金属Zn的浓度较高而绿色屋面径流重金属Pb的浓度则较高.可以发现,屋面材料会明显影响其积尘中重金属产物.当前,混凝土、瓷砖和沥青是国内居民区建筑物最常使用的屋面材料,而彩钢金属屋面则最常出现在工业区与大型场馆[4],因此在国内选取上述4种材料屋面积尘开展研究具有代表意义.

目前,国内外关于屋面积尘重金属形态分布与风险评估的研究鲜有报道,已有的相关研究多关注河道沉积物、污泥、土壤与大气降尘等[5, 6, 7, 8],针对道路与公园地表积尘的健康风险研究正逐步展开[9, 10, 11].多项研究发现道路积尘中重金属Pb含量较高,可能对人体产生危害[2, 12, 13, 14];吴绽蕾等[15]研究发现公园地表积尘中重金属Cr对人群的健康风险最高,而屋面积尘中重金属Zn的含量往往较高[3].随着人类屋面活动愈加频繁,其与屋面积尘接触的可能性极大增加,同时屋面积尘在风力、重力等作用下极易飘落,最终通过饮食、皮肤及呼吸等途径进入人体,威胁人体健康.因此,屋面积尘重金属风险研究显得尤为必要.

本文通过研究4种材料(瓷砖、混凝土、金属和沥青)屋面积尘10种重金属(Ba、Co、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb、Sb、Sr和Zn)含量与形态分布,评估其环境与居民健康风险,旨在为屋面积尘重金属污染识别与居民健康保护提供理论支持. 1 材料与方法 1.1 研究区域

研究区域位于深圳市南山区(如图 1),该区域年降雨量为1933 mm,年平均气温为23℃,该区域占地1.3 km2,常住居民超过3.5万人,研究区域屋面材料多为瓷砖、混凝土、金属和沥青,是目前国内最典型的屋顶材料,有利于研究的展开.

图 1 研究区域与采样点位置示意 Fig. 1 Study area and sampling sites
1.2 样品采集

本研究选择干期天数10 d时采用湿式真空吸尘法[16, 17, 18]采集屋面积尘,共设12个采样点,每种类型屋面含3个采样点(如图 1).采样点均位于屋面中部,采样面积为1.5×2 m2,每个采样点吸尘4次,包括3次干式吸尘与1次湿式吸尘.表 1给出了不同类型屋面的基本信息.采样完毕后,每个样品均用去离子水定容至5 L,同种类型屋面的3个样品充分混合,最终取出2 L并冷冻干燥备用.研究显示小于63μm的颗粒物是环境与健康威胁的主体(易于再悬浮)[2, 19],所以冷冻干燥后颗粒物均通过63μm尼龙筛进行筛分.

表 1 不同材料屋面基本特征 Table 1 Characteristics of sample sites in each material roof
1.3 样品提取、检测与质量保证

本研究采用欧共体标准物质局提出的改进式BCR连续提取法对屋面积尘样品进行分级提取[2, 20, 21, 22, 23].每种类型屋面样品选取0.5 g,其具体提取方法见表 2.按照提取顺序可得到4种形态重金属:酸溶态(F1)、可还原态(F2)、可氧化态(F3)与残渣态(R).

表 2 改进式BCR顺序提取法 Table 2 Modified BCR sequential extraction scheme used for operational of metals

本研究采用电感耦合等离子体质谱仪(Elan 6000,美国)检测各形态重金属含量与重金属总含量(前处理为HCl+HNO3+HF混酸湿法消解).

为保证检测结果准确可靠,整个过程中使用标准土壤样品(GBW 07430-GSS16)为参照物,检验消解方法与检测可靠性,10种重金属的回收率均介于75.6%~105.8%,上述方法可靠有效[17].采用内部回收率检验本研究中BCR方法的可靠性,其检测公式如下:

式中,Recovery表示内部回收率(%),F1、F2、F3与R表示各形态重金属含量(mg ·kg-1),TC表示直接检测的重金属总含量(mg ·kg-1).计算发现,10种重金属内部回收率(89.8%~113.1%)均满足要求[2],数据可靠. 1.4 健康风险评估模型

本研究采用改进后EPA土壤健康风险模型为基本框架评价屋面积尘重金属健康风险[2, 7, 11, 20, 24].结合相关文献假设屋面积尘可通过3种途径进入人体:呼吸吸入,皮肤接触和手-口直接摄入. 1.4.1 暴露量的计算

暴露量是指人体单位质量单位时间暴露污染物的量.式(2)~(4)给出了重金属经手-口直接摄入,呼吸吸入和皮肤接触这3种途径日暴露量计算方法.式(5)给出了致癌重金属(Cr、Co和Ni)暴露剂量的计算方法.



式中,Ding、Dinh和Ddermal分别表示手-口直接摄入,呼吸吸入和皮肤接触这3种途径日暴露量[mg ·(kg ·d)-1],LADD表示致癌重金属吸入途径的终身日平均暴露量[mg ·(kg ·d)-1],式中相关参数的含义与取值如表 3所示,参数取值时以EPA土壤模型标准为主,同时结合我国情况进行一定程度修正.
表 3 屋面积尘重金属日平均暴露量计算参数含义及其取值 Table 3 Daily dose parameter of heavy metals in roof dust
1.4.2 健康风险表征

根据式(2)~(5)暴露量计算结果,利用式(6)~(8)可得出屋面积尘重金属健康风险.

式中,HQ为单种污染物通过某一途径的非致癌风险;D为单种污染物的某一途径的非致癌风险量;RfD为该途径的参考剂量,表示单位体重在单位时间内摄取的不会引起人体不良反应的污染物最大量[mg ·(kg ·d)-1],其取值见表 4;HI为3种途径重金属非致癌风险的加和.当HQ或HI<1时,风险较小或可以忽略,HQ或HI≥1时一般认为存在非致癌风险;CR为致癌风险,表示单位数量人口出现癌症患者的概率,若CR小于10-6~10-4则认为该物质不具备致癌风险;SF为致癌风险斜率系数,表示人体暴露于一定剂量某种重金属下产生致癌效应的最大概率[mg ·(kg ·d)-1][2,12],其取值见表 4.
表 4 重金属不同途径RfD(非致癌)与SF(致癌)值 Table 4 Reference dose for non-carcinogenic metals (RfD) and slope factors (SF) for carcinogenic metals
2 结果与分析 2.1 屋面积尘重金属总量分析

表 5给出屋面积尘与部分城市道路积尘重金属总量.可以发现,屋面积尘重金属的排序为Zn>Ba>Pb>Mn>Cr>Cu>Sr>Ni>Sb>Co,这与道路积尘重金属的排序大致相当[9, 10, 19].Ba、Mn和Sr的最高含量分别出现在沥青、瓷砖和混凝土屋面,其余7种重金属最高含量均出现在金属屋面,说明金属屋面重金属污染明显偏高.对比华南地区城市道路积尘发现,屋面积尘重金属含量明显高于道路积尘,说明屋面积尘重金属污染不容忽视.

表 5 屋面与道路积尘重金属含量 Table 5 Heavy metal contents in dust among roofs and roads/mg ·kg-1
2.2 屋面积尘重金属形态分析 2.2.1 屋面积尘重金属4种形态分布

图 2给出了屋面积尘重金属4种形态分布比例.可以发现,同一重金属在4种屋面积尘中形态分布规律基本相似,不同重金属之间形态分布差异很大.

图 2 4种屋面积尘重金属形态分布 Fig. 2 Chemical speciation of heavy metals for roof dust

Ba、Co和Ni主要以残渣态(R)形式存在,其残渣态所占比例分别为51.1%~87.5%、40.0%~57.4%和55.7%~67.9%,说明此类重金属与颗粒物矿物基质结合紧密,生物可利用性较差.同时上述3种重金属可氧化态(F3)比例均显著高于酸溶态(F1)和可还原态(F2).

Sr和Mn残渣态比例分别为32.7%~71.9%和39.3%~55.6%,明显高于其它3种形态.Pb和Cu则以可氧化态(F3)为主要存在形态,其可氧化态比例分别为51.0%~73.2%和46.5%~67.4%,明显高于道路积尘相关研究结果[18, 27].由于金属与有机物的结合能力随着氧化还原电位增加而降低[28],说明屋面积尘中Pb和Cu比道路积尘更容易释放到环境中,造成环境危害.

对比发现,重金属Zn酸溶态比例明显高于其他重金属,说明Zn比其它重金属更加活泼,加之Zn会破坏人体的神经组织[15, 29],其对人体的危害值得进一步关注.

与上述重金属不同,Cr与Sb在不同屋面积尘上形态分布差异显著.Cr在瓷砖、混凝土和沥青屋面积尘中均主要以残渣态存在,但其在金属屋面中主要以可氧化态存在(77.8%),这说明金属屋面积尘中重金属Cr易于释放到环境中,其对生态安全的威胁较大.重金属Sb在瓷砖和混凝土屋面积尘中主要以残渣态存在,而在金属和沥青屋面则主要以可氧化态存在. 2.2.2屋面积尘重金属可移动态分析

重金属可移动态(mobility sequence)是指重金属酸溶态、可还原态与可氧化态之和[2, 13, 30].结合图 2屋面积尘重金属非移动态(即残渣态R)所占比值,可以反推得出重金属可移动态均值呈现Pb (87.9%)>Zn (85.2%)>Cu (81.6%)Mn (53.7%)>Co (50.5%)Sr (46.0%)>Sb (41.8%)>Ni (38.3%)>Ba (32.2%)>Cr (30.9%),其中Pb、Zn、Cu、Mn和Co的可移动态都超过50%,说明其可移动性与生物可利用性很强.瓷砖、混凝土、金属和沥青屋面积尘的可移动态比例分别是52.1%、50.9%、62.9%和53.3%,金属屋面积尘重金属可移动态比例明显高于其他3种屋面.这是由于金属屋面表层油漆中Pb、Cr等可移动态比例较高[31],进而导致其积尘(腐蚀产物)重金属可移动态比例高于其它屋面. 2.3 屋面积尘重金属环境风险评价 2.3.1 RAC (risk assessment code)风险评价

RAC值是指重金属酸溶态(F1)所占比例,该指标常用于评价重金属活性风险.RAC<1%表示无风险,1%50%表示极高风险[32].

由图 2可以发现,RAC最高值为Zn,其中金属屋面积尘Zn的RAC值高达67.8%,4种屋面积尘RAC均值为41.0%,属于高度风险,说明其对生态系统具有较高的潜在威胁.Mn、Sr、Co和Cu的RAC值分别为22.0%~27.4%、14.8%~32.3%、11.0%~18.6%和3.3%~18.8%,属于中度和轻度风险;Ba、Cu、Ni和Pb的RAC均值分别为11.8%、11.1%、7.2%和5.7%,说明上述4种重金属活性较低;Cr在4种屋面的RAC值均低于1%,表明其活性最低.

4种屋面积尘RAC值排序为:金属屋面(18.0%)>瓷砖屋面(16.7%)>混凝土屋面(12.6%)>沥青屋面(9.8%),基本均表现出中度风险. 2.3.2 Cf (contamination factors)风险评价

Cf是用于衡量重金属在环境中停留时间的重要指标,Cf值越高其停留时间越短,对环境威胁越大,Cf值计算公式见式(9)[5]:

式中符号意义见表 2.

表 6给出了不同屋面积尘Cf计算结果.可以发现,Pb、Zn和Cu的Cf值较高,分别为4.65~11.75、3.67~14.57和3.13~6.66,说明上述3种重金属可移动态量远高于残留态,在环境中停留时间短,移动能力强,易于对生态安全造成威胁,其中金属屋面积尘中Zn的Cf值最大(14.57),加之其RAC值亦最大,说明金属屋面积尘Zn的环境危害需特别关注.对比发现,重金属Mn、Cr、Sb、Co和Sr的Cf值相对较小,而Ni和Ba的Cf值最小,分别为0.32~0.53和0.09~0.37,说明Ni和Ba停留时间最长,其环境威胁相对较小.

表 6 屋面积尘重金属Cf值 Table 6 The Cf values of heavy metals in roof dust

4种屋面10种重金属Cf均值排序为:金属屋面(4.04)>瓷砖屋面(2.77)>沥青屋面(2.22)>混凝土屋面(1.73),说明金属屋面积尘重金属在环境中停留时间明显低于其它3种屋面,其环境威胁更高. 2.4 屋面积尘重金属健康风险评价 2.4.1 重金属非致癌风险评价

不同材料屋面积尘重金属非致癌风险(hazard index,HI)如图 3所示.可以发现,4种屋面积尘10种重金属对儿童的HI值均明显高于成人,说明儿童更易受到重金属威胁.4种屋面重金属对儿童和成人的HI值均呈现:金属屋面>瓷砖屋面>沥青屋面>混凝土屋面,其中金属屋面积尘对儿童和成人的HI均值分别为7.23E-01、1.27E-01,远超过其它3种屋面,说明金属屋面是该区域非致癌风险控制的关键.

图 3 屋面积尘对居民重金属非致癌风险计算结果 Fig. 3 Non-carcinogenic risk assessment of heavy metals in roof dust for human health

研究区域重金属对成人HI值表现为Pb>Cr>Sb>Zn>Mn>Cu>Ba>Ni>Co>Sr,其中Pb (2.48E-01)和Cr (1.56E-01)表现较高的HI值,而Co (5.57E-04)和Sr (1.05E-04) HI值最低,Li等[2]在城市道路积尘重金属研究中也发现了类似规律.上述所有重金属的HI值均小于1,表明各重金属元素对成人安全不构成威胁.

研究区域重金属对儿童HI值排序与成人相同,但其HI值明显高于成人.对比发现,重金属Pb对儿童的HI值最高,已超过安全限值1,达到1.86E+00,说明重金属Pb是该区域屋面积尘非致癌风险首要控制污染物.研究显示,儿童对Pb的高吸收速率会导致儿童尚未发育完全的神经系统更易受到Pb的伤害[33],目前,中国相当部分儿童正遭受重金属Pb的危害,部分西部工业城市血铅超标儿童超过84%[10],而较早研究表明,本研究区域所在城市在当时超过三分之二儿童血铅超标[34].上述分析显示该区域屋面积尘Pb对儿童的非致癌风险已超过安全限值,说明该区域儿童可能面临重金属Pb的非致癌风险. 2.4.2 重金属Cr、Co和Ni致癌风险评价

研究表明上述10种重金属中Cr、Co和Ni具有潜在致癌风险[9].表 7给出了4种材料屋面积尘重金属元素Cr、Co和Ni致癌风险(cancer risk,CR)计算结果.可以发现,4种屋面积尘重金属的CR值排序为金属屋面>瓷砖屋面>沥青屋面>混凝土屋面.与非致癌风险类似,金属屋面积尘的致癌风险明显高于其它3种屋面,这进一步突出了金属屋面积尘控制的重要意义.

表 7 Cr、 Co 和 Ni致癌风险指数值 Table 7 Carcinogenic risk values of Cr, Co and Ni

4种屋面积尘单种重金属CR值均表现为Cr>Co>Ni,其中重金属元素Cr的CR值远高于Co和Ni.比较发现,3种重金属元素的CR值均小于致癌

风险阈值(1×10-6~1×10-4),说明屋面积尘对人体不存在致癌风险.但是金属屋面Cr的CR值为1.79E-06,已接近致癌风险阈值.当过量Cr在人体内累积会导致胃癌与肺癌的发生率显著提高[10],上述Cr的CR值表明,对当地居民而言,金属屋面Cr的威胁值得关注.

综合重金属非致癌风险与致癌风险分析结果可知,金属屋面积尘中Pb和Cr对当地居民健康的威胁最大.为使屋面具有金属光泽,屋面表层油漆中常添加可移动态比例很高的Pb和Cr等重金属[31],华南地区高频率酸雨、高含量盐分(靠海)等特点加剧了油漆的腐蚀、脱落,并形成细密的屋面积尘,可能威胁居民的健康.在我国经济发展过程中,很多工业区及城中村出现了大量简易的金属屋面建筑,长远来看,其重金属健康风险需要引起足够重视.

综合考虑城市环境中室内灰尘、汽车尾气、道路积尘等因素,附近居民尤其是儿童所面临的健康风险会进一步增高.基于此,必须采取相关控制措施保障当地居民健康,如开展详细的健康调查,尤其是针对儿童,明确Pb、Cr危害现状并开展相应治疗;定期进行屋面清洁除尘;合理的建筑选材和城市规划,是解决此类问题的有效途径. 3 结论

(1)不同材料屋面积尘重金属含量差异较大,金属屋面积尘重金属含量明显高于其他3类屋面.对比表明,屋面积尘重金属含量明显高于道路积尘.

(2)重金属形态分析表明,同一重金属在4种屋面积尘中形态分布规律基本相似,不同重金属之间形态分布差异很大.其中,Zn的酸溶态比例明显高于其他重金属,Pb和Cu主要以可氧化态存在,其余重金属均以较稳定的残渣态为主;屋面积尘重金属可移动态比例表现为Pb>Zn>CuMn>CoSr>Sb>Ni>Ba>Cr.

(3)环境风险评估表明,4种屋面积尘Cf值均处于10%~30%之间,表现为中度活性风险;金属屋面积尘RAC值明显高于其他3类屋面,金属屋面积尘重金属在环境中停留时间最短.

(4)健康风险评估表明,屋面积尘重金属对成人与儿童非致癌风险均表现为:Pb>Cr>Sb>Zn>Mn>Cu>Ba>Ni>Co>Sr,其对成人风险均小于限值,不构成威胁,但Pb对儿童的风险高于限值,形成威胁;积尘中Cr,Co和Ni低于致癌风险阈值,对人体无致癌风险.

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