2015, Vol. 36
森林火灾是大气气溶胶的一个重要来源[1, 2, 3, 4, 5, 6]. 全世界每年发生森林火灾几十万次，受灾面积达到几百万公顷，约占全球森林总面积的0.1%[7]. 森林火灾不仅使生态遭到破坏[3]，而且排放出有害气体以及大量的颗粒物[8, 9, 10]. 森林火灾排放的颗粒物中含有大量的OC、 EC，对太阳辐射有大量的吸收从而对大气产生重大影响[11, 12, 13, 14, 15].
树木在不同方式下燃烧排放颗粒物中OC、 EC的质量分数存在着较大差异. 森林野火排放颗粒物中含有较高的OC[16, 17, 18, 19, 20]，而家庭炉灶中树木燃烧排放颗粒物中EC的相对质量分数较高[21, 22, 23]. 目前对树木燃烧排放烟尘中OC、 EC的探讨，主要侧重于森林野火以及家庭炉灶等树木的明燃状态，而燃烧条件以及含水率的改变直接影响OC、 EC的排放. 本课题组现已对乔木新叶以及落叶燃烧排放烟尘中OC、 EC进行研究，而本研究通过自制的生物质燃烧装置，在阴燃、 明燃两种条件下对森林中的10种乔木不同含水率的树枝进行燃烧试验，通过测定燃料消耗量以及颗粒物的排放量来获得燃烧过程中OC、 EC的排放因子，比较不同含水率树枝在不同燃烧方式下排放烟尘中OC及EC的差异，以期为源解析及大气污染防治提供可靠资料以及科学依据.
1 材料与方法 1.1 树枝采集与处理选取森林中常见的10种乔木树枝(树枝直径小于1 cm)作为样品. 采样地点为南京浦口，采样树木为梧桐、 柳树、 栾树、 香樟、 刺槐、 榔榆、 构树、 榧树、 雪松、 麻栎这10种乔木. 将收集的树木树枝去除灰尘、 杂物，并分成两份，一份放置于干净通风的走廊中干燥两个星期以上进行风干，另外一份则直接进行燃烧试验.
1.2 树枝含水率测定从每一树种的树枝样品中取少量的树枝，剪碎后放置在烘干已称重的小烧杯中，将标记好的小烧杯放置在烘箱中，温度设定为105℃，烘干至恒重(即相邻两次称量值差值小于0.002 g)，在冷却后立即称重，由上述公式来计算含水率，精确到0.1%.
模拟树木树枝的两种燃烧方式——明燃和阴燃，进行室内燃烧试验. 利用不锈钢制作的生物质燃烧烟尘采样系统(图 1)进行模拟试验. 燃烧装置由一台可调节变压器(0~250 V)，升降台以及电炉组成. 通过变压器调节可变电压控制燃烧温度，由此来实现树枝的不同燃烧方式. 明燃时变压器电压设为250 V，预热2 min，保证样品添加后能够立即燃烧并产生火焰； 阴燃时变压器电压设为175 V，预热2 min，保证样品添加后有火星但无火焰. 烟尘集气罩为一双层铁皮桶夹层中加入冷却水，整个U型管道浸没在水槽中，用于烟尘的降温，每次采样从开始加热到燃尽(无可见烟气产生). 每种树木树枝按两种燃烧方式各采集3个平行样品.
 | 1.升降台； 2.底座； 3.电热炉； 4.烟尘收集罩；5.变压器； 6.水槽； 7.采样器； 8.真空泵图 1 生物质燃烧烟尘采样系统Fig. 1 Smoke sampling system of biomass burning |
采样所用的滤膜为玻璃纤维滤膜(孔径0.22 μm)，在使用前将滤膜置于马弗炉中温度设置为500℃灼烧2 h，冷却后置于干燥器中在室温下平衡24 h，再称量记录使用. 采样后的滤膜同样在室温下平衡24 h后再称重. 样品用铝箔(在500℃灼烧2 h)包裹后，立即在冰箱中冷冻保存. 此外，在未焚烧树枝的条件下，进行3次空白样的采集，以排除环境因素的影响.
1.4 样品分析采用Model 2001A热/光碳分析仪(DRI，美国)对样品中的OC、 EC进行测定. 采用Improve A-glass协议程序升温，升温包含两个阶段，第一阶段在纯氦气环境下按一定温度梯度(150℃-300℃-450℃-550℃)升温加热，使滤膜上的有机物气化，第二阶段在通入含2％氧气的氦气环境下进行，按一定温度梯度(600℃-800℃-900℃)继续加热样品，分别测出OC1、 OC2、 OC3、 OC4、 EC1、 EC2、 EC3. 升温全程采用633 nm激光全程照射样品，将反射光强回到初始状态时作为EC 的起点准确界定OC碳化形成的焦化碳(POC)，最终将OC定义为OC1+OC2+OC3+OC4+POC； EC定义为EC1+EC2+EC3-POC.
1.5 质量保证与控制每天对Model 2001A热/光碳分析仪进行检漏，进样分析前高温烘烤样品炉10 min除尽残留杂质气体，当样品炉压力在15s内变化不超过69 Pa(0.01 Psi)视为不漏气，用He/CH4进行校准，确保初始和最终FID信号漂移在±3以内、 校准峰面积相对偏差在5%以内，每2周进行流量平衡校准. 在每个树种所采的3张平行样中选取2张进行OC、 EC检测，每张滤膜截取2个相邻的小孔(每个小孔的面积为0.537cm2，使用专用截取器截取)，将截取的2张小孔分别进行检测，通过计算分别得到2组该树种OC、 EC的值，就得到的2组数据求其相对误差，若其相对误差小于10%则为合格，否则重新在滤膜上截取小孔，若多次分析后相对误差仍大于10%，则需要进行重新采样. 另外对10%的样品要重复分析. 同一样品前后两次分析结果的相对误差应小于10%. 否则，重新分析所代表数目的样品. 每批样品分析完毕后须再次校准仪器. 如果前后两次校准结果的相对标准偏差小于5%，则判定此间分析结果可靠. 不然，须重新校准仪器. 如果仍然偏差较大，须重新反顺序测试该批样品，直到与第一次样品测试结果误差较小时为止.
2 结果与讨论 2.1 树枝阴燃、 明燃烟尘中OC、 EC的组成生物质燃烧排放烟尘中含有一定量的OC和EC，EC则是OC不完全燃烧的产物[24]，燃烧产物中碳成分的含量严重依赖于燃烧条件[25]. Liousse等[26]对典型秸秆进行燃烧研究，结果表明阴燃排放的OC、 EC约是明燃的3倍. 祝斌等[27]对3种农作物秸秆研究表明，麦秸阴燃排放的PM2.5约是明燃时的3倍，玉米是6.1倍，稻草是8倍. Alves等[28]对桉树研究发现，对比于明燃，阴燃下排放的OC显著提高. 本研究中风干树枝阴燃(表 1)时排放OC约是明燃的8.5倍，EC约是明燃的5.3倍，PM约是明燃的7.9倍； 新鲜树枝阴燃时排放OC约是明燃的4.2倍，EC约是明燃的2.9倍，PM约是明燃的4.1倍. 树木树枝阴燃时OC、 EC、 PM的排放远高于明燃.
 | 表 1 树枝燃烧烟尘中OC、 EC及TC的质量分数/%Table 1 Mass fraction of OC,EC and TC in stick burning smoke/% |
而生物质含水率的改变也直接影响着OC、 EC的排放，Carroll等[29]对不同含水率的秸秆燃烧排放的PM2.5进行比较，发现秸秆的含水量能影响燃烧状态，从而进一步影响到颗粒物的排放，含水量越高，颗粒物的排放越高. Chomanee等[30]发现当树木含水率增大时，PM的排放也随之增大. Shen等[31]对不同含水率的原木进行燃烧试验，当原木含水率为5.3%时，EFPM为2.05 g ·kg-1，EFOC的排放因子为0.99 g ·kg-1； 原木含水率为17.6%时，EFPM为3.61 g ·kg-1，EFOC为2.05 g ·kg-1； 原木含水率为31.1%时，EFPM为4.75 g ·kg-1，EFOC为3.32 g ·kg-1. 当原木的含水率增大时，OC与PM的排放也随之增大. 本研究中风干树枝的含水率均值为16.4%，新鲜树枝的含水率均值为39.6%，新鲜树枝与风干树枝的含水率差异较大. 图 2中显示了不同树种在明燃条件下EFPM、 EFOC、 EFEC的变化情况，从中可以得出，明燃条件下新鲜树枝燃烧排放的OC、 EC、 PM均高于风干树枝，明燃下新鲜树枝燃烧排放的OC约是风干树枝的2倍，EC约是风干树枝的1.6倍，PM约是风干树枝的1.8倍. 而本研究中阴燃条件下树木树枝燃烧排放的OC、 EC没有明显区别. 这种情况可能是因为高温燃烧高含水率的树枝的时候，需要多余的能量来蒸发多余的水分，从而减少树枝在燃烧阶段的能量，从而导致树枝的不完全燃烧，使得明燃下新鲜树枝燃烧排放的OC、 EC、 PM高于风干树枝. 这与Rogge等[32]的结论相符合.
 | 图 2 树枝明燃时EFPM、 EFOC、 EFECFig. 2 EFPM,EFOC and EFEC of sticks burning in flaming condition |
OC、 EC在烟尘中的质量分数常被作为区分不同气溶胶燃烧来源的指标. 由表 1所得，本研究中10种乔木风干树枝明燃排放烟尘中OC、 EC、 TC的质量分数均值分别为41.6%、 13.2%、 55%，阴燃时分别为44.2%、 8.5%、 52.7%； 新鲜树枝明燃排放烟尘中OC、 EC、 TC的质量分数均值分别为45.4%、 11.1%、 56.5%，阴燃时分别为46.5%、 7.5%、 54.1%. 总体而言，树木树枝阴燃排放烟尘中OC的质量分数高于明燃，EC的质量分数低于明燃. 新鲜树枝排放烟尘中OC的质量分数高于风干树枝，EC的质量分数低于风干树枝. 这是因为相比于明燃，阴燃更有利于OC的形成，从而使得阴燃条件下颗粒物种OC的质量分数高于明燃[33]. 风干树枝与新鲜树枝(表 1)在明燃、 阴燃下TC占PM的 质量百分比均值相接近，分别为55%、 52.7%、 56.5%、 54.1%. 总体而言，乔木树枝燃烧烟尘中TC占PM的百分比约为55%. 这与Shen等[21]研究的结论相符合.
2.2 树枝阴燃、 明燃烟尘中OC、 EC的排放因子本研究中燃烧的样品分为风干树枝和新鲜树枝两种类型，通过试验得到的颗粒物的排放量及消耗燃料的量从而得出排放因子. 研究中OC、 EC、 PM的排放因子如表 2所示，10种乔木风干树枝明燃排放烟尘中EFOC、 EFEC、 EFPM均值分别为6.8、 2.1、 16.5 g ·kg-1，阴燃排放烟尘中均值分别为57.5、 11.1、 130.9 g ·kg-1； 新鲜树枝明燃排放烟尘中EFOC、 EFEC、 EFPM均值分别为13.6、 3.3、 30.5 g ·kg-1，阴燃排放烟尘中均值分别为57.6、 9.6、 125.6 g ·kg-1. 通过比较发现10种乔木风干树枝中明燃条件下栾树，阴燃条件下柳树EFOC、 EFEC、 EFPM较高； 新鲜树枝中明燃条件下香樟，阴燃条件下梧桐EFOC、 EFEC、 EFPM较高. 进一步比较得出风干树枝与新鲜树枝在明燃时EFOC、 EFEC、 EFPM低于阴燃. Zhang等[34]发现原木在温度较高的炉灶燃烧排放烟尘中EFOC、 EFEC低于温度相对较低的野外燃烧. 而本研究中明燃时铁板的温度约为850℃，阴燃时铁板的温度约为450℃，阴燃时的温度明显低于明燃. 温度是影响树枝燃烧排放烟尘中EFOC、 EFEC的重要因素. Chomanee等[30]研究发现树木含水率增大时，其燃烧排放的EFOC、 EFEC、 EFPM也随之增大. 本研究中风干树枝的含水率均值为16.4%，新鲜树枝的含水率均值为39.6%，新鲜树枝的含水率明显高于风干树枝. 进一步比较得出明燃时(表 2)风干树枝EFOC、 EFEC、 EFPM低于新鲜树枝，而阴燃时没有显著的区别. 因此，在高温度条件下含水率与树枝燃烧时EFOC、 EFEC、 EFPM是呈正相关关系.
| 表 2 树枝燃烧时OC、 EC、 PM排放因子/g ·kg-1Table 2 Emission factor of OC,EC and PM in stick burning smoke/g ·kg-1 |
表 3中列举了相关文献中不同种类的生物质燃料燃烧排放的OC、 EC、 PM的排放因子，对比发现不同类型生物质燃料燃烧排放的EFOC、 EFEC、 EFPM存在显著差异. 本研究中风干树枝明燃时EFOC、 EFEC与Gonalves等[17]以及Bond等[38]使用炉灶燃烧木材的研究结果接近，这是由于炉灶提供了较高的温度，家庭使用的木头更接近于本研究中风干的树枝. 但风干树枝阴燃、 新鲜树枝明燃、 阴燃时EFOC、 EFEC、 EFPM与表中列出的值差异较大. 本研究中对明燃的定义为：树枝燃烧时出现明显的燃烧火焰； 对阴燃定义为：树枝燃烧时不出现明显的燃烧火焰但产生火星，所定义的明燃、 阴燃为树枝燃烧的两种极端状态，而且本研究中燃烧的样品含水率差异较大. 因此，对燃烧状态的定义、 燃烧样品的选择以及采样方式的差异可能是造成本研究与表 3文献中数据差别较大的原因.
| 表 3 不同生物质燃料燃烧EFOC、 EFEC、 EFPM /g ·kg-1Table 3 EFOC,EFEC and EFPM of different biomass burning smoke/g ·kg-1 |
OC/EC的值在不同燃烧物质及不同条件下体现出较为明显的差异，Pósfai等[42]通过OC/EC的值来区分不同的燃烧强度，本研究中树枝燃烧排放烟尘中OC/EC的值如表 4所示，风干树枝明燃条件下OC/EC的均值为3.3(2.5~5.2)，阴燃条件下均值为5.2(4.3~6.3)，新鲜树枝明燃条件下OC/EC的均值为4.1(3.1~5.3)，阴燃条件下均值为6.2(4.2~8.4). 进一步比较发现，乔木树枝阴燃条件下OC/EC的值高于明燃，新鲜乔木树枝燃烧排放烟尘中OC/EC的值高于风干树枝. 这是因为对比于温度低的阴燃，温度高的明燃产生较多的EC，从而使得OC/EC的值降低[42]. 而新鲜树枝需要多余的能量来蒸发多余的水分，从而导致树枝的不完全燃烧[40].
| 表 4 树枝燃烧烟尘中OC/EC的值Table 4 Values of OC/EC in stick burning smoke |
OC/EC的值可用来区分不同的燃烧源，石化燃料(煤、 石油、 天然气)燃烧排放颗粒物中OC/EC值较低，一般低于0.4[43]，大气气溶胶中的OC/EC比值范围为2.8~6.2[44]. 秸秆燃烧排放烟尘中OC/EC值范围为2.2~3.5[32]，Zhang等[45]测得木头燃烧烟尘中OC/EC值为10.8. Yan等[46]研究发现松树林火灾排放烟气中OC/EC的值为32，Shen等[21]测得原木燃烧烟尘中OC/EC比值范围为0.4~11.8，Sandradewi等[47]测得木头燃烧烟尘中OC/EC的均值为7. 本研究中乔木树枝燃烧烟尘中OC/EC的范围为2.5~8.4，与Shen等[21]和Sandradewi等[47]研究结果相近，与煤、 石油、 天然气等石化燃料以及秸秆燃烧颗粒物中OC/EC值有着明显差异.
Turpin等[48]通过研究OC与EC之间的关系来区分碳质气溶胶的来源，若EC和OC之间的相关性好，则表明OC、 EC来自相同的污染源. 本研究中树枝燃烧烟尘中OC、 EC的相关性如图 3所示，风干树枝燃烧烟尘中OC、 EC的相关系数为0.985，新鲜树枝燃烧烟尘中OC、 EC的相关系数为0.915，Turpin等[48]对于碳质气溶胶来源分析适用于乔木燃烧排放.
 | 图 3 树枝燃烧烟尘中OC、 EC的相关性Fig. 3 Correlation between OC and EC in stick burning smoke |
(1)10种乔木树枝(风干树枝、 新鲜树枝)阴燃时EFPM、 EFOC、 EFEC均高于明燃时，在明燃条件下含水率与树枝燃烧时EFOC、 EFEC、 EFPM呈正相关关系.
(2)乔木树枝阴燃排放烟尘中OC的质量分数高于明燃，EC的质量分数低于明燃. 新鲜树枝排放烟尘中OC的质量分数高于风干树枝，EC的质量分数低于风干树枝.
(3)与石化燃料(煤、 石油、 天然气)、 森林大火以及秸秆燃烧相比，乔木树枝燃烧烟尘中OC/EC有着明显差异，10种乔木树枝阴燃时OC/EC的值高于明燃，新鲜树枝燃烧排放烟尘中OC/EC的值高于风干树枝. 含水率不同的乔木树枝(风干树枝、 新鲜树枝)在不同燃烧条件下(明燃、 阴燃)排放烟尘中OC与EC都具有良好的相关性.
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