环境科学  2015, Vol. 36 Issue (4): 1202-1207   PDF    
引用本文
杨伟宗, 刘刚, 李久海, 徐慧, 吴丹. 落叶燃烧排放的颗粒物及有机碳、元素碳的研究[J]. 环境科学, 2015, 36(4): 1202-1207.
YANG Wei-zong, LIU Gang, LI Jiu-hai, XU Hui, WU Dan. Emission of Particulate Matter, Organic and Elemental Carbon from Burning of Fallen Leaves[J]. Environmental Science, 2015, 36(4): 1202-1207.
落叶燃烧排放的颗粒物及有机碳、元素碳的研究
杨伟宗, 刘刚 , 李久海, 徐慧, 吴丹    
南京信息工程大学环境科学与工程学院, 南京 210044
收稿日期: 2014-09-24; 修订日期: 2014-11-01.
基金项目： 国家自然科学基金项目(41073019);江苏省自然科学基金项目(BK20130998)
作者简介：杨伟宗(1988~),男,硕士研究生,主要研究方向为大气污染控制与工程,E-mail:yangweizong@163.com
通讯联系人,刘刚,E-mail:liugang650104@sina.com
摘要：为研究落叶燃烧排放的颗粒物(PM)及有机碳(OC)、元素碳(EC),采用明燃和闷燃两种形式对10种乔木的落叶进行燃烧实验,采集了排放的烟尘,并用元素碳/有机碳分析仪测定样品的OC和EC含量. 结果表明,落叶在明燃状态下PM、OC、EC的排放因子范围分别为7.9~31.9、0.9~9.7、3.6~13.9 g ·kg-1,平均值分别为19.7、5.2、6.8 g ·kg-1. 闷燃状态下PM、OC、EC的排放因子范围分别为61.3~128.9、31.7~60.4、1.9~6.0 g ·kg-1,平均值分别为91.0、43.0、4.0 g ·kg-1. 明燃和闷燃的OC/EC变化范围分别为0.21~1.82和8.16~16.84. 明燃状态下OC/PM、EC/PM的范围分别为0.11~0.41和0.18~0.56. 闷燃状态下OC/PM、EC/PM的范围分别为0.43~0.53和0.03~0.06. OC和PM的排放因子在两种燃烧状态下均呈现显著的相关性. 在不同的燃烧状态下,各组分之间的排放因子具有较大的差异,OC的排放因子在闷燃状态下高于明燃状态,而EC的排放因子则相反. 不同燃烧状态下PM、OC、EC的排放因子及它们之间的比值分析,对建立森林生物质燃烧源排放清单以及来源解析具有重要意义.
关键词： 落叶燃烧     PM     OC     EC     排放因子    
Emission of Particulate Matter, Organic and Elemental Carbon from Burning of Fallen Leaves
YANG Wei-zong, LIU Gang , LI Jiu-hai, XU Hui, WU Dan    
School of Environmental Science and Engineering, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China
Abstract: The two kinds of burning conditions, i.e., flaming and smoldering, were selected to investigate the particulate matter (PM), organic carbon (OC), and elemental carbon (EC) from burning of ten kinds of fallen leaves. In the experiment, the emission smoke was sampled from the fallen leaves burning, in which the OC and EC loadings were measured by the Thermal Optical Carbon Analyzer. The results showed that the emission factors of PM, OC, and EC were 7.9-31.9, 0.9-9.7,and 3.6-13.9 g ·kg-1, with the average values of 19.7, 5.2, and 6.8 g ·kg-1, respectively, under the flaming condition. The emission factors of PM, OC, and EC were 61.3-128.9, 31.7-60.4, and 1.9-6.0 g ·kg-1, with the average values of 91.0, 43.0, and 4.0 g ·kg-1, respectively, under the smoldering condition. The OC/EC ratio ranged from 0.21 to 1.82 and from 8.16 to 16.84 under the flaming and smoldering condition, respectively. The OC/PM and EC/PM ratios ranged from 0.11 to 0.41 and from 0.18 to 0.56, respectively under the flaming condition. The OC/PM and EC/PM ratios, however, ranged from 0.43 to 0.53 and from 0.03 to 0.06, respectively, under the smoldering condition. The OC emission factor was well correlated with the PM emission factor in the two burning conditions. Those results indicated that rather different emission factors occurred in all kind of components in different burning emission. In addition, the OC emission factor was higher under the smoldering condition than that under the flaming condition. However, the EC emission factor was higher under flaming condition, compared with that under smoldering condition. Analysis of the PM, OC, and EC emission factor and their ratios was beneficial for building the emission list from the biomass burning and the sources apportionment.
Key words: burning of fallen leaves     PM     OC     EC     emission factor    

生物质燃烧是大气气溶胶的重要来源. 有机碳(OC)和元素碳(EC)是大气气溶胶的重要组成部分[1]. OC由成百上千种有机化合物组成[2]. EC具有较强的吸光性，是影响太阳辐射的主要物质[3]. 这些组分在大气中不但会危害人体健康、 引起灰霾现象，而且会改变整个大气层的辐射平衡，影响全球气候[4, 5, 6, 7]. 在全球范围内，每年均有约数十亿吨的生物质燃烧并向大气排放大量的颗粒物(PM)[1]. 特别地，森林火灾在生物质燃烧颗粒物排放中的贡献高达42%[8]. 森林火灾中OC占排放的总颗粒物的比例约50%，EC所占比例约3%[6,9]. 受全球气候变化的影响，未来森林火灾的频率可能会增加[7]，由此可见，森林火灾是大气中OC、 EC的重要来源.

近年来，国内外学者通常以树枝、 树叶等常见森林生物质为燃料进行模拟实验，估算其排放因子(EF). Hays等[10]燃烧落叶测得PM2.5排放因子范围约为10.8~27.2 g ·kg-1. 木材燃烧的PM排放因子约在10.0 g ·kg-1以下[11, 12, 13]. Kannan等[14]研究发现不同类型生物质燃烧PM的排放因子不同，落叶燃烧PM的排放量高于树枝和杂草. 对同种燃料而言，不同的实验方法和实验装置也会造成PM排放因子的差异[15,16]. 受燃料特性和燃烧条件等因素的影响，OC和EC所占PM的比例也具有较大的差异[17]，但OC和PM的排放因子之间具有较强的相关性(r=0.97)[18]. Schmidl等[19]测得干树叶燃烧OC和EC排放因子的平均值分别为65.0 g ·kg-1和4.3 g ·kg-1. 木材燃烧的EC排放因子相对稳定(约在2.0 g ·kg-1以下)，而OC的排放因子变化较大(约在0.8~40.0 g ·kg-1之间)[11, 12, 19, 20]. Wang等[21]的研究中指出OC/EC的比值可以作为区分不同燃烧源的指标. 对同一种燃烧材料而言，OC/EC的比值可以很好地反映不同燃烧状态的特征，闷燃占主导时，OC/EC的比值远高于明燃状态[22,23].

从近年的研究结果看，主要对不同类型森林生物质燃烧PM、 OC、 EC的排放因子开展了较多研究. 然而，就不同燃烧条件(明火燃烧和闷火燃烧)对OC、 EC排放的影响关注较少. 本研究选取10种乔木的落叶为燃料，模拟森林火灾中明燃和闷燃两种模式，收集落叶燃烧的烟尘，计算PM、 OC、 EC的排放因子，并对其数值进行比较分析，初步探讨不同燃烧条件下各组分排放因子的差异，以期建立森林生物质燃烧源排放清单以及来源解析提供数据支撑. 1 材料与方法 1.1 落叶采集与制备

所选材料包括梧桐、 杨树、 构树、 栾树、 刺槐、 麻栎、 柳树、 榧树、 香樟、 雪松共10种乔木的落叶，其中榧树、 香樟、 雪松3种树木为常绿乔木，其余7种为落叶乔木. 收集于江苏省南京市浦口区龙王山森林区域(118.70°E,32.19°N). 采集后的落叶拣除杂物，抖除泥土，并放置通风处保存. 1.2 燃烧实验和烟尘采集

在燃烧实验前，分别测定落叶的含水率. 实验模拟树叶的两种燃烧方式——明火燃烧和闷火燃烧. 燃烧采集系统如图 1所示，通过调节变压器控制明燃和闷燃两种形式. 模拟明火燃烧时，分别取各类落叶2~3 g，在电压220 V，初始温度约620℃左右的条件下，将落叶放入燃烧底盘进行燃烧. 闷火燃烧时，分别取各类落叶1 g置于燃烧底盘，在电压175 V，初始温度为室温的条件下进行闷燃. 两种燃烧过程中保证烟气不溢出烟气收集罩，进行全部烟气的收集. 装置的水槽内放入冷水用来降低管道内烟气温度，使采样头处烟气温度保持在40℃以下. 每次燃烧实验完毕后去除燃烧底盘上的灰烬，即可进行下一次实验. 每种树叶以两种燃烧方式分别进行3次燃烧实验.

图 1 燃烧装置及采样系统示意 Fig. 1 Schematic representation of the firing setup and sampling system

燃烧开始前启动配备4 L ·s-1真空泵的PM颗粒物采样器，进行全颗粒物等速采样. 由于采样时所需抽力较大，所使用的4 L ·s-1真空泵并非大气分级采样器的标配设备，因此未进行分级采样. 采样持续到叶片燃烧完毕不再冒烟延迟2 min为止，以确保烟道内无烟气残留. 采样所用玻璃纤维滤膜使用前在马弗炉中以500℃锻烧2 h预处理去除有机碳，冷却后置于干燥器中在室温下平衡24 h后使用. 每次采样前先称量后放入PM采样器中. 完成采样的滤膜在室温下平衡24 h后再次称重. 烟尘样品用铝箔(在500℃灼烧2 h)包裹，在冰箱中冷冻保存. 此外，在未燃烧样品的条件下，要进行3次空白样的采集，以扣除本底. 1.3 样品测定

实验使用高精度分析天平(0.0001 g)称量样品的烟尘含量. 使用美国沙漠所(DRI)开发的Model 2001A Thermal Optical Carbon Analyzer分析样品中OC和EC含量. OC/EC分析仪器的升温程序分为2个阶段. 第1阶段为纯氦气环境下按一定温度梯度(140℃ 280℃ 480℃ 580℃)升温加热，使滤膜上的有机物气化. 释放的有机物经催化氧化炉转化成CO2，CO2在还原炉内还原为CH4，再由火焰离子化检测器(FID)定量检测. 第2阶段为通入含2％氧气的氦气，按一定温度(580℃)继续加热样品，使样品中的元素碳氧化成CO2. CO2转化为甲烷后，用FID检测. 在测定过程中用633 nm的激光全程照射样品，监测升温过程中反射光强度的变化. 以初始光强作为参照，确定OC和EC的分离点. 有机碳气化过程中会生成一部分焦化碳(POC). 无氧加热期间各个温度台阶对应的碳分别为OC1、 OC2、 OC3、 OC4； 有氧加热阶段各个温度台阶对应的碳为EC1、 EC2、 EC3，EC1中包含了POC. 其OC定义为OC1+OC2+OC3+OC4+POC； EC定义为EC1+EC2+EC3-POC. 根据采样滤膜总面积和截取部分的面积计算所耗颗粒物的质量，进而计算烟尘中OC和EC的含量. 1.4 质量控制

样品分析前对仪器进行常规检漏. 每天使用仪器前，高温烘烤样品炉10 min去除炉内残留的杂质气体，用He/CH4进行校准，确保初始和最终-3 2 结果与讨论 2.1 PM的排放因子

生物质燃烧排放的颗粒物，其排放因子在很大程度上取决于燃料的燃烧状态和燃料类型[24]，同时也受实验方法、 燃烧条件等因素的影响[15,16]. 落叶在自然界中燃烧很难出现严格意义上的闷燃状态，因此往往需通过实验室模拟来研究这一过程[24]. 本实验过程中的闷火燃烧状态较为极端，这使得和其他学者研究所得的数据具有较大的差异. 燃烧材料的含水状况是PM排放因子的重要影响因素. 湿度过高的燃料在燃烧过程中需要消耗一定的热量蒸发水分，更易形成闷火燃烧的条件，导致PM的排放因子升高[25]. 在森林火灾中，落叶处于地表火层，且含水率低于处于树冠层的树枝、 绿叶等生物质. 本实验中的落叶含水率均值在10.9%~16.0%之间，在燃烧过程中受湿度的影响小. 因此，落叶燃烧时PM的排放量和绿叶、 树枝等生物质具有较大差异.

表 1所示，10种乔木的落叶在明燃和闷燃两种状态下PM排放因子的范围分别为7.9~31.9 g ·kg-1和61.3~128.9 g ·kg-1，平均值分别为19.7 g ·kg-1和91.0 g ·kg-1. 根据研究表明，PM2.5在生物质燃烧产生的颗粒物中的比重在90%以上[5]，因此，文中PM排放因子的数据和其他学者所得PM2.5排放因子的数据具有可比较性. 一些学者的研究并没有区分两种燃烧状态，例如Hays等[10]燃烧落叶和绿叶的PM2.5排放因子范围分别为10.8~27.2 g ·kg-1和11.2~33.5 g ·kg-1. Kannan等[14]在实验室燃烧落叶测得PM排放因子均值为32.3 g ·kg-1. 文献[10, 14]中的PM排放因子与本研究中落叶明燃状态的PM排放因子较为接近，但低于闷燃状态下的PM排放因子. 不同类型生物质燃烧PM的排放因子具有较大差异. 祝斌等[24]在实验室模拟秸秆燃烧的明燃和闷燃两种状态，测得PM2.5排放因子范围分别为7.2~39.0 g ·kg-1和67.6~104.6 g ·kg-1. Ortiz等[26]在户外燃烧谷物秸秆测定颗粒物的排放因子也得出相似的结果，明燃排放2.0~18.0 g ·kg-1，闷燃排放56.0~104.0 g ·kg-1. 这和本研究测得的落叶燃烧PM的排放因子较为接近. 而韦思业等[11]和Fine等[13]测得木材燃烧PM的排放因子(0.7~6.2 g ·kg-1和2.7~11.4 g ·kg-1)则低于落叶和秸秆. 通过和文献[10, 11, 12, 13, 14, 24, 26]对比得出，落叶和秸秆燃烧的PM排放因子比较相近，高于木材燃烧的PM排放因子. 造成该现象的原因主要取决于燃烧物质的结构. 木材的木质素含量高，结构密实，在燃烧时挥发析出的烟气速度较慢[27]. 落叶和秸秆的结构没有木材密实，在燃烧时烟气排放量大. 这表明，同等干物质量的落叶和木材相比，落叶燃烧产生的颗粒物污染更加严重.

从两种燃烧状态来看，落叶在闷燃状态下的PM排放因子明显高于明燃状态. 10种乔木的落叶闷燃状态下PM排放因子的平均值是明燃状态的4.7倍. 各类落叶燃烧烟尘排放的差异，不仅和燃烧状态有关，与各类落叶的物理化学性具有密切的关联. 柳树和雪松的落叶在两种燃烧状态下PM排放因子的差异最为明显，分别相差9.9和8.0倍. 主要原因在于这两种落叶都比较散碎，在明燃过程中速率高，烟气排放量较小，闷燃时烟气析出则比较多. 而同属落叶乔木类且叶片形状相似的杨树、 梧桐、 构树的落叶的PM排放因子便较为接近. 实验发现作为常绿乔木的香樟、 雪松、 榧树的落叶在闷燃状态下的PM排放因子均比较高，且它们的PM排放因子均值在两种燃烧状态下都高于其他落叶乔木的PM排放因子均值，但本研究数据相对较少，常绿乔木的落叶燃烧的PM排放因子比落叶乔木的落叶高这一结论的合理性还有待验证.

表 1 不同燃烧状态下OC、 EC和PM的排放因子 /g ·kg-1 Table 1 PM,OC and EC emission factors for burning of fallen leaves under different status/g ·kg-1

2.2 OC和EC的排放因子

OC在明燃和闷燃状态下的排放因子范围分别为0.9~9.7 g ·kg-1和31.7~60.4 g ·kg-1，平均值分别为5.2 g ·kg-1和43.0 g ·kg-1. EC在明燃和闷燃状态下的排放因子范围分别为3.6~13.9 g ·kg-1和1.9~6.0 g ·kg-1，平均值分别为6.8 g ·kg-1 和4.0 g ·kg-1. 本研究中EC排放因子的数值与Schmidl等[19]混合不同干树叶燃烧测得的数据较为接近(4.3 g ·kg-1)，而OC排放因子的数值则低于他们的结果(65.0 g ·kg-1). 然而，Schmidl等的实验并未区分落叶的两种燃烧状态，且选取的实验材料并不类似. 相应地，落叶燃烧的OC、 EC排放因子和木材燃烧的排放因子也不相同. Oros等[20]研究的5种落叶乔木的OC和EC排放因子范围分别为2.1~25.5 g ·kg-1和0.2~1.9 g ·kg-1，韦思业等[11]的研究中9种木材OC和EC的变化范围分别为0.1 ～ 3.8 g ·kg-1和0.1 ～ 0.97 g ·kg-1. 比较明显看出落叶燃烧EC的排放因子高于木材.

图 2 落叶在不同燃烧状态下OC、 EC的排放因子对比 Fig. 2 Comparison of OC and EC emission factors for burning of fallen leaves under different status

各类落叶在明燃和闷燃两种状态下OC和EC的排放因子存在较大差异(图 2). 落叶在闷燃状态下总碳TC(TC=OC+EC )的排放因子均值(47.0 g ·kg-1)约为明燃(11.9 g ·kg-1)的3.9倍. 闷燃状态下OC的排放因子均值(43.0 g ·kg-1)约为明燃状态(5.2 g ·kg-1)的8.3倍. 而EC的排放因子均值明燃(6.8 g ·kg-1)比闷燃(4.0 g ·kg-1)稍高. 因此，EC的排放因子在两种燃烧状态下较为接近，OC的排放受燃烧状态的影响强烈，在两种燃烧状态下的排放因子差异较大. 图 2显示，有7类落叶在明燃状态下OC的排放因子小于EC的排放因子，这与文献[11, 19, 20]中的研究结果相背. 造成该现象的原因主要是实验方法及实验材料的不同. EC来自各种不完全燃烧过程[2]，落叶在明火条件下燃烧旺盛，而实验装置的烟气收集罩内的燃烧空间相对较小，供气量有限，燃料燃烧不充分，导致EC排放增多[28]. 生物质在露天燃烧时氧气供应较为充分，OC排放便相对较高[29,30]. 实验表明，不同温度造成的燃烧状态是落叶燃烧OC、 EC排放的重要影响因素. 闷燃状态下的PM和OC的排放量均较大. 2.3 OC、 EC、 PM排放因子的相关性及比值分析

10种乔木的落叶在两种燃烧状态下OC与PM的排放因子均呈现显著相关关系(图 3、 图 4)，这与Roden等[18]研究的薪柴燃烧结果一致(r=0.97). EC和PM的排放因子在闷燃状态下具有较高相关性(r=0.86)，但明燃状态下相关性较低(r=0.64). OC和EC的排放因子在闷燃状态下也呈现较高的相关性(r=0.79)，但明燃状态下不具相关性(r=0.06). 这也说明落叶燃烧OC、 EC的排放在闷燃状态下比明燃状态稳定. 韦思业等[11]的研究表明室内薪柴燃烧PM、 OC、 EC排放因子之间呈显著的相关性关系. Chen等[28]在燃煤实验中也得到一样的结论. 本研究中落叶在闷燃状态下PM、 EC、 OC的排放因子两两之间均具有较高相关性，但考虑到落叶闷燃是在极端条件下进行，不能确定自然界中落叶燃烧PM、 EC、 OC的排放因子两两相关.

图 3 落叶明燃状态下OC和PM排放因子之间的相关关系 Fig. 3 Correlation between OC and PM emission factors for burning of fallen leaves under flaming condition


图 4 落叶闷燃状态下OC和PM排放因子之间的相关关系 Fig. 4 Correlation between OC and PM emission factors for burning of fallen leaves under smoldering condition

在生物质燃烧中，OC/EC的比值可作为区分明燃和闷燃状态的指标，也可用作区别不同燃料类型的指标[21, 22, 31]. 10种乔木的落叶在明燃状态下的OC/EC比值变化范围为0.21~1.82，闷燃状态下变化范围为8.16~16.84，均值分别为0.89和11.83. 可以看出明燃状态下的OC/EC比值远小于闷燃状态(图 5). Schmidl等[19]燃烧干树叶测得OC/EC比值为15.08，这与本研究中闷燃状态下的数值较为接近. Oros等[20]测得落叶乔木的OC/EC范围为9.00~43.00，高于本研究所得数据. 与单一源相比，Vicente等[7]发现森林火灾时OC/EC的比值范围为7.00~69.00. 通过和文献[19, 20]对比，落叶燃烧的OC/EC比值要低于木材燃烧所得的OC/EC比值. 本实验落叶明燃状态下OC/EC的比值偏低，主要是受实验装置影响，EC排放量过高造成的，这与Zhang等[22]的研究相符. 落叶在闷燃状态下OC/EC的变化范围为8.16~16.84，这可以作为区别落叶明燃和闷燃状态的参考指标.

图 5 落叶不同燃烧状态下OC/EC数值对比 Fig. 5 Comparison of the OC/EC ratio for burning of fallen leaves under different status

落叶燃烧排放的总碳(TC)在明燃和闷燃的PM排放中分别占65.35%和53.67%，这和Schmidl等[19]测得的数据比较接近. OC、 EC存在于颗粒物中的比例在两种燃烧状态下具有较大的差异(图 6). OC/PM、 EC/PM的比值在明燃状态下分别为0.11~0.41和0.18~0.56，在闷燃状态下分别为0.43~0.53和0.03~0.06. 可看出OC/PM的比值在闷燃状态下高于明燃状态，相反地EC/PM的比值在闷燃状态下远低于明燃状态. 从同种燃烧状态来看，闷燃状态下OC/PM的值远高于EC/PM的比值，且数据变化波动较小. 而明燃状态下OC/PM和EC/PM之间的数据变化范围比较接近，但数据的变化波动较大. 其中柳树叶和麻栎叶在明燃状态下OC/PM和EC/PM的比值超出平均范围较多，是由于它们在燃烧过程中缺氧导致EC排放过多造成的. 由此也可得出，闷燃状态下OC、 EC排放因子的变化幅度小，明燃状态下的受供氧、 燃料性质等多方面因素影响导致燃烧不稳定，OC、 EC排放因子变化幅度相对较大. OC/PM和EC/PM的比值关系也可作为区分落叶不同燃烧状态的参考指标.

图 6 落叶不同燃烧状态下OC/PM、 EC/PM数值对比 Fig. 6 Comparisons of the OC/PM and EC/PM ratios for burning of fallen leaves under different status

3 结论

在不同燃烧条件下，落叶燃烧PM、 OC、 EC的排放因子具有显著差异，闷燃状态下PM和OC的排放因子明显高于明燃状态，而EC的排放因子在闷燃状态下低于明燃状态. 落叶在两种燃烧状态下PM和OC之间均呈现显著的相关关系. PM、 OC、 EC之间的含量比值在两种燃烧状态下具有不同的特征，OC/EC、 OC/PM、 EC/PM的比值可以作为区分落叶明火燃烧和闷火燃烧的指标.

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