近年来，由于受到工业急速发展、 农业N肥的大量施用以及畜牧业等人类活动的影响，大气中含氮化合物的浓度显著地增加. 其中大部分又通过干湿沉降的形式返回到陆地生态系统中，在一定程度上改变了陆地生态系统的N循环格局^{[1, 2, 3, 4]}. 森林作为陆地生态系统的主体部分，森林土壤中的有效氮主要以铵态氮(NH₄⁺-N)和硝态氮(NH₃⁺-N)的形式存在. NH₄⁺-N和NH₃⁺-N是经矿化作用由有机氮转化而来，并可以被植物直接吸收利用的两种N形态. 近些年来约占我国北方森林面积1/3的大兴安岭林区，大气N沉降量已经达到了9.8~14.3 kg ·(hm² ·a)^-1[5]. 因此，有必要展开N沉降对寒温带针叶林土壤有效N含量以及酸化的长期系统的原位研究.

已有文献资料表明我国已经成为继欧洲、 北美外，全球第三大氮沉降集中区域^[6]，迫切需要展开对我国森林生态系统氮沉降的系统研究. 然而关于大气N沉降对我国森林土壤N素动态影响的研究相对不足，有限的报道主要来自于室内模拟研究^{[7, 8, 9, 10]}； 另外一些研究多集中于热带森林^[11,12]、 亚热带森林生态系统^[13,14]，而对北方寒温带针叶林的原位监测的报道相对较少. 寒温带针叶林地区因温度较低、 腐殖质及矿质层土壤C/N比较高，土壤氮矿化速度相对较慢^[15]. N沉降除了会增加森林生态系统的N素有效性^{[16, 17, 18]}，还会造成森林土壤酸化^[19]，进而影响到生态系统的生物多样性^[20,21]. 研究表明，外源性N输入的增加倾向于促进温带、 寒温带森林土壤有机氮矿化^[15,22,23]，增加土壤硝化^[24,25]，并可能会导致土壤的酸化^[26,27]，反过来土壤酸化可能会影响森林生态系统中N的矿化、 硝化和反硝化等N循环过程，从而不利于森林生态系统的稳定.

鉴于以上分析，本研究选择NH₄Cl、 KNO₃和NH₄NO₃这3种N肥原位N添加实验，通过观测2010年、 2012年、 2013年生长季初期(5月)和生长旺季(8月)0~10 cm矿质层土壤无机N含量以及pH值对长期持续的增N处理的响应特征，以揭示大气N沉降对大兴安岭寒温带针叶林土壤有效N含量和土壤酸化的影响. 该结果有助于进一步阐明大气N沉降增加背景下北方寒温带针叶林土壤无机N储量动态和土壤酸化的演变趋势，以期为相关研究提供基础资料和参考借鉴. 1 材料与方法 1.1 研究区概况

研究区域位于内蒙古自治区大兴安岭森林生态系统国家野外科学观测站东侧的开拉气林场. 样地设置于大兴安岭西北坡(50°20′~50°30′N,121°45′~122°00′E)，海拔826 m. 气候类型为寒温带半湿润气候，年均温-5.4℃，年均降水量450~550 mm，其中60%集中在6~8月. 每年9月末到翌年5月初为降雪期，降雪厚度20~40 cm，降雪量占全年降水总量的12%. 全年地表蒸发量800~1200 mm，年均日照时数2594 h，无霜期80 d. 棕色针叶林土为区域内主要土壤类型，矿质层土壤平均厚度20 cm，其中土壤主要的理化性质如下：土壤容重0.15~0.74 g ·cm^-3，土壤pH值4.5~6.5，腐殖质含量10%~20%，全氮2.9~4.7 g ·kg^-1，全磷0.5~1.1 g ·kg^-1. 林分类型为杜香-落叶松林，林龄约为150 a，主要物种为兴安落叶松(Larix gmelinii Rupr.)、 杜香(Ledum palustre var. Dilatatum)、 白桦(Betula platyphylla Suk)、 兴安杜鹃(Rhododendron dauricum L.)等. 1.2 实验设计

2010年5月初在研究区域内选择立地条件基本一致的样地，为模拟NH₄⁺-N和NH₃⁺-N输入，设置对照和氯化铵(NH₄Cl)、 硝酸钾(KNO₃)和硝酸铵(NH₄NO₃)这3种类型N肥，每种处理3次重复. 参照大兴安岭站大气N沉降背景值8.5 kg ·(hm² ·a)^-1，设置低N[Low N,10 kg ·(hm² ·a)^-1]和高N[High N,40 kg ·(hm² ·a)^-1]两种N水平处理，分别模拟未来大气N沉降增加1倍和4倍的情景. 样方大小为10 m×20 m，两两间隔10 m. 在生长季(5~9月)内，每月月初将各形态N肥(分析纯)溶于20 L水中，用喷雾器均匀喷洒于各样方内，对照样方内只需喷洒等量水即可. 在非生长季(10月初到翌年4月底)，于10月初将每月的N肥一次性集中喷洒. 1.3 样品采集和测定

生长季初期(5月)和生长旺季(8月)，在各个处理中选好取土点移除凋落物、 有机物及杂质后，用土钻(直径为2.5 cm)取矿质层0~10 cm土壤. 具体操作是在同一样方内，沿对角线随机采样,5钻土均匀混合成一个样品. 剔除样品中明显的砂石、 根系和有机残留物等杂质，过2 mm筛，用保温箱带回实验室冷藏备用.

土壤含水量采用烘干法测定，在105℃条件下烘干24 h至恒重； 无机氮(NH₄⁺-N、 NH₃⁺-N)采用1 mol ·L^-1氯化钾(KCl)浸提，然后采用流动化学分析仪(Bran Luebbe，Germany)测定其含量. 土壤pH值采用pH 计(Mettler Toledo,Switzerland)测定，其中水土比为2.5 ∶1. 1.4 数据处理

采用双因素方差分析(two-factor ANOVAs)来分析不同N水平和N类型及其交互作用对2010、 2012、 2013年生长季初期(5月)和生长旺季(8月)0~10 cm矿质层土壤NH₄⁺-N、 NH₃⁺-N和pH值的影响. 使用重复测量方差分析(Repeated measures ANOVA，RANOVA)整合这3 a数据分析年份、 N水平和N类型及其交互作用对土壤NH₄⁺-N、 NH₃⁺-N和pH值的影响. 采用SPSS 16.0软件进行数据统计分析，并利用SigmaPlot 10.0软件进行制图. 文中除特殊说明外，显著性水平P=0.05.

2 结果与分析

大兴安岭寒温带针叶林0~10 cm土壤无机氮含量在生长季初期(5月)和生长旺季(8月)都以NH₄⁺-N为主，占无机氮含量的96%以上. 其中NH₄⁺-N含量变化范围为7.74~43.89 mg ·kg^-1，NH₃⁺-N含量变化范围为0.01~3.89 mg ·kg^-1. 生长季初期NH₄⁺-N含量高于生长旺季土壤NH₄⁺-N含量. 2.1 土壤NH₄⁺-N对增N的响应

生长季初期和生长旺季土壤NH₄⁺-N对N输入的响应存在差异，响应程度与施N时间和施N水平有关. 在施N初期(2010年)，施N水平、 施N类型及其交互作用对生长季初和生长旺季土壤NH₄⁺-N含量影响均不显著(表 1). 在施N第3年(2012年)，施N类型对生长季初土壤NH₄⁺-N含量有显著影响(表 2). 其中，KNO₃和NH₄NO₃处理的NH₄⁺-N含量显著低于NH₄Cl处理，且低N和高N处理下结果相同(图 1). N输入水平对生长旺季土壤NH₄⁺-N影响不显著(表 2). 在施N第4年(2013年)，施N类型对生长季初期和生长旺季土壤NH₄⁺-N均有显著影响(P=0.004和P=0.05，表 3)，而N输入水平处理仍然没有显著影响. 进一步分析发现,2013年，在低N处理下，生长季初，NH₄NO₃处理的土壤NH₄⁺-N含量显著高于对照和NH₄Cl 和KNO₃处理，而后三者之间差异不显著. 在生长旺季，低N处理下，NH₄Cl 和KNO₃处理均与对照有显著差异(P=0.009和P<0.001，图 1)，KNO₃处理与NH₄NO₃处理存在显著差异(P=0.004，图 1). 在高N处理下，生长旺季，NH₄Cl 和KNO₃处理均与对照存在显著差异(分别为P=0.001和P=0.005，图 1). 年份对于生长季初期和旺季的土壤NH₄⁺-N含量有显著影响(P=0.000和P=0.000，表 4).

图 1

Fig. 1

图 1 2010年、2012年和2013年生长季初期5月和生长旺季8月0~10 cm矿质层土壤NH4+-N对N输入的响应 Fig. 1 Responses of soil NH4+-N in the 0-10 cm mineral layer to N input in the early growing season (May) and the peak growing season (August) in 2010,2012 and 2013 数据为均值和标准误差,不同字母表示存在显著性差异，下同

表 1(Table 1)

表 1 施N水平、施N类型及其交互作用对2010年生长季初期5月和生长旺季8月0~10 cm矿质层土壤NH4+-N、 NH3+-N和pH值影响的方差分析 Table 1 ANOVAs of the effects of N form,N level and their interactions on soil NH4+-N,NH3+-N and pH value in the 0-10 cm mineral layer in the early growing season (May) and the peak growing season (August) in 2010 变异来源 土壤NH4+-N含量 土壤NO3--N含量 土壤pH值 FMay PMay FAug PAug FMay PMay FAug PAug FMay PMay FAug PAug N类型 0.18 0.84 0.31 0.74 0.179 0.839 0.395 0.685 0.687 0.528 0.347 0.716 N水平 1.10 0.32 0.23 0.65 0.064 0.806 0.006 0.939 2.266 0.166 0.563 0.472 N类型×N水平 3.11 0.09 0.23 0.80 0.031 0.969 0.979 0.412 0.339 0.721 0.512 0.616

表 1 施N水平、施N类型及其交互作用对2010年生长季初期5月和生长旺季8月0~10 cm矿质层土壤NH4+-N、 NH3+-N和pH值影响的方差分析 Table 1 ANOVAs of the effects of N form,N level and their interactions on soil NH4+-N,NH3+-N and pH value in the 0-10 cm mineral layer in the early growing season (May) and the peak growing season (August) in 2010

表 2(Table 2)

表 2 施N水平、施N类型及其交互作用对2012年生长季初期5月和生长旺季8月0~10 cm 矿质层土壤NH4+-N、NH3+-N和pH值影响的方差分析 Table 2 ANOVAs of the effects of N form,N level and their interactions on soil NH4+-N,NH3+-N and pH value in the 0-10 cm mineral layer in the early growing season (May) and the peak growing season (August) in 2012 变异来源 土壤NH4+-N含量 土壤NO3--N含量 土壤pH值 FMay PMay FAug PAug FMay PMay FAug PAug FMay PMay FAug PAug N类型 10.18 <0.001 0.299 0.744 1.234 0.299 1.673 0.202 3.473 0.038 2.245 0.121 N水平 0.635 0.429 1.366 0.250 0.008 0.929 3.745 0.061 0.679 0.414 0.155 0.696 N类型×N水平 0.643 0.530 1.186 0.318 0.476 0.624 1.441 0.250 2.281 0.112 0.127 0.881

表 2 施N水平、施N类型及其交互作用对2012年生长季初期5月和生长旺季8月0~10 cm 矿质层土壤NH4+-N、NH3+-N和pH值影响的方差分析 Table 2 ANOVAs of the effects of N form,N level and their interactions on soil NH4+-N,NH3+-N and pH value in the 0-10 cm mineral layer in the early growing season (May) and the peak growing season (August) in 2012

表 3(Table 3)

表 3 施N水平、施N类型及其交互作用对2013年生长季初5月和生长旺季8月0~10 cm矿质层土壤NH4+-N、NH3+-N和pH值影响的方差分析 Table 3 ANOVAs of the effects of N form,N level and their interactions on soil NH4+-N,NH3+-N and pH value in the 0-10 cm mineral layer in the early growing season (May) and the peak growing season (August) in 2013 变异来源 土壤NH4+-N含量 土壤NO3--N含量 土壤pH值 FMay PMay FAug PAug FMay PMay FAug PAug FMay PMay FAug PAug N类型 6.32 0.004 3.13 0.05 12.76 <0.001 0.239 0.789 0.213 0.810 4.067 0.040 N水平 0.92 0.341 0.07 0.80 0.310 0.583 0.270 0.606 4.599 0.050 10.08 0.007 N类型×N水平 2.40 0.103 0.71 0.50 1.310 0.281 3.299 0.050 4.721 0.027 3.265 0.069

表 3 施N水平、施N类型及其交互作用对2013年生长季初5月和生长旺季8月0~10 cm矿质层土壤NH4+-N、NH3+-N和pH值影响的方差分析 Table 3 ANOVAs of the effects of N form,N level and their interactions on soil NH4+-N,NH3+-N and pH value in the 0-10 cm mineral layer in the early growing season (May) and the peak growing season (August) in 2013

在生长季初期和生长旺季,0~10 cm土壤NH₃⁺-N含量都较低. 生长季初期和生长旺季土壤NH₃⁺-N对N输入的响应存在差异，响应程度与施N时间和施N类型、 施N水平有关. 在施N第1年和第3年，施N类型、 施N水平及其交互作用对土壤NH₃⁺-N含量均无显著影响(表 1和表 2). 与对照相比，低N处理下土壤NH₃⁺-N含量较高，生长季初期土壤NH₃⁺-N含量比生长旺季要高. 施N第4年(2013年)，施N类型对生长季初期土壤NH₃⁺-N有显著影响(P<0.001，表 3)，施N类型与施N水平的交互作用对生长旺季土壤NH₃⁺-N含量影响显著(P=0.05，表 3)，施N水平对生长季初期和生长旺季土壤NH₃⁺-N含量均不存在显著影响(表 3). 进一步分析发现，在施N第4年的生长季初期，低N处理下，NH₄Cl处理与NH₄NO₃处理间存在显著差异(P=0.023，图 2)； 在生长旺季，土壤NH₃⁺-N平均含量高于生长季初期(图 2). 增氮时间的变化对于生长季初期和旺季的土壤NH₃⁺-N含量有显著影响(P=0.000和P=0.000，表 4)，生长旺季土壤NH₃⁺-N对N输入的响应尤其与年份、 施N水平有关.

表 4(Table 4)

表 4 年份、施N水平、施N类型及其交互作用对生长季初5月和生长旺季8月0~10 cm 矿质层土壤NH4+-N、NH3+-N和pH值影响的方差分析 Table 4 ANOVAs of the effects of year,N form,N level and their interactions on soil NH4+-N,NH3+-N and pH value in the 0-10 cm mineral layer in the early growing season (May) and the peak growing season (August) 变异来源 土壤NH4+-N含量 土壤NH3+-N含量 土壤pH值 FMay PMay FAug PAug FMay PMay FAug PAug FMay PMay FAug PAug 年份 10.14 0.000 135.4 0.00 152.7 0.000 25.43 0.000 28.54 0.000 2.453 0.092 N类型 1.906 0.155 0.473 0.63 1.237 0.295 1.157 0.319 4.060 0.021 2.842 0.064 N水平 0.077 0.782 1.426 0.24 0.064 0.801 7.785 0.007 49.05 0.000 0.018 0.892 N类型×N水平 0.053 0.948 2.745 0.07 2.021 0.139 4.951 0.009 7.213 0.001 0.605 0.548 年份×N类型×N水平 0.633 0.640 2.223 0.07 1.702 0.157 4.378 0.003 5.172 0.001 0.351 0.842

表 4 年份、施N水平、施N类型及其交互作用对生长季初5月和生长旺季8月0~10 cm 矿质层土壤NH4+-N、NH3+-N和pH值影响的方差分析 Table 4 ANOVAs of the effects of year,N form,N level and their interactions on soil NH4+-N,NH3+-N and pH value in the 0-10 cm mineral layer in the early growing season (May) and the peak growing season (August)

图 2

Fig. 2

图 2 2010年、2012年和2013年生长季初期5月和生长旺季8月0~10 cm矿质层土壤NH3+-N对N输入的响应 Fig. 2 Responses of soil NH3+-N in the 0~10 cm mineral layer to N input in the early growing season (May) and the peak growing season (August) in 2010,2012 and 2013

自然状态下,2010年和2013年生长季初期0~10 cm土壤pH值略高于生长旺季土壤pH值. 在施N第1年(2010年)，施N类型、 施N水平及其交互效应对生长季初期和生长旺季土壤pH值均没有显著影响(表 1). 在施N第3年(2012年)，施N类型仅对生长季初期土壤pH值有显著影响(P=0.038，表 2)，N输入水平对土壤pH值影响不显著(表 2). 其中，低N处理中，生长季初期KNO₃处理土壤pH值显著高于对照，而在生长旺季则相反. 在施N第4年(2013年)，施N类型仅对生长旺季土壤pH值有显著影响(P=0.040，表 3)，施N水平对生长季初期和生长旺季土壤pH值均有显著影响(P=0.05和P=0.007，表 3)，施N类型和水平的交互作用对生长季初期土壤pH值有显著影响(P=0.027，表 3).

图 3

Fig. 3

图 3 2010年、2012年和2013年生长季初期5月和生长旺季8月0~10 cm矿质层土壤pH对N输入的响应 Fig. 3 Responses of soil pH value in the 0-10 cm mineral layer to N input in the early growing season (May) and the peak growing season (August) in 2010,2012 and 2013

在施N第4年的生长季初期，低N和高N两个处理间0~10 cm土壤pH值存在显著差异(P=0.05)，低N处理中，KNO₃和NH₄NO₃处理与对照存在显著差异(P=0.018和P=0.049，图 3)； 生长旺季，低N处理中KNO₃处理分别与对照、 NH₄Cl、 NH₄NO₃这3种处理差异显著(P=0.021、 P=0.004和P=0.031，图 3)，而对照、 NH₄Cl、 NH₄NO₃这3种处理之间无显著差异(图 3). 整体上看，年份、 氮水平、 氮类型及其交互作用对生长季初期土壤pH值有显著影响(表 4).

3 讨论 3.1 增N对生长季初期和生长旺季寒温带针叶林土壤NH₄⁺-N的影响

大兴安岭寒温带针叶林0~10 cm土壤有效氮以NH₄⁺-N为主，NH₃⁺-N含量较低. 生长季初期和生长旺季土壤NH₄⁺-N对N输入的响应存在差异，且主要受施N类型的影响. 随着施N时间的延长，生长旺季土壤NH₄⁺-N对N输入的响应由前期的不显著向后期的显著发生转变.

森林土壤中无机N含量的净变化是其产生、 转化及输出几个过程综合作用的结果. 仅对NH₄⁺-N来说，森林土壤NH₄⁺-N主要来源于有机N的矿化(即氨化)，主要流向为植物吸收、 微生物固持、 硝化为NH₃⁺-N、 NH₃的挥发、 非生物性固持等^[28]. 实验结果表明在增N初期，N输入并没有对0~10 cm土壤NH₄⁺-N含量产生显著影响. 在增N早期阶段内，外源性N输入对矿质层NH₄⁺-N响应不敏感很可能和上层覆盖的大量凋落物和腐殖质层的阻隔有关. 尤其在北方寒温带森林生态系统中，植物生长一般受土壤有效N限制^[29]，植物根系强烈地吸收和利用外源性输入的NH₄⁺-N，导致NH₄⁺-N含量在土壤中并无明显累积，对增N的响应存在一定的滞后效应^[28]. 此外，土壤中NH₄⁺-N含量的季节性动态是受环境因素、 根系吸收、 微生物利用以及土壤有机质等综合作用的，短期的N输入并没有使0~10 cm土壤NH₄⁺-N表现出明显的累积效应. 随着增N时间的延长，到了增N实验第3年,3种施N类型均对生长季初期土壤NH₄⁺-N含量产生显著影响，生长旺季则不明显. 与对照相比，NH₄Cl处理明显地促进了生长季初0~10 cm土壤NH₄⁺-N富集. 同样的情况也出现在增N实验的第4年，施N类型对生长季初和生长旺季土壤NH₄⁺-N含量均产生显著影响，NH₄NO₃处理明显地促进了生长季初期0~10 cm土壤NH₄⁺-N富集. 且在2013年生长旺季高N处理的土壤NH₄⁺-N含量高于对照处理. 原因可能是由于外源性N输入在提高氨氧化菌数量及活性的同时进一步加剧了具有固N作用的异养细菌的生长，而高N处理则相对于低N处理更能使异养菌在竞争NH₄⁺-N时处于优势. 与本实验研究结果不同，徐星凯等^[30]发现不同剂量NH₄⁺-N输入尤其对长白山落叶红松林0~7 cm土壤氮素年净氨化量和年净矿化量有显著的促进作用，但是这种促进作用却随着增施N年限的延长而减弱. 同样的结果，McNulty等^[31]通过对美国红松林进行了14 a(1988~2002年)的N添加实验发现，实验初期两年内N输入量的增加(NH₄Cl)能显著地促进土壤氮素净矿化量，不过这种促进作用随着施N时间的延长而逐渐减弱. 由此可见，森林土壤对增N响应机理比较复杂，原因可能与不同的森林类型、 自然N素状况、 增N类型、 土壤属性以及环境因素等有着密切联系.

本实验结果表明，随着施N时间的延长，生长旺季大兴安岭寒温带针叶林0~10 cm土壤NH₄⁺-N对N输入的响应由前期的不显著向后期的显著发生转变，主要是由于持续的NH₄⁺-N输入(NH₄Cl和NH₄NO₃)引起的. 本实验结果还表明，生长季初期明显比生长旺季更倾向于促进0~10 cm土壤NH₄⁺-N富集. 其可能的原因有：①相对于生长季初期，生长季旺季处在一个相对“富N”的环境下，由于气温较高，水分充足，植物和微生物大量吸收利用土壤中的无机氮以及土壤大量硝化损失NH₄⁺-N，从而使得生长旺季阶段土壤NH₄⁺-N含量低于生长季初期. ②长期持续的NH₄⁺-N输入会导致贫N条件下大兴安岭寒温带针叶林土壤微生物群体以真菌为主体向以细菌为优势群转变，而菌根真菌的减少会降低植物根系地下的C分配^[32]，从而抑制了异养微生物的活性，便降低了微生物的N固持. ③在受N限制的森林生态系统中，植物和微生物对土壤中有效N的激烈竞争会抑制硝化细菌种群的数量，从而土壤中矿质N以NH₄⁺-N为主^[15]. 实际上，研究结果显示目前中国大气N沉降的主导N形态为NH₄⁺-N^[33]. 因此，本实验的研究结果对进一步研究探讨持续增加的大气N沉降对北方寒温带针叶林生态系统相关生态过程以及土壤N素动态变化提供了重要的参考依据. 3.2 增N对生长季初期和生长旺季寒温带针叶林土壤NH₃⁺-N的影响

研究结果显示，增N对生长季初和生长旺季大兴安岭寒温带针叶林0~10 cm土壤NH₃⁺-N影响较为明显. 与前期研究结果一致^[28]，增N 4 a后，低N处理仍倾向于促进0~10 cm土壤NH₃⁺-N的富集. 不过随着施N时间的延长，生长旺季土壤NH₃⁺-N含量高于生长季初期，对增N的响应由前期的不显著向后期的显著转变. 同样Fenn等^[34]研究发现，低N处理在短期内促进了森林土壤硝化，相对于高N处理而言，低N处理显著地促进矿质层土壤NH₃⁺-N累集. 与此相反，胡艳岭等^[17]发现，高N处理显著地增加了长白山地区温带森林生长季土壤NH₃⁺-N和NH₄⁺-N含量，但是低N处理不显著. 同时在增N前期，N输入对土壤NH₃⁺-N含量并无显著影响，由于在北方寒温带针叶林地区土壤温度比较低，pH值低，凋落物、 腐殖质以及矿质层土壤N矿化速度相对较慢，土壤中有效N贫乏^[15]，植物和微生物对可利用性N竞争激烈. 所以，在外源性N输入的条件下，N限制的寒温带针叶林对前期N输入的响应不强烈或滞后. 生长旺季阶段，降雨量比较大，降水时间较长，雨水的淋溶作用明显. 淋溶通常是指NH₃⁺-N的淋失，NH₄⁺-N和有机N的淋失甚少^[35]. 这是由于NH₃⁺-N带负电，容易从土壤尤其是阴离子交换能力差的土壤中淋溶流失. 由于有机层和上层腐殖质层对土壤NH₃⁺-N截留作用比较小还有NH₃⁺-N的易淋溶性，直接的NH₃⁺-N输入对有机层NH₃⁺-N含量影响不大，却显著地提高矿质层土壤NH₃⁺-N的含量. 长期而又持续的NH₃⁺-N输入可以被森林生态系统所利用，过剩的NH₃⁺-N可能会通过淋溶及可能的反硝化作用从土壤中去除或者有一部分累积下来^[27]. 大兴安岭地区寒温带针叶林0~10 cm土壤有效N以NH₄⁺-N为主体，长期的NH₄⁺-N的输入会显著促进土壤的净硝化作用，导致土壤中NH₃⁺-N显著积累^[36]，而长期持续的增N在导致了土壤NH₄⁺-N含量由初期的不显著向显著转变同时，也会导致土壤中NH₃⁺-N含量的显著性变化，表现出了明显的累积效应.

研究结果表明，森林土壤矿化过程(包括氨化和硝化过程)除了受自然N状况以及人为增N类型、 水平因素影响外，环境因子如温度和水分也是重要的驱动因素，特别是在气温和降水季节性变化较大的温带地区^[15]. 增N对生长季初期和生长旺季土壤NH₃⁺-N含量的影响明显，且与施N类型、 剂量及其交互效应都有关系. 综合而言，森林土壤中NH₃⁺-N的动态变化可能与不同的森林类型、 土壤属性以及土壤的C/N比格局有关，此外还受到气候和环境因素的制约. 3.3 增N对生长季初期和生长旺季寒温带针叶林土壤酸化的影响

增N实验对生长季初期和生长旺季大兴安岭寒温带针叶林0~10 cm土壤pH值影响较为明显. 随着增N时间的延长，低N处理以及生长旺季土壤pH值较低. 土壤pH值对增N的响应由前期的不显著向后期的显著转变. 持续的增N处理已经使0~10 cm土壤产生了明显的酸化. 增N初期，N输入并没有对矿质层土壤pH值产生显著影响，可能是由于植物根系和微生物大量吸收无机N以及土壤本身的缓冲性都在一定程度上延缓了土壤的酸化. 而到了增N后期却产生显著变化，可能的解释为森林生态系统中土壤表层有较多的微生物，硝化作用又往往发生在土壤表层，随着增N时间的延长，增N量越多，由矿化和硝化作用产生的H⁺越来越多，土壤胶体表面吸附的盐基离子与H⁺发生离子交换作用，H⁺被吸附在土壤表层，交换下来的Ca⁺、 Mg⁺等离子在淋溶作用下向土壤下层移动. 随着表层土壤H⁺聚集的越来越多，H⁺随同淋溶液通过有机层进入土壤矿质层，进而导致矿质层土壤的酸化^[19].

一般情况下，土壤中H⁺主要来自酸沉降输入、 微生物分解有机物和土壤NH₄⁺的硝化作用3个方面^[19]. NH₄⁺和NH₃⁺的沉降都可以导致各种环境下的土壤酸化，土壤酸化包括植被、 土壤矿物和土壤溶液在内的N迁移过程^[27]. 本研究发现随着增N时间延长，NH₄⁺-N和NH₃⁺-N含量都由增N初期的不显著转变为后期的显著，且低N处理更倾向于促进0~10 cm土壤NH₄⁺-N和NH₃⁺-N的累积. 由于在硝化过程中,1 mol NH₄⁺在转化成NH₃⁺时会产生2 mol H⁺，所以NH₄⁺-N沉降可能比NH₃⁺-N沉降更能促进土壤的酸化^[37]. 同时在以NH₄⁺-N为主体的增N条件和大气N沉降情境下，低N处理土壤酸化情况显然会更加明显，而随着增N时间的延长和土壤中N素的累积，增N后期土壤pH值对增N的响应当然由前期的不显著向后期的显著转变. 本研究结果还发现，增N类型、 水平以及交互效应对土壤pH值有显著影响，增N初期并不显著，到了第3年，增N类型对生长季初期土壤pH值产生显著影响，相对于对照来看，生长旺季pH值低于生长季初期，且KNO₃和NH₄NO₃处理的酸化效应比NH₄Cl处理更为显著. 增N情景下，生长旺季阶段土壤pH值显著下降，可能是由于pH值相对较高的土壤更容易遭受酸沉降的影响^[14]. 到了增N实验第4年，生长季初期土壤均对施N水平及交互作用有显著响应，而生长旺季阶段土壤对施N类型和水平有显著响应，土壤pH值对增N的响应由初期的不显著向后期的显著变化. 生长旺季土壤pH值低于生长季初期，相对于对照来说，低N处理的NH₄Cl、 KNO₃、 NH₄NO₃处理酸化效应更明显，其中KNO₃处理的土壤酸化最为显著. 直接的NH₃⁺-N输入导致的土壤酸化可能是由于其附带的阳离子(如K⁺)可替换土壤交换点位上的H⁺，从而导致土壤溶液中H⁺增加^[38]. 进一步分析发现，增N后期生长旺季8月0~10 cm土壤NH₄⁺-N和NH₃⁺-N均表现出积累效应，可能是因为寒温带针叶林土壤pH值主要受丰富的NH₄⁺-N所支配，其微量的富集也会导致土壤pH值下降； 大量的NH₄⁺-N和NH₃⁺-N在土层中的富集，NH₄⁺-N累积引发硝化作用发生，降低土壤pH值； 此外生长旺季阶段降水相对较多，NH₃⁺-N淋失导致土壤酸化. 实验及研究结果表明，NH₄⁺-N 的硝化和过剩的NH₃⁺-N的淋失是土壤主要的酸化机制^[39].

有研究表明，N沉降也对N饱和的森林土壤存在明显酸化作用^[14]. 近年来，由于工业发展，大气N沉降量的增加以及酸雨导致的森林土壤酸化正日益危害着森林生态系统的稳定. 由土壤酸化引发的土壤中养分动态变化，比如Al水平的增加引起的P素缺乏^[40]，菌根数量减少导致的森林固N能力的降低^[40]，还有土壤酸化导致的植物木质部中的重金属元素(Cr、 Cd、 Ni、 Zn)累积^[41]从而危害植物生长，很显然持续增加的N沉降量导致的土壤酸化不利于森林生态系统的稳定，危害了森林的可持续发展. 进一步探讨增N对土壤酸化的响应机制，对于以后的林地土壤酸化的治理和防护以及森林资源的可持续发展有着重要的理论指导和实践意义.

4 结论

(1)总体来看，大兴安岭寒温带针叶林0~10 cm土壤有效N含量在生长季初期(5月)和生长旺季(8月)都以NH₄⁺-N为主. 与生长旺季相比，N输入对生长季初期土壤NH₄⁺-N影响较为明显，且主要受施N类型影响. 随着施N时间的延长，生长旺季阶段土壤NH₄⁺-N对N输入的响应由前期的不显著向后期的显著发生转变.

(2)增N对生长季初和生长旺季大兴安岭寒温带针叶林0~10 cm土壤NH₃⁺-N影响较为明显. 低N处理更倾向于促进0~10 cm土壤NH₃⁺-N的富集. 随着施N时间的延长，生长旺季土壤NH₃⁺-N含量高于生长季初期. 土壤NH₃⁺-N对长期持续的增N的响应由前期的不显著向后期的显著转变.

(3)增N实验对生长季初期和生长旺季大兴安岭寒温带针叶林0~10 cm土壤pH值影响较为显著. 随着增N时间的延长，低N处理土壤和生长旺季阶段土壤pH值相对较低. 土壤pH值对增N的响应由前期的不显著向后期的显著转变. 持续的增N处理已经使大兴安岭寒温带针叶林0~10 cm土壤产生了明显的酸化.