2014, Vol.35 
2. 京津冀环境气象预报预警中心, 北京 100089;
3. 中国科学院大气物理研究所中层大气和全球环境探测重点实验室, 北京 100029;
4. 中国气象科学研究院, 北京 100081;
5. 中国气象局气象探测中心, 北京 100081;
6. 成都信息工程学院大气科学学院, 成都 620225
2. Environmental Meteorology Forecast Center of Beijing-Tianjin-Hebei, Beijing 100089, China;
3. LAGEO, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China;
4. Chinese Academy of Meteorological Sciences, Beijing 100081, China;
5. Meteorological Observation Center, China Meteorological Administration, Beijing 100081, China;
6. School of Atmospheric Sciences, Chengdu University of Information Technology, Chengdu 620225, China
气溶胶通过与之密切相关的物理化学和生物过程对环境、 健康和气候产生重要影响．气溶胶是导致地面能见度下降的首要原因[1,2]; 气溶胶，特别是细颗粒气溶胶可能呼吸至肺细胞从而影响人体健康[3]，并通过直接和间接辐射效应对区域乃至全球气候产生重要影响[4,5]．大量研究分析表明，城市化和人为大气气溶胶排放量的影响可能是造成全球太阳辐射从变暗转为变亮趋势的主要原因[6, 7, 8, 9]．气溶胶不仅来源于直接排放的大量粒子，而且来源于污染气体通过多种非均相化学反应转化形成的二次气溶胶粒子，气溶胶粒子的成分谱和尺度谱分布对气溶胶光学的光学特性有重要影响．研究指出[10]我国气溶胶浓度水平比较高，且不同区域气溶胶的化学组成有比较大的差异，对雾和霾的形成有重要贡献，进而减少到达地面的辐射，增加大气层结稳定度．吴兑等[11]对珠三角地区气溶胶及其辐射特性的观测分析表明气溶胶吸收系数、 散射系数以及单次散射反照率存在着比较明显季节变化、 日变化特征. 气溶胶极大的时空变化特征以及复杂的物理、 化学和光学特性是导致评估气溶胶气候环境效应不确定性较大的原因所在，因此通过各种观测手段获取气溶胶光学特性是减小这一不确定性的重要手段．
华北地区是我国气溶胶区域污染比较突出的地区之一，自然和人类活动排放的人为气溶胶和沙尘气溶胶复合作用使得该地区成为气溶胶浓度高值区之一[1,12]．因排放源和大气环流季节变化，该地区地面气溶胶浓度呈现显著季节变化特征，一般是冬春季较高，夏秋季较低．而柱浓度(气溶胶光学厚度)则是春夏较高、 秋冬较低[13, 14, 15]，在相对清洁的背景地区气溶胶浓度表现为春季和夏季较高，而冬季则最低[16]．这种相反的季节变化特征与边界层高度季节变化密切相关，春季受沙尘天气影响较大，夏季与强光化学过程二次气溶胶的生成和较强偏南气流的输送关系密切，气溶胶吸湿增长也是导致该现象的原因之一[17]．
中国气象局在我国14个典型气候关键区已建立了7个大气本底站，开展气候、 环境要素长期观测，为我国区域气候和生态环境变化研究以及大气污染防治和应对气候变化等工作提供基础数据．北京上甸子大气成分本底观测站是20世纪80年代初我国最早建立的华北区域大气本底观测站，也是世界气象组织(WMO)区域大气本底观测站之一，2005年作为京津冀经济圈区域本底站入选科技部国家野外科学观测研究站．该站开展的观测项目包括气溶胶物理化学光学特性、 微量反应性气体、 温室气体、 气象要素，辐射、 降水化学等六大类世界气象组织区域大气观测系统，其中基本气象要素已有50多年的长期气候观测资料; 气溶胶物理光学特性、 微量反应性气体等连续在线观测已有近10年的累积资料．观测研究结果表明，上甸子本底站基本观测资料对华北区域大气本底(或背景)具有较好的代表性[16,18]，既反映了区域相对清洁的大气状况，也代表华北区域，特别是京津冀城市群人类活动对区域大气成分的影响．以往有关上甸子大气成分的研究多集中在分析温室气体、 反应性气体、 气溶胶理化特性以及气象条件的影响等方面[19, 20, 21, 22, 23]，研究这些大气成分变化的特征和机制; 而有关气溶胶光学特性方面的研究还较少[24,25]，尤其是在气溶胶对太阳辐射影响方面的研究还较缺乏．
本研究利用华北区域上甸子本底站连续在线的气溶胶及其光学特性观测数据，结合卫星遥感监测和气象资料，针对2011年10月上中旬发生在华北地区的连续3次污染过程，分析在区域天气背景和污染物输送影响下的华北区域本底地区气溶胶的物理和光学特性及其变化，并定量评估气溶胶的辐射强迫效应和对地表辐射的影响．研究成果将加深对华北背景地区气溶胶光学特性的认识以及华北人为污染长距离输送对背景地区的影响． 1 观测仪器与数据处理 1.1 观测站点与仪器
上甸子本底站位于北京市东北部的密云县高岭镇上甸子村(117°07′E，40°39′N，海拔高度293.3 m)，距密云县城55 km，距北京市区距离约150 km，该站远离市区和主要公路，周围无明显污染源．本底站北面和东面为连续的丘陵山峰，西南方向的坡地为耕地，以南1200 m左右为上甸子村居民生活区，与本底站的相对高差约为50 m．该站常年平均气温为10.4℃，年均降水量592.3 mm,年均风速2.7 m ·s-1,主导风向为东北风和西南风，年日照时数2657.2 h． 2003年以来上甸子本底站主要大气成分观测系统均采用连续自动观测仪器，有严格的观测业务流程和规范，对仪器进行正常的巡检、 校准和标定，保证观测数据的质量可靠．本研究分析数据使用的观测仪器见表 1．地面气象要素(风向、 风速、 温度、 相对湿度、 露点温度、 气压)采用CAWS 600B(S)-NEW型自动气象站连续测量结果，天气现象为本底站人工观测记录．
 | 表 1 上甸子本底站地基观测项目及观测仪器Table 1 Ground-based measurements and instruments used at Shangdianzi background station |
1.2 观测资料处理
PM2.5质量浓度是利用RP 1400a 锥形振荡天平法(TEOM-tapered element oscillating microbalance)观测仪器测量得到，该仪器每周进行流量和滤膜负载率检查，当滤膜负载率超过30%时更换新的滤膜．气溶胶散射系数观测资料是利用澳大利亚ECOTech公司生产的Nephlometer M9003积分浊度仪连续观测得到波长为525 nm的气溶胶散射系数．该仪器测量范围为0～2000 Mm-1，积分角度为0°～170°，对一般大气气溶胶细粒子，浊度仪由于积分角度不理想带来的截断误差不大于10%．日常运行中每日自动进行仪器零点检查，每周采用厂家推荐的标准气R134气体进行人工跨点检查，如果零点和跨点检查偏离较大，则需对仪器进行全标定，仪器自带加热系统对进气管湿度控制在60%以下．观测数据的质量控制根据仪器零点检查和跨点检查结果进行数据订正，并结合观测日志信息，对奇异点数据进行甄别，将质控后的5 min数据根据有效性统计平均计算出小时平均值和日平均值．气溶胶吸收系数(黑碳浓度)所用观测仪器是Magee Scientific Aethalometer AE31型黑碳仪，该仪器有7个测量通道，波长分别为370、 470、 520、 590、 660、 880和950 nm．基本测量原理是利用石英滤纸带所收集的粒子对光的吸收造成的衰减，相对于黑碳气溶胶的吸收来说，气溶胶其他成分对可见光的吸收可忽略不计．当用一束光照射附有黑碳气溶胶的滤膜时，由于黑碳气溶胶对可见光具有吸收特性，通过测量透过采样滤膜的不同波长光的光学衰减量，来确定某时段空气样品中的黑碳气溶胶质量浓度．得到原始观测数据的频率为5 min，人工进行原始数据的质量检查和质量控制后，计算出小时平均值和日平均值．PM2.5浓度、 气溶胶散射系数、 吸收系数的观测仪器均安装在实验室内，进气管直接伸出屋顶，进气口高出屋顶观测平台约1.5 m，并装有防虫网.
气溶胶光学特性基于Cimel太阳光度计观测数据反演得到．太阳光度计自动测量340、 380、 440、 500、 670、 870、 940和1020 nm波段太阳直接辐射，其中940 nm位于水汽吸收波段，用于大气水汽含量反演，其他波段则用于气溶胶光学厚度观测，基于比尔朗伯定律得到气溶胶光学厚度：
式中，F(λ)为太阳光度计测量的太阳光谱直接辐射，F0(λ)为大气上界太阳光谱入射辐射，即仪器响应常数，该仪器每年秋季与标准仪器在中国气象科学研究院楼顶同步观测，采用对比传递定标方式定标，而标准仪器标定可追踪到国际气溶胶自动监测网络(AERONET)定标结果[26]．m为大气光学路径，τT=τa+τR+τO3+τNO2为大气总光学厚度，其中依次包括气溶胶光学厚度、 分子散射光学厚度、 O3吸收光学厚度和NO2吸收光学厚度．分子散射光学厚度由地面气压推出，O3和NO2吸收光学厚度等于其总量乘以各自吸收系数[O3和NO2来自臭氧监测仪(OMI)反演结果]．气溶胶光学厚度随波长的变化可用以下公式描述：
式中，λ为波长，α为Angstrom指数，β为浑浊度系数，亦即1000 nm气溶胶光学厚度，Angstrom指数通常被用来反映粒子大小，该值越大则表明气溶胶粒子越小，反之亦然，文中基于440、 670、 870和1020 nm四波段气溶胶光学厚度拟合得到Angstrom指数．
Cimel太阳光度计测量440、670、870和1020 nm四波段光谱天空辐亮度，并结合气溶胶光学厚度测量用于气溶胶尺度谱和折射指数反演．本研究使用法国里尔大学光学实验室提供的AERONET标准最优反演算法处理观测数据[27,28]，其基本过程简介如下．
当太阳天顶角(θs)与仪器观测天顶角(θo)相等时，天空光谱辐亮度可简化为：
式中，I(Θ; λ)为天空光谱辐亮度，Θ为散射角，ωa和Pa分别为气溶胶单次散射反照率和相函数，M(…)表示多次散射贡献，该项与气溶胶光学特性、 地表反射率(A)以及观测方位角(Ω)相关．气溶胶光学厚度和散射相函数[τsca(λ)P(Θ; λ)]与尺度谱[n(r)]和折射指数( )关系如下：
式中，Kτ和Ksca分别为消光和散射截面，反演算法中使用Mie散射(球形粒子)和T-Matrix(非球形粒子)计算不同尺度参数和折射指数条件下气溶胶粒子消光和散射截面库函数[29]，用于反演调用，r表示气溶胶半径，rmin和rmax为气溶胶最小最大半径，算法中取0.05 μm和20 μm,n(r)为气溶胶尺度谱，一般为2个对数正态分布之和，分别对应细模态(粒子半径小于0.6 μm)和粗模态(粒子半径大于0.6 μm)用下列公式表示．
式中, c为体积浓度，r为模态半径，σ为模态标准偏差．
积分方程(3)和(4)为弗雷德霍姆第一类积分方程，其数值解受观测数据误差影响极大，因此需要先验知识加以约束反演．AERONET最优反演算法中使用的多源数据不仅包括观测的τa和I(Θ; λ)，也包括重要的物理约束，如物理量非负且物理量平滑(折射指数随波长变化、 气溶胶尺度谱随粒径变化)．此外基于上述公式可知反演算法必是一个迭代的最优拟合过程，迭代的作用在于消除多次散射贡献．反演中A采用中分辨率光谱成像仪(MODIS)地表反射率数据．气溶胶散射系数与消光系数之比为气溶胶单次散射返照率(SSA)，是表征气溶胶粒子吸收特性的关键参数．基于反演得到的气溶胶尺度谱和折射指数以及气溶胶粒子消光和散射截面库函数即可计算得到气溶胶消光系数和散射系数，进而得到SSA．基于反演得到的气溶胶光学特性，驱动反演程序中辐射传输模式计算得到大气顶和地表短波辐射通量，此外还计算大气中没有气溶胶存在时的短波辐射通量用于分析气溶胶对大气顶和地表辐射通量的可能影响，即气溶胶直接辐射强迫．气溶胶导致大气顶和地表短波辐射通量变化之差即为气溶胶对大气中短波辐射强迫．云干扰是气溶胶光学测量中的一个很大的干扰因素，为尽可能消除云的干扰，文中采用AERONET云检测算法对气溶胶光学厚度数据进行了数据控制．
华北地区日气溶胶光学厚度空间分布来自MODIS的5.1版本二级产品，国内外已有大量验证MODIS气溶胶光学厚度产品的研究[30,31]．与华北AERONET站点气溶胶光学厚度对比表明MODIS气溶胶光学厚度精度达到仪器设定目标，即在陆地上空MODIS气溶胶光学厚度不确定性小于20%[32]． 2 结果与分析 2.1 天气过程对气溶胶及气态污染物浓度的影响
2011年9月30日较强冷空气在华北平原过境后，10月1～3日北京地区天气以晴为主，日照时数大于10 h以上，上甸子以偏北风为主，湿度较低、 气压较高，各项污染物浓度都在很低的水平，大气透明度好，能见度在20 km以上．随后，地面冷高压逐渐变性，强度减弱，地面逐渐转为高压和高压后部较稳定型天气，10月4～11日华北平原大部分地区出现雾霾天气．10月4日低空850 hPa转为浅槽前，低层偏南风加强，湿度增大[图 1(a)]．10月5日午后，随着空中小浅槽的接近，地面气压梯度加大，从地面到低空形成较强的偏南气流[图 1(b)]，致使上甸子本底站湿度增大，污染物浓度不断积累，反应性气体浓度、 气溶胶浓度以及吸收散射特性增强(图 2)．10月5日夜间到10月6日因一小股冷空气影响北京，污染物浓度明显降低．10月7日大气低层850～925 hPa暖脊发展东移，低层偏南气流逐渐加强，10月7日20时850 hPa西南风12 m ·s-1，有逆温存在和维持，大气层结处于稳定状态，地面为弱高压控制，天气比较稳定，地面相对湿度逐渐增加，天空云量增多，反应性气体和气溶胶浓度逐渐增大，能见度降低．8日低层偏南气流仍较强[图 1(c)]，9日天气系统东移，虽偏南气流有所减弱，但北京地区地面处于鞍型场控制，辐合加强[图 1(d)]，污染最为严重，PM2.5和黑碳浓度最大小时值分别达到323 μg ·m-3和12.6 μg ·m-3，能见度只有400 m，北京及华北平原大部分地区出现轻雾或霾天气．10月9日北京地区部分地区出现1 mm以下的微量降水．由于受降水蒸发、 低层南风输送和地形遮挡等影响，造成在北京北部地区湿度增大和污染物堆积，大气能见度较差，出现大雾和高污染浓度的雾霾天气．10月10日08:00一股弱冷空气从北京地区扫过，污染物浓度有所降低．随后转为高压南部，偏东风加强，后又转为高压后部影响，到10月11～12日污染物浓度继续增加．10月13日北京地区出现全市性降水，PM2.5和黑碳浓度稍降低，10月14日后较强冷空气过境，华北平原转受高压前部控制，偏北风较明显，污染物浓度大幅降低，云量减少，大气透明度增强，能见度转好．
 | 图 1 污染过程形成和发展阶段低空(850 hPa)和地面天气形势Fig. 1 Low level and surface weather condition during the air pollution period of Oct. 4-5th and 8-9th |
从图 2可见，受天气系统和边界层气象要素变化的影响，10月1～15日华北平原地区出现了3次污染物浓度增加和3次降低的过程，在偏南风输送作用下，华北平原南部污染物不断向下游地区及本底站输送，造成区域及本底站微量反应性气体和气溶胶浓度及其光学特性有明显的增加．
 | 图 2 上甸子本底站2011年10月1～15日地面气象要素和污染物浓度逐时演变与3次污染过程Fig. 2 Hourly variation of surface meteorological parameters and concentration of air pollutants at Shangdianzi background station from Oct. 1 to Oct. 15,2011 |
图 3是10月1～15日上甸子站观测的气溶胶PM2.5质量浓度、 气溶胶散射系数ASP、 黑碳气溶胶浓度BC以及反应性气体SO2、 NOx和CO体积浓度，污染期间PM2.5质量浓度超过100 μg ·m-3，10月9日最高日平均浓度达到204 μg ·m-3，达到空气质量5级重度污染级别，表征人为污染的气体成分也表现出类似变化特征，气溶胶的散射系数和黑碳浓度同步出现最高值，分别为1578 M ·m-1和8.9 μg ·m-3，远高于非污染期间的浓度．
 | 图 3 2011年10月1～15日上甸子本底站气溶胶质量浓度与光学特性及反应性气体浓度逐日变化Fig. 3 Daily average variation of aerosol and reactive gases concentration and optical properties at Shangdianzi background station from Oct. 1 to Oct. 15,2011 |
图 4给出了华北地区2011年10月1～15日逐日MODIS气溶胶光学厚度(AOD)分布，可见10月1～3日华北地区北部(39°N以北)AOD小于0.20，而其南部地区污染严重，部分地区AOD超过0.80以上，需要注意的是MODIS只能在晴空条件下反演气溶胶光学厚度，因此结果图上有大量空白，对分析气溶胶空间分布特征有一定影响．10月4～5日在较强偏南气流的控制下，南部污染物北移至燕山南麓，10月5日华北平原全部污染严重，AOD增加到0.80以上．10月6日AOD高值区南移至37°N以南，而10月7～8日华北平原地区呈现更大范围且强度大的区域污染特征，整个华北平原气溶胶光学厚度均超过0.8，10月9～10日华北因受云的影响，MODIS卫星未能大面积反演出华北平原气溶胶光学厚度，但从零星反演结果来看，9日华北平原气溶胶光学厚度也可能处在高值．10月11日华北平原南部大部分地区再次显现气溶胶光学厚度高值．
 | 图 4 2011年10月1～15日华北地区MODIS气溶胶光学厚度(550 nm)逐日分布Fig. 4 Daily distribution of MODIS AOD (550 nm) over Northern China from Oct. 1 to 15,2011 |
图 5给出了上甸子站CE318太阳光度计观测的10月1～15日500 nm日平均AOD以及Angstrom波长指数，日平均计算中需要10个以上观测数据．从中可见上甸子站AOD与卫星AOD有很好的匹配，10月1～3日AOD维持在0.18左右，而10月4日AOD达0.60，日平均AOD最高值出现在10月7日达1.00，随后逐日下降，到10月14～15日AOD恢复至10月初水平．而从Angstrom波长指数来看，此次气溶胶污染事件主要源于人为活动排放的细模态气溶胶，同时粗模态气溶胶粒子也有一定贡献，这可从图 6给出的气溶胶体积谱看得十分清晰．污染期间粗细模态气溶胶体积浓度显著增加6～10倍，污染期间细模态对气溶胶消光贡献占90%，表明人为排放细模态气溶胶以及二次生成的气溶胶对气溶胶消光贡献占绝对主导地位．近地面气溶胶PM2.5质量浓度、 黑碳浓度、 散射系数以及CO、 SO2、 NOx等反应性气体浓度(图 3)与地基和卫星遥感观测的AOD变化有比较好的一致性，这与其他关于MODIS气溶胶光学厚度与地基太阳光度计测量值和地面PM2.5质量浓度之间较好的相关性结论一致[15, 33, 34]．需要强调指出的是PM2.5值表征的是地面气溶胶浓度，而MODIS和太阳光度计反演的是整层大气气溶胶消光能力，与PM2.5值有关联但存在一定区别，因此在一些时段PM2.5值可能与气溶胶光学厚度对应较差，这可能与气溶胶垂直结构有密切关系，此外气溶胶物理化学成分的差异也可导致两者变化不同步．
 | 图 5 2011年10月1～15日上甸子本底站地基太阳光度计CE318观测的500 nm气溶胶光学厚度和Angstrom波长指数Fig. 5 Aerosol optical depth and angstrom index based on CE318 (500 nm) observation at Shangdianzi background station from Oct. 1 to 15,2011 |
 | 图 6 2011年10月1～7日和11日气溶胶体积谱浓度分布及对应气溶胶光学厚度Fig. 6 Aerosol volume concentration and corresponding AOD during Oct. 1 to 7 and 11,2011 |
图 7给出了10月4、 5、 7、 11日这4个污染日440 nm气溶胶单次散射反照率(SSA)日平均值，从反演结果来看，此次污染事件气溶胶吸收很强，气溶胶消光中吸收贡献达到15%～25%．SSA的结果比北京地区10月平均值略偏小(440 nm的SSA约0.88)，但北京地区10年的观测数据表明有约13%的SSA反演结果小于0.85，表明文中反演结果处于合理范围．大气气溶胶中主要吸收成分包括黑碳，棕色碳和沙尘，由于此次污染事件中从尺度谱来看是一次人为污染事件，因此可以排除沙尘，此次强吸收的污染事件可能与黑碳和有机碳的吸收密切关系，这从黑碳气溶胶浓度测量值可以部分印证，地面监测到的黑碳气溶胶浓度显示污染期间黑碳浓度增加迅速(图 3)．但由于SSA不仅与黑碳浓度有关，还与气溶胶尺度以及气溶胶混合状态有密切关系，此外黑碳测量反应的主要是地面浓度，而反演的SSA代表的是整层信息，因此SSA未能与黑碳浓度有非常好的对应关系．强吸收性气溶胶导致气溶胶气候辐射效应可能是加热而不是冷却效应．图 8给出了气溶胶对瞬时地面入射太阳辐射和大气顶反射太阳辐射以及大气吸收的影响，从中可看出污染期间气溶胶导致瞬时地面太阳辐射显著下降100～300 W ·m-2; 而大气顶反射的太阳辐射也因气溶胶的强烈吸收而显著下降，最高可达150 W ·m-2，气溶胶极强的吸收导致大气吸收太阳辐射增加150 W ·m-2以上，最高甚至超过400 W ·m-2．气溶胶直接辐射效应因大气顶入射辐射量值(太阳天顶角)变化而变化．地面入射太阳辐射下降而大气吸收太阳辐射增加将导致大气稳定度增加，从而可能对云和降水生消过程产生重要影响．
 | 图 7 污染条件下气溶胶单次散射反照率Fig. 7 Aerosol single scattering albedo under the pollution condition |
 | 图 8 气溶胶对地面入射太阳辐射、 大气顶反射太阳辐射和大气吸收辐射的可能影响Fig. 8 Effect of aerosol on surface incoming solar radiation,scattering solar radiation on the top of the atmosphere and absorbed solar radiation within the atmosphere图中色标表示的是太阳天顶角 |
(1)MODIS气溶胶光学厚度数据揭示2011年10月4～15日华北地区发生了3次由南而北的大范围污染事件，因华北南部人为污染输送导致上甸子站大气成分发生显著变化．10月4～11日气溶胶PM2.5浓度和反应性气体浓度显著增加，与10月1～3日晴空背景条件相比，反应性气体NOx、 CO体积浓度增加3～8倍，SO2体积浓度增加了10～20倍; PM2.5浓度10月9日超过200μg ·m-3，黑碳浓度增加4～8倍．
(2)区域性污染事件中人为污染气溶胶吸收很强，人为活动排放的细模态气溶胶以及二次生成的气溶胶对气溶胶消光贡献占绝对主导地位．污染期间500 nm气溶胶光学厚度达到0.60～1.00，粗细模态气溶胶体积浓度显著增加6～10倍，细模态粒子对气溶胶消光特性贡献超过90%，气溶胶单次散射反照率低于0.88．
(3)因气溶胶极强的吸收作用导致气溶胶大气顶气候辐射效应为加热效应，即气溶胶导致大气顶太阳辐射强迫下降而并非增加，气溶胶吸收和散射导致地表入射太阳辐射下降100～300 W ·m-2，而大气吸收太阳辐射增加100～400 W ·m-2．地表入射太阳辐射减弱且大气加热增强将导致大气稳定度增加，这可能将显著影响云和降水过程，对区域天气和气候产生重要影响．
致谢： 感谢上甸子区域大气本底站和气象观测站工作人员在数据获取和处理上提供的帮助．
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