环境科学  2014, Vol.35 Issue (2): 719-726   PDF    
引用本文
谭冰, 王铁宇, 朱朝云, 李奇锋, 徐笠, 吕永龙. 洋河流域万全段重金属污染风险及控制对策[J]. 环境科学, 2014, (2): 719-726.  
TAN Bing, WANG Tie-yu, ZHU Zhao-yun, LI Qi-feng, XU Li, LÜ Yong-long. Risk Assessment and Countermeasures of Heavy Metals Pollution in Wanquan Segment of Yanghe River[J]. Environmental Science, 2014, (2): 719-726.  
洋河流域万全段重金属污染风险及控制对策
谭冰1,2, 王铁宇1 , 朱朝云1, 李奇锋1, 徐笠1, 吕永龙1    
1. 中国科学院生态环境研究中心城市与区域生态国家重点实验室, 北京 100085;
2. 辽宁工程技术大学环境科学与工程学院, 阜新 123000
收稿日期: 2013-6-19; 修订日期: 2013-7-18.
基金项目： 国家自然科学基金项目（41171394）；国家科技基础性工作专项重点项目（2013FY111100）；中国科学院重点部署项目（KZZD-EW-TZ-12）
作者简介：谭冰(1989~),女,硕士研究生,主要研究方向为区域污染风险评价与生态修复,E-mail:tanbing2011@126.com
通讯联系人,E-mail:wangty@rcees.ac.cn
摘要：洋河流域是北京官厅水库重要的入库水源，通过对洋河流域万全段采集地表水和沉积物样品，研究重金属空间特征及其生态风险，结果表明，地表水中所监测的Cu、Ni、Cd、Zn、Cr、Pb、Hg、As含量分别为1.28~24.13、1.13~16.84、0.08~0.11、1.80~10.65、1.40~19.12、0.13~2.05、0.06~0.99、0.46~4.22 μg·L-1，不同点位各重金属含量均低于国家Ⅳ类水质标准，仅满足一般工业用水和农业灌溉用水要求. 沉积物中Cu、Ni、Cd、Zn、Cr、Pb、Hg、As含量分别为5.90~110.11、17.34~56.04、0.07~0.31、38.71~116.74、40.39~85.77、18.65~22.74、nd~0.047、0.85~9.98 mg·kg-1. 沉积物中各重金属平均潜在生态风险均表现为轻微等级，但有部分点位Cd、Hg的潜在生态危害指数达到中等，危害指数由高到低分别为Cd > Cu > Hg > Ni > As > Pb > Cr > Zn. 监测点重金属的累积生态风险由高到低分别为：YH-07 > YH-03 > YH-09 > YH-02 > YH-06 > YH-04 > YH-05 > YH-01，平均潜在生态危害累积指数处于轻微级别，但点位YH-07潜在生态风险累积指数已达到中等级别. 整个万全河段区域中，风险较高区域集中在农业耕作较密集的YH-02~YH-03点位和人工化程度较高的YH-07~YH-09点位. 基于研究结果，提出了具体的重金属生态风险管理对策及建议，并明确了农业耕作控制区、河道改造控制区以及洋河水源保护缓冲区等3个污染风险调控功能区.
关键词： 水体     沉积物     洋河流域     潜在生态危害指数     风险管理    
Risk Assessment and Countermeasures of Heavy Metals Pollution in Wanquan Segment of Yanghe River
TAN Bing1,2, WANG Tie-yu1 , ZHU Zhao-yun1, LI Qi-feng1, XU Li1, LÜ Yong-long1    
1. State Key Laboratory of Urban and Regional Ecology, Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085, China;
2. College of Environmental Sciences and Engineering, Liaoning Technical University, Fuxin 123000, China
Abstract: In order to investigate heavy metals contamination status in Wanquan segment of Yanghe River, Zhangjiakou, 9 water and sediments samples were collected respectively for analyzing Cu, Ni, Cd, Zn, Cr, Pb, Hg and As, with water quality indicators determined at the same time. The potential ecological risk index (PERI) was then employed to evaluate potential ecological risk of heavy metals in sediments. Results indicated that the concentrations of Cu, Ni, Cd, Zn, Cr, Pb, Hg and As in water samples ranged from 1.28-24.13, 1.13-16.84, 0.08-0.11, 1.80-10.65, 1.40-19.12, 0.13-2.05, 0.06-0.99, 0.46-4.22 μg·L-1, respectively, which are all below the national water quality standard for the demands of industrial use and agricultural irrigation. Principal component analysis (PCA) was conducted to reveal the relationship between water quality indicators and heavy metals pollution in water samples. Concentrations of Cu, Ni, Cd, Zn, Cr, Pb, Hg and As in sediments ranged from 5.90-110.11, 17.34-56.04, 0.07-0.31, 38.71-116.74, 40.39-85.77, 18.65-22.74, nd-0.047, 0.85-9.98 mg·kg-1, respectively. The descending order of potential ecological risk intensity caused by different heavy metals was: Cd > Cu > Hg > Ni > As > Pb > Cr > Zn, and the average value of each heavy metal was low, while middle-grade risk level of Cd and Hg were also found in several sites. Among all monitoring sites, the descending order of PERI of all target heavy metals was: YH-07 > YH-03 > YH-09 > YH-02 > YH-06 > YH-04 > YH-05 > YH-01, and the average value reached slight grade, while middle-grade risk level was detected in YH-07. Sampling locations in YH-02-YH-03 and YH-07-YH-09 were found with relatively high ecological risk level because of agricultural and anthropogenic activities, respectively. Finally, three risk management regions were figured out and corresponding countermeasures for improving the environmental quality of the watershed were proposed based on the research results.
Key words: surface water     surface sediment     Yanghe River Watershed     potential ecological risk index     risk management    

重金属具有稳定性、 生物毒性及生物积累性，使得重金属污染成为研究水环境污染的热点[1, 2, 3]. 水系中重金属不仅存在于水体中，大部分进入水体的重金属通常在吸附、 絮凝、 沉淀等因子作用下富集于沉积物中[4]，并易在环境条件发生变化时再悬浮和溶出形成二次污染[5, 6]. 因此，研究河流的重金属污染，不单单要关注其在水体中的含量分布，更要对水系重金属的汇及潜在次生污染源——沉积物中重金属的分布进行深入研究.

洋河发源于山西省阳高县和内蒙古兴和县，总流域面积约为14600 km2，在河北怀来县与桑干河汇流入官厅水库，是北京官厅水库的重要水源. 洋河流域的河北张家口段周边分布有钢铁、 热电、 化工、 印染等行业，是张家口市经济发展的中心，也是水资源开发利用程度较高的区域[7, 8]. 已有研究表明，洋河流域河道接纳的大量工业废水和生活污水，是造成官厅水库持续污染治理缓慢的关键原因[9, 10, 11, 12]. 万全县是张家口市下属行政县，种植业、 化工、 液压等是万全县的特色经济支柱，已有报道指出由于大量农药化工企业的分布，该区域存在着一定程度的重金属污染[13, 14]，本研究旨在调查洋河流域流经万全段的河流重金属污染特征，探讨该段流域水体、 沉积物中铜(Cu)、 镍(Ni)、 镉(Cd)、 锌(Zn)、 铬(Cr)、 铅(Pb)、 汞(Hg)、 砷(As)这8种重金属的分布特征及其来源，并评价其污染程度和潜在生态风险，从而提出流域重金属污染的控制措施和风险管理的对策建议，以期为官厅水库环境质量改善以及洋河流域和官厅水库的综合治理提供科学依据.

1 材料与方法

1.1 样品采集与分析

样品在2012年5月进行采集，沿东西走向的洋河流域布点，在YH-01~YH-09点位分别采集水样和表层沉积物(YH-08点位由于河道已人工硬化，无法采集沉积物)，采样点位置通过GPS定位，样点布设如图 1所示.

图 1洋河流域采样点分布示意Fig.1Locations of sampling site in Wanquan segment of Yanghe watershed

水样中重金属总量的分析：采集的水样现场经0.45 μm微孔滤膜过滤，然后分为2部分，一部分加入硝酸经酸化处理(pH<2)置于1 L聚乙烯瓶中冷藏，用来测定除Hg外的其他重金属. 另一部分加入浓硫酸使水体酸化后，加入重铬酸钾，使水样呈现持久的橙色，密塞以防止Hg的挥发. 样品中Cu、 Ni、 Cd、 Zn、 Cr、 Pb、 As这7种重金属采用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)技术测定，Hg采用原子荧光技术进行测定[15]. 每批样品中均加入空白样，分析过程中加入标准物质进行质量控制，分析过程中的重复率为10%，各种金属元素的回收率均在85%~120%之间，符合质量控制要求.

沉积物中重金属总量的分析：表层沉积物置于塑料密封罐中保存，带回实验室后在室温下置于铝箔上自然风干. 剔除样品中的有机残渣、 植物根系、 石块及其他可见杂质后，研磨过100目筛. 参照USEPA 3050建议的消煮方法以及国家标准对土壤前处理的相关方法和标准[16, 17]，对Cu、 Ni、 Cd、 Zn、 Cr、 Pb采用硝酸、 高氯酸、 氢氟酸混合消煮(硝酸 ∶高氯酸 ∶氢氟酸=5 ∶3 ∶3)，ICP-OES、 ICP-MS技术测定； 对Hg和As的测定，加入适量1 ∶1王水，沸水水浴消煮后用原子荧光技术进行测定. 使用国家标准物质中心提供的土壤成分分析标准样品(GSS-8)对消解过程进行质量控制，分析过程中的重复率为10%，各种金属元素的回收率均在90%~120%之间，结果符合质量控制要求[18].

在采样同时对研究河段水质的常规参数指标进行监测，其中浊度由便携式浊度仪(HACH，2100Q)测得，水温、 pH、 溶解氧(DO)、 电导率、 氧化还原电位(ORP)、 氟离子(F-)、 氯离子(Cl-)含量由便携式多参数分析仪(HACH，HQ40d)测定.

1.2 数据处理

样点分布图用ArcGIS 10制作，数据处理和统计分析在Excel 2010和SPSS 20.0上进行.

1.3 沉积物中重金属污染评价

目前，沉积物中重金属污染的指数评价方法主要有内梅罗指数法，富集因子法，地累积指数法，潜在生态风险指数法等[19, 20, 21]，本研究采用潜在生态危害指数法来评估洋河流域万全段重金属的潜在风险和污染水平. 潜在生态危害指数法是瑞典学者Hakanson于1980年建立的一套应用沉积学原理评价重金属污染及生态危害的方法[22]，在国内外应用广泛，评价效果较好[23, 24, 25, 26].

单个重金属的潜在生态危害系数计算公式为：

式中，Ci为沉积物中第i种重金属的实测含量，Bi为重金属的评价参比值，Ei为单个重金属的潜在生态危害系数，Ti为单个污染物的毒性响应参数，反映重金属的毒性水平及生物对重金属污染的敏感程度，RI为多种重金属潜在生态风险危害指数，等于所有重金属潜在生态危害系数的总和. Cu、 Ni、 Pb的毒性参数为5，Zn为1，Cr为2，Cd为30，Hg为40，As为10[22, 24].
2 结果与讨论

2.1 洋河流域万全段水体中重金属分布

洋河流域万全段地表水重金属浓度及相应的国家地表水标准见表1. 其中，Ⅲ类水可用于饮用水源及渔业养殖，Ⅳ类水主要适用于一般工业用水及人体非直接接触的娱乐用水，Ⅴ类水主要适用于农业用水及一般景观. 考虑到洋河水体整体功能多样，在万全段主要用于景观及农业灌溉，下游则汇入官厅水库，作为北京市工业水源以及潜在饮用水源. 因此，本研究选用我国地表水环境质量标准的Ⅲ类和Ⅳ类作为评价标准. 从表1可以看出，水体中各种重金属不论是平均值还是最大值浓度均低于Ⅳ类水质标准，符合一般工业用水和农业灌溉用水要求. 所监测的8种重金属，除Hg外，也都低于Ⅲ类水质标准. 洋河万全段有67%以上点位的Hg含量超过了水质Ⅲ类标准(0.10 μg ·L-1)，最大值达0.99 μg ·L-1. Hg超标点主要集中在YH-02~YH-04(0.17~0.99 μg ·L-1)、 YH-07~YH-09(0.14~0.30 μg ·L-1)区域，洋河YH-02~YH-03点位附近多为农田，是万全县农业集中地区，农业生产活动如施肥、 灌溉、 农药喷洒可能是造成该区域Hg含量超标的主要原因. 而洋河YH-07~YH-09段已进入张家口市内，毗邻交通干道，河道被人为地进行改造和拦截，作为市区景观用水，河道施工作业及交通排放可能是该段Hg的主要来源.

表1 洋河地表水重金属含量统计 /μg ·L-1 Table 1 Statistics of heavy metal concentrations in surface water from Wanquan segment of Yanghe watershed/μg ·L-1
2.2 洋河万全段水质环境指标与重金属污染的关系

利用便携式浊度仪和多参数分析仪监测洋河水质常规指标(表2)，可以看出，洋河万全段pH在8.37~10.0之间，一般地表水pH为6~9，说明该河段水质偏碱性. 水的电导率反映了含盐量多少，是水体纯净程度的一个重要指标. 水越纯净，含盐量越少，电导率越小. 9个水样的电导率为587~913 μS ·cm-1，远远超过国家瓶装饮用水标准(≤10μS ·cm-1)[28]，说明水中含盐量较高. DO值为7.79~14.8 mg ·L-1，全部高于Ⅰ类地表水标准(7.5 mg ·L-1). Cl-与F-能够在一定程度上反映重金属阳离子的含量以及水质状况. 国家对生活饮用水地表水水源中Cl-的含量规定为小于250 mg ·L-1，而此段洋河水样全部高于该数值，为251~897 mg ·L-1. F-含量在0.17~3.19 mg ·L-1之间，除YH-09点外，其余各样点含量变化不大，均低于国家地表水环境质量标准中Ⅰ类水质的规定值(1.0 mg ·L-1)，可能YH-09点处有F-的意外排放. ORP是水质中的一个重要指标，它虽然不能独立反映水质的好坏，但是能够综合其他水质指标来反映水生系统中的生态环境，与水温、 pH和DO都有一定的关系. 洋河水样中ORP变化不大，为155~220 mV.

表2 洋河万全段水质指标统计 Table 2 Statistics of water quality indicators in Wanquan segment of Yanghe watershed

对洋河水体中常规水质指标与重金属含量进行主成分分析(图 2)，其中主成分1和主成分2对应的方差累计贡献率分别为38.48%和66.48%. 由图2可以看出金属Pb、 Zn含量与水体浊度有一定关系，水体越浑浊，Pb和Zn的含量越高，在YH-04、 YH-05点处水体浊度超过仪表量程，而这两处Pb、 Zn含量也较高(1.72~2.05 μg ·L-1、 5.46~10.65 μg ·L-1)，这说明Pb与Zn可能具有相同的来源，而且这种来源也与水体浑浊直接相关. Ni、 Cu和Cr含量之间也呈现一定的相关性，3种重金属均在YH-05点处达到最大值，分别为16.84、 24.13、 18.53 μg ·L-1，在YH-09处也有较高含量，分别为13.76、 16.37、 18.45 μg ·L-1，表明这3种重金属也可能具有相同来源. 而As的含量与pH、 DO和F-之间有较好的相关性，As与F-之间能够形成稳定的化合物，同时As的化合物易受氧化，所以与DO也存在一定的相关性. Cd、 Hg与其它任何指标均未表现出明显的相关性，这可能是由它们不同的来源引起的. 常规指标ORP与电导率因其影响因素较多，与水样中重金属含量没有表现出明显的相关性.

图 2洋河万全段常规指标与重金属含量主成分分析图Fig.2Loading plots of the heavy metals and water quality indicators in rotated space defined by two components
2.3 洋河流域万全段表层沉积物中重金属分布

洋河流域万全段河道沉积物中各重金属含量及相应参比标准如图 3所示. 由于国内目前缺少关于河流沉积物重金属的相关标准，本研究参照了全国水系沉积物平均值(以NS表示)[29, 30]以及全球工业化以前沉积物中最高背景值(以GS表示)[22]等参比值. 从图 3可以看出，相对于NS值，除Pb外，其余重金属均有不同程度的富集，该河段50%以上点位有Cr、 Ni、 Cu、 Cd、 Zn的富集， 其中元素Cr富集的比例高达87.5%. 在重金属富集的点位中，Cu、 Cd、 Ni的富集倍数相对较高，分别在2.70~5.24倍，1.43~2.21倍和1.06~2.36倍之间. 此外部分点位的Cu(56.66~110.11mg ·kg-1)和Ni(43.58~56.64 mg ·kg-1)的含量已经超过了对应的GS值(分别为50mg ·kg-1和40 mg ·kg-1). 重金属富集段主要集中在洋河YH-02~YH-03点位以及YH-07~YH-09点位之间，呈现与水体相似的趋势. 可以证明，水体较高浓度的重金属，已经通过沉降和吸附，蓄积到沉积物，成为水体次生污染的重要溯源.

图 3沉积物中各重金属含量Fig.3Concentrations of heavy metals in surface sediments
2.4 洋河流域万全段沉积物中重金属潜在生态风险

本研究应用潜在生态危害指数法，以全国水系沉积物平均值作为参比，进行生态风险评价，并分析其空间分布特征(图 4). 各重金属的平均生态危害系数Ei 在1.08~36.43之间，均表现出轻微潜在生态风险等级，各重金属的平均污染指数由高到底分别为Cd＞Cu＞Hg＞Ni＞As＞Pb＞Cr＞Zn. 其中Cd表现出较高的潜在生态风险(15.00~66.43)，在YH-02、 YH-03、 YH-07、 YH-09点位Cd的潜在风险已经达到中等污染的水平(40＜Ei＜80)，而在YH-07点位Hg的潜在生态危害系数也为中等级别(Ei=44.76). 从潜在生态风险危害累积指数RI可以看出，该河段重金属平均潜在生态风险处于轻微级别(RI=75.67＜150). 监测点8种重金属的累积生态风险由高到低分别为：YH-07＞YH-03＞YH-09＞YH-02＞YH-06＞YH-04＞YH-05＞YH-01. 在YH-07点重金属的潜在累积生态风险已达到中等级别(150≤RI=169.33＜300). 各点位中，潜在生态风险累积指数的主要贡献因子为Cd(39.23%~61.34%)，在YH-03、 YH-07点Hg也有较高的贡献率(25.49%~26.43%). 整个研究河段区域中，YH-02~YH-03点位附近的农业集中区和YH-07~YH-09点位附近过高的人为干预区均具有较高的累积风险指数，其中点位YH-07潜在生态风险累积指数达到中等级别.

图 4沉积物中各重金属潜在生态风险指数的空间分布Fig.4Potential ecological risk of heavy metals in sediments
2.5 洋河流域万全段重金属风险管理对策及建议

从以上分析可以看出洋河万全段重金属污染多集中在YH-02~YH-03段的农业耕作集中区，以及YH-07~YH-09段的人为改造程度较高的城市化区域. 针对这一现象，综合考虑该河段水体及沉积物中重金属超标状况及风险评价结果，以及流域产业布局，划分了三大风险管理区域，包括农业耕作重点控制区、 河道改造重点控制区，以及洋河水源保护缓冲区，并提出了相关管理对策(图 5).

图 5洋河万全段管理区域划分Fig.5Division of risk management region in Wanquan segment of Yanghe watershed

农业耕作重点控制区：不合理的农药、 化肥使用可能是引起该段河道中重金属含量较高的原因，沿河农民如不能主动转变意识，科学使用农药、 化肥以及地膜等农资产品，将是洋河水质安全的长期隐患. 因此，应在政府测土配方施肥、 调整农业结构、 改良农资环境等政策的引导下，合理使用农资产品，特别是放弃高毒、 高残留农药，放弃含Cd、 Hg、 Cu等重金属元素较高的化肥、 地膜等农资，推广使用有机肥和发酵农家肥，规范农药、 化肥的使用，最大限度地减少农业生产对环境的污染.

河道改造重点控制区：河道改造是城市化进程中不可避免的选择，但同时也会对当地生态环境造成重大的不可逆的破坏. 因此，施工单位、 环境保护部门及当地政府三方须做到排放-监测-监管各环节无死角、 高效率. 施工单位应尽最大力度保护河道环境，做到建筑垃圾实时清理，定点堆积，及时运输处理等. 环保部门应定期监察，动态监测水质、 土壤环境指标，同时还要在周边居民及施工人员中间展开调研，确保及时获取可能或潜在的环境污染信息. 政府在此过程中应总体把关施工单位、 环境保护部门工作，及时听取各部门意见，做出相应预案，同时对各单位工作进行监管，以保证河段施工中排放、 监测、 监管部门各司其职，相互配合，最大可能地减少对河道生态环境的破坏.

洋河水源保护缓冲带：水源保护缓冲带位于两段重点控制区之间，该河段重金属潜在生态风险为轻微级别，但由于上下游皆为高风险区域，因此该河段极易受到扰动. 在对河段加强监测力度的同时，应注意该河段水体和沉积物中重金属含量的动态变化，以便及时采取措施，防控水体污染与风险.

3 结论

(1)洋河水体所监测的8种重金属含量均低于国家Ⅳ类水质标准，满足一般工业用水和农业灌溉用水要求. 仅部分点位的Hg含量超过水质Ⅲ类标准，考虑到元素Hg具有较高毒性，该河段已不能应用于饮用水源及渔业养殖.

(2)表层沉积物中重金属相对于全国水系沉积物均值有一定程度富集，其中Cu、 Cd、 Ni的富集倍数相对较高，而Cr在该河段存在普遍富集.

(3)该河段重金属平均潜在生态风险为轻微等级，但部分点位Cd、 Hg已达到中等污染水平. 潜在生态风险的平均累积指数也处于轻微级别，但在人工改造程度较高的点位(YH-07)达到中等程度. 从自然河段区至农田耕作区，再进入河道人为改造区，各重金属的风险指数及多种重金属累积风险指数逐渐升高，沿水流方向表现出两端高、 中间低的趋势.

(4)针对洋河万全段重金属高风险多集中在YH-02~YH-03段以及YH-07~YH-09段这一空间特征，结合河道周边产业布局，提出农业耕作重点控制区、 河道改造重点控制区、 洋河水源保护缓冲区3个风险管理功能区，以及转换农资产品使用方式、 加强施工监管等应对措施.

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