环境科学  2014, Vol.35 Issue (2): 547-554   PDF    
引用本文
s张许州, 任景玲, 刘宗广, 樊孝鹏, 刘诚刚, 吴莹. 浙闽沿岸海域总溶解态无机锑的分布及影响因素研究[J]. 环境科学, 2014, (2): 547-554.  
ZHANG Xu-zhou, REN Jing-ling, LIU Zong-guang, FAN Xiao-peng, LIU Cheng-gang, WU Ying. Distributions and Influencing Factors of Total Dissolved Inorganic Antimony in the Coastal Area of Zhejiang and Fujian[J]. Environmental Science, 2014, (2): 547-554.  
浙闽沿岸海域总溶解态无机锑的分布及影响因素研究
张许州1, 任景玲1 , 刘宗广1, 樊孝鹏2, 刘诚刚2, 吴莹3    
1. 中国海洋大学海洋化学理论与工程技术教育部重点实验室, 青岛 266100;
2. 国家海洋局第二海洋研究所, 杭州 310012;
3. 华东师范大学河口海岸学国家重点实验室, 上海 200062
收稿日期: 2013-6-1; 修订日期: 2013-8-7.
基金项目： 国家重点基础研究发展规划（973）项目（2011CB409801）；国家自然科学基金项目（41176096）；国际科技合作项目（2010DFA24590）
作者简介：张许州(1989~),男,硕士研究生,主要研究方向为痕量元素的海洋生物地球化学,E-mail:zhangxvzhou123@163.com
通讯联系人,E-mail:renjingl@ouc.edu.cn
摘要：作为一种具有潜在致癌性的有毒稀有元素，锑已经广泛地存在于水体中并显现出较为严重的环境问题，引起科学界的广泛关注. 利用氢化物发生原子荧光光谱法测定2008年5月浙闽沿岸海域水样中总溶解态无机锑（TDISb）的含量. 结果表明，浙闽沿岸海域表、底层TDISb浓度的变化范围分别是0.68~5.64 nmol·L-1和0.71~5.25 nmol·L-1，平均含量分别为2.25、1.79 nmol·L-1，低于我国地表水环境质量标准和世界卫生组织规定的饮用水水质标准（约41.08 nmol·L-1）. 总溶解态无机锑表现出由沿岸向中央海区递减、表层高于底层的分布特征. 影响浙闽沿岸海域溶解态无机锑分布的主要因素有水团混合，生物活动及悬浮颗粒物吸附解吸过程等.
关键词： 总溶解态无机锑     分布     影响因素     水团混合     浙闽沿岸海域    
Distributions and Influencing Factors of Total Dissolved Inorganic Antimony in the Coastal Area of Zhejiang and Fujian
ZHANG Xu-zhou1, REN Jing-ling1 , LIU Zong-guang1, FAN Xiao-peng2, LIU Cheng-gang2, WU Ying3    
1. Key Laboratory of Marine Chemistry Theory and Technology, Ministry of Education, Ocean University of China, Qingdao 266100, China;
2. Second Institute of Oceanography, State Ocean Administration, Hangzhou 310012, China;
3. State Key Laboratory of Estuarine and Coastal Research, East China Normal University, Shanghai 200062, China
Abstract: Antimony has been ubiquitously present in the aquatic environment as a toxic and rare metalloid element. The contamination of antimony and its compounds in the environment is increasingly severe, so it has been received extensive attention by the international scientific community. The cruise was carried out in the coastal area of Zhejiang and Fujian provinces in the East China Sea (ECS) in May 2008. The concentrations of total dissolved inorganic antimony (TDISb) were measured by Hydride Generation-Atomic Fluorescence (HG-AFS). The concentration ranges of TDISb in the surface and bottom layer were 0.68-5.64 nmol·L-1 and 0.71-5.25 nmol·L-1 with averages of 2.25 and 1.79 nmol·L-1, respectively. The concentration of TDISb in the study area was lower than the environmental quality standards for surface water of China and drinking water standards of World Health Organization (about 41.08 nmol·L-1), indicating that it remained at the pristine level. The concentration of TDISb decreased gradually from the coastal area to the central ECS shelf with higher concentration in the surface layer than the bottom. Water mass mixing, adsorption/desorption behavior on the surface of the suspended particulate matters (SPM) and biological activities were the main influence factors of TDISb biogeochemistry in the study area.
Key words: total dissolved inorganic antimony     distribution     influence factors     water mass mixing     coastal area of Zhejiang and Fujian    

锑是自然界普遍存在的有毒稀有元素，在地壳中的平均丰度为0.2 mg ·kg-1[1]. 在未受人为活动扰动的天然水体中锑的浓度小于8 nmol ·L-1[1]，而在开阔大洋中的浓度更低，约为2 nmol ·L-1[2]. 近期研究结果表明，锑的海洋生物地球化学行为基本是保守的，浮游植物等生物活动对其影响相对较小[2]，但悬浮颗粒物表面的吸附解吸会造成其不保守行为. 锑在自然界中能够以多种氧化态形式存在，其在环境中的迁移转化规律以及生物毒性效应差异很大. 锑在水生环境中主要以+5价、 +3价两种形式存在，其中三价锑的毒性要大于五价锑，无机锑化合物的毒性大于有机锑化合物[3].

锑是一种全球性污染物，它对人体及生物具有慢性毒性和致癌性，人体及动物可通过水、 空气、 食品、 皮肤接触和呼吸等各种途径接触环境中的锑，因此锑及其化合物已被美国及欧盟环保局列为优先污染物，引起国际科学界的广泛关注[4， 5]. 近年来，由于锑氧化物作为无机阻燃剂在塑料、 橡胶等高分子材料中的广泛应用[6， 7]，再加上岩石风化、 土壤流失和锑矿废物的排放，使环境中的锑污染日益严重. 中国是世界上锑矿储量和生产量最大的国家[8]，随着人为开采和锑矿冶炼的增多，大量锑及其化合物进入到大气、 水和土壤中，进而进入到动植物和人体中，对环境和人体健康造成很大的危害，因此应该加强对锑的生物地球化学循环以及其在环境中的危害的调查与研究. 目前国际上对锑矿周边土壤的污染现状以及其形态分析方法等方面研究较多[9， 10]，而对天然水体中锑的存在形态、 迁移转化机制、 生物有效性以及影响因素等方面的研究较为薄弱[11]. 本研究对2008年5月浙闽沿岸海域总溶解态无机锑的分布特征以及影响因素等进行了初步分析，揭示了该区域溶解态无机锑的源，以期为该区域的生态研究和海洋资源环境保护提供基础资料.

1 材料与方法
1.1 调查水域概况

浙闽沿岸海域具有极其丰富的海洋资源，是我国最大的近海渔场——舟山渔场所在海域，位于长江口以南、 台湾海峡以北的东海近岸区域，海岸线较复杂，沿岸港湾繁多，从南往北的港湾主要有温州湾、 乐清湾、 三门湾、 象山港、 杭州湾等，注入该海域的河流主要有长江、 钱塘江和闽江等[12]. 浙闽沿岸海域主要受长江冲淡水、 黑潮水、 浙闽沿岸流以及台湾暖流等多种水团的影响[13]. 于2008年5月12~21日利用“北斗”号科学考察船采集水样，采样站位如图 1所示. 此外，图中还给出了2007年5月浙闽沿岸海域的主要入海河流采样站位，采样点距入海口约10~15 km，包括钱塘江、 曹娥江、 甬江、 椒江、 瓯江、 飞云江和敖江.

图 12008年5月浙闽沿岸海域采样站位Fig.1Sampling stations in the coastal area of Zhejiang and Fujian in May 2008
1.2 分析方法

海水样品用洁净Niskin采水器按温、 盐剖面进行采集，河流样品用1 L采样瓶于船首逆流方向采集，样品瓶在使用前均用1 ∶5的HCl浸泡一周左右，取出后依次用蒸馏水和Milli-Q水冲洗干净，然后装入双层洁净塑料袋中备用. 样品采集后立即在简易的洁净实验工作台上用处理过的Nalgene滤器和0.45 μm的醋酸纤维膜(经pH=2的HCl浸泡，Milli-Q水洗至中性)过滤，过滤后的样品装于洁净的聚乙烯瓶中，-20℃冷冻保存.

采用氢化物发生原子荧光光谱法测定样品中的总溶解态无机锑(TDISb)，该方法是在1mol ·L-1的HCl介质中，海水中的无机锑先被预还原剂硫脲-抗坏血酸还原为Sb3+，然后被KBH4还原为SbH3，最后进入原子荧光光谱仪测定. 此方法的检出限为0.024 μg ·L-1，对0.3 μg ·L-1和0.03 μg ·L-1的样品分析的精密度分别为2.0%和1.9%[14]，该方法的回收率为93.7%~105%.

2 结果与讨论
2.1 浙闽沿岸海域总溶解态无机锑的含量及平面分布

表1给出了2008年5月浙闽沿岸海域表、 底层的温度、 盐度、 SPM以及TDISb的含量，表2给出了其他海区、 大洋中TDISb的浓度. 通过对比表1和表2可以看出，浙闽沿岸海域TDISb的浓度与长江口及邻近海域相当，比受人为因素影响较为显著的长江流域及渤海等明显偏低，而与世界开阔大洋的浓度相比则较高，这主要是因为浙闽沿岸海域受到了人为活动影响较大的长江冲淡水、 浙闽沿岸流等陆源物质输入的影响. 世界大洋中总溶解态无机锑的浓度较低，基本属于自然状态.

表1 2008年5月浙闽沿岸海域温度、 盐度、 SPM及总溶解态无机锑的浓度1)Table 1 Temperature, salinity, SPM and concentrations of total dissolved inorganic antimony in the coastal area of Zhejiang and Fujian in May 2008

表2 其他海区、 大洋中总溶解态无机锑的浓度 1) Table 2 Concentrations of TDISb in the other seas and oceans

图 2给出了浙闽沿岸海域表层和底层的温度、 盐度、 SPM以及TDISb的大面分布. 分布图利用Surfer 8.0软件绘制，数据差分方法采用Kriging法. 综合表1和图 2可知，在长江口邻近海域表现为低温、 低盐、 高浊度，说明受到长江冲淡水的影响. 随着离岸距离的增加，长江冲淡水的影响减弱，温度、 盐度逐渐升高，浊度降低. 在研究区域南部的温度、 盐度显著高于北部，说明在南部受到高温、 高盐的台湾暖流的影响，而在东南方向则受到低温、 高盐的黑潮水入侵的影响[23]. SPM含量的变化范围较大，其浓度由近岸向外海迅速降低，且底层含量明显高于表层，最高值出现在长江口及杭州湾口附近的S2-1站位的底层，表明其分布受长江等河流的陆源输入及沉积物再悬浮的影响较为显著.

TDISb浓度的变化与盐度的变化特征相反，在长江口及杭州湾口达到最大值，且表层含量明显高于底层，说明长江冲淡水、 浙闽沿岸流等陆源输入对锑的分布有一定的影响. 在长江冲淡水作用下，TDISb浓度从长江口向东南方向呈梯度降低，在东南部的S5-3和S5-4站位达到最低值，分别为0.68 nmol ·L-1和0.71 nmol ·L-1，研究区域南部TDISb的浓度要低于北部，结合前面水团的分析可知，研究区域的南部受到低浓度的台湾暖流和黑潮水入侵的影响.

图 2浙闽沿岸海域温度、 盐度、 SPM及TDISb平面分布Fig.2Horizontal distributions of temperature, salinity, SPM and TDISb in the coastal area of Zhejiang and Fujian
2.2 浙闽沿岸海域总溶解态无机锑的断面分布

图 3给出断面A(自长江口向东南方向延伸的断面)温度、 盐度、 SPM以及TDISb的分布，以讨论长江冲淡水对研究区域TDISb分布的影响. 温度、 盐度的变化趋势相似，均是在近岸较低，随着离岸距离的增加而增加，在S1-4站位达到最高值，然后呈逐渐降低的趋势，说明近岸主要受到长江冲淡水的影响，而在S1-4站位附近区域受到明显的高温、 高盐水团涌升的影响. 根据文献[23]确定的以31.0等盐线所包络的海域面积作为长江冲淡水的影响范围来判断，调查期间长江冲淡水仅对靠近长江口的S1-1、 S1-2站位影响较大，随后影响逐渐降低. 悬浮颗粒物的含量在近岸区域浓度较高，随着离岸距离的增加迅速下降，且底层含量高于表层. TDISb的分布在长江口处浓度最高，然后向陆架中部降低，在S1-4站位底层达到最低值，随后逐渐升高. 结合前面水团分析讨论可知，此区域主要受到长江冲淡水和台湾暖流涌升的影响，表明浙闽沿岸海域TDISb主要来源于沿岸河流的输送，而源于西边界强流黑潮的台湾暖流中TDISb的含量较低，反映了大洋水的性质[24].

图 3断面A和断面B温度、 盐度、 SPM以及总溶解态无机锑的断面分布Fig.3Vertical distributions of temperature, salinity, SPM and TDISb at section A and section B

浙闽沿岸海域受到来源于台湾东北部黑潮次表层水入侵陆架的影响，该水团具有低温、 高盐(T:16.0~23.0, S:34.0~34.9)[25， 26]的特点，选择B断面研究黑潮次表层水对陆架区域TDISb分布的影响. 由图 3可知，温度、 盐度分布的总体趋势是从南面的S6-4站位向北面的S1-6站位逐渐降低，温度由底层到表层有逐渐升高的趋势，而盐度的变化与温度相反，说明黑潮次表层水是从研究区域的东南部入侵，然后向北面扩展. 悬浮颗粒物的含量在此断面呈明显的梯度分布，由表层向底层逐渐升高，说明底层受到沉积物再悬浮的影响. TDISb的分布特征与温度、 盐度的分布相反，受低含量锑的黑潮次表层水入侵的影响，南部TDISb的浓度明显低于北部，在S6-4站位的底层达到最低值，浓度为0.90 nmol ·L-1.

2.3 浙闽沿岸海域总溶解态无机锑分布的影响因素
2.3.1 水团混合对总溶解无机锑分布的影响

浙闽沿岸流和黑潮是浙闽沿岸海域的控制性海流系统[25， 27]，其中浙闽沿岸流起源于杭州湾和长江口一带，主要由长江和钱塘江的入海径流组成，其次还有甬江、 瓯江、 飞云江以及曹娥江等河流. 表3给出了浙闽沿岸主要河流的年均径流量和TDISb的浓度(浙江水文-水文志， 2003)，由此粗略估算浙闽沿岸海域各河流TDISb的年输送量. 从中可知，浙闽沿岸河流输送的TDISb中95%来源于长江径流，是研究区域溶解态锑的主要来源，而长江流域是我国的锑矿储地，矿物燃料的燃烧及锑矿工业废水的排放等人为活动造成其含量及输送量较大[28， 29]，其他河流对浙闽沿岸TDISb分布的影响相对较小.

表3 浙闽沿岸主要入海河流的TDISb浓度、 年均径流量和入海通量Table 3 Concentrations of TDISb, the mean annual discharge and fluxes into the sea of the main rivers in the coastal area of Zhejiang and Fujian

在河口及近岸海区盐度可以有效地表征淡水的影响程度，通过盐度与TDISb浓度的相关关系可以讨论不同水团混合对溶解态锑分布的影响. 由图 4可以看出浙闽沿岸海域存在多个水团，包括长江冲淡水(CDW)、 台湾暖流(TCWW)、 黑潮表层水(KSW)、 黑潮次表层水(KSSW)以及东海陆架混合水(ECMW)等[23， 26]. 文献[30]的结果表明，春季入侵长江口外的高盐水主要来自台湾东北部的黑潮次表层水. 如果仅考虑水团的物理混合，以12.99 nmol ·L-1 (2012年5月长江徐六泾采集样品，实验室未发表数据)和1.27 nmol ·L-1 (2011年5月东海黑潮区样品，实验室未发表数据)分别作为长江冲淡水和黑潮次表层水端元的TDISb浓度，它们的连线即为理论稀释线(图 5). 从图 5中看出，总溶解态无机锑与盐度呈现出较为明显的负相关关系，说明该区域溶解态锑的行为是近似保守的，但是个别观测点相对理论稀释线有明显的偏高或偏低现象，说明该区域存在其他的溶解态无机锑的源或汇，具体原因见下节讨论.

图 4浙闽沿岸海域的T-S点聚图Fig.4Plot of temperature-salinity in the coastal area of Zhejiang and Fujian

图 5浙闽沿岸海域总溶解态无机锑与盐度的关系Fig.5Relationship of TDISb with salinity in the coastal area of Zhejiang and Fujian

利用水团的物理混合估算研究区域TDISb的浓度[31， 32]，由上文讨论可知，假定影响研究区域的水团主要是长江冲淡水和黑潮次表层水，两水团端元的盐度和TDISb浓度(长江冲淡水，SCDW=0，cTDISb=12.99 nmol ·L-1 黑潮次表层水，SKSSW=34.7，cKSSW=1.27 nmol ·L-1)依据计算公式

得出x和y值，其中Sa为实际盐度， x、 y分别代表长江冲淡水和黑潮次表层水在水团混合中所占比例，再根据公式

估算出该区域TDISb的浓度，计算结果如图 6所示. 从中可明显的看出，估算结果与实测结果的分布趋势基本吻合，都表现出近岸浓度较高，随着离岸距离的增加含量逐渐降低的分布特点，但在近岸区域TDISb浓度估算结果偏低，远岸区域估算结果偏高，说明该区域溶解态无机锑的分布除了主要受到长江冲淡水和黑潮次表层水的水团混合影响以外，还存在其他影响因素.

图 6浙闽沿岸海域TDISb的估算结果与实测结果比较Fig.6Comparison of the estimated and actual results of TDISb concentrations in the coastal area of Zhejiang and Fujian
2.3.2 其他因素对溶解态无机锑分布的影响

锑不是植物生长的必需元素，甚至具有一定的生态毒性，但已有研究结果证明锑能够被植物体和农作物以不同的形式吸收[3， 33]，而且也有研究发现锑参与了生物循环[18，34, 35, 36]. 2008年5月航次调查中在邻近长江口及沿岸区域观测到明显的水华过程，由浮游植物水华区(ca-ce)/ce比值(ca:实际观测浓度，ce:估算浓度)与磷酸盐的关系[图7(a)]可知当磷酸盐含量较高时，实测结果与估算值较为一致，而当磷酸盐含量较低时，实测值低于估算值，说明溶解态锑在磷酸盐含量较低时可能存在潜在的吸收，这可能是由锑与磷位于同一主族结构相似造成的[37]，具体生物活动影响机制尚需进一步深入研究.

图 7TDISb的估算偏差与PO3-4 和SPM含量之间的关系Fig.7Relationships of (ca-ce)/ce ratio with the concentrations of PO3-4 and SPM

悬浮颗粒物在水体中的吸附解吸过程也可能影响水体中溶解态无机锑的分布[15]，图7(b)给出了底层水体中(ca-ce)/ce比值与SPM的关系，从中可以看出，当SPM含量较高时，锑实测浓度稍高于估算浓度，而当SPM含量较低时，实测浓度低于估算浓度. 这说明悬浮颗粒物的吸附解吸过程对水体中溶解态锑的行为影响较为复杂，在高浊度时水体中颗粒物是溶解态锑的源，而在低浊度时则变为汇.

3 结论

(1)2008年5月浙闽沿岸海域表、 底层总溶解态无机锑的平均含量分别为(2.25±1.22)nmol ·L-1和(1.79±1.14) nmol ·L-1，近岸较高，随着离岸距离增加含量降低，表层含量高于底层.

(2)浙闽沿岸海域溶解态无机锑的行为大体上是保守的，影响该区域总溶解态无机锑分布的主要因素是水团混合，同时还受到生物活动以及悬浮颗粒物吸附解吸的影响.

(3)浙闽沿岸海域TDISb浓度低于USEPA(美国环境保护署)锑的标准值[38]、 我国地表水环境质量标准和世界卫生组织规定的饮用水水质标准，表明研究海域受人为活动扰动的影响较小，基本处于原始水平，但由于受到河流陆源物质输入的影响，浓度比大洋高.

致谢： 本航次的野外采样工作得到了华东师范大学河口海岸学国家重点实验室、 国家海洋局第二海洋研究所老师和同学的大力支持，中国海洋大学海洋生物地球化学实验室成员对实验研究提供了无私的帮助，在此向他们表示衷心的感谢!

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