统计回归法是通过对实测数据的回归分析得出颗粒物年均值和日均值达标率间关系的方法. 一般来说，城市颗粒物的年均值越高，其日均值达标率就越低，日均值达标率可用年均值的单调递减函数来表征. 目前的研究表明环境空气中颗粒物浓度分布近似服从以下几类统计分布函数：对数正态分布、 韦伯分布、 皮尔逊第Ⅴ型分布、 伽玛分布等，其中对数正态分布被认为能够较好地描述环境空气中颗粒物浓度分布特征^{[7, 8, 9, 10, 11, 12]}. 当样品量足够大时，通过回归经验曲线，便可以得出日均值达标率与年均值的对应关系，从而确定出我国的颗粒物达标统计要求.

比例反推法的理论依据是同一个城市或地区颗粒物日均值浓度的统计分布规律是相对稳定的，低浓度年份数据可由高浓度年份数据进行等比例削减来反推. 这一方法在美国得到了实际监测数据的验证，并被广泛应用于美国颗粒物标准修订和健康风险评价中^{[13, 14]}. 该方法的特点是通过已知年份的实际监测数据，可以预测其他年份的污染物浓度分布情况，从而可用于空气质量的宏观管理和规划. 比例反推法的处理步骤是：①根据已知年份的颗粒物日均值浓度序列计算已知年份的颗粒物年均值； ② 计算所得年均值与目标年均值(中国的颗粒物年均值二级标准)的比值； ③将已知年份的颗粒物日均值浓度序列整体除以该比值，得到新的日均值浓度序列； ④计算新构造的浓度序列的日均值达标率. 通过这种方法可以构造出不同城市达到年均值标准时的日均值浓度分布情况.

将2005~2012年120个城市8 a的日均值浓度序列按照比例反推法进行处理，使得城市的年均值正好等于国家二级标准(70 μg ·m^-3). 由于比例系数过大或过小容易造成估算结果不确定性增加，因此选取了初始年均值在49~126 μg ·m^-3之间的浓度序列作为有效数据序列，共计850个浓度序列，涵盖了118个城市(海口和三亚由于年均值较低被筛除). 为考察不同地理区划范围的差异，分别统计华北、 东北、 华东、 中南、 西南和西北城市日均值达标率的分布特征.

控制图法^[15]是美国EPA在比较颗粒物年均值标准和日均值标准的控制力度时采用的一种方法，适用于比较同一种污染物的两个不同统计指标的相对强弱关系. 例如美国使用控制图法比较了其PM_2.5年均值标准(12 μg ·m^-3)和日均值标准(98百分位数不超过35 μg ·m^-3)中哪个指标对达标具有主导性作用. 与前面两种正向推理方法不同，控制图法更适合于对多个不同备选方案的验证和比较，从而提供有关的决策信息. 利用120个城市2010~2012年日均值数据，分别绘制了不同日均值达标统计要求与年均值标准间的控制关系图.

WHO在制定颗粒物标准时，主要依据颗粒物的急性和慢性健康效应以及颗粒物年均值和日均值间的统计关系来确定，其推导过程如图1所示. 根据PM_2.5急性和慢性暴露队列研究的成果^{[23, 24]}，WHO首先确定了PM_2.5年均浓度的导则值(AQG)为10 μg ·m^-3，随后根据PM_2.5慢性暴露致死的剂量-效应关系确定了3个过渡时期目标值(15、 25和35 μg ·m^-3). 由于单一的PM_2.5导则值无法防护粗颗粒物(PM_2.5~10)导致的健康危害，WHO按照PM_2.5与PM₁₀比例系数为0.5的关系，制定PM₁₀的年均值导则值. 在PM_2.5和PM₁₀年均值确定后，通过年均值与日均值浓度间的统计关系，选取日均值浓度序列的第99百分位数作为PM_2.5和PM₁₀的日均值导则值和过渡时期目标值，并给出了各取值下的健康风险^[5].

图1

Fig. 1

图1 WHO制定环境空气颗粒物标准的逻辑推导过程示意 Fig.1 Logical deduction of ambient air quality standards for particulate matter by WHO

由图1推导过程可以看出WHO首先确定了达标统计要求(即99百分位数)，然后根据年均值与日均值间的统计关系才得出了日均值导则值. 虽然WHO没有给出为何选择99百分位数，但从统计意义上不难理解，百分位数越高即允许超标天数越少，更有利于保护人体健康. 可以推测，如果WHO没有选择99百分位数，而是选择98百分位数，那么得出的日均值导则值和过渡时期目标值显然比当前的取值更低，即年均值导则值、 日均值导则值和日均值达标统计要求间具有一定的对应关系.

美国自1971年开始制定颗粒物标准，在制定颗粒物的年均值和日均值标准时，主要依据颗粒物的慢性和急性健康风险评价研究成果而制定. 与WHO类似，美国1997年首次制定PM_2.5的年均值和日均值标准时，也是先确定了日均值达标统计要求，再确定日均值浓度限值标准. 美国EPA在当时制定达标统计要求时主要考虑的因素为指标的稳健性和对人体健康的保护性. 从稳健性来说百分位数越小越好，但随着百分位数的降低，允许的超标天数也会增加，不利于保护人体健康. 美国EPA综合考虑各方面因素而最终使用了98百分位数作为达标统计要求^[25].

美国2006年以及2012年对标准再次进行修订时，日均值达标统计要求一直未作更改，而是对浓度限值标准进行了修订，例如2006年美国将PM_2.5的日均值标准由1997年的65 μg ·m^-3加严到35 μg ·m^-3. 在这次修订过程中，美国除了考虑健康风险评价研究成果外，也注意到了PM_2.5的年均值标准与PM_2.5日均值标准间控制力度的匹配问题. 美国EPA在审议颗粒物标准时认为，年均值标准有利于控制全国细颗粒物浓度的均匀下降，且其健康效应的证据比日均值标准更有力，因此不宜让日均值标准成为控制性因素^[26]. 即当评价地区的颗粒物浓度满足年均值标准时，大部分地区也应基本能够满足日均值标准的达标统计要求. 基于这一考虑， 2012年美国将PM_2.5年均值标准由2006年的15 μg ·m^-3加严到12 μg ·m^-3，PM_2.5日均值标准未作修改^[16].

图2所示为2005~2012年120个城市可吸入颗粒物年均值与日均值达标率对应关系图. 从2005~2012年，城市颗粒物年均值浓度呈逐渐下降的趋势，年均值达标城市数量不断增加，即图中数据点逐渐集中趋向于达标区间. 当城市年均值接近国家二级标准(70 μg ·m^-3)时，绝大多数城市的日均值达标率均大于95.0%. 由于各城市的污染特征不同且受到年际间气象条件差异的影响，城市日均值达标率具有一定的不确定性和波动性，无法准确预测某一未知年份的日均值达标率.

图2

Fig. 2

图2 2005~2012年120个城市PM10年均值与日均值达标率对应关系 Fig.2 Plots of annual arithmetic mean and non-exceedance rates of daily mean of PM10 between year 2005 and 2012

首先对比例反推法的适用性进行了验证. 选取颗粒物浓度较高的2005年数据和浓度相对较低的2012年数据，对我国六大地理区划内典型城市的PM₁₀日均值浓度分布特征进行了检验，如图3所示. 可以看出对于不同地理区划内的典型城市， 2012年PM₁₀日均值百分位数浓度与2005年PM₁₀日均值百分位数浓度间具有很好的正比例关系，从而验证了比例反推法基本可以适用. 即2012年日均值浓度可由2005年的日均值乘以一定的比例系数而得出，这一比例系数可由2012年年均值与2005年年均值的比值来确定.

图3

Fig. 3

图3 我国六大地理区划内典型城市2005年和2012年PM10日均值的相同百分位数的浓度值间对比关系 Fig.3 Plots of concentrations of the same percentages of PM10 24-hour mean between year 2005 and 2012 from typical cities in 6 geographic regions in China

按照不同地理区划，分别统计城市日均值达标率的分布频率和累积频率，如图4所示(华北、 东北、 华东、 中南、 西南和西北地区的有效数据量分别为101、 91、 274、 192、 113和79个). 可以看出华北、 东北和西北地区城市日均值达标率的分布频率和累积频率曲线较为相似，基本呈近似对称分布，在97%附近存在较为明显的中心趋势，日均值达标率为100%的概率较小. 其中西北地区城市在达标率较低区间仍有相当的分布. 华东和中南地区城市的峰值区间较宽，集中在96%~98%范围内，其中位数分布在97%~98%之间，达标率为100%的概率高于北方城市. 西南地区城市的达标率则明显高于其他地区，在接近100%位置出现峰值.

图4

Fig. 4

图4 比例反推法得出的我国六大地理区划城市PM10日均值达标率的分布情况 Fig.4 Distribution characteristics of non-exceedance rates of PM10 24-hour mean in 6 geographic regions in China by method of proportional rollback

经计算，华北、 东北、 华东、 中南、 西南和西北地区城市日均值达标率的平均值分别为96.3%、 96.6%、 97.2%、 97.2%、 98.1%和96.3%. 即华北与西北地区城市日均值达标率最低，其次是东北地区，华东和中南地区城市的达标率好于北方城市，西南地区城市日均值达标率最高. 西南地区城市由于自身地理、 气候条件等因素，较少受到类似沙尘暴等极端高浓度颗粒物污染的影响，当满足年均值标准时，日均值达标率通常较高. 而对于西北地区城市，即使年均值得到了很大改善，季节性的极端污染天气现象仍会对达标率造成一定的影响，而这种非人为因素的影响是很难通过环境管理措施得到改善的. 因此在制定全国性的颗粒物达标统计要求时，应充分考虑到地区间的差异.

为考虑全国整体情况，将不同地理区划城市的日均值达标率作为整体进行分析，其分布频率和累积频率曲线如图5所示. 可以看出日均值达标率的整体分布服从近似正态分布，其25百分位数、 50百分位数和75百分位数对应的达标率分别为96.2%、 97.3%和98.4%，平均值为97.1%.

图5

Fig. 5

图5 比例反推法得出的我国城市PM10日均值达标率的分布情况 Fig.5 Distribution characteristics of non-exceedance rates of PM10 24-hour mean in cities of China by method of proportional rollback

不同颗粒物日均值达标统计要求与年均值标准的控制图如图6所示. 按我国年均值和日均值浓度限值标准，控制图分为4个区间，其中左下方区域代表同时满足年均值和日均值标准，即颗粒物浓度达标. 可以看出随着百分位数的下降，百分位数浓度值在整体下移，左上方区域(年均值达标，百分位数浓度不达标)内的数据点逐渐减少，而右下方区域(年均值不达标，百分位数浓度达标)内的数据点在逐渐上升. 即99百分位数和98百分位数下日均值标准的控制力度强于年均值标准； 97百分位数下两者基本平衡； 96、 95和94百分位数下，日均值标准的控制力度逐渐弱于年均值标准. 按照美国的原则，我国不宜选取99、 98百分位数作为达标统计要求，从而保证颗粒物年均值标准成为控制性标准.

图6

Fig. 6

图6 2010~2012年120个城市PM10年均值和日均值百分位数关系图 Fig.6 Plots of percentile concentrations of PM10 24-hour mean with annual arithmetic mean from 120 cities between year 2010 and 2012