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南京城市大气氨-铵的高频演化及其气粒转化机制
摘要点击 1803  全文点击 802  投稿时间:2019-04-05  修订日期:2019-05-13
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中文关键词  氨气  铵根  污染事件  气粒转化  潜在源贡献因子法(PSCF)
英文关键词  NH3  NH4+  pollution episode  gas to particle conversion  potential source contribution function (PSCF)
作者单位E-mail
邵生成 南京信息工程大学应用气象学院, 耶鲁大学-南京信息工程大学大气环境中心, 南京 210044
南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心, 气象灾害教育部重点实验室, 南京 210044 
20171203271@nuist.edu.cn 
常运华 南京信息工程大学应用气象学院, 耶鲁大学-南京信息工程大学大气环境中心, 南京 210044
南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心, 气象灾害教育部重点实验室, 南京 210044 
 
曹芳 南京信息工程大学应用气象学院, 耶鲁大学-南京信息工程大学大气环境中心, 南京 210044
南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心, 气象灾害教育部重点实验室, 南京 210044 
 
林煜棋 南京信息工程大学应用气象学院, 耶鲁大学-南京信息工程大学大气环境中心, 南京 210044
南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心, 气象灾害教育部重点实验室, 南京 210044 
 
范美益 南京信息工程大学应用气象学院, 耶鲁大学-南京信息工程大学大气环境中心, 南京 210044
南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心, 气象灾害教育部重点实验室, 南京 210044 
 
谢锋 南京信息工程大学应用气象学院, 耶鲁大学-南京信息工程大学大气环境中心, 南京 210044
南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心, 气象灾害教育部重点实验室, 南京 210044 
 
洪一航 南京信息工程大学应用气象学院, 耶鲁大学-南京信息工程大学大气环境中心, 南京 210044
南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心, 气象灾害教育部重点实验室, 南京 210044 
 
章炎麟 南京信息工程大学应用气象学院, 耶鲁大学-南京信息工程大学大气环境中心, 南京 210044
南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心, 气象灾害教育部重点实验室, 南京 210044 
dryanlinzhang@outlook.com 
中文摘要
      本研究于2018年秋季利用在线气体和气溶胶组分监测仪以高时间分辨率连续测定南京市大气中的气体(主要是NH3)与二次无机气溶胶(主要是NH4+、NO3-和SO42-)浓度,借此研究污染和非污染期城市大气NH3和NH4+的演化规律,进而探讨NH3-NH4+气粒转化过程中的化学机制.结果表明,观测期间NH3和NH4+浓度的平均值(±1σ)分别为(15.3±6.7)μg·m-3和(11.3±7.8)μg·m-3,且日变化在污染和非污染事件中呈现出显著的差异.综合在线观测的NH3和NH4+浓度数据,通过计算潜在源贡献因子,分析了NH3和NH4+的潜在贡献源区在重污染过程受长距离污染传输影响较小,证明城市也是NH3排放的重要热点地区.进一步分析发现,NH3-NH4+的气粒转化是影响NH3和NH4+日变化的主要驱动因子.具体体现在:低温、高湿(温度在7.5~12.5℃,湿度在50%~90%)时,NH3和NH4+的气固转化速度较快,NH3与酸性物质反应生成更多的NH4+,使得(NH42SO4和NH4NO3的形成从而导致污染事件的加剧.研究结果有助于厘清城市大气NH3的来源和转化机制及其对颗粒物的潜在贡献.
英文摘要
      In this study, hourly mass concentrations of atmospheric gases (mainly NH3) and secondary inorganic aerosols (mainly NH4+, NO3-, and SO42-) in Nanjing City were continuously measured during the fall of 2018 by an online gas and aerosol chemical component monitor. The dataset was used to investigate the variation characteristics of ambient NH3 and NH4+ during polluted and non-polluted periods, and to explore the potential chemical mechanism during gas-to-particle conversion between NH3 and NH4+. The results show that throughout the sampling period, the mean values (±1σ) of the mass concentrations of NH3 and NH4+ were (15.3±6.7) μg·m-3 and (11.3±7.8) μg·m-3, respectively, and that their diurnal profiles were distinct between pollution and non-pollution periods. Analysis of the potential contribution sources indicated that local contributions exceeded long-range transport as the dominant source of measured NH3 and NH4+, suggesting that urban areas can be hotspots of NH3 emissions. Further in-depth analysis revealed that the process of gas-to-particle conversion was the main driving force with respect to controlling diurnal variations in NH3 and NH4+. Specifically, pollution episodes were characterized by low temperature (7.5-12.5℃) and high humidity (50%-90%) meteorological conditions. These conditions tended to accelerate the reaction rate of gas-to-particle conversion and facilitate the formation of aerosol ammonium, leading to pronounced (NH4)2SO4 and NH4NO3 increases during pollution events. These findings clarify the sources of NH3 in the urban atmosphere and its potential contribution to the formation of particulate matter.

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