环境科学  2026, Vol. 47 Issue (10): 7284-7294   PDF    
典型河口冲积岛土壤中微塑料赋存特征及生态风险评估
朱锐云1,2,3,4, 吴流星1,2,3,4, 李梦茁1,4, 曹承进1,2,3,4, 李俊豪1,2,3,4, 胡杨杨1,2,3,4, 黄民生1,2,3,4, 王磊1,2,3,4, 严欣霖1,2,3,4     
1. 华东师范大学生态与环境科学学院,上海 200241;
2. 水污染防治与利用山西省重点实验室,太原 030009;
3. 上海有机固废生物转化工程技术研究中心,上海 200241;
4. 崇明生态研究院,上海 202162
摘要: 以全球最大的河口冲积岛——崇明生态岛为研究对象,探究该区域土壤中微塑料赋存特征及其生态环境风险. 通过样品采集,利用密度分选、显微镜观察和傅立叶红外变换光谱等方法对土壤中微塑料进行鉴定,并结合污染负荷指数法(PLI)、聚合物风险指数法(PHI)和潜在风险指数(PERI)对崇明生态岛土壤中微塑料的生态环境风险进行评估. 结果表明,崇明土壤微塑料以小粒径为主,粒径在0~1.0 mm和1.0~2.0 mm的微塑料占比分别为65.38%和22.97%. 长兴岛、崇明岛和横沙岛土壤中微塑料丰度的测定结果为:冬季分别为(906.67±410.07)、(455.00±348.57)和(320.00±147.87)n·kg-1;夏季分别为(710.00±478.50)、(338.57±272.49)和(110.00±41.63)n·kg-1. 土壤中微塑料存在分层规律,0~10 cm深度的表层土壤中微塑料丰度最高[平均值为(573.3±331.06)n·kg-1],10~20 cm深度次之[(197.8±83.64)n·kg-1],20~30 cm深度最低[(108.9±32.39)n·kg-1]. 崇明三岛土壤中微塑料的聚合物风险等级较高,为Ⅳ级(PHI=112.62),污染负荷和潜在生态风险均处于较低级水平(PLI=2.33;PERI=34.33);PLI指数和PHI指数均在空间上呈现出长兴岛 > 崇明岛 > 横沙岛的变化趋势.
关键词: 土壤      新污染物      微塑料(MPs)      赋存特征      生态风险评估     
Occurrence Characteristics and Ecological Risk Assessment of Microplastics in Soils of Typical Estuarine Alluvial Islands
ZHU Rui-yun1,2,3,4 , WU Liu-xing1,2,3,4 , LI Meng-zhuo1,4 , CAO Cheng-jin1,2,3,4 , LI Jun-hao1,2,3,4 , HU Yang-yang1,2,3,4 , HUANG Min-sheng1,2,3,4 , WANG Lei1,2,3,4 , YAN Xin-lin1,2,3,4     
1. School of Ecological and Environmental Sciences, East China Normal University, Shanghai 200241, China;
2. Shanxi Key Laboratory of Water Pollution Prevention and Utilization, Taiyuan 030009, China;
3. Shanghai Engineering Research Center of Biotransformation of Organic Solid Waste, Shanghai 200241, China;
4. Institute of Eco-Chongming, Shanghai 202162, China
Abstract: Taking Chongming Eco-Island, the world's largest estuarine alluvial island, as the research object, this study investigates the occurrence characteristics and ecological risks of microplastics in the soil of this region. Through sample collection, methods such as density separation, microscopic observation, and Fourier transform infrared spectroscopy were employed to identify microplastics in the soil. The ecological risks of microplastics in Chongming Eco-Island's soil were assessed by combining the pollution load index (PLI), polymer hazard index (PHI), and potential ecological risk index (PERI). The results indicated that microplastics in Chongming soil were predominantly small-sized, with 65.38% and 22.97% of microplastics having a particle size of 0-1.0 mm and 1.0-2.0 mm, respectively. The abundance of microplastics in the soil of Changxing, Chongming, and Hengsha islands was (906.67±410.07), (455.00±348.57), and (320.00±147.87) n·kg-1 in winter and (710.00±478.50), (338.57±272.49), and (110.00±41.63) n·kg-1 in summer. The distribution of microplastics in the soil showed a clear stratification pattern, with the highest concentration found in the top 0 to 10 cm [average: (573.3±331.06) n·kg-1], followed by the 10 to 20 cm layer [(197.8± 83.64) n·kg-1], and the lowest concentration in the 20 to 30 cm layer [(108.9±32.39) n·kg-1]. The soil from the three islands of Chongming had a high polymer risk level (Level IV, PHI=112.62), with both the pollution load and potential ecological risk being relatively low (PLI=2.33; PERI=34.33). The PLI and PHI indices showed a spatial trend of Changxing Island > Chongming Island > Hengsha Island.
Key words: soil      emerging contaminants      microplastics (MPs)      occurrence characteristics      ecological risk assessment     

塑料具有轻质、耐用和成本低廉等特性,在日常生活中被广泛应用. 然而,塑料废弃物在自然环境中会通过物理磨损、光化学降解和生物作用等过程逐渐破碎,形成微塑料颗粒. 微塑料(microplastics,MPs)是指粒径 < 5 mm的塑料类物质[1]. 微塑料污染在环境中可通过多种途径传播,因其环境持久性以及潜在的生态风险,已成为全球性的环境污染问题[2]. 我国同样高度重视该问题,2022年国务院办公厅印发《新污染物治理行动方案》[3],明确提出要以有效防范新污染物环境与健康风险为核心,统筹推进新污染物环境风险管理. 2024年,政府工作报告首次明确提出“塑料污染治理”,并将其与固体废物和新污染物治理并列,纳入年度政府重要工作.

目前,作为典型新污染物,微塑料在多种环境介质中普遍存在[4~6]. 微塑料可通过多种途径进入土壤系统,包括塑料废弃物风化降解、污水污泥土地利用、有机肥施用、农业灌溉活动、轮胎颗粒释放以及大气干湿沉降等过程[7~12]. 目前,我国对微塑料赋存土壤的研究主要涉及地区为:哈尔滨[13]、山东滨海[14]、新疆[15]、长三角典型流域[16]、内蒙古河套灌区[17]、青藏高原南部地区和祁连山地区[18]、黄河流域[19]、北京城市河流[20]、固原市[21]等. 微塑料主要成分包括聚乙烯(polyethylene,PE)、聚丙烯(polypropylene,PP)和聚苯乙烯(polystyrene,PS)等. 目前相关研究主要通过聚合物风险指数(polymer hazard index,PHI)、污染负荷指数(pollution load index,PLI)、潜在生态风险指数法(potential ecological risk index,PERI)和内梅罗污染指数法(Nemerow index,NI)等方法评估微塑料生态风险,如丹江口库区土壤[22]、西北典型棉田土壤[23]、海南岛海滩[24]、伊洛河流域水体和沉积物[25]等,结果表明各种介质中的微塑料风险基本处于中低等风险水平.

崇明生态岛是全球最大河口冲积岛,位于长江入海口,其独特的地理位置造就了复杂的水文动力环境. 长江淡水径流与海洋咸水倒灌的双重作用,使该区域微塑料污染具有显著的空间异质性和时间动态性. 一方面,长江径流持续输入陆源微塑料;另一方面,东海潮汐反向输送海源污染物(如船舶涂料颗粒),形成双向污染传输体系. 这种污染格局呈现明显的季节差异:丰水期以长江径流向海输运为主,枯水期则因咸水倒灌增强导致滩涂富集. 陆海交互作用与多源污染的协同效应,共同形成了该区域微塑料污染独特的时空分布特征. 崇明岛作为世界级生态岛,绿色农业生产和特色生态旅游是岛内两大特色产业. 崇明区域是上海重要的农产品生产地,农业地膜棚膜大量使用带来的微塑料环境风险问题不容忽视. 现场调查表明,农业生产中广泛使用的地膜覆盖、大棚种植等塑料制品,以及旅游活动产生的大量塑料废弃物,已成为岛内土壤微塑料污染的重要来源. 本研究针对崇明生态岛土壤的微塑料污染状况开展研究,分析季节变化、区域差异及人类活动对崇明生态岛土壤中微塑料赋存特征的影响,以期为崇明生态岛中微塑料的生态风险评估提供科学支撑,同时为我国河口冲积岛和长江经济带地区新型微污染物研究提供依据.

1 材料与方法 1.1 研究区域概况及样点布设

崇明生态岛位于长江入海口,是典型的河口冲积岛,也是中国最大的河口岛屿. 崇明区域位于中国上海市辖区内,由崇明岛、长兴岛和横沙岛组成,经度范围为东经121°09′30″~121°54′00″,纬度范围为北纬31°27′00″~31°51′15″. 该地区属于亚热带季风气候,四季分明,雨热同期[26]. 崇明区域地势平坦,河湖众多,林木葱郁,滩涂资源丰富. 崇明生态岛屿成陆已有1 300多年历史,由于江河进入河口流速变缓,大量泥沙逐渐沉积,从而形成了这一特殊地貌. 崇明区域总面积为1 413 km2,常住人口63万人. 该地区具有丰富的滩涂资源,也是上海市的重要农业基地. 同时,该地区还有许多重要的生态保护区,包括长江口湿地自然保护区、东滩海鸟自然保护区等,是中国重要的生态屏障之一.

本研究在崇明三岛(崇明岛、长兴岛和横沙岛)内共设置38个具有代表性的采样区域(图 1). 采样点的布设主要基于区域环境特征,同时兼顾了崇明生态岛的产业布局特点. 此外,为解析微塑料历史演变趋势,采用了分层采样的方法. 首先,考虑到地理空间分布的代表性,点位覆盖了崇明岛(28个,C1~C28)、长兴岛(6个,CX1~CX6)和横沙岛(4个,HS1~HS4)三大区域,兼顾了从北部沿岸到南部沿岸以及岛屿内部的空间梯度(表 1). 其次,为反映不同水文动力条件的影响,点位布设涵盖了近海水域(如C6,CX1,HS1)和岛内河网(如南横引河、北横引河等)两种主要水系环境. 另外,为了兼顾崇明生态岛建设过程中产业布局特点,采样点包括农业种植区(如C5,C9)、城镇居民区与工业区(如C3,C11)、旅游休闲区(如C4,C25)以及生态保护区(如CX3,CX4)等,以系统地分析人类活动与自然因素对微塑料污染的潜在影响. 分别于冬季和夏季进行土壤的样品采集,拍照并记录每个采样点的地理位置、土地利用类型及附近可能的污染源等. 土壤采集方法为剖面采样法,使用不锈钢取土钻,在每个采样点采集3个平行土壤剖面(0~10、10~20和20~30 cm),共计采集样品9份,去除石粒等杂质后用铝袋密封低温储存.

图 1 采样点位分布示意 Fig. 1 Distribution of sampling sites

表 1 采样点位记录 Table 1 Records of distribution of sampling sites

1.2 基础理化指标测定

用土壤养分速测仪(HC-D40)测定土壤铵态氮、有效磷、速效钾、有机质和酸碱度.

1.3 微塑料样品分离与表征

使用NaCl溶液分离法[27,28]提取样品中的微塑料,将采集的土样风干、粉碎并过5 mm的筛子后,准确称取50.0 g土样移入干净的500 mL玻璃烧杯中,加入150 mL的1.19 g·cm-3饱和氯化钠溶液进行浮选,混合均匀后用超声波振荡2 min,然后搅拌30 min,静置24 h后,将上清液倾倒至500 mL锥形瓶中,重复上述步骤3次得到上清液集合,通过孔径为20 μm的尼龙纤维膜过滤,保存滤膜待进一步分析,重复2次提取. 分离后微塑料样品的尺寸、形状和颜色使用体式显微镜(Motic SMZ171TLED)及配套软件Motic images Plus 2.0进行观察,借助软件对微塑料拍照和测量. 微塑料的化学组成采用傅立叶红外变换光谱法[29,30](μ-FT-IR)通过显微红外光谱仪(Thermo NicoletiN10 MX)进行测定,通过图谱匹配分析,鉴定微塑料的聚合物成分.

1.4 微塑料生态风险评估方法

污染负荷指数(pollution load index,PLI)是基于环境中微塑料的丰度评估其总体污染水平的指数[31],其计算公式为:

PLIi=Ci/C0 (1)
PLIzone=PLI1×PLI2×PLI3×⋯×PLInn (2)

式中,PLIi为某点位污染负荷指数;PLIzone为整体区域污染负荷指数;n为点位数量;Ci为样本i的微塑料丰度;C0为环境本底丰度. 本研究参考土壤微塑料研究的通用做法[21,32,33],采用研究区域微塑料丰度的最小值(60 n·kg-1)作为土壤参考值,以表征相对于本地背景的污染程度. PLI的风险等级划分[31](表 2)采用微塑料生态风险评估中的通用标准,该标准常见于农业及流域土壤的相关研究[32,33].

表 2 风险评估等级 Table 2 Risk assessment level

聚合物风险指数(polymer hazard index,PHI)通过计算微塑料聚合物在环境中的百分比和毒性参数来评估其对环境和生物体健康风险[31]. 其计算公式为:

PHI=∑i=1nPi×Si (3)

式中,PHI为污染风险指数;Si为聚合物种类i的危害评分(表 3),其数值引用自Lithner等[31]基于化学单体毒性对聚合物固有危害的系统性排序研究;Pi为某一样本聚合物种类i的百分比,n为塑料聚合物的种类数. 风险等级划分[31]见表 2. 该危害评分体系最初源于对水生环境和人类健康的潜在影响评估,本研究将其应用于土壤微塑料风险评估,是基于其已被本领域广泛采纳用于识别高危聚合物类型的有效性[32,34~36];同时,由于土壤介质的复杂性及对土壤特异性生物毒理学数据的差异,本评估结果主要作为指示需要优先关注聚合物的早期预警工具.

表 3 各种聚合物的危害评分 Table 3 Hazard index of various polymers

潜在风险指数(potential ecological risk index,PERI)是综合考虑微塑料的丰度和各聚合物类型的毒性危险指数[37]. 其计算公式为:

T=∑i=1nPi×Si (4)
PERI=T×CiC0 (5)

式中,T为微塑料的综合毒性响应因子[37];Pi为某一样本中塑料种类i的百分比;Si为塑料种类i的危害评分[31](表 3);n为塑料聚合物的种类数;Ci为某一样本的微塑料丰度;PERI为某一样本的综合潜在生态风险指数;C0为环境安全丰度. 目前,针对本研究区域(崇明生态岛)尚缺乏统一的土壤微塑料背景值标准,本研究参考现有微塑料生态风险评估方法[38~41],采用C0=1 680 n·kg-1作为土壤介质计算基准. 风险等级划分[31]见表 2.

1.5 实验数据分析与处理

使用SPSS 28.0软件处理数据,Origin 2019和QGIS 3.22.0绘制图表,实验数据以平均值和标准差表示,主要实验设备及仪器见表 4. 采用独立样本t检验比较各岛屿内部冬、夏两季微塑料丰度的差异,并运用单因素方差分析(ANOVA)及Tukey事后检验比较3个岛屿间的空间差异,显著性水平设定为P < 0.05.

表 4 主要实验设备及仪器 Table 4 Main experimental equipment and instruments

1.6 实验质量控制

为避免微塑料污染,从野外采样到实验室分析,使用铝制袋封装样品,穿着棉质实验服,烧杯使用锡箔纸密封,禁止样品接触塑料制品. 为量化并校正潜在背景污染,同步进行实验室空白实验,每处理10个样品设置1个空白. 空白实验结果显示,背景污染水平平均约占样品微塑料平均丰度的4.0%. 为确保数据的准确性,本研究的微塑料丰度数据均已通过扣除空白实验的平均值进行了校正.

2 结果与分析 2.1 崇明生态岛土壤中微塑料的形态特征

土壤样品中检测出的微塑料颜色包括透明、蓝色、红色、绿色、紫色、黄色、黑色和白色这8类(图 2). 其中以透明(37.45%)和紫色(15.78%)为主,占比均显著高于其他各色. 透明微塑料占较大比例可能源于透明塑料制品的广泛使用及彩色塑料的老化褪色:一方面,透明地膜、一次性餐具、塑料袋等容易破损透明塑料的大量生产使用是微塑料的主要来源;另一方面,约有4.60%的微塑料样品呈半褪色状,说明彩色微塑料会受紫外线辐射和风化作用而褪色,导致透明微塑料的比例增加[36].

图 2 不同颜色的微塑料在土壤中的占比 Fig. 2 Proportions of microplastics with different colors in the soil

样品中微塑料可分为纤维、碎片、颗粒和薄膜这4种形状(图 3). 其中纤维状微塑料占主导地位(65.09%),可能源于纺织品及衣物洗涤、污水灌溉、地膜覆盖和大气沉降等.

图 3 不同形状的微塑料在土壤中的占比 Fig. 3 Proportions of microplastics with different shapes in the soil

微塑料按尺寸分为0~1.0、1.0~2.0、2.0~3.0、3.0~4.0和4.0~5.0 mm这5类(图 4),其占比随粒径增大而递减,其中 < 1.0 mm的组分占主导地位(65.38%),这一分布特征与国内多个典型区域土壤研究相比,既呈现共性也存在差异:本研究丰度范围(60~3 380 n·kg-1)与青藏高原东北部耕地土壤[42](68~3 668 n·kg-1)高度接近,且两地 < 1.0 mm微塑料占比均达60%以上,反映了农业种植与旅游业等人类活动的显著影响;与汉江上游农田[43](360~6 300 n·kg-1,< 1.0 mm占比超80%)相比,崇明岛的总体污染水平较低;而相较于贵州喀斯特设施土壤[44](286.67~2 764.06 n·kg-1,< 1.0 mm占比为55.59%),崇明岛的小粒径组分比例更高. 上述对比表明,自然风化碎裂是导致小粒径微塑料普遍占优的共性机制,但局地污染源强度与人类活动类型的差异是导致微塑料丰度与粒径分布空间分异的关键因素. 此外,本研究采用的20 μm滤膜亦对提高小粒径微塑料的检出率具有重要影响.

图 4 不同尺寸的微塑料在土壤中的占比 Fig. 4 Proportions of microplastics with different sizes in the soil

2.2 崇明生态岛土壤中微塑料时空分布特征

崇明生态岛中所有土壤样品均检测出一定丰度的微塑料(60~3 380 n·kg-1),其中冬季丰度[(512.11±399.70)n·kg-1]高于夏季[(373.16±252.19)n·kg-1],但独立样本t检验表明,两者差异未达到统计学显著性水平. 崇明生态岛属典型的亚热带季风气候,夏季降水集中,其产生的冲刷与径流效应可有效迁出表层土壤中的微塑料;反之,冬季降水较少,微塑料更易在表层富集. 两季节土壤微塑料丰度最高值点位相同,均出现在位于长兴岛潘圆公路(东西向主干道,全长21.5 km)沿线的CX5点位,其丰度季节变化与整体趋势相反:夏季[(3 380.50±134.0)n·kg-1]高于冬季[(2 460.00±106.5)n·kg-1]. 该异常特征源于主导污染源的差异:相较于其他以自然过程为主导的采样点,CX5点位的微塑料输入主要受人为交通活动控制. 潘圆公路作为贯穿长兴岛的核心交通动脉,其夏季交通流量因旅游及航运旺季而增加,直接导致由轮胎、刹车片及船舶橡胶磨损产生的微塑料排放通量升高. 因此,高强度的人为排放在该点位主导了微塑料的动态,形成了独特的“夏季峰值”现象.

长兴岛、崇明岛和横沙岛土壤中冬季微塑料丰度平均值为(906.67±410.07)、(455.00±348.57)和(320.00±147.87)n·kg-1,高于夏季的(710.00±478.50)、(338.57±272.49)和(110.00±41.63)n·kg-1. 独立样本t检验结果显示,横沙岛表现出显著的冬季高值(t=2.73,df=6,P < 0.05),而长兴岛与崇明岛的冬夏差异在统计上不显著. 从空间分布来看,单因素方差分析表明,三岛屿间的微塑料丰度存在显著差异(F= 4.04,df=2,73,P < 0.05). Tukey检验进一步明确,长兴岛的微塑料平均丰度[(808.33±484.81)n·kg-1]显著高于横沙岛[(215.00±150.71)n·kg-1](P < 0.05);而崇明岛[(396.79±315.51)n·kg-1]与长兴岛、横沙岛之间的差异均未达到统计学显著性. 横沙岛的丰度水平最低,此空间分布模式可能与该岛推行的绿色农业生产方式有效减少了微塑料的输入与积累有关.

根据不同利用类型土壤中微塑料分布特征可见,农业用地土壤[(527.37±552.66)n·kg-1]和建设用地土壤[(263.16±387.20)n·kg-1]高于未利用地土壤[(233.68±448.46)n·kg-1](图 5),原因可能是崇明农业生产活动中塑料制品的大量使用和居民日常生活释放的微塑料. 对崇明生态岛5处地膜农田、5处棚膜农田和5处露天农田土壤中微塑料进行统计分析,结果表明:地膜农田土壤微塑料丰度[(840.00±751.71)n·kg-1]和棚膜农田土壤微塑料丰度[(468.00±278.71)n·kg-1]高于露天农田土壤微塑料丰度[(320.00±130.64)n·kg-1](图 6),原因可能是崇明农田土壤中微塑料主要来源于地膜和棚膜的大量使用,这与之前的研究结果一致[45]. 而地膜覆盖的土壤微塑料丰度[(840.00±751.71)n·kg-1]高于棚膜[(468.00±278.71)n·kg-1],原因可能是地膜在耕作和机械作业中更易被损坏和破碎,残留在土壤中.

图 5 不同利用类型土壤中微塑料的分布 Fig. 5 Distribution of microplastics in soils with different utilization types

图 6 不同种植模式下农田土壤中微塑料的分布 Fig. 6 Distribution of microplastics in farmland soil under different cropping patterns

2.3 崇明生态岛土壤中微塑料的聚合物类型

环境样品中共检测出9种聚合物成分(表 5),以PP为主(52.50%)(图 7),原因可能是以PP为主要材质的农膜和编织袋等塑料制品使用量大,土壤中残留的塑料废弃物会在外力作用下逐渐破碎分解成微塑料. 另外,对各多聚物成分进行显著性检验,崇明岛和长兴岛相较于横沙岛拥有更丰富的微塑料聚合物种类,原因可能是横沙岛几乎无工业污染.

表 5 崇明三岛聚合物类型统计1) Table 5 Statistics of polymer types in Chongming Island

图 7 不同聚合物类型的微塑料在土壤中的占比 Fig. 7 Percentage of different polymer types of microplastics in soil

3 讨论 3.1 崇明生态岛土壤中微塑料的时空分布规律

崇明生态岛土壤微塑料含量冬季明显高于夏季,其原因可能是夏季降雨冲刷和地表径流影响土壤中微塑料的分布和迁移,崇明是典型的亚热带季风气候,降水主要集中在夏季,土壤中的微塑料在干燥季节(冬季)积累,湿润季节(夏季)随降水过程冲刷和径流携带迁移,这与Li等[46]的研究结果一致. 多项研究表明[47],相较于传统农业,绿色农业生产系统中土壤中的微塑料含量较低,原因可能是绿色农业生产使用的有机肥料和土壤改良剂,能够促进微生物活动和生物降解微塑料.

崇明土壤环境中检测出较多的纤维状PET和PP,进一步说明个人护理品中的塑料微珠和衣物清洗产生的纤维是环境微塑料的重要来源[48]. 同时,崇明设施农业生产活动中塑料膜的大量使用和污泥灌溉等土壤肥力改良措施,虽然可以稳步提升土壤速效养分和有机质含量,但可能会造成微塑料污染的积累[48]. 相关研究表明[49],污水处理厂的微塑料去除效率通常在72%~98%之间,污水处理过程中的微塑料往往会被拦截到污泥中,而这些污泥通常被用作肥料施用于农田土壤. 由于微塑料具有较强的稳定性,这些微塑料可能会在土壤中积累,给环境和人类健康带来潜在的风险. 此外,土壤不仅是微塑料的聚集地,还是微塑料进入水环境的主要来源之一. 査阳[50]的研究表明,太湖流域农业面源污染控制过程中进水微塑料丰度远高于太湖流域其他水体,进一步揭示了农业活动对农田土壤、地表河流及湖泊微塑料含量的影响.

崇明农田土壤中PP和PE的丰度远高于其他聚合物种类微塑料,分别是聚酯的9.17倍和2.67倍,原因可能是农用薄膜类塑料主要成分是PP或PE,农膜表面的塑料分子会逐渐被紫外线照射分解,形成较小的微塑料颗粒长期存在于土壤中,这与之前的研究结果一致[51].

3.2 崇明生态岛农田土壤中微塑料的分层规律 3.2.1 丰度分层规律

微塑料丰度在不同深度的土壤中存在差异,0~10 cm深度的表层土壤中微塑料丰度最高[(573.3±331.06)n·kg-1],而10~20 cm深度次之[(197.8±83.64)n·kg-1],20~30 cm深度最低[(108.9±32.39)n·kg-1],微塑料在土壤中的分布不均匀,原因可能是微塑料在土壤中与有机质等颗粒结合,也会使得其在深度上的分布范围受到限制,导致在表层土壤中的微塑料丰度更高,这与之前的研究结果一致[52]. 具体到不同点位来看,微塑料丰度存在明显差异,点位C9的0~10 cm深度土壤中微塑料丰度最高(1 240 n·kg-1),而点位C17的同一深度土壤中微塑料丰度最低(220 n·kg-1),各点位微塑料的污染程度不同,可能与各点位附近的土地利用、人类活动等因素有关. 在同一点位中,不同深度的土壤中微塑料丰度也存在差异,表层(0~10 cm)高于中层(10~20 cm)和底层(20~30 cm),原因可能存在两个方面:一是近些年塑料制品的越来越广泛使用导致表层土壤微塑料丰度较高、污染较严重;另一方面,随着时间的延长深层土壤中微塑料可能存在迁移转化的作用. 这一结果与姚蕊等[53]在厦门湾选取的5个典型沙滩沉积物中微塑料水平与垂直分布特征相似. 另外,也有研究表明[54],农田翻耕、蚯蚓等微生物的活动可能会影响微塑料的剖面丰度分布.

3.2.2 形态分层规律

从尺寸分层特征看,所有土壤层中主要类别是小粒径(< 1 mm)微塑料(75%以上)(图 8),可能是由于小粒径微塑料易在耕作、淋溶、生物扰动和重力作用下发生迁移. 从颜色分布来看,透明微塑料的占比随着深度的增加略有下降,有颜色微塑料的占比随着深度的增加小幅上涨,原因可能是有颜色的微塑料密度相对较大更易下沉迁移. 10~20 cm表层土壤绿色微塑料的比例明显大于20~30 cm深层,可能是表层检出的绿色微塑料聚合物类别主要为密度较小的PE(ρ为0.92~0.96 g·mL-1). 20~30 cm深层土壤黑色微塑料的比例明显大于10~20 cm表层,主要由于检出的黑色微塑料聚合物类别为密度较大的PET(ρ为1.37~1.45 g·mL-1).

图 8 不同深度农田土壤中微塑料的形态分布 Fig. 8 Morphology of microplastics in farmland soils at different depths

从形状分布来看,在所有土壤层中纤维类和碎片类微塑料是主要类别(70%以上),其次为颗粒类和薄膜类,原因可能是环境中的塑料制品会经过自然风化和降解,逐渐变脆、变薄、变小,最终变成微小的碎片或纤维状. 纤维状微塑料在土壤中的累积更为明显,可能是由于纤维类微塑料一般是由于洗涤、纺织等过程中脱落的纤维而产生,容易与土壤颗粒物质结合在一起,形成微塑料复合物长期赋存在土壤中. 随着土壤深度增加,纤维状和碎片状的占比越大,原因可能和密度有关,碎片类微塑料和纤维类微塑料的主要成分分别为密度较大的PET(聚对苯二甲酸乙二醇酯,密度为1.37~1.45 g·mL-1)和PA(聚酰胺,密度为1.02~1.05 g·mL-1),以PET和PA等高密度聚合物为主要成分的纤维状和碎片状微塑料更易向土壤深层迁移.

3.3 崇明生态岛土壤中微塑料的生态风险评估

冬夏两季崇明三岛土壤中的微塑料均表现出不同程度的污染负荷(图 9),PLI范围为1.00~7.51,均值为2.33,冬季的微塑料污染负荷值高于夏季(2.53 vs. 1.97),均处于较低的负荷等级I级. 两季节PLI指数最高值均出现在CX3兴欣农作物社(PLI冬=6.40,PLI夏=7.51),与大量农膜使用有关. 长兴岛土壤中冬、夏两季微塑料污染负荷值(PLI冬=2.99,PLI夏=2.10)高于崇明岛(PLI冬=2.49,PLI夏=2.06)和横沙岛(PLI冬=2.20,PLI夏 =1.31),均处于较低的负荷等级I级. 崇明绿色农业生产和农膜制品回收管理措施有效降低了微塑料污染.

图 9 土壤中微塑料污染负荷指数 Fig. 9 Pollution load index of microplastics pollution in soil

崇明生态岛土壤中微塑料的综合生态风险处于较低水平(图 10). 基于聚合物风险指数(PHI)的评价结果显示,全域处于Ⅳ级风险水平(PHI为112.62);其中长兴岛和崇明岛风险较高(PHI分别为232.33和188.99),横沙岛处于Ⅱ级风险等级(PHI为3.1). 而从潜在生态风险指数(PERI)评估结果来看,全域处于低风险等级(PERI为34.33),崇明岛和长兴岛PERI值相对较高(分别为51.19和44.25),横沙岛较低(PERI为1.67).

图 10 土壤中微塑料污染风险评价 Fig. 10 Level of ecological risk for microplastics pollution in soil

PHI与PERI评估结果之间的差异,主要源于两者方法学基础的固有区别. PHI为危害导向型指数,其评价基于聚合物本身的化学毒性潜力,不依赖于环境中的实际丰度[31]. 本研究区域内PHI处于Ⅳ级水平,反映出该区域微塑料在聚合物组成上具有较高的固有危害性,长兴岛与崇明岛存在较多如PAN、PMMA等高危聚合物类型,具有潜在环境风险. 而PERI为风险导向型指数,其在毒性潜力基础上进一步引入环境暴露丰度参数[37,55],从而更全面地反映实际生态风险. 本研究PERI处于低风险等级,说明尽管存在高危害性聚合物,其当前环境赋存丰度尚未引起系统性生态效应. 尽管崇明生态岛土壤中微塑料在聚合物组成上表现出较高的固有危害性(PHI),其在当前环境丰度下的综合生态风险(PERI)仍属可控范围. 然而,结果也表明区域内已具备高风险聚合物的赋存基础,若未来环境丰度持续上升,可能引发生态风险升高,需从源头上加强对高危聚合物输入的管控.

4 结论

(1)受夏季雨水径流的影响,崇明生态岛土壤中微塑料平均丰度均呈现出冬季高于夏季的共性特征,长兴岛、崇明岛和横沙岛土壤中微塑料丰度的测定结果为:冬季分别为(906.67±410.07)、(455.00±348.57)和(320.00±147.87)n·kg-1;夏季分别为(710.00±478.50)、(338.57±272.49)和(110.00±41.63)n·kg-1. 空间分布上,农业用地微塑料丰度分别是建筑用地和未利用地的2.0倍和2.3倍,农业生产活动中塑料制品的大量使用和居民日常生活衣物洗涤是微塑料的主要来源;地膜和棚膜农田土壤中微塑料的丰度分别是露天农田的2.6倍和1.5倍,农用地膜的残留破损也会导致农田土壤中微塑料增多.

(2)崇明生态岛农田土壤中微塑料的垂向分布呈现明显分层规律:丰度随深度增加而递减,表明近年塑料制品使用激增导致表层富集的特征. 微塑料的颜色、形状和尺寸占比均随深度发生改变,低密度的PE在表层占比较高,而高密度的PET和PA在深层土壤占比上升,表明聚合物密度是影响迁移的关键因素. 崇明岛的PE/PET值较高,进一步为农膜输入是主要污染途径提供了佐证.

(3)崇明三岛土壤中微塑料的聚合物风险等级较高,为Ⅳ级(PHI=112.62),但污染负荷和潜在生态风险均处于较低级水平(PLI=2.33;PERI=34.33),尚未对生态系统造成过大的负担. 空间上,PLI指数和PHI指数呈现出长兴岛 > 崇明岛 > 横沙岛的变化趋势. 其中,长兴岛作为上海市重要的渔业基地和工业中心,其港口及工业园区密集的工业活动是导致该区域微塑料生态风险相对较高的主要原因. 这一空间分布特征进一步证实了工业活动与土壤微塑料污染的相关性,工业活动加剧了土壤环境微塑料的生态环境风险.

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