2. 河南省郑州市生态环境监测中心,郑州 450007
2. Zhengzhou Ecological and Environmental Monitoring Center of Henan Province, Zhengzhou 450007, China
塑料自1907年工业化生产以来,因其柔韧性强、生产成本低和可塑性强,而被大量生产与应用[1]. 但塑料在环境中的持久性远超预期,高密度聚乙烯制品自然降解半衰期可达数千年[2]. 微塑料(microplastics,MPs),通常指尺寸小于5 mm的塑料颗粒[3],因其体积小、分布广、难降解且易被生物摄入,已成为全球性的环境新污染物,对生态系统和人类健康的潜在风险日益受到关注[4~7].
传统上,关于MPs的研究多聚焦于水体[8,9]和土壤[10,11]介质. 近年研究表明,大气已成为MPs迁移的重要介质,其通过气团运动实现跨区域传输,甚至抵达喜马拉雅[12]、祁连山[13]和太白山[14]等偏远地区,MPs造成的环境污染问题已经无处不在. 大气MPs主要分为沉降与悬浮两种形式的赋存状态,而其沉降通量和悬浮丰度是评估区域污染水平的关键指标[15~17]. 更重要的是,MPs的物理形貌特征(如尺寸、形状和颜色)和聚合物类型,不仅直接影响其在大气中的迁移、转化和沉降行为,更是追溯其潜在来源(如工业排放、生活废弃物、农业活动和轮胎磨损等)最直观和基础的依据[18~21].
然而,当前针对全国尺度下不同功能区(如工业区、居民区、农业区及交通枢纽等)大气MPs污染特征的系统性对比研究仍较缺乏,特别是MPs的形貌特征、聚合物组成及其影响因素尚不明确. 因此,本研究基于2014~2024年全国249个沉降与169个悬浮MPs采样点数据,结合工业排放、气象和社会经济等多维环境参数,旨在:①揭示中国大气MPs沉降通量与悬浮丰度的时空分布规律;②系统分析不同功能区MPs的物理形貌与聚合物组成特征;③利用随机森林模型与多因子解析方法,识别影响MPs分布的关键驱动因子. 本研究在全国尺度上整合多源环境数据与机器学习方法,构建了大气MPs污染特征与驱动因子的综合分析框架,以期为我国大气MPs的源头解析、风险评估及分区分类治理提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 数据收集本研究通过系统检索Web of Science(WOS)、Elsevier ScienceDirect及中国知网(CNKI)数据库,收集并整理了在中国区域内设置采样点的相关文献. 最终选取沉降MPs文献43篇和悬浮MPs文献30篇. 从上述文献中系统提取了以下核心数据:采样点地理坐标(转换为WGS-84坐标系);采样点所属功能区;大气MPs通量或丰度,单位为n·(m2·d)-1或n·m-3;大气MPs物理特征(尺寸、形状和颜色);大气MPs聚合物类型. 文献图表中的相关数据则利用Origin 2024软件进行提取,时间涵盖2014~2024年的研究,最终提取249个沉降MPs采样点和169个悬浮MPs采样点数据.
此外,本研究还收集并整理了辅助数据以支撑MPs的影响因素分析,如表 1所示.
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表 1 辅助数据基本信息及其来源 Table 1 Basic information of auxiliary data and its sources |
1.2 数据处理 1.2.1 MPs尺寸数据与聚合物类型
由于不同文献中MPs的尺寸范围不同,因此需要利用对数空间重叠比例法对尺寸数据进行归一化处理,此方法已广泛应用于沉积物分析(如GRADISTAT软件),具有明确的数学基础和领域认可度,适合于MPs尺寸的标准化处理,通过对数变换将幂律分布转化为线性分布,避免小尺寸MPs区间被低估,计算区间重叠比例的公式[29,30]如下.
安全对数函数:
| (1) |
重叠比例计算:
| (2) |
其中:
| (3) |
将MPs文献整理数据的原始尺寸区间百分比按重叠比例分配至标准区间,依据所整理的文献中MPs尺寸范围分布频率,将标准区间设置为[0,50)、[50,100)、[100,500)、[500,1 000)、[1 000,2 500)、[2 500,5 000)和[5 000,10 000],以下为百分比例分配公式:
| (4) |
确保每个样本的总百分比为100%,总和归一化公式如下:
| (5) |
通过采用以上对数空间重叠比例法对MPs尺寸数据进行归一化处理,将原始区间
工业污染物与社会经济数据来自《中国城市统计年鉴》[22],统计口径为地级市全市域,年份与采样点时间对应,跨年采样则取2 a均值;由于目前统计年鉴发布的最新年份为2023年,因此若采样点为2024年,则取2014~2023年平均值;此外,在2019年之后的统计年鉴中无工业颗粒物排放量(PME)和工业烟粉尘排放量(DE)两项指标,因此对于2019年后的采样点,本研究采取2014~2019年的平均值. 气象、大气污染物、空气质量、植被归一化指数(NDVI)、土地利用类型和人口密度等数据[23~28,32],利用R软件(版本4.4.3)进行数据格式转换,通过ArcGIS 10.8软件中的“空间链接(spatial join)”工具提取Shapefile格式文件中对应的采样点数据,“值提取至点(extract values to points)”工具提取NetCDF和TIFF格式的文件.
利用SPSS Statistics 27软件进行统计分析. 首先,分别计算MPs沉降通量和悬浮丰度与33个环境因子间的Pearson相关系数(r),见式(6),以评估其线性相关强度和统计显著性(双尾检验,显著性水平α=0.05),最终使用Origin 2024软件进行可视化,结果以相关矩阵热图呈现.
| (6) |
式中,
为探究大气MPs沉降通量和悬浮丰度与多维度环境因子之间的非线性关系,本研究分别构建了随机森林(random forest,RF)回归模型[33]对沉降与悬浮MPs进行预测建模. 随机森林是一种集成学习方法,通过构建多棵决策树并集成其预测结果,具有良好的抗过拟合能力和较高的预测精度,适用于高维和非线性的环境数据建模[34]. 数据预处理:分别从整理的249个沉降采样点与169个悬浮采样点数据中提取目标变量及33个环境因子变量,对分类变量进行标签编码,数值型变量缺失值使用中位数填充,以确保数据完整性. 使用Scikit-learn库中的random forest regressor分别构建沉降与悬浮MPs的预测模型. 关键参数设置如下:树的数量为150,最大树深度为12,最小分裂样本数为5,叶节点最小样本数为2,特征选择方式为sqrt,随机种子设为42以保证结果可重复性,将数据集按7∶3的比例随机划分为训练集与测试集,使用训练集对模型进行训练. 模型性能通过均方根误差(RMSE)和决定系数(R2)进行评估. 进一步分析特征重要性,识别影响沉降通量与悬浮丰度的关键驱动因子. 所有分析均在Python 3.9环境下完成,并基于测试集计算R2评估模型性能,同时使用SHAP(SHapley Additive exPlanations)值进行特征重要性分析[35],最终利用Origin 2024软件进行可视化.
2 结果与分析 2.1 大气MPs的时空分布 2.1.1 沉降通量时空分布大气MPs沉降通量在中国的分布差异显著,见图 1(a). 最小值出现在西藏纳木错盆地[5.8 n·(m2·d)-1][36],最大值出现在湖北宜昌伍家岗居民区[17 547 n·(m2·d)-1] [37],整体表现为东部沿海及中部内陆城市群通量较高、西部及偏远地区相对较低的总体格局. 在区域分布上(表 2),表现为:华中[3 888 n·(m2·d)-1,均值] > 华北[1 344 n·(m2·d)-1,均值] > 华东[967 n·(m2·d)-1,均值] > 西南[410 n·(m2·d)-1,均值] > 西北[183 n·(m2·d)-1,均值] > 华南[85 n·(m2·d)-1,均值] > 东北[54 n·(m2·d)-1,均值],其中人口密集和工农业活动频繁的华中[37]、华北[38]和华东[39]为沉降高值区,低值区则分布于易受海洋气流稀释的华南[40]和人口稀疏的东北[41,42]. 经纬度分布上[图 1(b)和1(c)],沉降通量沿经线方向在30°N附近(人类活动密集带)出现主峰,次峰位于36°N和40°N,而沿纬线方向则在111°E附近(内陆城市群)出现主峰,次峰值位于115°E和121°E,整体自主峰分别向东西和南北方向递减. 从时间序列来看[图 1(d)],2014~2024年间沉降通量总体呈波动上升趋势,2018年之前处于较低水平,此后迅速上升,可能与工业排放及塑料制品使用增加有关,2020年后略有回落,推测与新冠疫情导致工业活动减缓及环保政策[43,44]强化有关,但2023年后再次回升至较高水平.
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地图基于自然资源部标准地图服务网站GS(2024)0650标准地图制作,底图无修改 图 1 大气MPs沉降通量时空分布 Fig. 1 Spatiotemporal distribution of atmospheric MPs deposition fluxes |
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表 2 MPs沉降通量在中国七大地理区域分布状况 Table 2 Distribution of MPs deposition flux in the seven major geographical regions of China, Xizang, and the Yangtze River Delta Region |
2.1.2 悬浮丰度时空分布
大气MPs悬浮丰度在中国的分布同样差异显著[图 2(a)],南海上空巡航过程中的观测值有较多的0值[45],最大值出现在温州(282.64 n·m-3)[46],整体表现为沿海中部及内陆西部丰度较高、沿海南部及东北地区相对较低的总体格局(表 3). 在区域分布上,呈现为“沿海(34.64 n·m-3,均值) > 内陆(13.52 n·m-3,均值) > 海洋(0.33 n·m-3,均值)”的格局,其中经济发达且人口密度高的沿海中部为悬浮高值区,低值区则分布在海洋上空,尤其是南海. 经纬度分布上[图 2(b)和2(c)],悬浮丰度沿经线方向在28°N附近(人类活动密集带)出现主峰,而沿纬线方向则在120°E附近(内陆城市群)出现主峰,次峰值位于91°E,整体自主峰分别向东西和南北方向递减. 在时间序列上,呈现“倒V”型模式[图 2(d)],2020年之前MPs丰度处于低值水平,之后显著增长,并于2022年达到峰值,可能与城市扩张、交通量增加及工业排放加剧的关系密切,之后开始回落,推测与“限塑令”政策[43]和可降解材料的推广有关.
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地图基于自然资源部标准地图服务网站GS(2024)0650标准地图制作,底图无修改 图 2 大气MPs悬浮丰度时空分布 Fig. 2 Spatiotemporal distribution of atmospheric MPs suspended abundance |
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表 3 MPs悬浮丰度在中国沿海、内陆区域以及海上巡航途中分布状况 Table 3 Distribution of suspension abundance in China's coastal areas, inland regions, and during sea cruises |
2.2 不同功能区大气MPs的赋存特征 2.2.1 MPs沉降通量与悬浮丰度特征
不同功能区的沉降通量与悬浮丰度差异显著(图 3). 沉降通量以垃圾填埋场[5 387 n·(m2·d)-1,均值] [37]最高,其次是住宅区[2 352 n·(m2·d)-1,均值]和工业区[2 349 n·(m2·d)-1,均值],医院通量[40 n·(m2·d)-1,均值]最低,偏远地区[44 n·(m2·d)-1,均值]略高于医院. 住宅区沉降通量极值差异较大[17 512 n·(m2·d)-1,差值],且中位数[380 n·(m2·d)-1]显著低于均值,表明了城市居民区污染的空间异质性显著. 悬浮丰度以交通用地(57 n·m-3,均值)最高,其次为旅游区(32 n·m-3,均值),海洋(0.015 n·m-3,均值)最低,次低为海岸(0.74 n·m-3,均值),阐明了海洋扮演着MPs“汇”的角色[45,47~49],住宅区(15 n·m-3,均值)和医院(14 n·m-3,均值)也存在一定程度的MPs污染,表明城市生活区普遍存在暴露风险.
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图 3 大气MPs的沉降通量与悬浮丰度在不同功能区分布特征 Fig. 3 Distribution characteristics of sedimentation flux and suspension abundance of atmospheric MPs in different functional zones |
尺寸经归一化处理后(图 4),发现沉降MPs主要分布于[0,50)μm区间(28.13%)和[100,500)μm区间(27.53%),悬浮MPs集中于[0,50)μm区间(39.41%). 沉降MPs在医院、农业和住宅用地中以小尺寸(0~50 μm)颗粒为主,其中医院占比高达63.81%,文教区、工业和交通用地更多地富集中等尺寸(50~500 μm)颗粒,水域、海岸和旅游区[50]则以大尺寸(> 500 μm)颗粒为主. 悬浮MPs在偏远地区、医院、住宅和绿地区域以小颗粒为主,中等颗粒主要富集于海岸、海洋、交通和工业用地,尤其海岸高达84.08%,旅游区和水域仍以大尺寸为主. 偏远地区悬浮状态下小尺寸颗粒占比(90.57%)远高于其沉降状态(7.32%),表明了小颗粒更易随气流实现远距离传输[14,51,52].
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(a)沉降MPs,(b)悬浮MPs 图 4 大气MPs的尺寸在不同功能区分布特征 Fig. 4 Distribution characteristics of the dimensions of atmosphere MPs in different functional zones |
在形状分布方面(图 5),沉降MPs以纤维为主(62.06%),碎片(23.67%)次之,颗粒、泡沫和微球等占比不足5%,悬浮MPs也以纤维(46.68%)和碎片(38.35%)为主,但相比之下,悬浮状态下碎片占比更高,沉降状态下纤维占比高,表明碎片更易悬浮、纤维更易沉降. 沉降纤维状MPs在旅游区、水域和农业用地占比更为突出,其中旅游区和水域高达90.87%和90.58%,医院和垃圾填埋场以碎片为主,旅游、文教和住宅等人类活动较为频繁地区分布有少量的微球,泡沫则仅分布在海岸和偏远地区. 悬浮纤维状MPs在水域、海岸、海洋上空和旅游等区域均占比突出,其中水域和海岸高达76.8%和70.99%,住宅、医院、偏远地区和农业用地以碎片为主,颗粒在绿地、偏远地区和农业用地分布较多,微球则更多地分布于交通用地.
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(a)沉降MPs,(b)悬浮MPs 图 5 大气MPs的形状在不同功能区分布特征 Fig. 5 Distribution characteristics of the shapes of atmosphere MPs in different functional zones |
颜色是大气MPs重要的形貌特征,可指示不同功能区塑料来源差异. 如图 6所示,沉降MPs以透明色为主(51.46%),其次为黑色(15.35%)和蓝色(9.29%),悬浮MPs则黑色更为突出(31.9%),其次为透明(23.74%)和蓝色(15.67%),沉降与悬浮状态下的颜色分布较为一致. 透明色沉降MPs在海岸[53]、农业用地和住宅区更为突出,黑色更多地富集在偏远地区、工业用地和旅游区,蓝色主要分布于水域和文教区,紫色集中于交通、海岸和绿地,住宅区沉降MPs颜色最为丰富. 透明色悬浮MPs在偏远地区、住宅区和绿地较为突出,黑色更多地集中于交通、农业和文教区,尤其是交通用地的黑色占比高达81.77%,蓝色主要悬浮于水域、海洋和旅游区上空,少量的棕色富集于农业用地、海岸和交通用地,而紫色分布较少,橙色在各个功能区均无分布. 相比来看,悬浮MPs颜色类型较少,可能源于悬浮MPs长期滞留在大气中,在风化作用下颜色消退.
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(a)沉降MPs,(b)悬浮MPs 图 6 大气MPs的颜色在不同功能区分布特征 Fig. 6 Distribution characteristics of the color of atmosphere MPs in different functional zones |
大气MPs聚合物类型同样是溯源的一种方法. 如图 7所示,沉降MPs以聚对苯二甲酸乙二醇酯(polyethylene terephthalate,PET,29.02%)为主,其次为聚乙烯(polyethylene,PE,13.88%)和聚酰胺(polyamide,PA,13.13%),悬浮MPs同样以PET(31.38%)为主,其次为PA(16.49%)和聚丙烯(polypropylene,PP)(8.96%). 在沉降MPs方面,PET在医院、水域和垃圾填埋场更为突出,医院占比高达72.48%,PE更多地富集于交通、旅游和住宅用地,PA集中于农业、海岸和绿地,旅游和偏远地区则沉降了较多的PP聚合物,农业用地同时富集了较多的人造纤维(rayon,RY),旅游区分布较多的聚苯乙烯(polystyrene,PS). 在悬浮MPs方面,PET在医院、偏远地区、水域和旅游区更为显著,尤其是医院占比高达90.48%,PA更多地富集于海洋、偏远地区和水域,PP偏向于海岸、绿地和工业用地,农业用地富集了较多的PS,商业用地集聚有少量聚甲基丙烯酸甲酯(polymethylmethacrylate,PMMA). 相比来看,沉降与悬浮MPs的沉降MPs聚合物类型在住宅区更为丰富,表明了住宅区MPs污染来源的复杂性.
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(a)沉降MPs,(b)悬浮MPs 图 7 大气MPs的聚合物类型在不同功能区分布特征 Fig. 7 Distribution characteristics of polymer types of atmosphere MPs in different functional zones |
Pearson相关性分析结果(图 8)可以反映大气MPs沉降通量与悬浮丰度的主要影响因素,人类活动强度(工业占比和土地利用等)是大气MPs空间分异的根本驱动力[39,42,44,54],而气象条件通过改变迁移路径调控其沉降-悬浮平衡[55~58]. MPs沉降通量与第二产业占比呈显著正相关(r=0.76),工业氮氧化物、工业颗粒物及废水排放量表现为弱正相关(r=0.22、r=0.20和r=0.19),表明工业生产过程中排放的废物是重要污染源[59,60],而气象中的风速因子显示弱负相关(r=-0.21). MPs悬浮丰度与土地利用呈现中等正相关(r=0.33),降水量表现为正相关(r=0.27),温度为弱正相关(r=0.18),而风速与沉降状态下一致,均显示为弱负相关(r=-0.21),表明风有利于MPs的扩散稀释[58].
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*表示在P < 0.05水平下具有显著相关性,**表示在P < 0.005水平下具有显著相关性,***表示在P值< 0.000 5水平下具有显著相关性;方块的大小表示相关性的强弱,方块越大对应的相关性越强 图 8 大气MPs与环境因子的Pearson相关性分析 Fig. 8 Pearson correlation analysis of atmospheric MPs with environmental factors |
为深入揭示大气MPs沉降通量和悬浮丰度与环境因子之间的非线性关系,本研究分别构建了随机森林(RF)回归模型进行预测与特征重要性分析. 模型性能评估显示,沉降MPs模型的均方根误差(RMSE)为660.040 7,决定系数(R2)为0.713 0,悬浮MPs模型的RMSE为16.271 5,R2为0.750 8,表明两个模型均具有良好的预测能力与解释力. 根据特征重要性分析结果(图 9),沉降MPs的主导影响因子为第二、第三产业占比和工业颗粒物排放量. 在悬浮MPs模型中,第三、第二产业占比与地区生产总值仍是重要影响因素;同时,人口密度及气象因子(如降水量、相对湿度与风速)的重要性也显著提升[61],表明悬浮MPs的分布更易受到气象条件与人口集聚效应的调控. 综上所述,工业结构与经济强度是大气MPs污染的根本驱动力,而气象因素在悬浮MPs的迁移与再悬浮过程中扮演关键角色[62].
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(a)和(b)为沉降MPs,(c)和(d)为悬浮MPs,特征值含义见表 1 图 9 大气MPs特征重要性及其预测效果 Fig. 9 Feature importance and prediction performance of atmospheric MPs |
SHAP(SHapley Additive exPlanations)是一种基于博弈论的模型解释方法,用于量化每个特征对机器学习模型预测结果的贡献度(图 10). 其核心思想是通过计算每个特征在所有可能的特征组合中的边际贡献,并取平均值,得到该特征的SHAP值[63,64]. 基于SHAP值的再分析可以进一步揭示各环境因子对大气MPs沉降通量与悬浮丰度的非线性影响及其方向性,SHAP值则反映了每个特征对模型输出的边际影响[65,66],正值表示推动预测值升高,负值则表示抑制.
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图 10 基于SHAP值分析的散点图 Fig. 10 Scatter plot based on SHAP values analysis |
对于沉降MPs,工业颗粒物排放量、第二和第三产业占比是影响沉降通量的三大主导因子,其SHAP值远高于其他变量,表明了工业结构与经济强度对大气MPs沉降的核心驱动作用[44,55]. 气象因子中,风速和降水量的SHAP值多为负值,表明二者对MPs沉降具有一定的抑制作用[4,58]. 此外,在偏远地区样本中,植被指数和土地利用类型的SHAP值较低,说明以上区域受人类活动影响较小,MPs沉降主要依赖远距离传输.
而对于悬浮MPs,地区生产总值、第三产业和第二产业占比的SHAP值普遍为正,表明经济发展水平与产业结构是MPs悬浮丰度的核心推动因素,人口密度也呈现正向贡献[67],进一步表明人类活动强度对大气MPs悬浮态分布的直接影响. 工业氮氧化物和颗粒物排放等工业污染指标SHAP值较高且多为正,黑炭和有机碳等大气污染物也与MPs悬浮丰度呈正相关,可能存在污染物共排放或协同传输作用. 降水量和相对湿度的SHAP值多为正,风速的SHAP值多为负,表明风力增强有助于扩散稀释[56],与相关性分析结果一致.
3 讨论 3.1 空间异质性和时间分布规律本研究揭示了中国大气微塑料(MPs)沉降通量与悬浮丰度在空间上呈现显著的异质性. 沉降通量高值区集中于华中、华北和华东等人群密集和工农业活动频繁的区域,而低值区则分布于华南、东北及西部偏远地区,与人类活动强度高度吻合. 这一分布模式与代祎炜等[68]在土壤微塑料研究中观察到的区域差异性一致,进一步说明了经济发展和工业化水平是微塑料污染的核心驱动力[39,69]. 悬浮丰度则在中部沿海和内陆城市群呈现峰值,与经济发达和人口密集地区具有空间耦合性[70],表明大气MPs的分布不仅受本地排放影响,还可能通过气团运动实现跨区域传输,甚至抵达偏远地区[36,52,71]. 时间上,沉降通量整体呈波动上升趋势,尤其在2018年后显著增长,可能与塑料制品的广泛使用及工业排放加剧有关. 而悬浮丰度在2022年前后达到峰值后回落,反映出“限塑令”政策实施[43]及可降解材料推广的初步成效.
值得注意的是,沉降与悬浮MPs在经纬度分布上均于28°~30°N一带形成主峰,该区域正是长江中下游城市群,高度工业化、城市化以及密集的交通网络可能是导致该区域成为污染热点的主要原因. 二者在时间趋势上的差异提示,MPs的污染具有长期滞留性,且MPs悬浮状态更易受政策[44]与气象条件的调控.
3.2 功能区对大气MPs分布的影响工业区、住宅区和交通区均为MPs污染的高值区域,反映出人类活动强度是以上地区MPs高丰度的共同驱动因素[72],与土壤微塑料研究中农业和工业GDP为主要驱动因素的结论[65]相呼应. 工业区的大气MPs沉降通量较高[2 349 n·(m2·d)-1,均值],主要聚合物类型包括聚氯乙烯(polyvinyl chloride,PVC)、聚丙烯(PP)和聚乙烯(PE),表明工业过程中塑料原料的加工、塑制品的生产以及工业废气的排放是其重要来源,并且碎片状MPs占比较高,可能与工业机械磨损和塑料破碎过程有关[70]. 住宅区的MPs沉降通量也较高[2 352 n·(m2·d)-1,均值],且颜色类型最为丰富. 这主要源于合成纺织品的磨损、洗涤和晾晒过程中释放的微纤维,以及日常生活中塑料制品广泛使用[37]. 交通区悬浮丰度(57 n·m-3,均值)显著高于其他区域,且以黑色碎片状为主,聚合物类型中PET和PA占比较高,这与轮胎和刹车片的材料组成(如合成橡胶和聚酰胺等)高度一致. Evangeliou等[17]通过全球模拟指出,交通源微塑料因其较小的粒径和较低的密度,易于在大气中长时间悬浮并远距离传输. 其研究显示,全球每年轮胎磨损颗粒(tire wear particles,TWPs)和刹车片磨损颗粒(brake wear particles,BWPs)的排放量分别高达2 907 kt和175 kt,其中约有30%~34%通过大气沉降进入海洋,与河流输入量相当,凸显了大气传输在微塑料全球循环中的重要性.
农业区大气微塑料的分布特征显著区别于其他功能区,主要表现为小尺寸MPs(0~50 μm)占比高(43%)和PET聚合物富集(34%),这一现象可能与农业活动中广泛使用塑料制品(如地膜、化肥包装和灌溉管道等)密切相关[73]. 根据北京市城郊农田生态系统的一项研究[56],发现PET常用于农用地膜和纺织品的生产,其在使用和风化过程中易破碎成小尺寸颗粒,进入大气环境. 并且农业活动(如翻耕、施肥和灌溉等)会扰动土壤中的微塑料,使其重新悬浮进入大气. 此外,风力作用也可将农田中的MPs颗粒输送至周边区域,甚至远距离传输至偏远地区. 因此,农业区不仅是MPs的“源”,也是其“汇”和“传输通道”.
偏远地区黑色MPs占比高并以小颗粒悬浮为主[14],可能源于远距离大气传输和局部微弱人为干扰的共同作用,这与美国保护区[16]的研究结果一致. 值得注意的是,本研究结果显示偏远地区大气MPs中黑色颗粒占比显著(38%),其富集可能与以下因素有关:①黑色MPs常见于轮胎磨损颗粒(TWPs)、工业炭黑填充塑料制品等[17];②小尺寸和低密度的黑色MPs易随盛行风场跨区域输送[14];③黑色颜料(如炭黑)具有较高的光稳定性和抗降解能力,在长距离传输过程中不易褪色[74];④旅游活动、科研考察和居民活动点等也可能引入少量黑色MPs,但其贡献相对有限[36]. 在青藏高原的一项研究中[74],即使在无人区(如可可西里)的空气中仍可检测到MPs[丰度达(8.1±3.0)n·m-3],且其聚合物组成(PET和PE等)与人类活动区高度一致,说明其来源并非完全本地生成. HYSPLIT模型模拟显示,尽管存在远距离传输可能,但周边分散的村落(即使人口密度极低)仍是偏远地区MPs的重要来源之一. 此外,高海拔地区强烈的紫外线辐射会加速塑料制品的老化与破碎,进一步促进小尺寸MPs的生成与悬浮.
垃圾填埋场的高沉降通量[5 387 n·(m2·d)-1,均值]可能与塑料废弃物的堆积相关,刘立明等[37]在对宜昌市垃圾填埋场的研究中指出,垃圾填埋场是各类塑料废弃物的集中堆放地,在太阳辐射和风吹雨淋等自然作用下,塑料逐渐破碎和老化,形成微塑料并释放至大气中. 医院区域沉降MPs中PET占比极高(72.48%),可能与医疗用品包装(如输液袋和注射器包装等)的大量使用有关[42],医院环境的特殊性也导致其MPs来源较为单一,以一次性塑料医疗制品为主.
以上差异不仅反映了不同功能区的污染来源特征,也揭示了MPs在迁移过程中物理特性(如尺寸、形状和颜色)和聚合物组成的分异,为后续源解析提供了重要依据.
3.3 大气MPs的影响因素通过Pearson相关性与随机森林预测模型,本研究系统识别了影响大气MPs分布的多维度因子. 产业结构、工业排放及经济指标是MPs污染的根本驱动力,与土壤微塑料研究中农业和工业GDP为主导因素的结论一致[65]. 气象因子(风速、降水和湿度)对MPs的沉降-悬浮平衡具有显著调控作用:风速增强促进扩散稀释,降水则可能通过湿沉降机制促进MPs从大气中清除,这一机制与黄楠等[75]在土壤微塑料研究中提出的环境因子调节作用相呼应. SHAP值分析进一步揭示了各因子的非线性效应,工业排放与经济发展水平对MPs丰度呈正向推动,而风速则呈抑制效应. 这一发现深化了对MPs在大气中迁移-沉降机制的理解,尤其强调了气象条件在区域传输与再悬浮过程中的关键作用.
3.4 分区分类防控与跨域治理措施本研究仍存在一定局限性,首先,数据来源于已发表文献,不同研究间的采样与分析方法存在差异,可能导致结果偏差;此外,气象与工业排放数据的时空分辨率有限,可能影响模型的精确度. 未来研究应致力于建立统一的大气MPs采样与分析方法标准,加强长期定点监测,结合源解析模型(如PMF和PCA等)深入追踪特定污染源贡献,并开展多介质(大气-土壤-水体)联合观测,以全面评估微塑料的迁移与归趋.
基于上述发现,本研究提出应对大气MPs实施分区分类的管控策略[76,77]. 在工业区和城市居民区,应强化工业排放标准和生活垃圾管理系统,应用生物技术研发MPs降解方法[78],推广高分子材料循环与升级回收的先进技术成果,以减轻“白色污染”问题;农业区需加快推广可降解地膜,例如采用液态地膜等替代产品,减少农业源MPs产生;交通区则应关注轮胎新材料的研发. 对于偏远地区,尽管本地排放较少,对于跨区域传输问题,也需通过区域协同治理机制加强监测与源头追溯.
4 结论(1)本研究系统揭示了中国大气微塑料(MPs)沉降通量与悬浮丰度的时空分布规律:在空间上,沉降通量的均值呈现“华中[3 888 n·(m2·d)-1] > 华北[1 344 n·(m2·d)-1] > 华东[967 n·(m2·d)-1] > 西南[410 n·(m2·d)-1 > 西北[183 n·(m2·d)-1] > 华南[85 n·(m2·d)-1] > 东北[54 n·(m2·d)-1]”的总体格局,悬浮丰度的均值呈现为“沿海(34.64 n·m-3) > 内陆(13.52 n·m-3) > 海洋(0.33 n·m-3)”的格局,且均在28°~30°N纬度带和110°~120°E经度带形成明显峰值,这与人类活动强度高度吻合;时间上,沉降通量在2014~2024年间整体呈波动上升趋势,而悬浮丰度在2022年前后达到峰值后回落,反映出社会经济活动与政策的综合影响.
(2)不同功能区MPs赋存特征差异显著:垃圾填埋场、住宅区和工业区沉降通量最高,交通区悬浮丰度突出;农业区以小尺寸MPs(0~50 μm)和PET聚合物为主,与地膜老化与农业活动密切相关;偏远地区黑色MPs占比高且以小颗粒悬浮为主,可能源于远距离传输. 医院区域PET占比极高,提示特定污染源的存在.
(3)通过多维度环境因子分析与随机森林预测建模,明确了工业排放(如工业颗粒物和氮氧化物等)、产业结构(第二和三产业占比)及人口密度是大气MPs污染的根本驱动力;气象因子(风速、降水和湿度等)通过调控沉降-悬浮平衡显著影响其空间分布与迁移路径. 随机森林模型(R2 > 0.71)与SHAP值分析进一步揭示了各因子的非线性作用机制.
(4)本研究创新性地整合多源数据,构建了全国尺度和多功能区对比的大气MPs污染特征与驱动因子解析框架,并系统揭示了不同功能区MPs在物理形貌、聚合物组成与来源方面的差异性,为大气MPs的源头解析和分区分类治理提供了科学依据.
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2026, Vol. 47


