2. 天津市环渤海地球关键带科学与可持续发展重点实验室,天津 300072;
3. 天津环渤海滨海地球关键带国家野外科学观测研究站,天津 300072
2. Tianjin Key Laboratory of Earth Critical Zone Science and Sustainable Development in Bohai Rim, Tianjin 300072, China;
3. Tianjin Bohai Coastal Earth Critical Zone National Observation and Research Station, Tianjin 300072, China
地表水在农业生产、工业发展和人类生活中具有重要作用. 其中,河流作为连接陆地与海洋的桥梁,将90%陆源物质输入海洋,成为流域内污染物的主要运输者,同时也是湿地重要的生态补水水源[1,2]. 然而,随着经济和社会快速发展,城市地表水中污染物浓度不断增加,对水安全和公众健康构成了严重威胁[3,4]. 在城市水体污染物中,重金属因其具有毒性、持久性、生物累积性和不可降解性等特点,引起了人们的广泛关注[5~7]. 重金属通过生活排放、工业废水、采矿尾矿、农业废料和化石燃料燃烧等点源和面源污染进入地表水体[8,9],造成城市水体中重金属污染不断加剧[5]. 滨海城市处于海陆交互地带,重金属在水体中的传输方式和污染水平更为复杂[10]. 重金属主要通过饮水摄入暴露途径进入人体[4],在脂肪和肝脏中积累,对神经、免疫和循环系统产生不利影响[11,12]. 因此,研究滨海城市地表水体重金属污染分布特征及其健康风险评价具有重要意义.
目前,有众多学者对河流、地下水、湖泊、径流和河口中重金属的分布特征和污染水平及其健康风险评价进行了多项调查. 其中,水体重金属污染评价方法包括单因子指数法和综合指数法. 内梅罗综合污染指数(Pn)应用较多,有学者对环渤海湿地重金属进行污染评价,指出环渤海湿地重金属综合污染水平较高,且Cd污染较严重[13]. 环渤海地区以第二产业为主,重金属的大量排放导致环境恶化[14]. 研究人员采用了多种统计方法结合分析重金属污染来源,其中,相关性分析是解析重金属污染的重要手段,若重金属元素之间呈显著正相关,则表明有相同的来源或相似的地球化学行为[15],同时结合聚类分析和主成分分析进一步探究重金属来源[7]. 例如,Shajib等[16]通过相关性分析、聚类分析和主成分分析发现,北京市地表径流中Cd、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb和Zn的主要来源是交通活动. 此外,重金属污染对人体健康有潜在危害. 为了评价重金属污染的人体健康风险,研究人员常用的水环境健康模型为美国国家环境保护局(USEPA)的健康风险评价模型(HRA),此模型旨在评估个体暴露于有害物质后,其健康受到不良影响的风险[17]. 东部沿海城市内河重金属的健康风险评价结果表明,Cd和Cr是产生健康危害的主要元素[3]. 环渤海城市地区重金属污染的研究也发现,Cr的风险等级较高,潜在致癌风险不容忽视[18].
天津是北方大型港口城市之一,素有九河下梢之称,城镇化率大于80%[19],城市不透水面积增加,加剧内涝风险,导致城市水质恶化[20]. 同时,频繁的城市活动导致河流连通性和自净能力变差[21]. 随着经济的发展,海河流域逐渐成为中国重金属污染最严重的区域之一[22]. 2018年以前,天津市入海河流全部为劣V类水体,天津市河流水体重金属污染严重,As、Hg、Cd和Pb为主要污染物[23]. 为了改善水环境质量,加强天津市水污染防治工作,市环保局市水务局、市农委联合印发了《重点流域水污染防治规划(2016-2020年)》[24]. 近年来,天津市水体重金属污染状况有所改善,例如Gao等[25]在2019年对天津市水体的研究表明大部分水体中的重金属污染较轻. 有研究发现滨海湿地水体中Cr、Hg和Zn浓度下降[13]. 重金属污染除了威胁到当地的生态环境外,还可能通过食物链对人类健康产生不利影响,而天津市水体重金属对人类健康危害的研究还不充分. 因此,本研究通过采集天津市不同类型地表水体,测定其重金属浓度,明晰不同类型地表水体重金属的分布特征和污染状况,评价水体重金属的健康风险,以期为天津市地表水体重金属污染判别和风险防控提供理论依据,同时为管理和保护沿海生态环境服务.
1 材料与方法 1.1 研究区概况天津市位于海河水系下游地区,地理位置为116°43′~118°04′E,38°34′~40°15′N(图 1),属于暖温带大陆性季风气候,年均气温为14 ℃,年均降水量为575 mm,降水主要集中在7月下旬至8月上旬. 海河流域九大水系82%的径流量经天津汇入渤海[23]. 同时,天津湿地资源丰富,其中北大港湿地和七里海湿地已纳入国家重要湿地目录[26]. 天津市土壤类型丰富,分别是潮土、褐土、沼泽土、棕壤和薄层粗骨土等,大部分以潮土为主[27]. 此外,天津市人口密度较高,产业分布区域差异明显,第一产业主要分布在远郊区,第二产业主要分布在环城辖区和滨海新区,第三产业主要分布在市内六区[27,28]. 天津市地势西北高,东南低[25]. 海河干流自西向东横穿天津市区,蓟运河流向由北向南,在滨海新区与永定新河和潮白新河交汇后入海,独流减河和永定新河分别位于城郊过渡区的南北两侧. 2000~2020年天津市城市化程度加强,建设用地面积占比由11.47%增长为22.47%,水体面积占比由17.44%减少为12.74%[27]. 2022年天津市全市总供水量33.55亿m3,地表水供水量24.80亿m3,占供水总量的73.29%[29]. 截至2022年,天津市共有水闸3307座[30],天津已成为跨流域调水的重要实践地,形成了引江供水和引滦供水体系的双水源保障格局[31]. 海河流域是南水北调工程的重要线路[32],明确天津市地表水体重金属污染水平和风险水平对沿线水域的水质安全至关重要.
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图 1 研究区地表水体采样点分布示意 Fig. 1 Distribution of sampling sites for surface water in the study area |
本研究工作分别于夏季(2024年7~8月)和冬季(2024年12月至2025年1月)在天津市采集了95个和86个地表水样品,水样类型为河流、湿地、湖泊、农渠和养殖塘(表 1). 其中,湿地样品分布在北大港湿地、七里海湿地和团泊洼湿地. 湖泊包括水西公园、人民公园和泰丰公园等景观湖泊,农渠包括独流减河、潮白新河以及蓟运河附近的农业沟渠,养殖塘主要分布在海河以及独流减河附近.
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表 1 研究区地表水样品采样信息统计 Table 1 Basic information of surface water samples in the study area |
在每个采样点的水面以下0.5 m附近采集表层水样品5 L. 使用便携式多参数水质分析仪(美国YSI,型号EXO 1)现场测定pH值、电导率、溶解氧和总溶解性固体等理化参数. 使用0.22 μm微孔滤膜过滤水样,并加二次蒸馏HNO3保存(pH < 2). 使用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS7900,Agilent,美国产)测定水样中的Cu、Zn、Pb、As、Cr和Cd浓度,测量误差小于10%. 所有分析均在天津大学地球系统科学学院完成.
1.3 水体污染评价内梅罗指数法是计算综合污染指数最常用的方法之一[12,15]. 该方法首先计算单因子评价指数(Pi),然后求Pi的平均值,最后用Pi的平均值和最大值计算综合指数Pn,其反映了平均污染水平和最大污染因子之间的相互作用,公式如下:
| (1) |
| (2) |
式中,Pi为单因子评价指数,Ci为重金属的实测浓度,Si为各重金属的浓度标准值. 水体重金属标准值采用《地表水环境质量标准》(GB 3838—2002). 内梅罗指数法分为未污染(Pn≤1)、轻度污染(1 < Pn≤2)、中度污染(2 < Pn≤3)和重度污染(Pn > 3)[12].
重金属污染指数法是Mohan等[33]开发的用来评价重金属对水质的污染,结合多个参数获得与临界值比较的值. 计算重金属污染指数公式如下:
| (3) |
式中,HPI为重金属污染指数,Qi为第i个参数的质量等级指数,Wi为第i个参数的单位权重,可通过下面的公式计算.
| (4) |
| (5) |
式中,K为由条件决定的比例常数(一般取1),Ci为重金属的实测浓度,Si为各重金属的浓度标准值. 水体重金属标准值采用《地表水环境质量标准》(GB 3838—2002). 根据重金属污染指数将污染等级划分为当HPI < 15时,污染程度低;当15≤HPI≤30,污染程度中等;当HPI > 30时,污染程度高[34].
1.4 健康风险评价本研究采用美国环保局(USEPA)推荐的健康风险评价模型计算成人和儿童在饮水摄入和皮肤接触暴露途径的健康风险[35,36]. 测试的6种重金属根据国际癌症研究机构(IRAC)定义,分为非致癌(Cu、Zn和Pb)元素和致癌(As、Cr和Cd)元素. 健康风险包括非致癌物的非致癌健康危害风险和致癌物的致癌风险.
非致癌元素的评价模型如下:
| (6) |
式中,
致癌元素的评价模型如下:
| (7) |
当
| (8) |
式中,
| (9) |
| (10) |
式中,
假定水体中重金属对人体健康的危害作用是相加关系,则重金属的健康危害风险总值
| (11) |
天津市地表水体中ρ(As)、ρ(Zn)、ρ(Cu)、ρ(Cr)、ρ(Pb)和ρ(Cd)平均值由高到低依次为4.65、4.51、1.12、1.11、0.16和0.02 μg·L-1(图 2). 与《地表水环境质量标准》(GB 3838—2002)相比,总体上天津市地表水体6种重金属的浓度平均值虽未超过Ⅰ类水质限值[40],但部分采样点处存在超标现象. 养殖塘和独流减河附近的农渠的Zn浓度超出了Ⅰ类水质限值,北大港湿地的As浓度是Ⅰ类水质限值的1.6倍,独流减河和蓟运河河口以及养殖塘的Cr浓度超出了Ⅰ类水质限值. 研究区水体中重金属的浓度平均值也未超过《生活饮用水卫生标准》(GB 5749—2022)[41]. 养殖塘水体重金属浓度满足《渔业水质标准》(GB 11607—1989)[42],农渠水体重金属浓度也未超过《农田灌溉水质标准》(GB 5084—2021)[43]. 与其他地区水体相比,天津市地表水体中Cu、Zn、Pb、Cr和Cd浓度低于长江[15]、赣江[44]、重庆梁滩河[45]、重庆长寿湖水库[4]和长春伊通河[46],As浓度高于长江和长寿湖水库. 与2017年之前相比(表 3),天津市地表水中的6种重金属浓度呈下降趋势;与2017~2021年相比,As浓度上升了84.52%,其余重金属浓度呈下降趋势. 这一变化趋势与天津市河湖治理政策的实施密切有关:自2013年试点和2017年全面推行“河长制”并开展系列治理行动后[47],河湖沉积物重金属含量在相应时间点后呈现下降,印证了政策对改善水环境和降低重金属污染的有效性. 总体而言,天津市地表水体污染负荷呈下降趋势,重金属的浓度平均值较低,但局部点位超标现象依然存在,可能存在潜在污染源. 为防止污染加剧,后续应加强监督和管理.
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1.本研究,2.长江,3.赣江,4.梁滩河,5.长寿湖,6.伊通河,7.地表水Ⅰ类标准,8.生活饮用水标准;1~6中Pb实测浓度×10,Cd实测浓度×10,8中Cu实测浓度×100-1,Zn实测浓度×100-1 图 2 天津市地表水体重金属浓度及与其他地区对比 Fig. 2 Heavy metal concentrations in surface water from Tianjin and other regions |
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表 3 地表水重金属浓度分析统计 Table 3 Analysis and statistics of heavy metal concentrations in surface water |
2.1.1 天津市地表水体重金属浓度季节特征
天津市地表水重金属浓度的季节特征存在差异(图 3). 季节变化对Cu、As和Cr有极显著影响(P < 0.01),但对Zn、Pb和Cd无显著影响(P > 0.05). 冬季Cu浓度极显著高于夏季(P < 0.01),冬季Zn、Pb和Cd浓度高于夏季,但无显著差异(P > 0.05),夏季As和Cr浓度极显著高于冬季(P < 0.01). 与夏季相比,冬季Cu浓度上升了47.12%,As和Cr浓度分别下降了57.34%和77.07%. 有研究发现,天津市大气PM2.5中Cu的含量平均值在冬季最高[55],这可能是导致天津市地表水冬季Cu浓度较高的原因. 天津市农田土壤As含量超过了背景值,夏季降水较多,地表径流将表层土壤中污染物冲进水体中,从而使水体重金属浓度升高[56,57]. 除了污染源的影响外,季节性水动力波动也会影响重金属的分布[58]. 海河及其支流沉积物Cr的含量高于土壤背景值[5],受污染的表层沉积物或沉降的悬浮颗粒物可能会因水流扰动而再悬浮,再悬浮是将重金属释放到水体的重要机制[59],从而导致重金属浓度存在季节性差异.
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**表示存在极显著差异,P < 0.01,*表示存在显著差异,P < 0.05,ns表示无显著差异,P > 0.05 图 3 天津市地表水重金属浓度的季节性差异 Fig. 3 Seasonal differences of heavy metal concentrations in surface water in Tianjin |
在空间上,将水体类型分为河流干流、河流支流、湿地、湖泊、农渠和养殖塘,获得6种重金属在不同水体的浓度平均值. 重金属的浓度平均值均在养殖塘水体最高,湿地水体Cu、Pb、As和Cd浓度次之,农渠水体Zn浓度次之,河流干流Cr浓度次之. 进一步探究天津市地表水体重金属的空间分布(图 4和图 5),结果表明,夏季和冬季Cu、Pb和Cd浓度分布的格局相似,其浓度高值主要出现在养殖塘和北大港湿地水体,其次是河口区域;夏季和冬季Zn浓度高值均出现在独流减河附近农渠F2采样点,Zn是农药化肥和杀虫剂中含有的一种重要元素[7,60],可导致该采样点水体中Zn浓度升高;夏季和冬季As和Cd浓度高值出现在北大港湿地和养殖塘;夏季Cr浓度高值出现在养殖塘,其次是河口区域;冬季Cr浓度高值则出现在永定新河Y3采样点,其次是蓟运河J6采样点,采样点处于河流交汇处,先前有研究表明,蓟运河悬浮颗粒物中的Cr含量较高[61]. Meng等[62]研究也指出周围是人口集中的村镇和工业园区,反映了人类活动的影响. 天津市地表水体重金属空间分布整体表现为养殖塘水体以及河口区域浓度较高,这与戴天骄等[63]的研究结果一致. 有研究发现养殖塘水体中重金属浓度较高,这可能与水产养殖饵料与消毒剂的投放有关[64]. 何世季等[45]在重庆市主城区的研究结果表明,梁滩河重金属污染也集中在下游部分. 河口是大陆与海洋之间的缓冲带,该区域受城市生活污水和工业废水排放的影响较大[7].
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图 4 夏季天津市地表水体中重金属浓度的空间分布特征 Fig. 4 Spatial distribution of heavy metal concentrations in Tianjin's surface water during summer |
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图 5 冬季天津市地表水体中重金属浓度的空间分布特征 Fig. 5 Spatial distribution of heavy metal concentrations in Tianjin's surface water during winter |
重金属元素的Pearson相关性分析结果如图 6所示,天津市地表水体中Cu与Pb、Cu与Cd、Pb与Cd的相关系数分别为0.71、0.60和0.93,说明Cu、Pb与Cd这3种元素两两之间存在极显著的正相关关系(P < 0.01),可能存在复合污染关系或同源关系. As与Pb呈极显著正相关关系(P < 0.01),相关系数为0.68,可能有共同来源. Zn与Cu、Pb和Cr之间呈显著相关,与As和Cd之间无显著相关关系(P > 0.05),说明Zn可能与这两种元素的来源不同. Cr与其它5种元素的相关性系数较小,表示Cr可能有独立的来源或多个污染源共同作用的结果.
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*为P < 0.05,**为P < 0.01 图 6 天津市水体重金属Pearson相关性分析 Fig. 6 Pearson correlation analysis of heavy metals in water in Tianjin |
天津市地表水体重金属主成分分析识别出2种主成分,两者共解释了总方差的74.74%,其中主成分1和主成分2的贡献率分别为54.08%和20.66%(表 4). 主成分1的载荷分析结果表明,Pb、Cd、As和Cu具有较高的载荷,权重系数分别为0.96、0.91、0.79和0.77,这说明四者之间的相关性较强. 城市和工业活动如金属冶炼和汽油燃烧可能是Pb和Cd的主要来源[17],但Pb和Cd的浓度较低,没有超过Ⅰ类水质限值,表明人为来源贡献有限,主要来自岩石风化和成壤过程的自然来源[65]. 沿海地区的工业废水中通常含Cu[66],Cu可用于电镀、金属合金以及防止生物污染的船漆等[60],As受到电镀、冶金和工业废水排放的影响[15]. 因此,主成分1代表自然过程与工业活动的混合源. 主成分2的载荷分析结果表明,Cr和Zn具有较高的载荷,权重系数分别为0.73和0.72. 养殖塘水体Cr和Zn浓度超出了Ⅰ类水质限值,有研究报道,为促进水产品的生长发育,Cr和Zn是水产养殖饲料的添加剂[67,68],水产养殖可能是其主要来源. 此外,Zn是农药化肥和杀虫剂中的一种重要元素[7,60],独流减河附近农渠水体Zn浓度较高,主成分2代表水产养殖和农业活动混合源. 因此,天津市地表水体中重金属的主要来源为自然过程与工业活动源以及水产养殖和农业活动源.
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表 4 天津市水体重金属主成分分析 Table 4 Principal component analysis of heavy metals in water in Tianjin |
2.3 天津市地表水体重金属污染评价
为了确定天津市地表水体的污染负荷,计算了天津市地表水体的单因子污染指数(Pi)和内梅罗综合污染指数(Pn),结果如图 7所示,重金属的Pi平均值由大到小依次为:Cu > Cr > As > Zn > Cd > Pb,6种重金属的Pi平均值均小于1,总体处于未污染水平. 但农渠水体中Zn的Pi最大值达到3.13为重度污染,独流减河河口与养殖塘水体中Cr也表现为重度污染. Zn表现为无污染、轻度污染和重度污染的样点占比分别为98.32%、1.12%和0.56%,Cr表现为无污染、轻度污染和重度污染的样点占比分别为97.79%、1.10%和1.10%. 总体而言,Cr是天津市地表水体最主要的污染物. 因此,天津市地表水体中Cr的污染风险值得关注.
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不同小写字母表示存在显著差异(P < 0.05) 图 7 天津市地表水体重金属单因子污染指数(Pi) Fig. 7 Single factor pollution index(Pi)of heavy metals in surface water in Tianjin |
天津市地表水体夏季Pn的平均值大于冬季. 在空间上,养殖塘水体的重金属污染程度最高,而独流减河的重金属污染水高于海河、永定新河、潮白新河与蓟运河. 夏季天津市独流减河河口(D7采样点)处于中度污染水平,蓟运河河口(J13采样点)处于轻度污染水平,其余河流水体未污染. 北大港湿地达到轻度污染水平,其他湿地水体未污染,独流减河附近农渠(F2采样点)面临污染的威胁. 养殖塘水体处于污染水平;冬季除独流减河附近农渠污染(F2采样点)负荷较大外,其他水体的Pn均小于1. 与夏季河流趋势不同,独流减河和永定新河上游以及蓟运河中游的Pn值高于河口区点位. 进一步结合重金属污染指数法(HPI)评价重金属对水质的影响,从不同季节来看,天津市水体的HPI的平均值表现为夏季 > 冬季,与Pn值结果一致. 从空间上来看,养殖塘水体的重金属污染程度最高,其次是湿地,河流中污染程度最高的是独流减河,其中夏季独流减河河口(D7采样点)和北大港湿地(W1采样点)污染程度较高,冬季海河和蓟运河的HPI值整体呈上升趋势,在河口区达到最大值,重金属污染程度中等. 有研究发现天津市地表径流中重金属污染严重,Cr和Cd为主要污染物[69],这可能影响水体中重金属的污染水平. 此外,多项研究表明天津市河流沉积物中Cu和Cd污染水平较高[5,70,71],受污染的表层沉积物可能因水流扰动再悬浮[59],水体中重金属污染水平受沉积物释放的影响.
2.4 天津市地表水体重金属健康风险评价根据健康风险评价模型,计算结果见表 5,经饮水摄入途径,6种重金属引起的年均总健康风险表现为:夏季成人(1.35×10-5 a-1) > 夏季儿童(5.71×10-6 a-1) > 冬季成人(3.41×10-6 a-1) > 冬季儿童(1.45×10-6 a-1),成人和儿童经皮肤吸收引起的年均总健康风险值分布在10-6数量级,健康风险不容忽视. 天津市地表水体中Cu、Zn和Pb的健康风险值均未超过瑞典环保局(SEPA)规定的最大可接受风险1.0×10-6 a-1,且健康风险的最大值均出现在冬季的儿童群体. 致癌污染物的致癌风险排序为:Cr > As > Cd,其中Cd引起的致癌风险低于1.0×10-6 a-1,而Cr和As引起的致癌风险大于1.0×10-6 a-1,对居民存在潜在致癌风险,这与Cao等[25]的研究结果一致. 总体来看,Cr是主要的潜在致癌因子. 经皮肤接触途径,6种重金属引起的年均总健康风险表现为:夏季成人(7.48×10-8 a-1) > 夏季儿童(4.42×10-8 a-1) > 冬季成人(2.08×10-8 a-1) > 冬季儿童(1.23×10-8 a-1),成人和儿童经皮肤接触引起的年均总健康风险值分布在10-8数量级,远低于1.0×10-6 a-1. 非致癌污染物的健康风险排序为:Zn > Cu > Pb,健康风险的最大值均出现在冬季的儿童群体. 这与儿童皮肤对环境污染的敏感性更高有关,儿童应养成良好的卫生习惯,减少通过皮肤接触摄入重金属[15]. 致癌污染物的致癌风险排序为:Cr > As > Cd,Cr和As的致癌风险最大值出现在夏季的成人群体,Cd的致癌风险最大值出现在冬季的成人群体,Cr是引起致癌健康风险的主要因子,这与我国重庆市梁滩河重金属健康风险研究结果一致[6]. 此外,天津市地表水体中致癌污染物的致癌风险比非致癌污染物的健康风险高3~6个数量级. 重金属具有累积性和不可降解性[7],长期低剂量暴露可能带来的健康风险不容忽视,例如长期摄入Cr和As可能会导致呼吸道损伤、皮肤癌和儿童行为缺陷[25,72,73]. 因此,天津市地表水体中重金属Cr污染治理应当引起重视.
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表 5 重金属在成人和儿童两个群体的非致癌健康风险和致癌风险1)/a-1 Table 5 Health risks and carcinogenic risks of heavy metals in both adult and children populations/a-1 |
3 结论
(1)天津市地表水体重金属Cu、Zn、Pb、As、Cr和Cd的浓度总体较低,浓度平均值未超过Ⅰ类水质限值,但部分水体存在超标现象. 此外,天津市地表水体重金属Cu、As和Cr浓度具有显著季节变化特征,即地表水体中Cu质量浓度在冬季显著高于夏季,而As和Cr质量浓度在夏季显著高于冬季.
(2)在空间上,地表水体中重金属浓度在天津市东南部养殖塘以及河口区域较高. 具体而言,夏季养殖塘、海河、独流减河和蓟运河河口以及北大港湿地水体中Cu、Zn、Pb和Cr浓度较高;在冬季,Cu浓度在养殖塘以及永定新河中游较高,Zn浓度在独流减河附近农渠较高,Pb浓度在养殖塘、海河以及蓟运河河口较高,Cr浓度在永定新河和蓟运河中游较高. As和Cd浓度在天津南部的北大港湿地和养殖塘水体较高.
(3)重金属源解析结果表明,天津市地表水体重金属Pb、Cd、As和Cu的主要来源为自然过程和工业活动混合源,Cr和Zn的主要来源为水产养殖和农业活动混合源.
(4)重金属污染评价结果表明,天津市水体重金属污染程度较轻,Cr是主要污染物. 在季节上,夏季的水体重金属污染比冬季更严重;在空间上,养殖塘、湿地以及河流干流污染程度较高,其中独流减河重金属污染程度重于其他河流. 健康风险评价结果表明,天津市地表水体重金属Cr的致癌风险最高,非致癌重金属引起的健康风险主要出现在儿童群体,致癌风险主要出现在成人群体,需重点关注夏季水体的Cr污染.
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