2026, Vol. 47
2. 上海市应用技术大学化学与环境工程学院，上海 201418;
3. 农业农村部东南沿海农业绿色低碳重点实验室，上海 201403
, YANG Shi-yan1,3
, SUN Li-juan1,3 , YE Jing2 , SUN Ya-fei1,3 , QIN Qin1,3 , WANG Jun1,3 , XUE Yong1,3
2. School of Chemical and Environmental Engineering, Shanghai Institute of Technology, Shanghai 201418, China;
3. Key Laboratory of Low-carbon Green Agriculture in Southeastern China, Ministry of Agriculture and Rural Affairs, Shanghai 201403, China
土壤-水稻系统中的重金属污染问题是现代农业环境领域的热点研究之一[1]. 随着工业化和城市化的快速推进，土壤中重金属的来源日益多样化且分布更加复杂，其主要来源包括工业废弃物的排放、大气沉降以及农业活动中化肥和农药的长期使用[2，3]. 由于重金属难以降解[4]，它们在农田土壤中不断累积，并通过农作物吸收和富集进入食物链，从而对人体健康构成严重威胁[5，6]. 水稻作为全球范围内的主要粮食作物，其产量和质量直接关系到数十亿人口的粮食安全[7]. 有研究表明，水稻对重金属具有较强的富集能力[8]，尤其是在酸性或低养分条件下，土壤中的重金属更易被水稻吸收并积累于稻米中. 重金属进入水稻后，不仅会对作物的产量和品质造成显著影响[9]，还可能通过粮食摄入对人体产生慢性毒性作用，诱发癌症、神经系统疾病以及肾脏损伤等健康问题[4，10~12]. 当前，土壤环境质量及其对农产品安全的影响已成为当前广泛关注的研究重点.
尽管已有大量关于室内盆栽土壤-水稻重金属污染的研究，但许多研究仍局限于小范围的“点”分析，缺乏涉及区域性土壤-水稻系统“面”上综合性研究. 不同地区的土壤类型和特性对水稻重金属迁移与富集的影响尚未得到充分探讨. 基于此，本研究聚焦于沪南部分地区，开展了土壤-水稻系统的重金属污染评估. 通过对该区域土壤和稻米样品中的重金属含量进行系统分析，揭示该地区重金属元素的累积特征及空间分布情况，探讨土壤特性对稻米重金属积累的影响，并评估稻米摄入的健康风险. 本研究结果将有助于系统了解该区域土壤和稻米中的重金属分布及其特征，以期为制定区域性重金属污染防控措施提供科学依据，并为保障作物安全和保护人体健康提供重要参考.
1 材料与方法 1.1 研究区概况研究区位于中国上海市南部，地处长江三角洲腹地，是上海市重要的水稻生产和蔬菜种植区域. 区域陆地面积达687.39 km2，地理坐标介于东经121°21′~121°46′与北纬30°47′~31°01′之间. 地势整体呈现东高西低的特点，紧邻长江并靠近东海，属亚热带季风气候区. 该地区气候温暖湿润，光照条件良好，四季分明，年平均气温16.1 ℃，年均降水量达1 191.5 mm. 土壤类型多样化，西部以青黄土和沟干土为主，东部主要分布黄土，南部以夹砂土为主，而北部则以潮砂土为主. 近年来研究区城市化和工农业进程的加快，区域内农田土壤受到不同程度的扰动和污染. 一方面，长期农业活动中大量化肥和农药的施用以及周边工业废弃物的排放，可能引发重金属（如Cd、Pb和Cr等）在土壤中的累积；另一方面，土地利用方式的改变和耕地面积的减少，对土壤特性（如有机质含量和pH值等）产生了显著影响. 以上综合因素作用下的土壤环境特征，使研究区成为典型的农田土壤重金属污染研究对象.
1.2 样品采集与处理以网格选点法为基础，结合当地实际情况确定土壤、稻米样品采样点. 研究区位置以及土壤-稻米采样点位置见图 1.
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图 1 研究区范围以及采样点位 Fig. 1 Scope of the study area and sampling sites |
采集表层（0~20 cm）土壤样品108个，每一采样点按梅花形布点法采集临近的5个点组成混合样品，用四分法取1 kg土壤留用. 使用剪刀剪取整株稻穗，10~20个稻穗为1个样品，共计采样79个. 其中土壤-稻穗一对一样品79个.
将采集的土壤样品运回实验室后自然风干，平铺于牛皮纸上，用研磨棒轻轻碾压，去除石块等杂质，然后通过100目尼龙筛过筛，筛后的土样装入编号的塑料自封袋中保存. 采集的稻穗置于信封袋中，放入烘干箱内，先以105 ℃杀青30 min，随后调整至80 ℃烘干48 h. 烘干后的稻穗进行去壳处理，每个样品取约20粒稻米，研磨成粉末状，装入对应编号的塑料自封袋中保存.
1.3 样品检测与分析方法土壤pH值采用1∶2.5土水比悬浊液法测定，电导率（EC）通过1∶5土水比悬浊液法进行测试，土壤有机质（SOM）使用重铬酸钾-浓硫酸氧化法进行分析，阳离子交换量（CEC）则利用三氯化六氨合钴浸提并结合紫外分光光度计测定.
土壤重金属（Cu、As、Zn、Cd、Cr、Ni和Pb）全量分析：称取土壤样品0.2000 g置于聚四氟乙烯试管中，按1∶4∶1∶1比例加入HCl-HNO3-HF-H2O2混酸（分析纯）进行微波高温消解（美国CEM公司），设置180 ℃、120 min进行赶酸，至溶液中土壤消解完全. 稻米重金属（Cu、As、Zn、Cd、Cr、Ni和Pb）全量分析：称取稻米样品0.2 g置于聚四氟乙烯消解内罐，加5mL HNO3浸泡过夜. 放入恒温干燥箱（上海精宏实验设备有限公司），80 ℃保持1~2 h，120 ℃保持1~2 h，再升至160℃保持4 h，在箱内自然冷却至室温，取出后放入赶酸仪进行赶酸至近干. 消解结束后将试管移出冷却至室温，将清液收集于50 mL容量瓶，用去离子水清洗聚四氟乙烯试管至少3次后定容. 利用电感耦合等离子体质谱（ICP-MS，美国安捷伦科技有限公司）检测，土壤Cu、As、Zn、Cd、Cr、Ni和Pb检出限分别为0.7、0.2、5.0、0.03、2.0、2.0和1.0 mg·kg-1，稻米Cu、As、Zn、Cd、Cr、Ni和Pb检出限分别为0.2、0.002、0.5、0.002、0.05、0.2和0.02 mg·kg-1. 检测过程中各实施3组空白样、平行样与质控样（土壤GSS-7和稻米GSB-12）确保数据可靠，ICP-MS检测以铟（In）为内标元素，回收率控制在90%~105%.
1.4 研究方法 1.4.1 富集系数为表征稻米对土壤中重金属的富集能力，采用富集系数（enrichment factor，BF）表示. 其计算公式如下[13]：
| (1) |
式中，BF表示重金属富集系数；CR表示稻米重金属含量（mg·kg-1）；CS表示土壤重金属含量（mg·kg-1）.
1.4.2 稻米摄入健康风险评估本研究基于美国环境保护署（U.S. Environmental Protection Agency，USEPA）提出的健康风险评估（health risk assessment，HRA）模型，对稻米摄入引发的重金属非致癌风险和致癌风险进行了成人和儿童人群的评估. 其计算公式如下[14~16]：
| (2) |
| (3) |
| (4) |
| (5) |
| (6) |
式中，ADI表示每日平均摄入量[mg·（kg·d）-1]，CR表示稻米中重金属的含量（mg·kg-1），IR表示人均每日稻米摄入量（kg·d-1），EF表示暴露频率（d·a-1），ED表示暴露时间（a），BW表示体重（kg），AT表示平均暴露时间（d），RfDO表示口服参考剂量[mg·（kg·d）-1]，SFO表示口服致癌斜率因子[mg·（kg·d）-1]. HQ表示单因子非致癌风险指数，HI则表示多因子非致癌风险指数，二者均无单位. 当HQ或HI低于1时，表明无非致癌风险；若高于1，则提示可能存在非致癌风险. CR表示单因子致癌风险指数，TCR则表示多因子致癌风险指数，二者也均无单位. 当CR或TCR低于1.0×10-6时，表明无致癌风险；若值介于1.0×10-6~1.0×10-4之间，则风险在人体可接受范围内；当高于1.0×10-4时，则可能存在潜在的致癌风险[17]. 具体参数数值详见表 1[7，18~22].
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表 1 健康风险评估暴露参数1） Table 1 Health risk assessment exposure parameters |
1.4.3 综合质量影响指数法
为了全面评估土壤与稻米中重金属的复合污染程度，本文采用了土壤与稻米综合质量影响指数法（Influence index of comprehensive quality，IICQ）. 该方法结合土壤和稻米中重金属的污染现状，综合考虑了土壤环境质量标准、重金属背景值、稻米污染物限量标准以及元素氧化态的效应等重要影响因素. 具体计算公式如下所示[23，24]：
| (7) |
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| (10) |
| (11) |
| (12) |
| (13) |
式中，RIE表示土壤相对影响当量，DDDB用于衡量土壤元素含量偏离背景值的程度，DDSB表示土壤环境质量标准偏离背景值的程度，QIAP表示农产品质量指数，IICQS表示土壤质量影响指数，IICQR表示稻米质量影响指数，而IICQ表示土壤与稻米综合质量影响的整体指数. n表示测定元素的数量（n=7）. N表示重金属元素的氧化态，通常取其在土壤中的稳定态，其中Cr为3，As为5，Cd、Cu、Ni、Zn和Pb均为2. CS和CR分别表示土壤和稻米中的重金属含量（mg·kg-1），BS表示土壤元素的背景值（mg·kg-1），CSn和CRn分别表示土壤重金属元素环境质量标准和稻米重金属安全标准（mg·kg-1）. X表示土壤中重金属元素含量超出环境质量标准的元素数量，Y表示超出背景值的元素数目，而Z指稻米中超过污染物限量标准的元素数量，5是背景校正因子. 具体等级划分详见表 2.
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表 2 综合质量影响指数（IICQ）等级划分 Table 2 Comprehensive quality impact index classification |
1.5 数据处理与绘图
土壤特性和重金属含量描述性统计、风险评估分析等数据分析利用Microsoft Excel 365完成. 土壤-稻米采样点、土壤与稻米重金属含量的空间分布与作图利用ArcMap 10.8完成，其余制图使用Origin 2024. 此外，本研究使用Crystal Ball软件的Monte Carlo模拟方法评估人群对稻米重金属摄入的概率健康风险. 该方法考虑了输入变量（即重金属含量与暴露参数IR和BW）的分布特征，并通过重复10 000次迭代进行风险模拟.
2 结果与分析 2.1 土壤特性研究区土壤特性见表 3. 土壤pH值范围为5.76~8.70，平均值为7.68，整体呈现出弱碱性特征. 土壤EC值介于74.20~543.70 µS·cm-1，平均值为200.35 µS·cm-1，显著低于全国一般耕地电导率的常见范围（600~800 µS cm-1）. 土壤ω（SOM）介于7.05~39.38 g·kg-1间，均值为22.77 g·kg-1，相较于全国耕地土壤ω（SOM）平均水平（24.65 g·kg-1），该地区土壤SOM较为中等略低. 此外，土壤CEC值在5.08~20.43 cmol·kg-1之间，平均值为13.49 cmol·kg-1，表明土壤整体的保肥力处于中等水平.
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表 3 土壤特性以及土壤重金属含量统计分析1） Table 3 Statistical analysis of soil characteristics and soil heavy metal contents |
2.2 土壤-水稻系统重金属元素含量分析 2.2.1 土壤重金属含量特征与空间分布
研究区土壤中7种重金属含量的统计分析见表 3. 结果显示，土壤中Cd、Ni和Pb的平均值高于上海市土壤背景值[25]，而其他4种重金属的平均值则低于背景水平. 依据《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB 15618-2018）[26]，结合研究区土壤pH值作为判断依据，所有土壤样品中的重金属含量均未超过风险筛选值.
变异系数（coefficient of variation，CV）是衡量重金属元素空间分布离散性的重要指标，其数值越大，表示空间分布的不均匀性越明显，同时受到人类活动干扰的可能性也更高. 一般来说，CV低于10%被视为弱变异，10%~35%为中度变异，35%~90%为高度变异，超过90%则为强度变异. 根据表 3数据显示，7种重金属的变异系数从高到低依次为：Cd（55.41%） > Cr（49.09%） > Pb（49.06%） > Cu（44.86%） > Ni（44.78%） > Zn（36.64%） > As（36.37%）. 研究区域内重金属的变异系数在36.37~55.41%之间，均高于36%，说明研究区内重金属具有高度变异特征，并且受人为因素影响显著[27]. 其中，Cd的变异系数最高（55.41%），显示出最显著的不均匀性，表明其分布可能受到局部污染源的强烈影响；而As的变异系数最低（36.37%），但仍然处于高度变异范围. 这表明研究区域内土壤重金属受人为因素影响显著，如工业排放、农业施肥和交通运输等.
此外还利用克里金插值法研究土壤重金属元素的分布（图 2），表明具有明显的空间异质性. 具体而言，As、Zn、Cd、Cr和Ni的分布模式相似，呈现南北高值区与西南低值区的特征；而Cu和Pb的高值区集中于西北部和北部. 中部地区由于人口密集，人类活动较多，中东部工业园区与科创园的存在进一步加剧了重金属积累.
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图 2 研究区土壤重金属含量空间分布特征 Fig. 2 Spatial distribution characteristics of heavy metal contents in soil in the study area |
研究区内稻米中7种重金属的统计特征见表 4. 根据《食品安全国家标准食品中污染物限量》（GB 2762-2022）[28]与《粮食（含谷物、豆类、薯类）及制品中铅、铬、镉汞、硒、砷、锌等八种元素限量》（NY 861-2004）[29]中规定的稻米重金属含量限值，在分析的79份稻米样品中，24个稻米样品的Cr含量超标，占比为30.4%；Ni超标的样品也有24个，占比30.4%；此外有个别样品存在As超标的状况. 由表 4可知，稻米中重金属的变异系数显示，各元素的空间分布差异显著，其变异系数从高到低依次为：Cd（95.88%） > Pb（81.99%） > Ni（62.74%） > Cr（59.52%） > Cu（32.69%） > As（29.65%） > Zn（21.59%）. 其中，Cd的变异系数最高，属于强度变异，Pb、Ni和Cr均为高度变异，而Cu、As和Zn则表现为中度变异. 稻米中Cd、Cr、Pb和Ni的变异系数均高于土壤中对应元素的变异系数，表明稻米对以上重金属的吸收和富集受环境因素影响较大.
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表 4 稻米重金属含量的统计特征分析1） Table 4 Statistical analysis of heavy metal contents in rice |
通过克里金插值法生成的稻米重金属空间分布见图 3. 与图 2相比可以发现，不同重金属在稻米中的分布特征与土壤中重金属含量的空间分布关系密切. Cu、As、Zn和Pb的高富集区域集中于土壤重金属含量较高的东部区域，而Cd、Cr和Ni则表现出更分散的富集模式，高含量区主要位于南部. 稻米重金属的空间分布反映了土壤中重金属含量的影响，同时也可能受到其他因素如稻米品种、生长条件及重金属生物有效性的调控作用.
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图 3 稻米重金属含量空间分布特征 Fig. 3 Spatial distribution characteristics of heavy metal contents in rice |
富集系数用于表征稻米对土壤中重金属的吸收和积累能力. 该系数的数值越高，表示稻米对重金属的富集能力越强；相反，数值越低则表明其富集能力较弱. 在研究区内，稻米对不同重金属的富集能力按富集系数的大小依次排列（图 4），结果为：Zn > Cu > Cd > As > Cr > Ni > Pb. 其中，Zn表现出最强的富集能力，而Pb的富集能力则最弱. 此外，研究区稻米的重金属平均富集系数均未超过1，表明该区域稻米未表现出重金属富集现象.
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图 4 稻米重金属元素富集系数箱型图 Fig. 4 Box plot of enrichment coefficient of heavy metal elements in rice |
通过进行Pearson相关性分析，探讨了土壤和稻米中重金属元素之间的相关性，以及土壤特性对重金属吸收与富集的影响. 由图 5可以看出，土壤特性与土壤中重金属元素之间的相关性较弱，土壤与稻米中重金属元素之间的相关性也未表现出显著性. 然而，稻米与稻米中重金属元素之间，以及土壤特性对稻米中重金属元素的影响，均表现出显著的相关性.
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R表示稻米，S表示土壤；*表示显著相关，P < 0.05，**表示极显著相关，P < 0.01 图 5 土壤特性与重金属元素含量相关性分析 Fig. 5 Correlation analysis of soil characteristics with heavy metals |
本研究发现，土壤中重金属元素之间主要呈现正相关关系（图 5）. 其中，Cu与Zn之间的相关性最为显著，相关系数达到0.64（P < 0.01）. 此外，Zn与Cd、Cr和Ni之间也表现出极显著的正相关，相关系数分别为0.46、0.44和0.51（P < 0.01）. 同时，Cd与Ni之间同样存在显著的正相关性，相关系数为0.56（P < 0.01）.
2.4.2 稻米中重金属元素间的关系在稻米样品中，大多数重金属元素之间呈现正相关关系，少数则表现为负相关. 具体分析结果显示，稻米中的Cu与Cd、Zn、Ni和Pb之间存在极显著的正相关关系（P < 0.01），其相关系数分别为0.41、0.66、0.65和0.31. 同时，稻米中的Zn与Cd、Ni和Pb也表现出极显著的正相关（P < 0.01），其相关系数分别为0.38、0.37和0.29. 此外，Ni与Cd和Cr之间的正相关关系也极为显著（P < 0.01），相关系数分别为0.32和0.34. Ni与Pb之间呈显著正相关（P < 0.05），其相关系数为0.25. 值得注意的是，Cu与As之间则表现出显著的负相关关系（P < 0.01），相关系数为-0.36.
2.4.3 土壤特性与稻米重金属元素间的关系本研究结果表明，土壤特性与稻米中重金属元素之间大多呈负相关趋势. 具体而言，土壤pH值与稻米中Cd含量表现出极显著负相关关系（P < 0.01），
其相关系数为0.38；而与As含量呈显著负相关（P < 0.05），相关系数为-0.23. 土壤EC与稻米中Cu和Cd含量同样表现出极显著负相关（P < 0.01），相关系数为-0.36和-0.41. 此外，SOM与稻米中Ni含量之间存在极显著负相关（P < 0.01），相关系数为-0.43.
2.4.4 土壤特性与稻米重金属元素富集系数间的关系图 6进一步揭示了稻米中重金属富集系数与土壤特性间的关联性. Cu的富集系数与Zn、Cd和Ni的富集系数均呈现极显著正相关（P < 0.01），相关系数分别为0.72、0.47和0.735；而Zn的富集系数与Cd和Ni的富集系数亦显著正相关（P < 0.01），相关系数分别为0.45和0.495；Cd与Ni之间的富集系数也显示出显著正相关（P < 0.01），相关系数为0.535.
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*表示显著相关，P < 0.05；**表示极显著相关，P < 0.01 图 6 土壤特性与重金属富集系数间的相关性分析 Fig. 6 Correlation analysis between soil characteristics and heavy metal enrichment coefficients of rice |
此外，Cd的富集系数与土壤EC呈现极显著负相关（P < 0.01），相关系数为-0.33；Cu和Ni的富集系数则与SOM含量表现出极显著负相关（P < 0.01），相关系数均为-0.44；Pb的富集系数与SOM的相关性相对较弱，但仍达到显著负相关水平（P < 0.05），相关系数为-0.25.
2.5 人体健康风险评估 2.5.1 确定性健康风险评估基于稻米样品中重金属含量的测定，本研究利用式（2）~（6）做了稻米摄入对人体的确定性健康风险评估（determine risk assessment，DRA），结果如表 5所示. 在非致癌风险评估中，HQ结果表明（表 5），As和Cr对暴露人群的HQ值在部分样本中存在超过了非致癌风险安全水平1的情况[图 7（a）和图 7（c）]，尤其是儿童群体，显示出存在潜在非致癌风险. 此外，受重金属累积效应的影响HI值也超过了风险安全水平[图 7（e）]. 其中，As对HI值的贡献率最高（图 8）.
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表 5 稻米重金属摄入健康风险指数1） Table 5 Health risk index of heavy metal intake in rice |
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图 7 稻米重金属确定性健康风险指数 Fig. 7 Deterministic health risk index of heavy metals in rice |
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图 8 稻米确定性健康风险各重金属贡献率 Fig. 8 Contribution rate of each heavy metal to the deterministic health risk of rice |
国际癌症研究机构（International Agency for Research on Cancer，IARC）指出，As、Cd、Cr和Pb被列为致癌重金属[17]. 在致癌风险评估中，As、Cd和Cr的CR值在暴露人群中超出致癌风险安全水平1.0×10-4（表 5），其中成人的致癌风险水平高于儿童[图 7（b）和图 7（d）]. 而Pb的CR值小于1.0×10-6（表 5），对成人与儿童所产生的致癌风险可忽略. TCR结果同样显示出累积致癌风险超过安全阈值（TCR > 1.0×10-4）[表 5和图 7（f）]，表明稻米中的多种致癌性重金属共同存在可能产生累积效应，对研究区人群的健康构成潜在威胁. 其中，Cd对TCR的贡献率最高（图 8）.
2.5.2 概率性健康风险评估基于Monte Carlo模拟的稻米摄入概率风险评估（probabilistic risk assessment，PRA）结果显示（图 9），不同重金属对研究区内不同暴露人群的风险水平存在差异. 稻米中重金属对暴露人群造成的非致癌风险（HQ值）从高到低依次为：Cr > As > Cu > Zn > Ni > Cd > Pb，其中As（成人2.684，儿童2.345）与Cr（成人2.015和儿童1.760）的HQ均值高于非致癌风险安全水平1[图 9（b）和图 9（e）]，表明研究区存在由Cr和As构成的非致癌风险. 由图 9（h）可知，研究区稻米中重金属对成人与儿童的HI值的95%分位数分别为8.574、7.848，平均值分别为5.799和5.163，均高于1，表明稻米重金属累积对研究区暴露人群具有非致癌风险. 值得注意的是，成人的非致癌风险值高于儿童.
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Mean表示平均值 图 9 非致癌健康风险概率分布（HQ-HI） Fig. 9 Probability distribution of non-cancer health risks (HQ-HI) |
由图 10可知，研究区稻米中不同重金属所引起的致癌风险存在一定差异性. 其中As（成人5.18×10-4）、Cd（成人1.10×10-4）与Cr（成人1.30×10-3，儿童2.26×10-4）的CR值均值高于1.0×10-4，表明As、Cd与Cr均对成人存在有致癌风险[图 10（a）、图 10（b）和图 10（d）]，而只有Cr元素对儿童有潜在致癌风险. Pb（成人4.80×10-7和儿童8.40×10-8）的CR值低于1.0×10-6[图 10（c）]，说明Pb元素的致癌风险可忽略. 总体致癌风险（TCR）方面，成人与儿童的95%分位数值分别为3.36×10-3和6.07×10-4，平均值分别为1.92×10-3和3.36×10-4[图 10（e）]，均高于1.0×10-4，显示稻米中重金属对研究区暴露人群具有潜在致癌风险. 此外，成人的致癌风险值高于儿童，这一结果与非致癌风险评估的结论相一致.
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Mean表示平均值 图 10 致癌健康风险概率评估（CR-TCR） Fig. 10 Probability distribution of cancer health risk (CR-TCR) |
利用式（7）~（13）计算研究区土壤-水稻系统重金属综合质量各项影响指数，结果见表 6. 研究区土壤重金属含量相对于土壤背景值偏离程度（DDDB）均值为1.020，大部分值处于1~2之间. 通过土壤实测值超过标准值和背景值进一步计算得到研究区土壤综合质量指数（IICQS），结果显示IICQS介于0.404~4.470之间，均值为2.096，东部地区呈现轻微污染较多，南部地区呈现轻度污染较多（图 11中IICQS），其中轻度污染占比最高，其次是轻微污染（图 12）. 稻米综合指数（IICQR）在0.116~2.209之间，大部分地区处于清洁水平（图 11中IICQR）. 土壤-稻米重金属综合质量影响指数（IICQ）介于0.580~4.657之间，以轻度和中度污染为主（图 11中IICQ），其中轻度污染贡献率最高（图 12），约占40.5%. 其次是中度污染（图 12），约为36.7%.
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表 6 土壤-水稻重金属综合质量影响指数 Table 6 Soil-rice heavy metals IICQ |
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IICQS表示土壤质量，IICQR表示稻米质量，IICQ表示土壤-稻米综合质量 图 11 土壤-水稻重金属综合质量影响指数空间分布 Fig. 11 Spatial distribution of soil-rice heavy metals IICQ |
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IICQS表示土壤质量，IICQR表示稻米质量，IICQ表示土壤-稻米综合质量 图 12 土壤-水稻系统重金属综合质量影响指数（IICQ）污染程度贡献率 Fig. 12 Contribution rate of heavy metals IICQ pollution degree in soil-rice system |
由于地势、气候和人类活动的影响，研究区的土壤特性呈现出一定的多样性. 土壤酸碱度变化较大，研究区处于沿海区域受盐分影响，土壤表现出较强的碱性特征. 通常情况，沿海地区土壤的盐分含量较高，尤其在近海区域，受潮汐影响显著，导致土壤盐碱化问题较为突出. 而研究区的土壤EC含量处于合适范围，适合水稻这一不耐盐作物的生长[30]. 此外，研究区土壤SOM处于中等水平，土壤的养分供应能力相对稳定，这可能依赖于农业生产中的作物残留和施肥积累. 土壤的CEC处于中等水平，具有较好的保肥能力，适合农业种植.
3.1 重金属含量特征在农业生态系统中，土壤重金属含量的水平及其分布对于作物的安全性和生态健康有重要影响. 研究区土壤中Cd、Ni和Pb含量均值高于上海市土壤背景值，而其余重金属含量则低于背景值，但所有重金属含量均未超过国家风险筛选值，表明该区域内土壤未受到显著的重金属污染，农田土壤污染风险处于较低水平. 稻米样品中Cr、As和Ni在部分采样点超过了国家食品标准值，其中Cr超标率较高. 水稻作为研究区主要作物，存在因稻米Cr超标而引起的健康风险问题. 此外，Cd在研究区内呈现较高的变异系数，显示出较强的人为干扰影响，可能源于施肥、污水灌溉和工业排放等活动. 相比之下，As的分布相对稳定，可能主要由地质背景决定，但在人为活动集中的区域也显示出一定的富集特征. 各重金属在土壤中的累积程度差异表明其来源和迁移规律存在显著差异. 此外，土壤重金属的空间分布对稻米中重金属的积累具有重要影响，因此，在分析土壤-稻米系统的重金属污染特征时，应充分考虑土壤中重金属含量的空间异质性以及稻米吸收富集的品种和环境差异，为制定区域性重金属污染防治和农产品安全策略提供科学依据.
3.2 重金属富集影响因素稻米中重金属的富集强弱排序为：Zn > Cu > Cd > As > Cr > Ni > Pb. 尽管土壤中Pb浓度较高，但其在稻米中的富集能力却最低. 有研究表明，Pb主要积累在水稻根系，迁移至稻米中的概率较低[31]. 此外，土壤中重金属生物有效性也显著影响作物对重金属的积累[32]. 这表明，除了总含量，重金属生物有效性及其在土壤和水稻间的迁移性也是决定稻米中重金属积累的关键因素.
土壤特性对重金属的富集具有显著影响. 土壤pH值和EC值与稻米中的Cd含量及其富集系数呈显著负相关，这表明较高的pH和EC可抑制稻米对Cd的富集. 已有研究表明，土壤pH值在土壤-水稻系统中对重金属的迁移和吸收过程中起着重要作用[33]. SOM处于中等水平，增强了Cu、Ni和Pb的吸附，降低了它们的迁移性和生物可利用性，从而减少稻米对以上重金属元素的吸收. 重金属的形态、分布及生物有效性受到多种土壤特性的共同影响，如pH和SOM等[34~36]，直接影响稻米对重金属的吸收与富集. 例如，在低pH、高EC、低SOM和低CEC的土壤中，稻米对重金属的富集风险较高[37]. 因此，调控土壤特性是减少重金属富集、保障稻米安全生产的关键管理措施. 通过调节pH和提高SOM含量，优化EC和CEC，可以有效减少重金属在稻米中的富集.
此外，尽管稻米中Cr污染较为严重，但其对土壤中Cr的富集能力较弱，表明稻米直接从土壤中吸收Cr的可能性较低. 稻米Cr含量超标的原因可能包括：①土壤中Cr的形态与生物有效性[38]；②受Cr污染的水源灌溉[39]；③土壤特性对Cr的吸附与络合作用[40]；④农田土壤-水稻系统的环境条件[41]；⑤水稻品种差异[42]；⑥水稻生长环境与生长周期变化[38]. 以上因素不仅影响Cr含量，也可能对其他重金属产生类似影响. 因此，水稻种植和土壤管理过程中，应综合考虑环境条件、土壤特性和水稻品种，以降低稻米中重金属的吸收与富集风险.
3.3 重金属元素间的相关性本研究发现，土壤与稻米中的重金属元素之间未表现出显著的相关性，表明土壤中重金属含量对稻米重金属的富集影响较弱，可能与土壤的理化性质有关. 这一结论与Islam等[43]研究结果一致，认为在区域大田尺度土壤与作物间的重金属积累缺乏显著的线性关系. 与此同时，土壤中不同重金属元素之间呈现显著正相关，这可能表明它们具有相似的来源. 稻米中的大部分重金属元素也表现出正相关关系，反映了协同吸收的可能性. 而稻米中的Cu与As之间则呈现显著负相关，这种现象可能与土壤-水稻系统中Cu²⁺和As²⁺的拮抗作用及其吸收特性有关.
3.4 健康风险评估影响因素健康风险评估模型广泛应用于评估农业生态系统中污染物对人体健康的潜在影响，尤其通过土壤-农作物-人体的常见暴露途径[44]. 基于研究区稻米中的重金属含量及相关暴露参数，本研究对稻米的致癌和非致癌风险进行了DRA与PRA评估. 本研究结果显示，尽管存在单个重金属的非致癌风险与致癌风险（如Pb）相对较低的情况，但As和Cr的HQ与CR值超过了风险安全水平，受多种重金属的叠加作用导致研究区稻米摄入的总体风险显著增加（HI > 1，TCR > 1.0×10-4），这也意味着长期食用该区域稻米可能对该地区成人与儿童的健康构成潜在威胁. 其中，As与Cr是导致HI和TCR超出风险安全限值的主要因子，这不仅与稻米中的As和Cr含量有关，还可能与其毒性参数较强（如RfD和SF）存在关联. 不同的健康风险评估方法对不同人群的健康风险水平（HQ/HI和CR/TCR）存在差异，这可能与评估模型中参数的分布（如IR和BW）有关.
本研究并未考虑重金属的生物有效性，以及其他可能的暴露途径（如饮水、地下水、大气沉降和其他食用作物），这可能导致模型预测的风险水平与实际情况的偏差（风险或被高估/或被低估）. 其中重金属生物有效性作为健康风险评估结果的重要影响因素，其可溶性与可吸收性决定了重金属在稻米中的积累程度. 一方面，土壤特性（如pH值、SOM含量）、土壤结构以及重金属的化学形态等因素均会影响重金属的生物有效性[45]. 例如，土壤pH小于5.5时，重金属如Cd，Pb等可能以可溶性态存在，从而增加它们被稻米吸收的可能性[46]. 另外，水稻品种的差异和根系对重金属的吸收能力也会影响生物有效性[42]，某些品种可能表现出较强的重金属富集能力. 生物有效性直接决定了水稻中重金属的富集程度，进而影响人体摄入风险. 因此，在健康风险评估中，加入生物有效性分析能够更准确地估算不同土壤条件和水稻品种下稻米中重金属的含量，从而更精确地评估人体暴露于重金属的致癌风险和非致癌风险，有助于制定科学合理的风险管理策略. 此外，本研究仅在农田集中区域收集了样本，空间代表性有限，使得研究结果在其他区域的适用性存在局限. 在未来的研究中应纳入多种途径暴露分析、重金属的生物有效性以及更广泛的人群健康调查，以更全面地评估区域稻田系统重金属的健康风险.
3.5 综合质量影响因素农田土壤污染评价方法一直是研究的热点领域，其中IICQ因其能够整合多种土壤和作物参数[24，47]，在土壤-作物系统质量评估中得到广泛应用，适用于单一和复合污染的农田土壤评价. 该方法结合土壤背景值、风险筛选值和国家稻米食品安全标准，对研究区土壤-稻米系统的质量及污染状况进行了客观分析. 研究区土壤具有较高的元素背景值，导致显著的重金属累积效应，这种累积对土壤质量的潜在影响不容忽视. 同时，本研究发现较低的土壤DDSB（表 6）反映出其对外源重金属的缓冲能力较弱，使得土壤在现行环境标准下难以进一步容纳重金属，从而可能引发一定程度的污染. 此外，相较于单一方法（如地累积指数法、单因子污染指数法和内梅罗综合污染指数法等）在评估土壤重金属污染水平和累积程度方面的应用，综合质量影响指数法在农田土壤-作物系统污染状况的评价中更具科学性和合理性[48].
4 结论（1）研究区农田土壤中Cd、Ni和Pb含量高于上海市土壤背景值，但未超过国家风险筛选值；稻米中Cr与Ni含量超标显著，个别采样点出现了As元素超标，其余重金属均符合国家食品安全标准. 区域差异和较高的重金属变异系数表明，以上污染受到化肥、杀虫剂、运输和工业活动等人为干扰的影响.
（2）稻米中未出现显著的重金属富集现象，但土壤特性对稻米中重金属的富集有不同程度的影响. 其中，土壤pH和SOM作用尤为突出，高pH和高SOM有助于降低重金属在土壤-水稻系统中的富集风险.
（3）受重金属累积效应影响，稻米摄入对研究区人群健康构成潜在威胁（HI > 1，TCR > 1.0×10-4）.
（4）综合质量影响指数结果显示，研究区土壤以轻度污染为主，稻米大多处于清洁状态，少数呈轻微污染，无轻度及以上污染，整体污染风险较低但需关注局部潜在风险.
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