2025, Vol. 46
饮用水深度净化是世界各国确保人民生活质量与健康安全的重要举措，其中水环境中高频检出的难降解微量污染物是影响饮用水安全的重要因素. 全氟及多氟烷基化合物（per-and polyfluoroalkyl substances，PFASs）是一系列人工合成的有机化合物，包含至少一个完全氟化的甲基或亚甲基碳原子，它的C—F键能高达460 kJ·mol-1，对普通水解、光解和微生物降解具有抵抗性，在各种环境介质中积累、不易降解[1]. 有研究在极地地区的冰雪和生物体中发现了PFASs的存在[2]，证明了它的远距离运输能力.
近年来，PFASs暴露和生态环境、健康风险之间的关系备受关注，各国对其危害的重视程度和监管力度逐渐加大[3]. 然而传统饮用水处理工艺对PFASs的去除效果有限[4]，因此探索高效低耗的饮用水中PFASs的深度净化技术及原理成为当前环境领域的研究热点和科学前沿. 目前已开发出多种处理这类污染物的技术，如吸附[5]、光催化[6]、电化学氧化[7]和生物修复[8]等. 已有前人对上述技术进行了综述[9~11]，但主要局限于定性阐释特定技术的研究结果和进展，缺乏定量化指标的客观考量. 鉴于大规模数据集的出现和数据分析软件的可用性，使得笔者拥有独特的机会通过数理统计和可视化程序来深入剖析该领域的研究现状和趋势.
根据该领域的现有研究，本文对典型PFASs的理化性质、环境风险、管控要求及水环境中的分布特征进行了全面综述，并采用文献计量学的新视角深入探究了PFASs深度净化技术的研究现状及发展趋势，在此基础上，对PFASs深度处理技术面临的挑战及机遇进行了前瞻性分析，旨在为更高效、实用和经济的PFASs深度净化技术的研发提供新方向与思路.
1 水源水及饮用水中PFASs污染现状 1.1 PFASs种类、理化性质及环境风险PFASs的结构通常由强极性的头部基团和弱极性的氟化烷基尾链组成，根据链长，可分为3大类：长链、短链和超短链. 具体来说，长链PFASs指含有7个以上全氟化碳的全氟烷基羧酸（perfluoroalkyl carboxylic acid，PFCAs）和含有6个以上的全氟烷基磺酸（perfluoroalkyl sulfonic acid，PFSAs）；短链PFASs为含有3~6个全氟化碳的PFCAs和4~5个全氟化碳的PFSAs；超短链PFASs指PFCAs的全氟碳原子数≤2，PFSAs的全氟碳原子数≤3[12]. PFASs因其结构具有独特的高表面活性和疏水疏油性能[13]，而且一般全氟烷基链越长，其溶度积越低、疏水性越高. 在众多PFASs中，全氟辛烷磺酸（perfluorooctane sulfonates，PFOS）与全氟辛烷羧酸（perfluorooctanoic acid，PFOA）最具代表性，是多种前体物质在环境中的最终转化产物. 由于已知的环境危害特性[3]，PFOS和PFOA相继被《斯德哥尔摩公约》限制生产使用. 大量的短链/超短链、含醚键、环状碳氟链和氢或氯原子替代等PFASs作为替代品被生产和使用. 目前，在美国PubChem注册的PFASs已超过700万种[14]，一些水源水及饮用水中常见的PFASs结构及物理化学性质如表 1所示.
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表 1 典型PFASs的结构以及物理化学性质 Table 1 Structure and physicochemical properties of typical PFASs |
PFASs具有稳定性和蓄积性，进入人体内不易降解和排出，积累于器官内，对人体健康造成潜在威胁. 多项研究表明，PFASs暴露会导致肝损伤[15]；在儿童血清中的过度积累会造成免疫失衡[16]；可能还与炎症、心血管疾病等疾病有关[17]. 同时，越来越多的研究发现PFASs在其他生物中的富集，如在加拿大埃托比科克的鱼肝样品中检测到2.0~72.9 ng·L-1的PFOS，且证实其对鱼类的生长发育产生负面影响[18]. 毒理学研究也证明了PFASs具有多种不利生物效应，包括内分泌干扰毒性、神经毒性、发育毒性以及免疫毒性等[19, 20]，一些生物（如藻类、水生植物、鱼类以及动物小鼠等）暴露于PFASs会造成不可逆转的损伤. 综合上述研究，PFASs会对生物正常生存与活动以及生态环境构成极大的威胁.
1.2 PFASs的管控要求及水体中的污染分布饮用水作为人类暴露于PFASs的重要途径已受到监管机构的关注，许多国家和组织将部分PFASs纳入控制名单并设定其在饮用水中的浓度阈值. 如中国于2020年将PFOA类物质收录到《优先控制化学品目录》中，并在《生活饮用水卫生标准》（GB 5749-2022）中将PFOA和PFOS浓度限制在40 ng·L-1和80 ng·L-1以下. 2020年日本在饮用水水质标准中规定PFOS和PFOA总浓度阈值为50 ng·L-1. 2021年欧盟提出PFASs总浓度不得超过500 ng·L-1或者选择的20个∑PFASs不超过100 ng·L-1，丹麦则提出将PFOA、PFOS、全氟壬酸（perfluorononanoic acid，PFNA）和全氟己烷磺酸（perfluorohexanesulfonic acid，PFHxS）总浓度控制在2 ng·L-1以下. 美国在2024年颁布饮用水强制标准规定PFOA和PFOS浓度阈值均为4 ng·L-1，PFNA和PFHxS浓度阈值均为10 ng·L-1.
为探索水体中PFASs的污染情况，提取已有的数据，全球部分水源水和饮用水中PFASs的检出浓度如表 2所示. 结果显示，地表水中PFASs浓度在<0.3~2 029.37 ng·L-1之间；地下水中PFASs浓度在0.03~51 000 ng·L-1之间. 在饮用水中，PFASs浓度范围为11.8~153.93 ng·L-1. 排除污染源扰动，季节性差异对水源水中PFASs检出浓度没有显著影响. 值得注意的情况是，当前水体中已呈现传统PFASs和替代品复合污染的现象. 在大部分地区，PFOA和PFOS都是主要的PFASs检出物. 全氟丁酸（perfluorobutanoic acid，PFBA）、全氟戊酸（perfluoropentanoic acid，PFPeA）和六氟环氧丙烷二聚酸（hexafluoropropylene oxide dimer acid，HFPO-DA）等PFASs替代品也在水环境中频繁检出，这从侧面反映出“化学品污染-替代-新污染”的循环怪圈问题. 一般情况下，由于土壤的吸附和截留作用，短链PFASs在地下水中的所占比例较高[21]. 不同地区的污染情况存在差异，可能与当地相关产业结构以及政府管理有关. 综合而言，全球水源水和饮用水中PFASs的污染状况不容乐观，总体浓度偏高，不少水域中PFASs浓度已超过该地区推荐或强制执行的健康指南，且已知具有环境危害性的PFASs检出率较高.
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表 2 PFASs在水源水/饮用水中的浓度 Table 2 Concentrations of PFASs in source water/drinking water |
2 PFASs深度净化技术现状及趋势
本节采用文献计量学方法对饮用水中PFASs深度净化技术的现状进行可视化分析；探究饮用水中PFASs主流深度净化技术的去除机制、特点、影响因素和主要研究进展；对已发表论文的关键词进行数理统计以展示该领域的研究热点和趋势.
2.1 研究现状在Web of Science Core Collection数据库中以“全氟及多氟烷基化合物”、“饮用水”和“去除”为主题进行检索，收集了1999~2023年间1080篇研究型和综述类论文. 通过VOSviewer软件对关键词进行可视化，得到图 1所示的研究热点话题分布图. 从“全氟及多氟烷基化合物”和“地下水”的中心占位可以看出，饮用水中PFASs的研究越来越受到重视. 这种关注可能缘于水质安全问题日益凸显，也与PFASs逐渐被认知的毒性危害相关. 此外，一些PFASs替代品的去除引起较大关注，具体来说，“氟化替代品”、“前体”、“吸附”、“高级氧化”、“离子交换”、“机制”和“去除效率”都是当前的研究热点话题.
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采用彩虹色带映射关键词密度，颜色越红表示该话题热度越高 图 1 饮用水中PFASs深度净化的研究热点话题 Fig. 1 Research hotspots of PFASs advanced purification in drinking water |
进一步分析与主题高度相关的129篇研究论文，根据材料和反应的性质将已有的研究技术分为图 2（a）所示的5个类别. 按照报道频次从高到低依次为：吸附（39.1%）>高级氧化与还原技术（32.4%）>组合技术（12.3%）>膜分离（11.7%）>泡沫分馏（5.0%）. 大多数观测值分布在吸附、高级氧化与还原技术和组合技术中，表明PFASs的去除主要还是以这3类为主. 尤其是吸附法因其操作简单、工艺成熟和经济高效备受相关从业者的青睐. 饮用水中去除PFASs的功效因技术而异，从污染物平均去除率角度来看，5类技术均能达到65.0%的去除效果，具体来说：泡沫分馏（87.3%）>组合技术（84.7%）>高级氧化与还原技术（82.2%）>膜分离（80.6%）>吸附（65.8%）. 综合来说，尽管吸附是研究应用最多的方法，但平均去除效果并不理想；泡沫分馏虽然研究次数最少，但是报道的去除率相对较高并且稳定；高级氧化与还原技术则在研究程度和去除效果方便都具有良好表现.
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图 2 PFASs深度净化技术的研究现状 Fig. 2 Research status of PFASs advanced purification technologies |
污染物的去除率除了与选用技术有关，还很大程度上取决于污染物本身的浓度和性质. 由图 2（c）可以看出5类技术适用的初始浓度差异很大，大小为：吸附（2 975.8 μg·L-1）>高级氧化与还原技术（879.6 μg·L-1）>组合技术（34.4 μg·L-1）>膜分离（23.3 μg·L-1）>泡沫分馏（23.1 μg·L-1）；最后处理的出水浓度基本都低于70.0 μg·L-1. 结果表明，吸附和高级氧化技术的浓度适应范围较广，这与它们技术的研究程度和稳健性有关. 膜污染和泡沫分馏则更倾向于处理低浓度PFASs污染水体. 然而，与1.2节所分析的饮用水中PFASs的污染现状相比，实验研究中的初始浓度几乎高了一个数量级，与实际情况相差较远. 此外，PFASs的结构和官能团有较大差异，这直接导致不同类型的PFASs去除效果不一. 由图 2（d）发现PFOS（81.4%，平均去除率，下同）的去除效果优于PFOA（79.6%），一个重要原因是磺酸头部基团分布有更多的负电荷，更易形成静电吸引力或离子交换作用[41]. 短链PFASs（66.5%）相比长链PFASs（80.5%）通常具有较高的溶解度和更小的分子尺寸，更难通过传统的富集分离方法捕捉. 此外有研究发现，直链PFASs的同分异构体因支链的存在影响了扩散速率，所以相比直链化合物更难处理[42].
2.2 技术分类 2.2.1 吸附吸附法通过疏水效应、静电吸引、离子交换、络合、氢键、范德华力和亲氟等作用将PFASs富集于吸附剂表面，达到净化水质的目的. 其去除效果与吸附剂的孔隙、比表面积、表面官能团及有机碳含量等特性高度相关[1]. 作为吸附过程的核心，研究者们已经开发出多种高效吸附剂，包括活性炭、离子交换树脂、矿物质、分子印迹聚合物以及其他性能和结构易于控制和改性的新材料等. 目前，颗粒活性炭和阴离子交换树脂已经在水处理厂中建立了成熟的应用. 许多研究致力于优化设计具有高选择性、大吸附容量和高动力学性质的吸附剂，比如：表面改性丰富活性位点[11]和赋予磁性以促进后续分离[43]，开发对PFASs有高亲和力的一次性树脂[44]等.
2.2.2 膜分离纳滤（NF）和反渗透（RO）等高压膜具有许多极小孔，利用空间排阻、溶液扩散以及静电相互作用等机制，表现出出色的短链和长链PFASs截留能力. 其效果主要受膜工作条件、污染物浓度、pH值、膜材料和水质等因素的影响. 一般来说，NF膜比RO膜具有更高的PFASs透过性，这与NF膜具有更大的孔和更薄的排斥层的特性一致. Tang等[45]对比了5种RO膜和3种NF膜对PFOS截留率和渗透通量性能；结果表明，RO的截留率在99%以上，NF的去除率在90%~99%之间. 大多数研究也表明，RO膜在PFASs除效率方面展示出显著优势[46, 47]，甚至可以达到美国和欧洲等国家制定的PFASs排放标准.
2.2.3 泡沫分馏泡沫分馏法本质上与传统的吸附过程相似，其利用水柱底部产生的上升气泡作为吸附剂，将PFASs富集于气泡表面，通过收集泡沫来实现PFASs的分离和去除. 由于吸附材料的特殊性，泡沫分馏法不需要使用其他方法处理吸附材料，从而大幅减少了对环境的污染. 研究表明，泡沫分馏的去除率主要受到水的硬度、盐含量、空气流速等因素的影响[48]，在最佳条件下，PFOS的去除率甚至能提升至99%以上[49]. 有研究[50]通过添加共发泡剂，发现显著促进了PFASs至空气-水界面的吸附过程，从而提高工艺效率.
2.2.4 高级氧化与还原技术高级氧化（AOPs）和高级还原过程（ARPs）通过产生高活性氧化剂，如羟基（·OH）、硫酸根自由基（SO4-·）和水合电子（eaq-），实现对PFASs的全面或近乎完全矿化. 然而，由于PFASs（尤其是PFCAs）的碳链中没有可供·OH提取的H原子，并且·OH的氧化势能小于C—C键的平均值，·OH无法直接降解PFASs[10]，而是通过电子转移与全氟烷基自由基CnF2n+1·反应形成CnF2n+1OH，随后逐步脱氟[51]. 该类技术种类繁多且研究占比大，根据活化方法可分为光催化、过硫酸盐活化、臭氧、电化学、声化学和电离辐射.
目前利用具有光吸收能力的特定催化剂发展多相光催化，可以在较宽光波长范围内分解PFASs. 例如，Chen等[6]开发了一种简单的三元自组装胶束复合物，其胶束中吲哚乙酸促进了PFASs的eaq-转移，即使在环境条件下也强化了PFASs的降解和脱氟. 近年来，有研究者尝试将光催化与SO4-·基AOPs耦合，取得显著的去除效果. SO4-·氧化还原电位（E为2.5~3.1 V vs. NHE）高于·OH（E为1.8~2.7 V vs. NHE），通常具有更强的氧化能力；而且由于SO4-·的亲电特性，它能够与PFOA之间发生直接电子转移反应，有效降解PFOA[52]. 据报道，臭氧单独氧化对PFASs降解的影响很差；即使长时间和高剂量接触，也无法消除水中的PFASs[53]. 电化学反应中阳极表面发生的直接电子转移反应和产生的活性物种对污染物起氧化作用，因此比传统AOPs具有更强的降解性能. 为强化处理效果，高性能电极材料开发和反应器优化是主流研究方向. 例如，Shi等[54]发现在相同的阳极电势下，基于孔状电极的反应性电化学膜体系操作的PFOS去除效率远高于传统电解槽模式. 声化学和电离辐射相比于其他会产生大量的氟化副产物的降解技术，提供了完全矿化的可能. 有报道总结出PFOA/PFOS快速降解反应参数[55]：超声波频率（300~500 kHz）、浓度（>15~40 μmol·L-1）、温度（≈20 ℃）和pH（3.2~4）. Feng等[56]利用电子束去除实验室级蒸馏水中PFHpA，发现高碱性有利于污染物完全分解，碳酸氢盐、硝酸盐离子和天然有机物的存在对PFHpA的降解几乎有抑制作用.
2.2.5 组合技术上述技术各具优劣，在实验和中试试验中常常综合使用. 比如，Glover等[57]监测了4个全规模和中试规模的饮用水再利用工厂中PFASs的分布转化情况，发现采用RO-UV/AOPs和臭氧-过滤-吸附等组合工艺可以将PFASs降低到已知的指导值以下. 通常情况下饮用水系统中PFASs的浓度可能低于某些生物的急性毒性阈值，使生物法成为一种可行且可扩展的修复方案. Zhang等[58]就报道了通过曝气富集耦合浮萍生物吸收PFASs的研究，发现pH为2.3时，2周后>95%的PFHxS、PFHpA、PFOA和PFOS在200 μg·L-1初始浓度下被去除.
2.3 研究趋势图 3展示了经筛选的116个关键词的时间趋势图. 关键词在最近5 a（2019~2023年）出现的频率（f1）高于过去15 a（2004~2018年）的频率（f2），也就具备更大的趋势因子（T，f1和f2之比的对数值）并呈现为红色气泡. 例如，“全氟及多氟烷基物质”的T值为0.422，这意味着本时期关注该主题的论比上一时期多出约2.6倍（100.422）. 部分关键词在2018年之前/之后很少出现（如“机器学习”和“活性污泥”），因此它们对应的趋势因子为正/负无穷.
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图 3 饮用水中PFASs深度净化的研究趋势 Fig. 3 Research trends of PFASs advanced purification in drinking water |
从污染物角度来看，GenX（0.83）、全氟丁酸（PFBA：+∞）、氯化多氟烷基磺酸盐（F-53B：+∞）和全氟丁烷磺酸（PFBS：0.05）作为PFOA和PFOS的替代品具有潜在危害，成为新的研究热点. 此外，“成膜泡沫”（0.42）和“阻燃剂”（0.21）等含氟碳表面活性剂成分的化学品成分复杂，确切组成未知，近期研究发现这些化学品含有多种PFASs和多氟烷基前体，引起极大关注[59, 60].
从去除技术角度来看，物化富集与分离类的方法依然受到欢迎，例如“吸附”（0.25）、“离子交换”（0.65）和“反渗透”（0.35）. 高级氧化和还原方法也是热点话题，如“光催化”（0.47）、“电化学氧化”（0.337）、“硫酸根自由基”（0.17）、“羟基自由基”（0.05）和“水合电子”（0.03）. 出于深度净化的去除率和成本考虑，以“活性污泥”（-0.43）和“混凝”（-1.13）为代表的传统生化处理法在PFASs极限去除方面具有局限性，去除效果较差的“超滤”（-0.43）和“臭氧”（-0.43）技术关注度也降低. 涉及反应影响因素、动力学和过程机制的深入探究越来越受重视，“反应机制”（0.27）和“气-液界面”（0.05）成为关注焦点. 另外，“植物吸收”（0.05）、“生物质”（0.57）和“β-环糊精”（0.17）等环境友好型的修复手段也备受关注. 其他学科的进步也为PFASs深度净化技术带来重大机遇：一系列的新兴材料如金属有机框架、层状双金属化合物、氮化碳等被应用于PFASs的去除中；机器学习、计算机模拟等也应用于微观机制和技术突破研究中. 综合而言，高效、经济和绿色的去除技术开发及机制深度挖掘是PFASs深度净化的主流研究趋势.
3 PFASs深度净化技术挑战与机遇 3.1 PFASs深度净化技术的挑战吸附、膜分离和泡沫分馏等富集分离方法操作简单、技术相对成熟，然而一个共存的难题是浓缩PFASs的后续处理. 此外，它们也面临着其他诸多挑战：处理时间长、选择性有限、短链PFASs去除效果差、能耗高等. 高级氧化与还原技术优势在于能够实现PFASs近乎完全矿化. 其中，光催化技术需要强化系统的光能利用率、活性物种的产量和稳定性；SO4-·体系的反应条件严苛和且需要额外的化学试剂供给SO4-·；电化学的电极通常由稀有昂贵的材料制成，无疑增加了技术成本和潜在污染；单独臭氧技术对PFASs处理效果不佳，臭氧生产成本也非常高；声波降解和电离辐射技术的能耗是一大难题. 此外，几乎所有技术都面临着吸附分离材料、催化剂和电极材料的限制.
在水源水和饮用水中，PFASs浓度通常在ng·L-1级别，低浓度限制了其从溶液到材料表面的传质速率，降低了处理效果. 目前的研究主要集中在单一长链PFASs，但短链PFASs污染问题日益突出，需要研究其高效富集和长/短链共去除的方法. 当前技术研究离实际应用仍有差距，对于PFASs研究主要停留在实验室合成水中，忽视了自然水体中共存物质的干扰. 例如，阴离子、天然有机物等竞争吸附物质的影响；膜类技术在处理高矿物质含量的硬水（尤其是地下水）时存在的结垢风险；天然水体中的自由基清除剂对AOPs和ARPs的抑制. 此外，PFASs的深度净化需要考虑有毒副产物的潜在威胁，研究者应关注无害化处理和避免有毒中间体生成的反应途径.
3.2 PFASs深度净化技术的机遇在当前PFASs深度净化研究中，材料的设计与创新具有很大的潜力. 材料基因组学融合高通量材料计算、实验和材料数据库三大组成要素，通过“组成-结构-性能”数据互通技术，根据性能要求设计所需结构并优化材料成分与工艺，实现“材料定向设计”. 例如Karbassiyazdi等[61]通过利用XGBoost模型预测PFASs在各种吸附材料上的分配行为，将“吸附容量-关键参数-吸附机制”的内在关系串联. 未来，有望通过短时、绿色和高效的新材料精准设计和界面过程精准调控，有望实现对水源水、饮用水的选择性和深度净化.
膜分离是PFASs高效富集中极具优势的技术，但常用的膜分离材都表现出带电质子或其他离子不通过的无选择性的特点. 近年来，新兴的碳纳米流体技术为新一代膜分离材料的创新提供了巨大潜力. 以水通道蛋白为例，其高选择性、操作便捷及对环境友好等特点逐步应用于海水淡化、污水处理、医疗研究等领域. 分子尺度上的亚纳米通道精确构筑以及水分子在亚/纳米通道传输的结构转化调控将成为膜法饮用水深度净化的重要研究方向.
微/纳米反应器也为解决PFASs去除技术中流体流动-混合-反应控制难和传质效率低等问题提供了新方案，结合微反应区构筑、精密加工技术、质量传递设计以及高精度低成本的微通道制造，并借助界面特性分析、实时监测技术和动态精确观察，可实现微尺度多相界面的动态调控，大幅增强传质、提高处理效率并降低能源和化学品的消耗. 最近，并联增量和尺寸选择性扩大帮助该技术在更大规模上运用微流体特性以期满足工程应用中的高通量水处理需求带来了新机遇. 未来，PFASs深度净化领域可聚焦于微型反应器的精确控制和工程化设计，实现反应高效、快速可控和过程绿色的目标.
4 结论PFASs的广泛使用导致在地表水、地下水和饮用水中频繁检出，形成了传统-新型PFASs复合污染，对环境和健康构成风险. 5类主流PFASs深度净化技术面临一些亟待解决的挑战，如低浓度下传质速率限制、短链PFASs去除难度大、实际应用性低和副产物毒性风险. 材料基因组学、水通道蛋白基膜材料和微/纳米反应器技术等创新将提升吸附、膜分离和催化效率，可为PFASs深度净化带来新契机. 跨学科融合创新技术有望开发出高效、经济和可持续的PFASs深度净化技术，可为PFASs污染处理和饮用水水质安全提供重要保障.
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