2025, Vol. 46
2. 生态环境部环境工程评估中心，北京 100041;
3. 国家环境保护环境影响评价数值模拟重点实验室，北京 100041;
4. 沧州市生态环境局，沧州 061000
, CUI Jian-sheng1 , QU Jia-bao2,3 , LEI Tuan-tuan2,3 , GAO Shuang2,3 , ZHANG Jun-hua4 , HOU Yong-jiang1
2. Appraisal Center for Environment and Engineering, Ministry of Ecology and Environment, Beijing 100041, China;
3. State Environmental Protection Key Laboratory of Numerical Modeling for Environment Impact Assessment, Beijing 100041, China;
4. Cangzhou City Ecological Environment Bureau, Cangzhou 061000, China
“十三五”以来，我国大气污染防治工作不断推进，环境空气质量得到显著改善[1，2].以细颗粒物（PM2.5）为首的重污染天气持续减少，臭氧（O3）污染逐渐凸显[3~5]，特别在经济发达和人口密集的京津冀、长三角和珠三角等区域O3污染日益频发，严重影响了我国经济可持续发展和人民身体健康[6~8].大量研究显示[9~12]，我国大部分城市近地面O3污染的形成与高浓度VOCs排放关系密切.VOCs是O3生成的重要前体物.此外，大气中VOCs排放来源众多，物种成分复杂，各VOCs物种对O3的生成贡献存在显著差异[13，14].因此，掌握VOCs排放来源与特征，识别敏感性物种，对城市O3污染治理措施的制定具有重要意义.
随着我国《大气挥发性有机物源排放清单编制技术指南》[15]的发布，VOCs排放清单编制工作得到了广泛推动.相关学者基于国家[16~18]、区域[19~21]、省级[22~24]和城市[25~27]等不同尺度的清单对VOCs排放特征和臭氧生成潜势（ozone formation potential，OFP）展开研究.但受经济发展水平和产业结构等因素的影响，不同区域的VOCs来源与排放特征存在显著差异.全国范围内[28]，溶剂使用源对VOCs排放贡献率最高，各组分中芳香烃对我国VOCs排放和OFP贡献率较高.在青海省[29]，建筑涂料和汽车喷涂等有机溶剂使用源对青海省的VOCs排放贡献率较高，其中烷烃、芳香烃和烯烃为VOCs排放的主要组分，芳香烃对OFP排放贡献率较高.在南京市[30]和淄博市[31]，工艺过程源为VOCs主要排放源类，烷烃为主要排放组分，烯烃对OFP贡献率较高.因此，编制本地化VOCs组分清单对O3污染的精准防控具有重要意义.
沧州市地处京津冀区域的东部，是京津冀大气传输通道“2+26”城市之一.近年来，沧州市PM2.5、PM10、SO2和NOx等污染物浓度整体呈下降趋势，O3污染浓度逐年上升[32，33]，O3已成为沧州市的首要污染物.尽管已有学者从区域尺度对京津冀VOCs排放[34~36]展开了研究，但较为完整的沧州市VOCs组分清单鲜有报道，因此，本文以沧州市为研究对象，通过企业填报与部门调研的方式收集沧州市人为源VOCs活动水平数据，结合具有代表性的排放因子，建立了沧州市2021年人为源VOCs组分排放清单，以期为沧州市O3污染的根本性改善提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究对象与排放源分类本研究以2021年为基准年，研究范围为沧州全市，包括4个市区、5个区和10个县.参考城市大气污染物排放清单编制技术手册》[37]（简称《技术手册》），将人为VOCs排放源划分为化石燃料固定燃烧源、工艺过程源、移动源、溶剂使用源、生物质燃烧源、储存运输源和废弃物处理源共计七大类.
1.2 核算方法本研究主要参考《技术手册》的排放源四级分类体系，采用“自下而上”的排放因子法计算七大源类VOCs排放量.排放量计算方法可分为道路移动源和其他排放源，计算公式见式（1）和式（2）.
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(1) |
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(2) |
式中，Eq为人为源VOCs排放量（t·a-1）；i为一级排放源；k为一级排放源中的二级排放源；Ai，k为i类排放源中次级源k活动水平（单位产品产量和能源消耗水平等）；EFk为k类排放源VOCs排放因子，按具体分级源项取值；η为污染控制设施对污染物去除效率（%）；Ed为道路移动源VOCs排放量（t·a-1）；m为机动车类型；Pm为m车型的保有量（辆）；EFm为m车型的VOCs排放因子；VKTm为m车型的年行驶里程（km·a-1）.其中EFk、η、EFm和VKTm取值优先选用《技术手册》中提供的缺省值，对于部分缺失值，以《排放源统计调查产排污核算方法和系数手册》[38]（简称《系数手册》）补充.
1.3 活动水平本研究依据人为源排放特征将排放源划分为点源和面源2类.对不同类型的排放源采取不同的收集方式.如表 1所示，点源活动水平数据主要通过下发详细调研表至企业，收集详细活动水平数据.面源活动水平数据主要通过与沧州市直部门现场调研直接获取.为保证清单活动水平数据质量采用三重审核方式进行质量控制.首先由沧州市生态环境局成立源清单数据收集小组，组内成员初步审查与过滤；其次课题组成员实施二次审核，对存疑企业数据及时反馈；最后利用沧州市2020年活动水平数据进行验证，对少部分异常以2020年活动水平数据补充.
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表 1 沧州市人为源活动水平数据来源 Table 1 Anthropogenic source activity data source table in Cangzhou |
1.4 VOC组分清单与OFP估算 1.4.1 VOCs组分清单估算
VOCs组分清单指在VOCs排放量的基础上，借助各类排放源化学成分谱，计算各VOCs组分的过程.如表 2所示，本研究中使用的VOCs源成分谱大多来源于Mo等[16]和Sha等[39]所建立综合型源谱数据库.对于上述研究中的缺失的排放源，以美国环境署的Speciate Database源谱库[40]作为补充.计算公式见式（3）.
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(3) |
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表 2 本研究各排放源所用源谱主要来源 Table 2 VOCs source profiles involved is used in this study |
式中，EVOCs，s为各类VOCs排放源类中s物种的排放量（t·a-1）；Eh为排放源h的VOCs排放量（t·a-1）；fh，s为h排放源中s物种所占质量分数（%）.
1.4.2 OFP估算不同物种VOCs对O3的生成存在显著差异.其中各VOCs物种的OFP可通过VOCs排放量与最大增量反应活性（maximum incerment reactivity，MIR）进行计算，具体计算方法见式（4），各组分MIR值参考文献[41，42].
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(4) |
式中，OFPi，j为i排放源中j物种的OFP（t·a-1）；Ei，j为i排放源中j物种的排放量（t·a-1）；MIRj为j物种的最大增量反应活性.
1.5 空间分配基于GIS技术采用参数权重法构建了分辨率为1 km×1 km的沧州市人为源VOCs排放清单.对于燃煤电厂和工业企业等点源依据其经纬度信息定位至所属网格.经纬度信息获取方式主要为企业填报，对于部分填报错误企业，基于高德在线地图平台进行坐标修正；对于机动车和铁路等，参考郑君瑜等[43]提出的标准道路长度法依据各等级道路通行能力进行空间分配.对于民用锅炉与民用燃烧等，本研究依据人口密度分布和土地利用类型数据划分.
2 结果与讨论 2.1 VOCs排放特征2021年沧州市人为源VOCs排放量为6.97万t.其中排放量最高的源类为工艺过程源（4.66万t），对全市人为源VOCs排放贡献率为66.8%.其次为溶剂使用源（0.95万t）和移动源（0.90万t），对全市人为源VOCs排放贡献率分别为13.7%和12.9%.化石燃料固定燃烧源、生物质燃烧源、储存运输源和废弃物处理源的VOCs排放量相对较低，排放贡献率分别为4.7%、1.1%、0.7%和0.1%.
如图 1所示，工艺过程源中石化与化工（2.97万t）对VOCs排放贡献最大，贡献率为63.9%，其次为冶金（0.94万t）、其他工业过程源（0.47万t）、建材（0.12万t）、医药（0.11万t）和化纤行业（0.04万t），贡献率分别为：20.1%、10.2%、2.5%、2.4%和0.87%；溶剂使用源中农药使用（0.30万t）源类对VOCs排放贡献最大，贡献率为31.9%，其次是印刷印染（0.23万t）、表面涂层（0.22万t）和其他溶剂使用（0.20万t），贡献率分别为24%、22.8%和21.4%；移动源中汽油（0.54万t）消耗对VOCs排放贡献最大，贡献率为60.3%，其次为柴油（0.17万t）消耗和农业机械（0.13万t），贡献率分别为18.7%和14.4%.
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图 1 2021年沧州市一级排放源VOCs排放量和二级排放源贡献 Fig. 1 VOCs emission from primary emission sources and secondary emission sources contribution in Cangzhou, 2021 |
2021年沧州市VOCs组分清单共包括：烷烃、烯烃、炔烃、芳香烃、卤代烃、OVOCs和其他有机物共7类.所涉及VOCs组分共244种，其中烷烃42种、烯烃29种、炔烃3种、芳香烃45种、卤代烃43种、OVOCs 75种和其他有机物7种.
如图 2所示，烷烃、芳香烃和OVOCs为沧州市人为源VOCs的主要排放组分，排放量分别为3.03万、1.47万和1.31万t，对VOCs排放贡献率分别为43.92%、21.29%和18.95%；其次为烯烃（0.54万t）和卤代烃（0.41万t），对VOCs排放贡献率分别为7.84%和5.93%.从组分来源上看，烷烃和OVOCs主要来源于工艺过程源和溶剂使用源，其中工艺使用源对二者的贡献率均超过70%.芳香烃则主要来源于工艺过程源和移动源，二者对芳香烃排放贡献率为70.4%和16.07%.
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1.烷烃，2.烯烃，3.炔烃，4.芳香烃，5.卤代烃，6.OVOCs，7.其他有机物 图 2 2021年沧州市VOCs组分排放量和排放源贡献 Fig. 2 VOCs component emissions and emission source contribution in Cangzhou, 2021 |
图 3展示了工艺过程源中对VOCs组分贡献率超过1%的行业大类.其中石油、煤炭及其他燃料加工业（1.34万t）、黑色金属冶炼和压延加工业（0.81万t）、化学原料和化学制品制造业（0.74万t）和橡胶和塑料制品业（0.65万t）的VOCs排放较高，累计贡献率达到工艺过程源VOCs排放量的76.79%，全市VOCs排放量的50.80%.烷烃和烯烃类VOCs主要由石油、煤炭及其他燃料加工业贡献，2021年沧州市原油加工产量为1 556.33万t，该类产品在运输装载过程中会与汽车和火车等交通工具槽内的烃蒸气置换产生VOCs排放；黑色金属冶炼和压延加工业为芳香烃类VOCs的主要贡献者，这与钢铁厂炼焦和烧结等过程有关，2021年沧州市钢铁企业所消耗焦炭和烧结矿分别为386.07万t和1 082.81万t，以上燃料和原料会随着温度的升高而产生VOCs排放，其中以芳香烃类为主；OVOCs类则主要源于橡胶和塑料制品业，二者在炼胶和硫化等工艺上会产生酮类和醇类等OVOCs排放.
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图 3 2021年沧州市主要行业VOCs排放量和VOCs组分贡献 Fig. 3 VOCs emissions and component contributions from major industries in Cangzhou, 2021 |
2021年沧州市人为源VOCs排放OFP为20.74万t，其中芳香烃（8.55万t）、烯烃（5.51万t）、烷烃（3.55万t）和OVOCs（2.96万t）为主要贡献组分，对全市OFP排放贡献率分别为41.24%、26.55%、17.10%和14.28%.炔烃、卤代烃和其他有机物的OFP排放量相对较小，三者对全市OFP累计贡献率仅为0.83%.从OFP贡献来源分析，工艺过程源（13.78万t）为最大贡献源，对OFP排放贡献率为66.4%.其次分别为移动源、溶剂使用源和化石燃料固定燃烧源，贡献率分别为19%、8.4%和4.2%.如图 4所示，工艺过程源中芳香烃（6.06万t）、烯烃（3.99万t）和烷烃（2.59万t）具有较高的排放量，对全市OFP排放贡献率分别为29.21%、19.22%和12.49%.移动源中芳香烃（1.41万t）、烯烃（1.16万t）和OVOCs（1.04万t）的贡献率相对较高，对全市OFP的累计贡献率为17.45%.
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a.烷烃，b.烯烃，c.炔烃，d.芳香烃，e.卤代烃，f.OVOCs，g.其他有机物；A.储存运输源，B.工艺过程源，C.废弃物处理源，D.溶剂使用源，E.生物质燃烧源，F.移动源，G.化石燃料固定燃烧源 图 4 2021年沧州市人为源排放中各VOCs组分的OFP Fig. 4 OFP of VOCs components from anthropogenic source emissions in Cangzhou, 2021 |
2021年沧州市VOCs和OFP排放前10物种如图 5所示.VOCs排放较高的物种分别是：甲苯、戊烷、甲基乙基酮、苯、丙烷、间/对-二甲苯、乙烷、乙醇、正丁烷和正戊烷.以上10物种VOCs排放量为2.58万t，对VOCs排放贡献率为37.08%；OFP排放量较高的物种分别是：间/对-二甲苯、甲苯、丙烯、乙烯、邻-二甲苯、1-丁烯、乙苯、戊烷、1，2，4-三甲苯和甲基乙基酮，以上10种物种的OFP排放量为11.75万t，对OFP排放贡献率为56.65%.
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a1.甲苯，a2.戊烷，a3.甲基乙基酮，a4.苯，a5.丙烷，a6.间/对-二甲苯，a7.乙烷，a8.乙醇，a9.正丁烷，a10.正戊烷；b1.间/对-二甲苯，b2.甲苯，b3.丙烯，b4.乙烯，b5.邻-二甲苯，b6.1-丁烯，b7.乙苯，b8.戊烷，b9.1，2，4-三甲苯，b10.甲基乙基酮 图 5 沧州市2021年VOCs排放量和OPF排放量前10位物种贡献情况 Fig. 5 Top ten species contributing to VOCs emissions and OPF emissions in Cangzhou, 2021 |
OFP排放前10位物种中间/对-二甲苯（2.40万t）、甲苯（2.16万t）、丙烯（1.99万t）和乙烯（1.50万t）的排放量相对较高，对全市OFP的累计贡献率为38.85%.从排放源贡献分析，工艺过程源对以上4种物种贡献相对较高.图 6展示了工艺过程源中对以上4种物种OFP排放贡献率大于1%的行业分类，其中间/对-二甲苯的OFP排放主要由金属制品业（26.97%）、黑色金属冶炼和压延加工业（22.47%）贡献；甲苯的OFP排放主要由黑色金属冶炼和压延加工业（50.33%）贡献；石油、煤炭及其他燃料加工业对丙烯和乙烯OFP排放贡献较大，贡献率分别为56.63%和35.23%.因此，优先管控石油、煤炭及其他燃料加工业、黑色金属冶炼和压延加工业、化学原料和化学制品制造业和金属制品业等重点行业对沧州市O3污染改善具有重要意义.
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图 6 工艺过程源中各行业对OFP主要物种的排放贡献率 Fig. 6 Emission contribution rate of various industries to the major OFP species in the process source |
沧州市各区县VOCs排放及OFP如图 7所示.从VOCs排放量来看，渤海新区VOCs排放量显著高于其他区域，达到1.50万t，其中烷烃和芳香烃排放量相对较高，分别为0.60万t和0.51万t.任丘市为沧州市第二大排放区县，VOCs排放量为1.10万t，其中烷烃和芳香烃的排放量相对较高，分别为0.64万t和0.20万t.其他区县VOCs排放量相对较低，均在1万t以下.特别是沧州经济技术开发区、海兴县和沧州高新技术产业开发区这三地，排放量均在0.05万t以下.
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1.渤海新区，2.任丘市，3.东光县，4.黄骅市，5.沧县，6.河间市，7.泊头市，8.青县，9.孟村县，10.新华区，11.献县，12.吴桥县，13.肃宁县，14.盐山县，15.运河区，16.南皮县，17.沧州经济技术开发区，18.海兴县，19.沧州高新技术产业开发区 图 7 沧州市各区县VOCs组分排放量和OFP Fig. 7 VOCs component emissions and OFP in various districts and counties of Cangzhou |
从OFP排放来看，渤海新区和任丘市人为源VOCs的OFP排放远高于其他区县，分别为5.29万t和3.40万t，分别占全市OFP排放的25.2%和16.4%.两地作为沧州市两大石化基地，石油化工与有机化工企业分布较为密集，芳香烃和烯烃类排放量较高.此外，黄骅市（1.98万t）和东光县（1.74万t）的OFP排放相对较高，其中黄骅市VOCs排放量虽小于东光县，但OFP排放量却高于东光县，这与两地主导产业有关，黄骅市紧邻港口，工业企业主要以装卸搬运和仓储业和石油、煤炭及其他燃料加工业为主，芳香烃和烯烃排放量较高，东光县的工业企业主要以橡胶与塑料制造业和印刷和记录媒介复制业为主，VOCs排放多为醛类和酮类等OVOCs.其余区县中与黄骅市相似的还包括泊头市和孟村县，两地的金属铸造行业分布密集，芳香烃排放量较高.
进一步通过GIS技术将VOCs排放量分配至1km×1km的网格中，结果如图 8所示.整体VOCs排放呈点状分布，VOCs排放高值点位集中于各区县工业园区.其中工艺过程源中点源高值点集中于黄骅市东部、任丘市中部和东光县中部区域；移动源和储存运输源等高值点集中于各区县高速道路等主要陆运通道和道路网络密集区；民用燃烧等高值点集中于人口分布密度较高的主城区，东光县和肃宁县的高排放量则与生物质燃料使用较多和部分有机溶剂使用有关.
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渤海新区、沧州经济技术开发区和沧州高新技术产业开发区分别合并至黄骅市、新华区和运河区中 图 8 沧州市人为源VOCs排放空间分布情况 Fig. 8 Spatial distribution of VOCs emissions from anthropogenic sources in Cangzhou |
为评估沧州市VOCs排放水平，选取国内其他城市对比，如表 3所示.从VOCs排放量来看，沧州市VOCs排放量处于中等水平，与南京市、郑州市、青岛市和成都市排放水平差距较大，与驻马店市排放水平相当，高于淄博市和淮安市.从单位面积排放强度来看，沧州市VOCs排放强度处中等水平，排放强度分别为南京市、淄博市、郑州市、青岛市和成都市的0.10、0.64、0.36、0.34和0.17倍，驻马店市和淮安市的1.02倍和1.28倍.从VOCs主要排放源来看，工艺过程源是大多数城市的VOCs排放的主要来源，对于第二大排放源不同研究间略有不同，其中淮安市和淄博市与本研究在VOCs主要排放来源和主要排放组分上较为相似.
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表 3 沧州市VOCs排放清单与国内其他城市研究对比1） Table 3 Cangzhou VOCs emission inventory compared with that of other cities in China |
2.5 不确定性分析
源清单的不确定性主要受清单构建过程中输入参数缺失或输入参数缺乏代表性等因素影响.本研究不确定性因素主要体现在：①活动水平数据获取方面，本研究中数据主要来自企业填报和部门调研，数据来源相对可靠，整体不确定性较低.但部分源类如民用燃烧和农药使用等数据依据面源进行统计，与实际数据存在偏差. ②排放因子方面，本研究排放因子来源于《技术手册》和《系数手册》缺省值，缺省值虽可反映我国VOCs排放水平，但受区域、企业规模和末端治理措施等因素影响，整体不确定性较高.
为评估本次排放清单不确定性，参考魏巍等[49]研究，采用蒙特卡洛（MonteCarlo）模拟量化排放清单不确定性.假设清单输入的基础数据遵循正态分布原则，定义研究所选取的数值为平均值，活动水平数据与排放因子值不确定性（相对标准差）可依据其来源可靠性划分，不确定性取值参考文献[23，48，50].模拟结果如表 4所示，经10 000次重复计算，沧州市人为源VOCs排放清单在95%置信区间不确定度为[-16.53%，16.59%].
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表 4 沧州市人为源VOCs排放清单不确定性分析 Table 4 Uncertainty analysis of anthropogenic VOCs emission inventory in Cangzhou |
OFP的不确定性主要受源成分谱与MIR值的影响.本研究所用源谱主要来自国内学者研究和EPA源成分谱，缺少沧州市本地实测源成分谱，导致清单在VOCs的组分划分结果上不确定性较高，后续研究可通过开展更多采样测试获得沧州市本地的VOCs源谱，从而降低OFP结果的不确定性.
3 结论（1）2021年沧州市人为源VOCs排放总量为6.97万t.其中工艺过程源对沧州市VOCs排放贡献较高（66.8%），工艺过程源中石化与化工行业排放贡献率最高（63.9%）.
（2）烷烃、芳香烃和OVOCs为全市VOCs主要排放组分，工艺过程源对各组分排放贡献率最大，烷烃主要来源于石油、煤炭及其他燃料加工业等行业，芳香烃主要来源于黑色金属冶炼和压延加工业等行业，OVOCs主要来源于橡胶和塑料制品业等行业.
（3）2021年沧州市人为源VOCs排放OFP为20.74万t，贡献率较高的VOCs组分和排放源分别是芳香烃和工艺过程源.对OPF贡献率前10名的物种分别为：间/对-二甲苯、甲苯、丙烯、乙烯、邻-二甲苯、1-丁烯、乙苯、戊烷、1，2，4-三甲苯和甲基乙基酮.
（4）各区县中渤海新区和任丘市的VOCs排放和OFP高于其他区县.空间分布上，VOCs排放高值点主要集中于各区县工业园区所在地.
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