2025, Vol. 46
臭氧（O3）在地球大气中扮演着重要的角色，影响着对流层与平流层之间的大气交换和空气运动[1~3]. 长时间暴露于高浓度O3中对人体健康和植被产生严重影响，导致眼睛和呼吸系统受损[4~6]. O3已成为我国重要的环境污染物之一，其不仅会影响人类健康，还可能诱发农作物减产、橡胶材料损伤等次生环境问题. O3浓度的监测有助于揭示O3的产生原因，深入理解O3污染的形成机制，O3浓度的高时空分辨率估算对于监测和防控大气污染以及提高人居环境具有重要意义.
中国地区的O3污染问题近年来愈发严重[7]，且不仅局限于人口密集、经济和工业发达的京津冀、珠三角和长三角等地区[8~12]. 已有研究证明，近地面O3主要是由汽车尾气、石油化工等排放的氮氧化物（NOx）和挥发性有机化合物（VOCs）在大气中进行光化学反应而生成的二次污染物[13~16]. 作为O3生成的重要前体污染物，VOCs的来源广泛，且不同排放源的VOCs具有不同的成分和特性[17]. 因此，不同的光化学反应机制对O3生成的贡献存在差异. O3浓度的高低不仅与局地光化学反应有关，还与天气系统和气象条件（如光照、温度、风向、风速等）密切相关[18~20]. 气象要素对O3光化学过程的影响很大程度上取决于气候特征和污染源的排放. 此外，有研究表明近地面O3浓度时空上存在差异性. Wang等[21]研究利用中国10 km分辨率的O3浓度数据和1 km分辨率的人口密度数据，采用全球Moran's I指数等方法，分析2015~2021年中国及6个重点地区O3的时空变化、气象影响、聚集特征、暴露风险水平及健康影响，中国空间自相关性在区域间明显，胡焕庸线东西两侧差异显著，呈现出“东高西低”的分布格局. Xuan等[22]综述分析了2019~2021年黑龙江省13个城市O3和PM2.5浓度的时空特征，从时间上看，O3和PM2.5浓度均表现出明显的季节性变化，春季和夏季（5月至7月）以及冬季（1月、2月和12月）的峰值明显. 从空间角度看，哈尔滨、大庆、绥化等西南城市O3浓度升高，西北城市大兴安岭、黑河O3浓度较低.
近年来，随机森林、神经网络和SVM等机器学习方法[23~25]在大气污染预测领域得到了广泛地应用和认可. 刘晓咏等[26]基于59个站点2019~2021年的监测数据，使用4种机器学习方法实现了河南省O3浓度的估算. Wang等[27]基于总臭氧柱以及O3剖面信息，使用机器学习实现了加利福尼亚州10 km空间分辨率的O3浓度估计. 龚德才等[28]构建了一种XGBoost-LME近地面O3浓度估算模型. 梁晓霞等[5]提出了一种基于梯度提升树优化的近地面O3浓度估算模型. Pan等[29]顾及大气污染物的时空效应，结合时空地理加权回归与地理智能随机森林各自的优势，联合Sentinel-5P卫星遥感数据、气象、排放盘查、现场观测、人口和高程等数据，实现了中国地区2020年3月至2021年2月近地面O3浓度及其时空分布的估算. Wang等[30]利用机器学习模型对中国地表O3进行估算. Chen等[31]基于迭代随机森林（RF）模型、地面O3监测数据和高分辨率网格气象数据，提升了中国地区近地面O3估计的准确性. Li等[32]提出了一种新的框架，基于Landsat 8红外波段地表反射率数据和气象数据，使用深林模型实现了中国地区300 m空间分辨率的O3浓度估算. Du等[33]提出一种利用交通和气象测量数据来预测休斯顿地区地面O3浓度水平的方法. Wang等[34]以中国汾渭平原为研究区，构建了一种基于机器学习的PM2.5和O3浓度预测模型. 为提升O3浓度的估算精度，并获取一段时间内O3浓度数据的空间分布. Dai等[35]提出了一种基于向量自回归（VAR）、克里金法和极限梯度提升（XGBoost）的VAR-XGBoost模型.
上述研究虽一定程度上提升了O3浓度的估算精度，但大都忽略了其在时域上的相关性. 有鉴于此，顾及O3浓度的时空差异性和时域相关性，充分发挥CatBoost的高效率、高精度和高鲁棒性等优势，以及LSTM（long short-term memory）在时序数据处理上的卓越性能，本文以成渝城市群为研究区，以哨兵-5P（Sentinel-5P）离线臭氧数据（OFFL O3）、ERA5气象数据、地面站点O3浓度监测数据和高程等为主要数据源，提出了一种CatBoost和LSTM组合的近地面O3浓度估算模型（下称“CatBoost-LSTM”模型），实现了近地面O3浓度的高精度高空间分辨率估算. 本研究成果有助于更好地掌握研究区O3浓度的影响因素和时空分布特征，以期为相关部门科学制定应对措施提供参考.
1 材料与方法 1.1 研究区概况成渝城市群位于中国西南部，介于103°49'~110°11'E和28°10'~32°26'N之间，东西跨度约830 km，南北跨度约560 km，总面积约185 000 km². 区内地形起伏较大，西北部为高原和丘陵，东南部为盆地和平原. 成渝城市群是中国西部经济最发达和最重要的城市带之一. 随着经济的迅猛发展和城市化进程的加快，空气及水污染、环境破坏等生态及次生生态问题也日益凸显.
1.2 数据来源及处理 1.2.1 数据来源（1）近地面O3站点数据 近地面O3浓度数据源于中国国家环境监测中心（China National Environmental Monitoring Centre，CNEMC）（http://106.37.208.233:20035/），为2022年1月1日至2022年12月31日的逐日污染物观测数据，由区内117个空气质量地面监测站观测所得. 研究区地理位置、地形和空气质量监测站分布如图 1所示.
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图 1 研究区及地面监测站点分布示意 Fig. 1 Distribution of the study area and ground monitoring stations |
（2）哨兵-5P臭氧数据 Sentinel-5P卫星是欧洲空间局于2017年10月发射的一颗地球观测卫星，其主要任务是监测大气中的各种污染物和温室气体. Sentinel-5P卫星上搭载有对流层观测仪（tropospheric monitoring instrument，TROPOMI），可以有效地观测全球各地大气中痕量气体组分，包括NO2、O3、SO2和CH4等. 本文试验所用哨兵-5P臭氧数据源于GEE（Google earth engine）平台提供的TROPOMI L3级offline臭氧产品（OFFL O3），其空间分辨率为1 113.2 m，时间分辨率为1 d. Chen等[36]应用创新的机器学习模型（deep forest）与卫星数据（TROPOMI和OMI）以及气象数据相结合，估算疫情期间中国1 km空间分辨率的月度地表O3. Wang等[37]利用S5P-TROPOMI和GEOS-FP数据，采用光梯度增强机对中国地区每日全覆盖近地面O3、CO和NO2浓度进行估算.
（3）气象数据和植被覆盖度 气象数据和植被覆盖度源于欧洲中期天气预报中心（european centre for medium-range weather forecasts，ECMWF）发布的ERA5再分析数据集，时间区间为2022年1月1日至12月31日，包括2 m露点温度（D2M）、2 m地面温度（T2M）、10 m纬向风分量（U10）、10 m经向风分量（V10）、地表太阳向下辐射（SSRD）、气压（SP）、总降水量（TP）、低植被覆盖度（LVC）和高植被覆盖度（HVC）.
（4）高程数据 高程（Elevation，ELV）数据源于NASA SRTM（Shuttle Radar Topography Mission）提供的数字高程模型（DEM），通过GEE平台下载获得. 本文试验所用数据相关信息见表 1.
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表 1 数据信息 Table 1 Data message |
1.2.2 数据预处理
由于Sentinel-5P OFFL O3数据、ERA5气象数据和高程数据与地面观测站点O3监测数据在空间分辨率和时间分辨率存在差异，故实验前需进行时空分辨率的统一. 在空间尺度上，首先通过双线性插值将高程和ERA5_Land数据重采样至0.01°的格网中，然后提取各O3地面观测站点位置处的气象数据、植被覆盖度和高程，并将其作为解释变量. 在时间尺度上，由于Sentinel-5P OFFL O3数据的时间尺度为1 d，而地面观测站点O3浓度数据和ERA5气象数据的时间分辨率为1 h，故为实现时间尺度的统一，取O3浓度数据和ERA5气象数据单日的平均值作为其各自的日值.
1.3 研究方法 1.3.1 相关性分析针对具体的研究区，已有研究证实了O3浓度与地表太阳向下辐射、气压、温度、降水和风速等因素之间存在密切关系[38，39]. 考虑到不同区域O3浓度产生的机制可能存在差异，故采用皮尔逊相关系数揭示本文研究区O3浓度与气象因子和高程的相关性，结果见图 2. 皮尔逊相关系数计算公式为：
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(1) |
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1.O3-24h，2.T2M，3. OFFL O3，4.D2M，5. U10，6.V10，7.ELV，8.SSRD，9.HVC，10.LVC，11.TP，12.SP，13.经度，14.纬度；椭圆越扁，表示在对应显著性水平下的相关性越强；椭圆长半轴方向表示相关性的正负；*、**和***分别表示在显著性水平P≤0.05、P≤0.01和P≤0.001下显著相关，无星号表示相关性不显著 图 2 皮尔逊相关性分析 Fig. 2 Pearson correlation analysis |
式中，x为样本x1，x2，…，xn的平均值，y为样本y1，y2，…，yn平均值.
1.3.2 CatBoost模型CatBoost模型是一种用于处理和优化梯度提升决策树（GBDT）的机器学习算法. 自2017年提出以来，分类提升（CatBoost）作为一种机器学习算法，在性能上优于极致梯度提升（XGBoost）和轻量级梯度提升机（LightGBM）. 相比于传统算法，CatBoost采用对称树、基于排序的学习等方法来减少过拟合风险，以及引入Ordered Boosting方法改变梯度估计方式，从而得到更加准确和鲁棒的模型. 公式为[40]：
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(2) |
式中，xki为第k个样本的第i个样本特征，xji为第k个样本之前第j个样本的第i个类别特征，yj为第j个样本的标签值，Ek为随机序列中在第k个样本之前的数据集，p为添加的先验值和大于零的权重系数，a为通常大于0的权重系数.
1.3.3 长短期记忆（LSTM）神经网络模型长短期记忆（long short-term memory，LSTM）神经网络是一种特殊的递归神经网络（RNN）模型，相比传统的RNN，它引入了长短期记忆的概念，并通过门控机制将长期记忆和短期记忆结合起来，有效地解决了传统RNN模型中的长期依赖问题，使得LSTM模型更加稳定和适用于处理序列数据[41]，其优秀的性能和泛化能力使其成为处理序列数据的首选模型之一[42~44]. LSTM的结构如图 3所示.
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图 3 LSTM模型结构 Fig. 3 LSTM model structure |
CatBoost在回归任务中表现优异，尤其在处理类别特征方面，但在处理时间序列数据时表现欠佳；LSTM模型在回归任务中也能取得良好表现，尤其擅长处理时间序列数据，能够捕捉长时间依赖关系；XGBoost在回归和分类任务上性能出色，但在类别特征处理上不如CatBoost模型；RF（随机森林）在回归任务中对于特征提取和降噪有良好表现，但训练速度较慢；LightGBM在大规模数据上的回归任务中训练速度非常快，但在处理类别特征上不如CatBoost. CatBoost-LSTM模型通过融合CatBoost在处理类别特征方面的强大能力和LSTM在处理时间序列数据方面的卓越表现，能够在回归任务中提供更为优越的估算性能，提供更全面的估算性能[28，45，46].
1.3.4 CatBoost-LSTM模型构建CatBoost-LSTM模型估算O3浓度流程的主要步骤包括数据处理、相关性分析、模型构建和验证，具体流程如图 4：①数据处理：主要包括数据提取、时空匹配和异常值的处理等；②相关性分析：通过皮尔逊相关系数方法对估算变量进行皮尔逊相关性分析；③CatBoost-LSTM模型构建和验证：将全估算变量输入CatBoost模型进行训练，使用训练好的CatBoost模型对O3浓度进行初步估算，得到CatBoost模型估算结果；然后将CatBoost估算结果、时间和地理位置随机效应变量及其余解释变量作为输入，构建LSTM模型，最终得到成渝城市群近地面O3浓度的估算值. 使用决定系数（R2）、平均绝对误差（MAE）和均方根误差（RMSE）评估模型的稳定性和准确性.
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图 4 CatBoost-LSTM模型预测流程 Fig. 4 CatBoost-LSTM model prediction process |
本研究采用R2、MAE和RMSE作为评价指标. 公式如下：
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(3) |
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(4) |
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(5) |
式中，n为样本总数；O3为实测O3浓度；O3P为估算O3浓度；
为评估CatBoost-LSTM模型O3浓度估算的精度情况，本研究选取CatBoost、XGBoost、RF、LightGBM、LSTM、XGBoost-LSTM、RF-LSTM和LightGBM-LSTM模型进行对比实验分析. 为防止模型发生过拟合或欠拟合现象，建模时按9∶1划分训练集和验证集，并采用十折交叉验证基于随机网格搜索进行参数调优. 各模型在验证集上的精度统计如下.
2.1.1 整体模型在验证集上的精度情况图 5和图 6分别为整体模型（年模型）在验证集上的精度统计和精度对比. 可以看出，单模型中LSTM模型的验证精度最低，MAE、RMSE和R2分别为11.75 μg·m-3、15.08 μg·m-3和0.754；其余模型精度由低到高依次为RF模型、LightGBM模型、XGBoost模型和CatBoost模型. 考虑时域相关性后，组合模型精度均有不同程度地提升. 其中，RF-LSTM模型的精度最差，MAE、RMSE和R2分别为7.66 μg·m-3、9.79 μg·m-3和0.896. 精度最高的3个组合模型分别为LightGBM-LSTM、XGBoost-LSTM和CatBoost-LSTM. 相比于CatBoost，CatBoost-LSTM的MAE、RMSE和R2分别改善了31.15%、34.35%和6.16%；相比于LightGBM-LSTM，CatBoost-LSTM的MAE、RMSE和R2分别改善42.30%、40.65%和1.79%；相比于XGBoost-LSTM，CatBoost-LSTM的MAE、RMSE和R2分别改善了16.60%、16.76%和1.67%
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横坐标为地面监测站O3浓度实测值，纵坐标为模型O3浓度估算值；MAE和RMSE的单位为μg·m-3 图 5 年模型在验证集上的精度情况 Fig. 5 Precision of the model on the validation data set |
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1.CatBoost模型，2.XGBoost模型，3.RF模型，4.LightGBM模型，5.LSTM模型，6.RF-LSTM模型，7.LightGBM-LSTM模型，8.XGBoost-LSTM模型，9.CatBoost-LSTM模型 图 6 年模型精度对比 Fig. 6 Comparison of model accuracy |
考虑到O3和影响因子均存在季节差异性，为更好估算近地面的O3浓度，本文还按季节分别构建了春（3~5月）、夏（6~8月）、秋（9~11月）和冬（12月至次年2月）季节模型. 鉴于CatBoost-LSTM模型的精度最高，限于篇幅，此处仅对CatBoost-LSTM季节模型在验证集上的精度情况进行分析. 图 7和图 8分别为季节尺度模型在验证集上的精度统计和精度对比. 可以看出，尽管季节尺度上验证集的样本数更少，各季节模型较年模型仍取得了更高的验证精度.
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横坐标为地面监测站O3浓度实测值，纵坐标为模型O3浓度估算值；MAE和RMSE的单位为μg·m-3 图 7 季节模型的精度 Fig. 7 Precision of seasonal models |
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图 8 季节模型精度对比 Fig. 8 Precision comparison of seasonal models |
由图 7和图 8进一步分析知，各季节模型的精度存在差异，精度由低到高依次为夏季模型、春季模型、秋季模型和冬季模型. 其中，夏季模型精度最低，MAE和RMSE分别为3.86 μg·m-3和4.67 μg·m-3；冬季模型精度最高，MAE和RMSE分别为2.24 μg·m-3和2.97 μg·m-3. 原因可能是不同季节的臭氧源、植被覆盖和气象因子等存在差异性，导致光化学反应过程不尽相同. 其中，夏季相较于冬季的经济活动更加频繁，植被生长较为旺盛，季节内气象因子（如气温、湿度和风速等）的变化相对较大，导致气象因子与O3浓度间的关系更为复杂，而这种关系很难被模型充分捕捉；相反，冬季由于光化学反应和大气扩散较少，O3生成途径单一，气温、湿度和风速等相对较为稳定，气象因子与O3浓度间的关系更容易被模型捕捉. 此外，季节模型中R2均大于0.97且并不显著，表明各季节模型中解释变量对响应变量均具有较强的解释能力.
2.2 O3估算结果 2.2.1 臭氧浓度月尺度估算结果图 9为成渝城市群2022年近地面O3浓度估算结果的月均值折线图. 可看出近地面O3浓度月均值整体呈倒“V”型. O3浓度估算值与实测值具有十分相似的变化特征，二者间的相关系数达0.994. 单从近地面O3浓度实测值看，8月污染最为严重，达到全年中的最高值（89.08 μg·m-3），其次是7月（88.20 μg·m-3）和4月（74.47 μg·m-3），最低为12月（29.30 μg·m-3）. 1~4月O3浓度呈上升趋势，从41.46 μg·m-3上升至74.47 μg·m-3. 但1~2月上升比较缓慢，这可能是由于春节期间气象条件通常比较稳定，且与工业生产和交通工具使用减少有关；2~4月增速较快，3个月内增加了29.36 μg·m-3，这是由于春节过后，气温逐步升高，工业生产及交通运输逐渐变得活跃. 可能因为降雨的清洗和植被释放挥发性有机物，以及环境政策和控制措施等的共同作用，4~5月O3浓度出现轻微的下降. 5~8月O3浓度整体上升了17.05 μg·m-3，这是因为6~8为夏季，气温整体较高，光照强度的增加以及持续的污染排放等原因导致O3浓度上升. 8~12月O3浓度开始下降，下降的趋势较快，整体下降了59.78 μg·m-3.
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图 9 O3浓度月均值变化 Fig. 9 Monthly variation in O3 concentration |
图 10为成渝地区2022年1~12月近地面O3浓度的月均值空间分布. 可以看出，研究区1月和2月的O3污染程度整体较轻. 3~8月污染程度显著上升，高污染地区主要集中在成渝城市群的西部地区（包括绵阳市、德阳市、成都市、雅安市、乐山市和眉山市等城市）. 西部地区的工业活动旺、交通密集度高、人口密集度大和污染源较多等因素导致污染程度整体较高. 9~12月整体污染程度逐渐降低，12月为最低，其中绵阳市、德阳市、成都市、雅安市和乐山市等城市的污染程度依旧比其余地区较高. 成渝城市群O3污染的空间分布整体为西高东低，其中高值区主要分布在成渝城市群的西部，这些城市几乎所有月份的月均O3浓度超过了80 μg·m-3，低值区主要集中在成渝城市群的东部，重庆市、南充市和宜宾市等周边城市群均为O3轻微污染的地区，以上地区的ρ（O3）月均值基本都低于80 μg·m-3.
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图 10 O3浓度月尺度空间分布特征 Fig. 10 Monthly spatial distribution characteristics of O3 concentration |
研究区2022年3月~次年2月各季节近地面O3浓度估值空间分布如图 11所示. 可明显看出，成渝城市群O3污染程度有着明显的季节性差异，春季、夏季、秋季和冬季近地面ρ（O3）季节均值分别为72.62、84.59、53.59和35.23 μg·m-3.
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图 11 O3浓度季尺度空间分布特征 Fig. 11 Seasonal spatial distribution characteristics of O3 concentration |
春季近地面O3浓度高值区主要分布在成渝城市群的西部地区（绵阳市、德阳市、成都市、雅安市、乐山市等城市），低值区主要分布在东部（重庆市和达州市）. 夏季和春季O3浓度空间分布特征基本相同，但O3浓度整体上升明显，主要原因是：夏季成渝城市群的温度升高和光照强度增加，促进了光化学反应，导致O3生成速率增加；大气垂直混合较弱，有利于O3在低层大气中的累积和积聚；工业排放、交通排放、农业活动等产生的挥发性有机物（VOCs）和氮氧化物（NOx）等O3前体物质的增加.
相较于夏季，秋季近地面O3浓度大幅度降低，高值区集中在乐山市和雅安市地区，其余地区基本都低于60 μg·m-3，但重庆市东南部地区O3浓度偏高，主要是因为重庆市东南部地区交通密集度高，且地势较低、地形复杂、山脉环绕，易形成地形逆温，气团较难扩散，导致空气污染物滞留时间较长. 相较于其余三季，冬季O3浓度最低，原因是冬季成渝地区通常气温较低，大气中的光化学反应速率较慢，污染源如工业生产和交通活动等减少，导致VOCs和NOx等O3前体物质的排放量减少，从而降低了O3的生成速率. 此外，冬季日照时间较短，光照强度减弱，O3的光化学生成速率相对降低，不利于近地面O3的形成.
3 结论（1）本文中9种模型对研究区近地面O3浓度均具有较好的估算能力. 由于CatBoost-LSTM模型不仅顾及了O3浓度的空间差异性，而且还顾及了O3浓度的时域相关性，在验证集上的性能表现为最优，R2、MAE和RMSE分别为0.964、4.58 μg·m-3和5.94 μg·m-3.
（2）季节模型中，CatBoost-LSTM同样获得了较好的拟合优度，R2最低值为0.975. 但由于受臭氧源及光化学反应过程等差异性的影响，季节模型在验证集中的精度存在差异. 从MAE和RMSE来看，冬季模型精度最高，MAE和RMSE分别为2.24 μg·m-3和2.97 μg·m-3，其余模型精度由高到低依次为秋季模型、春季模型和夏季模型.
（3）基于CatBoost-LSTM模型估算的近地面O3浓度月均值与实测近地面O3浓度月均值具有十分相似的变化趋势，二者间的相关系数高达0.994，进一步说明本文所构建的CatBoost-LSTM模型可较好地刻画研究区近地面O3浓度的变化特征，可实际应用于研究区近地面O3浓度的高精度高时空分辨率估计，从而为区域空气质量评估和环境污染治理提供更加科学的依据.
（4）受地形、温度、人类活动、臭氧源及光化学反应过程等的影响，研究区近地面O3浓度月均值表现出较大的差异性，变化趋势整体呈倒“V”字型，其中1月~8月整体表现为上升，而后则迅速下降，至12月降至最低值；季节尺度下，近地面O3浓度数值上同样存在较大的差异性，其中夏季最高（84.59 μg·m-3），冬季最低（35.23 μg·m-3）. 空间分布上，无论是月尺度还是季节尺度，近地面O3浓度均存在较大的空间差异性，呈现出西部地区整体高于东部地区的分布特征.
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