环境科学  2025, Vol. 46 Issue (5): 2654-2664   PDF    
2018~2022年天山北坡地区主要城市气象因素对近地面臭氧的影响
郑坤1,2, 李梦辉3, 邓婉月4, 吴丽萍1, 谷超4, 杨文2, 耿春梅2     
1. 天津城建大学环境与市政工程学院, 天津 300384;
2. 中国环境科学研究院, 北京 100012;
3. 中国科学院广州地球化学研究所, 广州 510640;
4. 新疆维吾尔自治区生态环境监测总站, 乌鲁木齐 830011
摘要: 去除气象因素影响的臭氧(O3)变化趋势分析, 对评价大气污染防治政策的实施效果非常重要. 采用KZ滤波法和多元线性逐步回归相结合的方法, 研究了天山北坡经济带大气污染严重的4个城市(石河子、昌吉市、五家渠市和乌鲁木齐市)近5 a(2018~2022年)气象因素对近地面O3浓度的影响. 结果表明, 臭氧8h滑动平均值(O3-8h)的季节分量对原始O3-8h序列总方差的贡献率最大(≥69.3%), 长期分量对总方差的贡献率最小(≤1.9%), 说明城市近地面O3浓度主要受季节和短期气象条件变化的影响. O3-8h浓度与日最高气温呈显著正相关, 与相对湿度和气压呈负相关;风速升高时, O3-8h浓度显著上升. 气象因素的变化对O3-8h浓度改变的贡献率为33%~61%, 艾青诗歌馆和培训基地气象条件对O3-8h浓度的贡献率较小, 分别为48%和33%, 而其他站点气象条件影响较大. 昌吉市(新区政务中心)、五家渠市(农水大厦)和乌鲁木齐市(监测站、米东区环保局)O3敏感性倾向于VOCs控制;石河子(艾青诗歌馆)和乌鲁木齐市(培训基地)O3敏感性向混合敏感型或NO x 控制型靠近. 本研究有助于认识气象因素对天山北坡经济带主要城市O3浓度的影响, 为西北地区大气O3污染管控提供科技支撑.
关键词: 臭氧(O3      KZ滤波法      气象因素      多元线性回归      O3生成敏感性     
Effects of Major Urban Meteorological Factors on Near-surface Ozone on the Northern Slope of the Tianshan Mountains from 2018 to 2022
ZHENG Kun1,2 , LI Meng-hui3 , DENG Wan-yue4 , WU Li-ping1 , GU Chao4 , YANG Wen2 , GENG Chun-mei2     
1. School of Environmental and Municipal Engineering, Tianjin Chengjian University, Tianjin 300384, China;
2. China Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China;
3. Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, China;
4. Xinjiang Uygur Autonomous Region Ecological and Environmental Monitoring General Station, Urumqi 830011, China
Abstract: The analysis of the ozone trend after removing the influence of meteorological factors is extremely important to evaluate the implementation effect of air pollution prevention and control policies. The effects of meteorological factors on near-surface ozone concentrations in four cities (Shihezi, Changji, Wujiaqu, and Urumqi) with serious air pollution in the economic zone of the northern slope of the Tianshan Mountains in the past five years (2018-2022) were investigated using a combination of the KZ filtering method and multiple linear stepwise regression. The results showed that the seasonal component of O3-8h contributed the most (≥69.3%) to the total variance of the original O3-8h sequence, and the long-term component contributed the least (≤1.9%) to the total variance, indicating that near-surface ozone concentration (in the cities) was mainly affected by the changes in seasonal and short-term meteorological conditions. O3 was significantly positively correlated with daily maximum temperature and negatively correlated with relative humidity and barometric pressure. O3-8h concentrations increased significantly at elevated wind speeds, which may have been due to the titration reaction of O3 with locally emitted NO under quiescent conditions, whereas faster regional transport replenished locally consumed O3. Changes in meteorological factors contributed 33%-61% percent to the change in O3 concentration, and the meteorological conditions of Aiqing Poetry Hall and the Training Base contributed less to the O3-8h concentration, 48% and 33%, respectively, whereas the meteorological conditions of other stations had a greater impact. Using the analysis of changes in O3 and NO2 concentrations before and after the removal of meteorological factors, the effect of meteorological factors on the sensitivity partitioning of O3 production could be observed. The ozone sensitivity of Changji (the Government Affairs Center of the New District), Wujiaqu (the Nongshui Building), and Urumqi (the monitoring station and Midong District Environmental Protection Bureau) tended to be VOCs-controlled, whereas in the sites in Shihezi (the Aiqing Poetry Museum) and Urumqi (the training base) the ozone sensitivity was closer to mixed sensitivity or NO x -controls. This study helps to recognize the influence of meteorological factors on O3 concentration in major cities in the economic zone of the north slope of Tianshan Mountain and provides scientific and technological support for the control of atmospheric ozone pollution in Northwest China.
Key words: ozone(O3)      KZ filter      meteorological conditions      multiple linear regression      O3 sensitivity     

自2013年9月我国启动“大气污染防治行动计划”(CAAP)以来, 全国二氧化氮(NO2)、二氧化硫(SO2)和细颗粒物等污染物浓度迅速下降[1], 而臭氧(O3)浓度却不降反升. 2022年中国生态环境状况公报显示, 2022年PM2.5、PM10、NO2、SO2和CO的质量浓度较前年均呈下降或持平趋势, 但O3的质量浓度同比上升5.8%, 成为众多城市中仅次于PM2.5的主要污染物[2]. O3是大气中二次生成的高氧化性气体, 近地面高浓度的O3会通过呼吸系统影响人体健康[3], 同时会造成农作物减产和抑制森林植被生长[4], 同时O3也是温室气体, 能够影响大气辐射收支[5]. 作为典型的光化学产物, O3的生成及消耗极易受气象条件的影响, 如温度、相对湿度、风速、边界层和太阳辐射等[6]. 鉴于O3浓度变化与气象条件的密切关系, 在探究O3前体物排放变化引起的O3长期变化趋势时, 气象条件的变化必须考虑在内[7]. 定量区分人为排放和气象条件对O3生成和积累的相对贡献, 对制定大气O3管控政策具有重要意义.

以往在气象条件对空气质量影响的定量估算方面已经开展了很多研究, 其中应用较为广泛的模型或方法主要包括空气质量模式[8]、机器学习[9]、小波分析[10]和(Kolmogorov-Zurbenko)KZ滤波等[11, 12]. 以上方法可用于评估气象条件对O3的影响[13], 其中Wolff等[14]提出的KZ滤波法由于统计模型稳健、算法简单, 并且可以在缺失数据的情况下直接使用而广泛用于O3时间序列的分解与重建研究. KZ滤波法主要是通过对大气污染物的原始时间序列开展不同时间尺度的分解, 然后利用回归模型确定气象条件对各污染物组分的影响. 余益军等[15]利用KZ滤波讨论了天津市气象要素与O3浓度的关系, O3浓度升高受到气象条件影响(贡献率约9.6%);KZ滤波也被用于解析淮河流域、珠三角和长三角等地区气象和排放对O3的贡献的相关研究[16 ~ 18];河北省的一项研究表明[19], 气象因素(温度、大气压力和边界层高度)对O3长期变化的影响约占64%. 因此, 气象因素的影响在不同城市不同时期差异很大.

在“一带一路”政策支持下, 天山北坡经济带成为连接我国与中亚、西亚的核心枢纽地区[20], 也是新疆现代工业、农业、交通信息和教育科技等最为发达的核心区域[21], 这里集中了全疆约83%的重工业和62%的轻工业, 区域空气污染较为严重[22], 尽管关于天山北坡地区大气污染的研究已有相关报道, 但其主要针对个别城市, 并主要关注颗粒物污染的时空变化特征, 鲜见关于气象和排放对天山北坡地区O3贡献的研究. 本文选取天山北坡经济带4个污染严重的城市(石河子市、五家渠市、昌吉市和乌鲁木齐市), 利用KZ滤波法和多元线性回归定量分析2018~2022年气象因素对近地面大气O3的贡献, 探究气象因素对O3浓度的影响, 并且利用去除气象因素影响后的O3浓度和NO2浓度的变化情况分析O3生成敏感区的变化[23]. 本研究有助于认识气象因素对天山北坡经济带主要城市O3浓度的影响, 可为西北地区大气O3污染管控提供科技支撑.

1 材料与方法 1.1 站点与数据来源

天山北坡经济带位于我国天山北麓与准噶尔盆地的过渡地区, 地势南高北低, 属温带大陆性半干旱气候, 年均降水量220 mm[24], 季节差异显著[25]. 已有相关研究表明, 石河子市、五家渠市、昌吉市和乌鲁木齐市均属于天山北坡地区污染严重, 且具有代表性的城市[26], “乌昌石”城市群重污染天数接近京津冀地区, 2020年超过京津冀地区, 2022年该区域重污染天数比例高达30.4%, 采暖期重污染天气频发[27], 已成为我国大气重污染最严重地区之一[28, 29]. 由于乌鲁木齐市南北地区差异较大, 故本文由南至北选取该市3个站点(图 1):培训基地、监测站和米东区环保局进行分析, 其余城市各选取一个靠近主城区典型站点:艾青诗歌馆(石河子市)、农水大厦(五家渠市)和新区政务中心(昌吉市).

图 1 城市站点分布示意 Fig. 1 Schematic distribution of urban stations

本研究选择2018年1月1日至2022年12月31日期间的O3日最大8 h滑动平均值(O3-8h)和NO2浓度日均值数据进行分析, 气象数据主要包括日最高气温(T)、气压(p)、风速(WS)和相对湿度(RH)这4个气象要素, 时间分辨率为天(d). 文中所用数据均来自中国环境监测总站的全国城市空气质量实时发布平台(http://beijingair.sinaapp.com), 且污染物监测数据与气象数据均来自上述6个国控监测站点以确保二者相匹配.

1.2 研究方法 1.2.1 KZ滤波法

本研究采用KZ滤波法对O3和气象条件的时间序列进行分解, 通过设定不同参数较好地将原始序列分解为短期分量序列、季节分量序列及长期分量序列[30, 31]. 污染物的原始时间序列可以表示为:

(1)

式中, X(t)为原始时间序列, e(t)、S(t)和W(t)分别为长期分量、季节分量和短期分量[32]. 在空气质量分量方面, 长期分量反映由于前体物排放、污染输送、气候长期变化、政治和经济等多方面因素引起的O3长期变化趋势[33];季节分量主要由太阳高度角和平流层垂直输送的变化引起;短期分量主要由天气系统和短期污染排放波动引起[34].

本研究KZ滤波方法通过R软件(4.0.2版本)中的KZA包实现, 经p次迭代与m点滑动平均的低通滤波[35], 其计算公式如下:

(2)

式中, Ai为经过一次滤波后的时间序列, i为序列的时间间隔(本文采样的时间间隔为天);j为滑动窗口变量, 表示参与滑动的各时间点;k为对Ai进行滤波时其两端的滑动窗口长度, 滑动窗口长度m=2k+1;KZ(m, p)即滑动窗口为m且经过p次迭代. 通过调整滤波参数mp值可以对不同时间尺度的物理过程进行滤波, 有效滤波宽度满足公式(3)[34]

(3)

有研究表明[32], KZ(15, 5)滤波可使滤波器产生一个周期 > 33 d的循环序列, 即基线分量, 包括长期变量和季节变量. 数据的长期趋势可以通过选择较大的窗口来获得, 例如通过KZ(365, 3)滤波可以获得污染物长期分量e(t)[11], 季节分量S(t)为基线分量X(t)与长期分量e(t)的差值, 短期分量W(t)为原始序列X(t)与基线分量X(t)之差. 如公式(4)~(7)所示:

(4)
(5)
(6)
(7)
1.2.2 多元逐步回归

经过KZ滤波分解的时间序列仍受一些气象条件的影响, 多元逐步回归是进一步消除气象条件影响的有效措施. 将过滤后的O3时间序列设置为因变量, 将过滤后的气象变量时间序列设置为自变量. 利用多元逐步回归(SPSS22.0), 分别对短期分量和基线分量建立O3与气象条件之间的模型[36], 关系式如下:

(8)
(9)

式中, wi(t)为短期分量回归的第i个气象因子, xi(t)为基线分量回归的第i个气象因子, εw(t)和εb(t)分别为短期分量和基线分量回归残差, a0aib0bi为回归系数.

浓度时间序列回归的总残差ε(t)是短期分量回归残差εw(t)与基线分量回归残差εb(t)之和:

(10)

残差序列ε(t)主要反映了污染源排放量变化引起的O3波动, 但仍包含了回归拟合中未考虑的气象条件的影响, 以及模拟误差和O3监测误差的贡献. 考虑到以上因素, 利用KZ(m=365, p=3)对ε(t)进行再次滤波, 滤波结果εLT(t)为仅由污染源排放量变化引起的区域长期变化趋势, 虽然εLT(t)被滤波, 但它仍然是一个残差序列. 为了直观地反映由污染排放引起的O3的长期变化, 重建了εLT(t):

(11)

式中, εLT(t)为ε(t)经KZ(m=365, p=3)滤波后的结果, XLT为O3长期分量的平均值;εLT(t)为为调整重建后的O3长期分量时间序列, 剔除了气象条件的影响, 仅与污染源排放量有关. 此外, 计算各分量的解释方差, 关系式如下:

(12)

式中, VE为解释方差, VarX(t)为O3原始时间序列方差, Varε(t)为残差序列方差. 残差序列方差越小, 解释方差越大, 参与模型构建的气象条件对O3时间序列的解释力和影响越大.

2 结果与讨论 2.1 地面气象参数和O3变化 2.1.1 气象参数变化特征

图 2为2018~2022年气象参数变化. 从年际变化来看, 6个站点日最高气温整体呈上升趋势, 且在2020~2022年增长速度较快, 其中艾青诗歌馆、农水大厦、新区政务中心、米东区环保局、监测站和培训基地在2022年较2018年日最高气温分别上升1.61、1.17、0.46、1.32、1.14和1.31℃. 在过去的5 a, 培训基地的相对湿度呈持续下降趋势, 其余站点在2019~2020年呈下降趋势, 直至2020年之后开始转为上升趋势. 整体来看, 年均气压和风速变化相对稳定, 其中新区政务中心站点风速远高于其他站点, 年均风速变化范围为3.03~5.97 m·s-1, 2020年之后年均风速保持在5 m·s-1. 从月度变化来看, 整体上相对湿度呈明显U型变化, 1~3月和9~12月处于相对高值时段, 4~10月处于相对低值时段;日最高气温的月度变化在6个站点较为稳定;风速的月度变化在3~5月出现峰值. 由于培训基地海拔较高, 夏季低温高湿应不利于O3生成. 综上所述, 气象参数在不同站点的年际和月度变化存在差异, 由于气象因素可以明显调节O3浓度的长期变化[37], 研究气象条件对污染物浓度的影响对O3管控具有重要意义.

图 2 气象参数(气温、风速、相对湿度和气压)月际变化 Fig. 2 Inter-monthly variations in meteorological parameters (daily high temperature, wind speed, relative humidity, and barometric pressure)

2.1.2 近地表O3变化特征

2018~2022年, 4个城市近地面O3浓度日最大8 h滑动平均值第90百分位数(MDA8-90)变化范围为116~147 μg·m-3, 与《环境空气质量标准》中二级标准(160 μg·m-3)比较, 超标率为0.65%~1.04%. 与其他区域比较, 京津冀地区2015~2021年MDA8-90范围为158~171 μg·m-3[38], 广东省和珠三角2014~2019年MDA8-90范围分别为126~158 μg·m-3和133~176 μg·m-3[38], 天山北坡地区O3污染低于京津冀、珠三角地区和广东省, 然而新疆地区人口密度低, 相较于京津冀等地, 工业发展较为缓慢, 但其O3与广东省相似, 且呈现波动上升趋势. 图 3为各站点5a的O3-8h浓度年际变化(以2018年为基准), 从年际变化来看, 与2018年相比, 农水大厦和监测站呈现波动趋势, 其他4个站点均呈上升趋势. 除新区政务中心之外, 其他站点均在2020年出现ρ(O3-8h)最低值:艾青诗歌馆(128 μg·m-3)、农水大厦119 μg·m-3)、米东区环保局(134 μg·m-3)、监测站(116 μg·m-3)和培训基地(132 μg·m-3), 这与新冠疫情全国各地均采取不同程度的封控措施而导致大气污染物的排放大幅减少有关[28, 39], 管控措施对中国北方城市某些污染物的减排高达90%[40]. 对比各站点O3-8h浓度年际变化分析, 监测站O3-8h浓度整体偏低, 农水大厦和米东区环保局站点在2022年下降明显, 可能是由于前体物减排和气象条件共同影响. 区域O3-8h浓度月度变化在4~9月相对较高, 而峰值通常出现在6月和7月, 与我国北方城市类似[41 ~ 43].

图 3 2018~2022年O3-8h浓度年际变化 Fig. 3 Interannual variation in O3-8h concentration from 2018 to 2022

2.2 O3-8h不同时间尺度分解分量变化

利用KZ滤波对天山北坡经济带6个站点2018~2022年的O3-8h序列进行分解得到短期、季节和长期分量序列如图 4所示. 各城市O3-8h的原始时间序列中都存在高频噪声, 表现出明显的季节性特征. 去除由中尺度和天气尺度气象过程引起的短期分量之后, 季节分量呈现出更清晰、更平滑的周期特征[17], 整体来看, 12月至次年1月为低谷, 6月为高峰. 其中艾青诗歌馆、农水大厦和米东区环保局3个站点在3月出现明显的波谷. 气象参数分析发现, 上述3个站点每年的3月温度较低, 降水量有小幅度升高, 相对湿度达到年度峰值, 与以往的研究结果相一致, 即低温、高湿和降水过程均有利于清除或削弱了O3的形成[44]. 过滤短期和季节分量后, 得到清晰的O3-8h长期分量. 各站点长期分量变化趋势存在差异, 新区政务中心和培训基地的长期时间序列呈现上升趋势;而监测站在2018~2022年中整体呈U型趋势, 2019年和2020年趋势下降, 直到2021年和2022年回升;米东区环保局、艾青诗歌馆和农水大厦站点呈波动下降趋势.

图 4 2018~2022年期间站点O3-8h的单独时间序列 Fig. 4 Separate time series of ozone values O3-8h for the period from 2018 to 2022

表 1为短期、季节和长期分量对原始数据总方差的贡献. KZ滤波分解后O3-8h的短期、季节和长期分量方差之和对原始时间序列方差的贡献率为93%~95%. 这一结果满足相互独立的条件[45], 表明滤波后的分解效果较好[46]. 在4个城市中, O3-8h的原始时间序列中都存在高频噪声, 表现出明显的季节性特征[47], 季节分量对O3-8h原始序列总方差的贡献率最大(69%~77%), 其次是短期分量(18%~25%), 而长期分量贡献最小. 因此从原始数据中分离短期和季节分量以获得O3的长期趋势是必要的[48].

表 1 KZ过滤获得各分量对原始O3-8h总方差的贡献率/% Table 1 KZ filtering yielded the contribution of each component to the original O3-8h total variance/%

各站点的季节分量和短期分量的贡献主导着O3的变化, 但各站之间存在一定的差异. 培训基地长期分量(1.9%)高于其他站点(平均值为0.5%), 而季节分量(69.3%)显著低于其他站点(平均值为72.2%). 培训基地海拔约1 693 m, 周围半径1 km范围内, 无明显污染源. 相对于其他站点, 培训基地站处于较高海拔, 长期分量可能受气候和大气环流的影响更大[49], 使该站点的长期分量贡献较大.

2.3 气象因素对地表O3的影响 2.3.1 气象因素与O3的相关性分析

为了解各气象因素与O3-8h浓度变化的相关性, 计算了不同气象因素与O3-8h基线分量和短期分量的逐步回归模型以及Pearson相关系数. 如表 2基线分量回归模型所示, 这4个气象因子对O3-8h总方差的解释率在82%~92%之间. 如表 3所示, 天山北坡地区6个站点日最高气温和O3-8h浓度呈显著正相关, 高温通过提高化学反应速率来增加O3的形成[50];相对湿度和气压与O3-8h浓度呈负相关[51]. 相对湿度升高时, 云量增加导致太阳辐射减弱, 这极大地影响光化学反应速率, 从而抑制O3生成[52];由表 2基线分量回归模型可知风速升高时, O3-8h浓度显著上升, 这可能是由于静稳条件下O3与局地排放NO发生滴定反应, 而较快的区域传输补充了本地消耗的O3. 如培训基地站点风速和O3-8h浓度呈显著正相关, 且海拔较高, 夏季低温高湿, O3污染主要来源于区域传输, 然而, 对于特定的站点, 风速和O3-8h浓度之间相关系数较小, 例如乌鲁木齐市监测站(相关系数为0.131), 这表明站点之间存在显著差异. 短期分量由天气系统和短期污染排放引起, 因此O3-8h浓度与气象变量的相关性较低, 各站点的R2较小(29%~38%), 这与其他研究较为一致[53], 其中, 风速相比其他气象因素相关性较高, 表明风速在短期内也对O3-8h浓度有很大的影响.

表 2 O3-8h基线和短期分量的逐步回归模型 Table 2 Stepwise regression models for the baseline and short-term components of O3-8h ozone

表 3 O3-8h基线与气象要素基线分量的Pearson相关系数 Table 3 Pearson correlation coefficients between the O3-8h baseline and the baseline components of the meteorological elements

2.3.2 气象因素对近地面O3的贡献

图 5为各站点在去除气象条件影响前后O3长期变化趋势. 蓝色区域表示气象因素会有利于O3浓度的降低, 橙色区域表示气象因素增加了O3污染情况. 红色线条表示调整前后O3长期分量的差值(调整前的O3-8h浓度减去调整后的O3-8h浓度), 这可以更直观地反映气象条件对O3长期分量的影响. 可以看出, 艾青诗歌馆和培训基地气象调整前后曲线差异较小, 表明气象条件对O3浓度的贡献较小. 而其它城市气象调整前后曲线差异较大, 表明气象条件影响较大.

图 5 2018~2022年6个站点O3-8h监测浓度、气象调整后O3-8h浓度和气象条件造成的O3-8h浓度差值的5a变化趋势 Fig. 5 Five-year trends O3-8h monitoring concentrations, meteorologically adjusted O3-8h concentrations, and differences in O3-8h concentrations due to meteorological conditions at six sites from 2018 to 2022

农水大厦、米东区环保局和监测站, 在2018~2019年, 气象条件对O3-8h浓度降低不利, 这导致ρ(O3-8h)长期分量分别增加1.01、3.27和2.62 μg·m-3, 在2020~2021年, 气象条件有利于O3-8h浓度降低, 使得ρ(O3-8h)长期分量分别减少了1.61、1.59和2.81 μg·m-3;在2022年农水大厦和米东区环保局气象条件有利于O3-8h浓度降低, 使得ρ(O3-8h)长期分量分别减少了0.93 μg·m-3和2.19 μg·m-3, 而监测站在2022年气象条件对O3-8h浓度降低不利(增加1.85 μg·m-3). 新区政务中心在2018~2020年气象条件有利于O3-8h浓度降低(减少2.43 μg·m-3), 在2021~2022年气象条件对O3-8h浓度降低不利(增加2.55 μg·m-3).

由于污染物气象调整后的序列浓度仅代表源排放的贡献, 污染物长期序列浓度与相应气象调整后序列浓度之差值就代表气象因素对其长期分量的贡献. 2018~2022年O3源排放和气象因素引起的浓度变化, 以及以上变化占总变化的百分数, 如表 4所示. 6个站点源排放作用对于ρ(O3-8h)的贡献范围约为74.46~105.33 μg·m-3, 显著高于气象因素的贡献. 结合图 5可知, 艾青诗歌馆和培训基地气象调整前后曲线差异较小, 两个站点气象因素的变化对O3-8h浓度改变的贡献率分别为48.08%和33.26%, 而其他城市气象调整前后曲线差异较大, 气象因素对O3-8h浓度改变的贡献率均超过了50%, 其中农水大厦贡献率占比达到61.21%. 明显高于京津冀(31.8%)、浙江(29.8%)和扬州(29.8%)等城市地区. 以往研究也发现[18], 随着排放量的减少, 气象对地面O3的影响更大. 上述结果表明, 在人为活动排放相对较低的地区气象因素起着更重要的作用.

表 4 2018~2022年6个站点O3源排放及气象因素的贡献 Table 4 Contributions of O3 emissions and meteorological factors from six stations from 2018 to 2022

2.4 气象因素对O3生成敏感性分区的影响

图 6为2018~2022年天山北坡地区6个站点去除气象因素前后对NO2和O3-8h浓度年际变化的影响. 根据Lin等[23]的研究分析, 可利用在去除气象因素前后影响条件下O3和NO2浓度的变化分析气象因素对O3生成敏感性分区的影响. 综合气象因素分析, 农水大厦、监测站和米东区环保局5 a的ρ(NO2)下降了0.2~8.15 μg·m-3, ρ(O3-8h)下降了2.13~6.41 μg·m-3, 但过滤气象因素影响后, 5 a的ρ(O3-8h)上升了0.38~2.53 μg·m-3, NO2保持下降趋势, 表明这3个站点O3形成机制倾向于VOCs控制. 新区政务中心综合气象因素分析, 5 a的ρ(NO2)下降了1.66 μg·m-3, ρ(O3-8h)上升了7.18 μg·m-3, 去除气象因素的影响后, NO2和O3的变化趋势不变, 同样O3形成机制也倾向于VOCs控制.

图 6 2018~2022年(以2018年为基准年)去除气象因素前后对站点NO2浓度和O3-8h浓度的年际变化 Fig. 6 Interannual changes in NO2 concentration and O3-8h concentration at the site before and after removal of meteorological factors from 2018 to 2022 (with 2018 as the base year)

培训基地站点综合气象因素分析可得, 5 a的ρ(NO2)上升了0.66 μg·m-3, ρ(O3-8h)上升了6.37 μg·m-3, 去除气象因素的影响后, NO2和O3的变化趋势不变, 均呈上升趋势, 说明乌鲁木齐市O3形成机制从传统的VOCs控制型向混合敏感型或NOx控制型转变. 艾青诗歌馆综合气象因素分析, ρ(NO2)5 a上升了1.32 μg·m-3, ρ(O3-8h)下降了1.83 μg·m-3, 去除气象因素的影响后, ρ(O3-8h)上升了0.63 μg·m-3, NO2浓度保持上升趋势, 说明该艾青诗歌馆和培训基地站点所在地区O3形成机制均从传统的VOCs控制型向混合敏感型或NOx控制型转变.

图 6显示了去除气象因素影响前后对6个站点NO2浓度的年际变化, 以2018年为基准年. 总体而言, 气象条件在研究期间稳步增加了农水大厦、培训基地、米东区环保局和新区政务中心的NO2浓度. 在去除气象因素影响后, 由于严格的排放控制, 农水大厦、米东区环保局、监测站和新区政务中心2018年后的大多数年份NO2浓度均低于2018年的记录, 而艾青诗歌馆和培训基地与之相反. 去除气象因素影响前后对6个站点O3浓度的年度变化见图 6. 在研究期间, 气象条件稳步降低了培训基地和新区政务中心的O3-8h浓度. 在去除主要气象因素影响后, 2018年之后的大多数年份, 包括培训基地和新区政务中心在内的大多数城市的O3-8h浓度都高于2018年的值. 这一观察结果可能是因为在农水大厦、米东区环保局、监测站和新区政务中心所在地区占主导地位的O3形成是VOCs控制的. 艾青诗歌馆和培训基地站点NO2浓度整体呈上升趋势, 而去除气象因素影响后的O3-8h浓度也呈上升趋势, 整体浓度均高于2018年, 这意味着石河子市(艾青诗歌馆)和乌鲁木齐市(培训基地)O3的形成机制向混合敏感型或NOx控制型靠近, 其他研究也报道了O3形成机制的这种转变[54].

3 结论

(1)2018~2022年天山北坡4个城市MDA8-90为116~147 μg·m-3, 与《环境空气质量标准》中二级标准(160 μg·m-3)比较, 超标率为0.65%~1.04%. O3-8h浓度在4~9月相对较高, 而在12月至次年3月相对较低, 峰值通常出现在6月和7月.

(2)使用KZ滤波法对O3-8h时间序列分解可知, 季节分量中12月至次年1月为低谷, 6月为高峰. 艾青诗歌馆、农水大厦和米东区环保局3个站点在3月出现明显的波谷, 分析气象参数发现, 3个站点每年的3月温度较低, 降水量有小幅度升高, 相对湿度均为每年的峰值. 低温、高湿且降水清除均削弱了O3的形成[44]. O3-8h的季节分量对原始O3-8h序列总方差的贡献率最大(6个站点均在70%以上), 长期分量对总方差的贡献率最小, 表明城市地面O3浓度主要受季节和短期气象条件变化的影响.

(3)O3-8h浓度与相对湿度和气压呈负相关, 与日最高气温呈显著正相关;风速升高时, O3-8h浓度显著上升, 这可能由于静稳条件下O3与局地排放NO发生滴定反应, 而较快的区域传输补充了本地消耗的O3.

(4)艾青诗歌馆和培训基地气象条件对O3-8h浓度的贡献较小. 而其他站点气象条件影响较大. 农水大厦、米东区环保局和监测点, 在2018~2019年, 气象条件对O3-8h浓度降低不利, 在2020~2021年, 气象条件有利于O3-8h浓度降低, 在2022年农水大厦和米东区环保局气象条件有利于O3-8h浓度降低, 而监测站与之相反. 新区政务中心在2018~2020年气象条件有利于O3-8h浓度降低(减少2.43 μg·m-3), 在2021~2022年气象条件对O3-8h浓度降低不利(增加2.55 μg·m-3). 气象因素的变化对O3-8h浓度改变的贡献率为33.26%~61.21%, 其中农水大厦贡献率最高(61.21%), 培训基地贡献率最低(33.26%).

(5)昌吉市、五家渠市和乌鲁木齐市(监测站、米东区环保局)O3生成敏感性更倾向于VOCs控制, 石河子(艾青诗歌馆)和乌鲁木齐市(培训基地)O3的形成机制向混合敏感型或NOx控制型靠近.

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