环境科学  2025, Vol. 46 Issue (2): 1089-1097   PDF    
引用本文
田弘, 刘芳, 杨洁. 典型危废焚烧处置场地土壤重金属分布特征、来源解析及风险评价[J]. 环境科学, 2025, 46(2): 1089-1097.
TIAN Hong, LIU Fang, YANG Jie. Distribution Characteristics, Sources Analysis, and Potential Ecological Risk Assessment of Heavy Metals in Soils of Typical Hazardous Waste Incineration Disposal Sites [J]. Environmental Science, 2025, 46(2): 1089-1097.
典型危废焚烧处置场地土壤重金属分布特征、来源解析及风险评价
田弘 , 刘芳 , 杨洁     
上海市环境科学研究院, 上海 200233
收稿日期: 2024-02-02; 修订日期: 2024-04-30
基金项目: 国家重点研发计划项目（2023YFC3709601）
作者简介: 田弘（1995~）, 女, 硕士, 工程师, 主要研究方向为土壤环境调查及风险评估, E-mail：tianh@saes.sh.cn
通信作者: 刘芳, E-mail：liuf@saes.sh.cn
摘要: 为探讨典型危废焚烧处置场地土壤重金属分布特征和生态风险状况, 基于上海市5块典型危废焚烧处置场地85个不同深度土壤样本数据, 采用地累积指数法、内梅罗综合污染指数法和潜在生态风险指数法评价6种重金属Hg、Cd、As、Pb、Ni和Cu的潜在风险, 并运用绝对因子得分-多元线性回归（APCS-MLR）源解析模型分析重金属来源. 结果表明：①研究区域土壤中6种重金属均存在不同程度的累积, 除As外, 其余重金属在表层土壤含量均超过背景值, 污染程度随土壤深度增加而降低；Cu和Cd的中等累积的点位占比较高, 表层土壤中有部分重度污染点位, 存在局部风险过高的情况. ②APCS-MLR源解析模型结果表明, 研究区域土壤中重金属Cu、Pb和Cd主要反映了堆存和运输过程产生的影响, 重金属As主要受自然地质背景影响, 重金属Hg主要受危废焚烧产生的影响, 重金属Ni主要来自多种途径的混合源.③地累积指数结果表明, 研究区域内6种重金属在不同垂向深度均未呈现污染现象；内梅罗综合污染指数结果显示, 研究区域内表层土壤样品存在5.88%的点位处于中度污染, 2.94%的点位处于重度污染, 其余点位均处于轻度污染水平；潜在生态风险指数结果显示研究区域整体处于轻度污染水平, 部分点位风险较高, 可能存在集中区域局部污染严重的情况, 主要潜在风险因子为Hg和Cd, 需加强关注.
关键词: 危废焚烧处置场地      重金属      污染特征      绝对因子得分-多元线性回归源解析模型（APCS-MLR）      潜在生态风险     
Distribution Characteristics, Sources Analysis, and Potential Ecological Risk Assessment of Heavy Metals in Soils of Typical Hazardous Waste Incineration Disposal Sites
TIAN Hong , LIU Fang , YANG Jie     
Shanghai Academy of Environmental Sciences, Shanghai 200233, China
Abstract: To explore the heavy metal pollution characteristics and ecological risk status of soil in typical hazardous waste incineration disposal sites, data was collected from 85 different depth profiles of soil samples taken from five typical hazardous waste incineration disposal sites in Shanghai. The pollution level and potential risk of six heavy metals (Hg, Cd, As, Pb, Ni, and Cu) were evaluated using the geo-accumulation index, the Nemerow comprehensive pollution index, and the potential ecological risk index, and the APCS-MLR receptor model used to analyze the pollution sources. The results showed that: ① Varying degrees of accumulation of the six heavy metals exist in the soil of the study area. Except for As, the content of other heavy metals in the surface soil exceeded the background value, and the degree of pollution decreased with increasing soil depth. The proportion of moderately accumulated sites for Cu and Cd was relatively high, and there were certain heavily polluted sites in the surface soil, which posed a high local risk. ② The results of the APCS-MLR receptor model indicated that source 1 (Cu, Pb, and Cd) was mainly affected by stockpiling and transportation, source 2 (As) was mainly affected by natural geological background, source 3 (Hg) was mainly affected by the hazardous waste incineration process, and the other source (Ni) was mainly affected by mixed sources in multiple ways. ③ The geo-accumulation index indicated that there was no pollution of the six heavy metals at different vertical depths in the study area. The Nemerow comprehensive pollution index showed that 5.88% of the surface soil samples in the study area were moderately polluted, 2.94% were severely polluted, and the remaining points were at a mild pollution level. The potential ecological risk index showed that the entire study area was at a mild pollution level, with some locations presenting strong risks. Severe local pollution may exist in concentrated areas, and the main potential risk factors were Hg and Cd.
Key words: hazardous waste incineration disposal site      heavy metal      pollution characteristics      absolute factor analysis-multiple linear regression (APCS-MLR)      potential ecological risk     

工业发展导致危险废物种类、数量不断增加, 工业来源成为了危废的主要产生途径[1]. 中国生态环境统计年报[2]显示, 我国危险废物利用处置量和集中处理厂数量较前5 a均有增长, 其中利用处置量年增长率超过10%. 未经妥善处置的危废, 由于其物理、化学或生物危害特性, 将直接破坏人体健康与环境安全[3]. 目前, 危废处置方式包括填埋、焚烧和固化等[4], 考虑到危废增量大、填埋分解慢及土壤资源紧张等因素[5], 继填埋处置后, 焚烧处置量逐年增加且占比最大（高达41.07%）[2]. 危废处置场地内的生产单元均存在一定的环境风险[6~8], 2022年生态环境部开展的突发环境事件风险隐患排查整治工作将危废处置场所划作重点监管区域. 危废焚烧处置虽然能实现危废减量产能, 但高温焚烧导致重金属从危险废物中释放[9], 焚烧残留物中无法去除的重金属在风力作用下扩散进入土壤环境后, 经年积累对人体健康与环境构成潜在风险[10~12]. 重金属污染在土壤环境研究中一直备受关注, 国内外开展了大量关于危废焚烧处置场地土壤环境中重金属污染分布的研究[13~15]. 有研究表明[16], 危废焚烧处置造成的土壤重金属污染情况相较于其他处置方式更为严重. 已有不少研究[17~20]证实固废焚烧是重要的重金属排放源, 场地以及周边环境中均出现了重金属富集情况.

目前, 关于危废焚烧场地重金属污染的研究多集中于单个场地[21]或局部性区域如表层土壤[22], 缺乏对整个焚烧处置类型场地的总体分析和判断. 此外, 我国相继出台了土壤污染隐患排查、自行监测技术指南[23, 24], 但针对典型行业企业的此类指南尚未出台, 危废焚烧处置场地土壤污染防控体系尚未建立. 本研究选取上海市5家危废焚烧处置场地, 采用地学统计方法分析重金属污染特征, 运用源解析受体模型（APCS-MLR）解析重金属可能的来源, 并对研究区域进行潜在生态风险评价, 以期为危废焚烧处置场地土壤污染防控提供数据基础和管理支撑.

1 材料与方法 1.1 研究区域

上海市位于长江三角洲入海口东南前缘, 是典型的三角洲沉积平原, 地层主要是海陆交替相、以海相为主的疏松堆积物, 土壤符合典型黏性土壤特征. 城市迅速发展不可避免产生大量危险废物, 为土壤环境带来一定的潜在风险. 经调研, 焚烧作为该市最普遍的危废处置方式之一, 本文选取上海市5块典型危废焚烧处置场地作为研究区域. 研究区域周边均为大面积农田, 采样调查于农田土地休耕期开展, 各场地地层结构类似, 研究区土层自上而下大致可划分为：①人工填土层, 层厚1.2~1.8 m, 以黏性土为主, 含碎石、植物根茎, 土质松散；②粉质黏土, 层厚1.5~1.8 m, 呈褐黄至灰黄色, 含铁锰化合物, 渗透性较弱；③淤泥质粉质黏土, 层厚1.6~3.7 m, 呈灰黄色至灰色, 为软塑状态, 渗透性较弱. 场地涉及在产企业运行年限较长, 处置工艺均为工业固废与危废的混合焚烧, 燃料均使用燃油, 同时各企业划分的功能区基本一致, 划分为焚烧区、贮存区、治理设施区、生活区和装卸区等, 5块场地特征污染物均涉及重金属, 区域信息详见表 1. 结合地块污染分布特征及现场踏勘实际情况, 各场地采用专业判断法进行采样点布设, 土壤采集深度分别为表层（0~50 cm）、深层（50 cm至地下水位以上）和饱和带（地下水位以下）, 共计布设34个土壤监测点（焚烧车间11个点位、贮存区域12个点位、治理设施区域7个点位和其他重点区域4个点位）, 采集85个不同深度土壤样本, 其中土壤质控平行样不纳入后续统计分析.

表 1 研究区域基本信息 Table 1 General information of the research area

1.2 样品采集与分析

本研究通过钻孔取样采集土壤样品, 根据现场条件选择手工钻探或架设钻机（7822DT, 美国Geoprobe公司）, 使用采样铲将土壤转移至广口样品瓶内并装满填实. 对于硬化区域较多的场地, 采集过程中剔除水泥、石块、植物根系和垃圾等杂质, 保持采样瓶口螺纹清洁以防密封不严. 土壤样品于室内阴凉通风处风干, 研磨过100目筛. 土壤重金属测定方法见表 2. 在测定过程中, 为保证数据的准确性, 采用国家标准土壤样品（ESS-2）进行质控, 空白样品检测结果均低于检出限, 加标回收率为86.5%~106.7%, 平行样品相对标准偏差均小于15%.

表 2 土壤重金属测定方法 Table 2 Test method of heavy metals

1.3 污染评价 1.3.1 地累积指数评价

地累积污染指数法（Igeo）是研究沉积物及其它介质中重金属污染状况的定量指标[25], 兼顾人为活动和成土母质的影响[26]. 计算公式如下：

(1)

式中, Igeo为地累积指数；Ci 为土壤样品中重金属元素i的含量（mg·kg-1）；Coi为土壤样品中重金属元素的参照值（mg·kg-1）, 本研究选用上海市土壤环境背景值作为参照值[27]. 地累积污染指数分级标准见表 3.

表 3 地累积污染指数分级标准 Table 3 Classification criterion of Igeo index

1.3.2 内梅罗综合污染指数评价

内梅罗综合污染指数法以单因子污染指数评价为基础进行土壤重金属污染生态评价, 旨在突出污染程度最严重的重金属元素对环境的有害影响, 全面、客观反映重金属的综合污染水平[28, 29]. 计算公式如下：

(2)
(3)

式中, Pi 为土壤重金属i的单因子指数；Ci 为土壤重金属i的含量（mg·kg-1）；Coi为重金属i的背景值（mg·kg-1）；PN为内梅罗综合污染指数；Pave为重金属单因子指数的算术平均值；Pmax为重金属单因子指数的最大值. 内梅罗综合污染指数分级标准见表 4.

表 4 内梅罗综合污染指数评价分级标准 Table 4 Classification criterion of Nemerow comprehensive pollution index

1.3.3 潜在生态风险评价

潜在生态风险指数法由瑞典科学家Hakanson提出[30], 反映土壤中特定单一元素的环境影响以及协同作用的复合影响[31, 32]. 计算公式如下：

(4)
(5)

式中, RI为潜在生态风险指数, Eri为重金属i的潜在生态风险系数；Tri为重金属i的毒性响应系数；Ci为重金属i的含量（mg·kg-1）；Coi为重金属i的背景值（mg·kg-1）. 本研究各重金属毒性系数分别为：Hg（40） > Cd（30） > As（10） > Pb（5）=Ni（5）= Cu（5）.

6种重金属Hg、Cd、As、Pb、Ni和Cu毒性系数之和为95, 通过调研与分析[33], 根据污染种类、数量和毒性系数对RI污染等级的划分进行了相应调整[34], 具体调整分级结果如表 5所示.

表 5 潜在生态风险指数分级标准 Table 5 Classification criterion of potential ecological risk index

1.3.4 绝对因子得分-多元线性回归源解析模型（APCS-MLR）

APCS-MLR源解析模型是以自变量为因子分析得到的主成分因子, 因变量为各重金属含量, 经多元线性回归分析得出各个因子对应源对各重金属的贡献率[35].

(6)

式中, Ci 为重金属i的含量（mg·kg-1）；aim为来源m对重金属i的回归系数；APCSim为来源m对重金属i的绝对主因子得分；n为因子个数；bi为多元回归的常数项.

污染源m对重金属元素i的贡献率, 公式如下：

(7)

其他源贡献率公式如下：

(8)

式中, PC im 为来源的贡献率；为来源m对重金属i绝对主因子得分的平均值.

1.4 数据统计与分析

利用Excel 2020对数据进行整理分析, Pearson相关性分析、主成分分析（PCA）和绝对因子得分-多元线性回归（APCS-MLR）由SPSS 20完成, 图表由Origin 2021绘制.

2 结果与讨论 2.1 重金属含量的分布特征

土壤样品重金属As、Cu、Pb、Hg、Ni和Cd检出率均为100%, 检测结果如表 6所示. 在不同垂向深度的土壤中, 6项重金属在表层土壤样品中含量最高, 且随土壤深度增加其平均含量降低. 表层土壤中ω（As）、ω（Cu）、ω（Pb）、ω（Hg）、ω（Ni）和ω（Cd）平均值分别为8.77、33.31、26.24、0.12、37.85和0.15 mg·kg-1, 除As外, 其余重金属含量超过上海市土壤背景值, 分别是背景值的1.17、1.07、1.2、1.19和1.15倍；深层土壤中仅Cu和Ni超过背景值, 分别是背景值的1.01和1.11倍；饱和带土壤中仅Ni超过背景值, 是背景值的1.04倍. 变异系数可反映重金属受人类活动影响的程度[36], 经分析, 6种重金属的变异系数随土壤深度的加深逐渐降低, Cu和Pb仅在表层土壤中属于高度变异, Cd在表层与深层土壤中属高度变异, Hg在各深度均属高度变异. 上述4种重金属存在明显的空间变异性, 说明在研究区域可能存在由外源物质输入的点源污染, 同时Hg和Cd受人类活动影响更大, 在土壤环境中存在一定的累积.

表 6 土壤重金属含量描述性统计特征（n=85） Table 6 Distribution characteristics of soil heavy metal content (n=85)

2.2 地累积指数

土壤重金属地累积指数评价结果如表 7所示. 研究区域内6种重金属在不同垂向深度的地累积指数平均值均小于0, 所有土壤样品重金属地累积指数所反映的污染等级仅为无污染和轻-中等累积, 6种重金属均有一定比例的点位处于轻-中等累积, 表层土壤中等累积的点位占比最高, 且随土壤深度加深逐渐下降, 表明表层土壤可能受到人为活动影响更大, 与重金属含量空间分布差异性大的特点相吻合. Cu和Cd中等累积的点位在表层和深层土壤样品中占比较高, 分别为20.59%、14.71%（Cu）和32.35%、14.71%（Cd）. 结合实际点位信息, 存在累积的点位主要分布于原料储存区和危废贮存区, 由于这些区域均采取了地面硬化措施, 实际采样位置位于附近裸露土壤, 该区域涉及重金属的使用与储存, 伴随使用年限长、设施陈旧等问题, 废渣物料的扬散和泄漏等均导致重金属进入土壤环境. 整体而言, 根据地累积指数法确定的重金属污染程度为无污染或轻度污染, 结合实际调查情况分析, 各场地在重点区域地面硬化处理、管线防渗措施和三废治理设施配置等方面较为完善, 有助于土壤重金属污染的防控.

表 7 土壤重金属地累积指数 Table 7 The Igeo of soil heavy metals

2.3 内梅罗综合污染指数

土壤重金属内梅罗综合污染指数及土壤样品污染指数占比结果如表 8所示, 表层土壤处于轻度污染水平, 深层和饱和带土壤处于预警水平. 表层土壤所有点位内梅罗综合污染指数均大于0.7, 说明研究区域均存在不同程度的污染. 整体而言, 仅表层土壤样品存在5.88%的点位处于中度污染以及2.94%的点位属于重度污染, 其余点位均处于轻度污染水平. 有研究表明, 危废焚烧产生的大量烟气和焚烧灰渣富集了大量重金属[37], 可通过大气干湿沉降作用进入土壤环境[38, 39]. 结合实际调查情况, 中度及重度污染点位主要位于焚烧车间, 危废处置场地表层土壤污染相对严重, 主要原因与焚烧导致的长期烟气排放以及重金属的难迁移性有关.

表 8 土壤重金属内梅罗综合污染指数评价特征值统计 Table 8 Nemerow comprehensive pollution index of soil heavy metals

2.4 土壤重金属来源解析

重金属间的相关性可判断其来源是否具备同源性[40, 41], 各重金属Pearson相关性分析结果见表 9. 重金属Cu、Pb和Cd均为两两极显著正相关关系（P < 0.01）, 因此推断这3种重金属具有较大的同源性. Ni与Cu、Pb和As存在极显著正相关（P < 0.01）, 而Hg除与Pb呈显著正相关（P < 0.05）外, 与其他4种重金属相关性均不显著, 可以推断Hg与Cd、Cu、Ni和As来源途径不同.

表 9 土壤重金属相关系数1） Table 9 Pearson correlation coefficients of soil heavy metals

典型危废焚烧处置场地土壤重金属数据KMO检验系数为0.694 > 0.6, Bartlett球型检验P=0.000, 说明变量可以为因子分析提供合理基础, 主成分分析结果具有统计学意义, 分析结果如表 10所示. 在因子分析的基础上通过Kaiser标准的正交式旋转法得到旋转后因子载荷, 统计结果见表 11. 根据分析结果, 第一主因子主要贡献元素为Cd、Pb和Cu, 第二主因子主要贡献元素为As, 第三主因子主要贡献元素为Hg.

表 10 土壤重金属主成分分析 Table 10 Principal component analysis for soil heavy metals

表 11 土壤重金属主成分分析成分矩阵 Table 11 Rotated composition matrix of soil heavy metal content factor analysis

对研究区域土壤6种重金属进行APCS⁃多元线性回归分析, 结果如图 1所示. 各重金属平均含量预测值/实测值均接近于1, 调整后R 2范围为0.782~0.956, 拟合效果较好, 分析结果可信度较高.

图 1 不同来源对土壤重金属含量的贡献率 Fig. 1 Contribution rates of different sources to the heavy metal content in soils

Cu、Pb和Cd在来源1中有较高的贡献率, 贡献率分别为81.35%、75.62%和86.13%. 根据相关性结果可知, 3种重金属呈极显著相关（P < 0.01）, 可能存在相同来源, 与来源1贡献率分析结果吻合. 根据前文统计结果, Cu、Pb和Cd在表层土壤中含量平均值均高于土壤环境背景值, 变异系数相对较高, 受人类活动影响较大, 存在部分点位的累积. 各项重金属含量偏高的点位主要分布区域基本相似, 包含危废贮存区、原料储存区和治理设施区域, 结合实际情况调查, 处置废物以含Cu和Cd的金属加工废料为主, 废料经处置后产生大量废渣, 场地内企业运行时间较长, 长期持续堆放导致废料、废渣主要成分中的重金属在土壤中含量增加. 此外, 企业在现场作业过程中使用大量燃油叉车对废料、废渣进行运输, 燃油中存在符合“无铅”标准的低含量Pb. 结合场地并未全覆盖防渗漏措施, 废料、废渣的扬散流失、尾气排放、轮胎磨损、燃料泄漏等情况均可能导致Cu、Pb和Cd在土壤环境中积累. 综上, 推断来源1主要反映了堆存和运输过程产生的影响.

As是来源2的主要贡献元素, 贡献率为87.15%. 重金属As在相关性上表现为仅与Ni呈极显著相关（P < 0.01）, 与其余重金属元素来源不同, 来源2贡献率和相关性分析结果吻合. 结合前文统计结果, 不同土壤深度As含量平均值均低于背景值, 且变异程度不高, 受人为影响较小. 有研究表明[17, 42], 重金属As在土壤中的含量变化受成土母质的影响. 结合实际调查情况, 各区域采样点位所采集的土壤样品中重金属As含量差异不大, 空间异质性相较于其他重金属不明显, 来源有一定的差异. 相关研究[43]也表明上海市重金属As主要受自然地质背景因素影响. 因此, 推断来源2主要是自然源.

来源3对Hg的贡献较高, 贡献率达31.58%, 远高于其他重金属元素. 根据相关性结果可知, Hg与除Pb外的其余重金属不存在显著相关关系, 说明Hg来源与其他重金属不同. 相关研究显示Hg在土壤来源解析中为独立来源因子[22, 44], 受人类活动影响强烈. 根据前文统计结果, Hg在表层土壤中平均含量是土壤环境背景值的1.2倍, 变异系数较高, 受人类活动影响大. Hg存在部分点位的累积, 结合实际情况调查, 其含量偏高点位主要集中在焚烧车间. 有研究表明[45], Hg是焚烧废气排放的重要标志性污染物之一. 本研究涉及燃料均为燃油, 焚烧过程中含Hg催化剂通过燃油裂解过程将其转化为“三废”[46], 致使Hg在大气中逸散, 通过大气干湿沉降富集在表层土壤进入土壤环境, 长时间生产活动造成了Hg中等程度累积. 因此推断来源3反映了危废焚烧产生的影响.

由于APCS-MLR基于主成分分析提取特征值大于1的成分进行解析, 未包含11.72%的其他源. 根据主成分总方差解释可知, 其他源来自3个成分, 方差贡献率分别为6.46%、4.00%和1.26%. 其他源最主要的贡献元素是Ni, 其来源表现为受多种因素的共同影响, 对来源1、来源2、来源3和其他源的贡献率分别是34.48%、18.97%、3.42%和43.14%. 同时, 在相关性分析中, 重金属Ni与多种重金属存在高度或低度相关关系, 在主成分分析中Ni在第一、二主成分也有一定的载荷系数. 结合前文统计结果, 不同土壤深度Ni含量平均值均高于土壤环境背景值, 但变异程度不高, 结合实际调查情况, 重金属Ni在各区域含量差异不大, 偏高点位主要位于焚烧车间和贮存区域, 与其余重金属分布特征不同. 综上判断, 其他源数据可能来自多种途径的混合源.

2.5 潜在生态风险评价

典型危废焚烧处置场地土壤潜在生态风险指数（RI）评价结果如表 12所示. 土壤重金属潜在生态风险指数整体变化范围较大, 部分点位风险较强, RI值随垂向深度的增加而降低, 3种采样深度土壤样品综合潜在生态风险指数均处于轻度污染水平. 表层土壤RI最大值为301.54, 处于强生态风险等级, 深层和饱和带土壤RI最大值分别为190.41和122.82, 均处于中等生态风险等级. 单项潜在生态风险指数除Hg和Cd外, 其余重金属均表现为轻微生态风险. Hg的单项潜在生态风险指数为1.20~137.60, 在表层土壤样品中属于轻度、中度至较强生态风险等级, 表层土壤所占比例分别为70.59%、23.53%和5.88%, Cd的单项潜在生态风险指数为6.92~96.92, 在表层土壤样品中属于轻度、中度至较强生态风险等级, 表层土壤所占比例分别为61.76%、35.29%和2.94%. Hg和Cd均以轻度和中度生态风险为主, 在深层和饱和带土壤样品以轻度生态风险为主, 占比分别为85.29%、88.24%（Hg）和79.41%、94.12%（Cd）. 总体而言, Hg和Cd为主要潜在风险因子, 两者对不同深度平均RI贡献率高达63.54%~71.19%, 对该区域潜在生态风险影响相对较大.

表 12 土壤重金属潜在生态风险指数评价 Table 12 Evaluation of potential ecological risk of soil heavy metals

3 结论

（1）典型危废焚烧处置场地土壤中重金属呈现一定的富集现象, Cu、Pb、Hg、Ni和Cd在表层土壤含量超过背景值. 6种重金属均存在不同程度的累积, Cu和Cd的中等累积的点位占比较高, 表层土壤重金属污染程度最高, 随土壤深度增加其污染程度降低. 表层土壤中存在部分重度污染点位, 存在局部风险过高的情况.

（2）通过APCS-MLR模型分析, 推断Cu、Pb和Cd主要反映了堆存和运输过程产生的影响, 模型贡献率分别为81.35%、75.62%和86.13%；As主要来源于自然源的影响, 模型贡献率为87.15%；Hg主要来源于危废焚烧产生的影响, 模型贡献率达31.58%；Ni主要来自多种途径的混合源, 模型贡献率达43.14%.

（3）从生态风险评价分析, 典型危废焚烧处置场地综合潜在生态风险处于轻度-中度范围, RI值变化范围较大, 部分点位风险较高. 土壤重金属中Hg和Cd的潜在风险水平较高, 须进一步加强风险管控.

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