2025, Vol. 46
2. 成都平原城市气象与环境四川省野外科学观测研究站, 成都 610225;
3. 四川省环保科技工程有限责任公司, 成都 610041
2. Chengdu Plain Urban Meteorology and Environment Observation and Research Station of Sichuan Province, Chengdu University of Information Technology, Chengdu 610225, China;
3. Sichuan Environmental Protection Technology Engineering Co., Ltd., Chengdu 610041, China
挥发性有机物（VOCs）和氮氧化物（NOx）等前体物在太阳辐射下发生光化学反应[1~4], 导致近地面臭氧浓度超标的现象称为臭氧污染, 这已成为当今社会面临的严重环境问题之一, 高浓度臭氧可对人体健康、气候变化和农作物生长等造成严重危害[5~8]. 2022年, 全国339个地级及以上的城市中, 有126个城市的空气质量未达到二级标准（占比37.2%）, 其中92个城市臭氧浓度超标[9].
臭氧污染不仅与VOCs和NOx等前体物有着密切关联[10], 还受到气温[11, 12]、辐射强度[13]、湿度和风速[14]等多种气象因素的影响[6, 15, 16], 其浓度水平对前体物排放变化有显著的非线性响应特征[17~19]. 臭氧生成敏感性（ozone formation sensitivity, OFS）的研究方法包括源示踪法、敏感性测试法和指示剂法[20]. 源示踪法利用气象数据、空气质量数据以及数学模型来监测和分析大气中的不同化学物质的浓度, 进而确定不同污染源的贡献. 敏感性测试法利用空气质量模型模拟臭氧浓度在各类排放场景下的变化, 以评估不同前体物对臭氧敏感性的影响[21]. 指示剂法使用特定的化学指标或指示剂来测量O3生成的敏感性, 常用的指示剂包括NOx、O3/NOy、HCHO/NO2、过氧化氢产率/硝酸产率[P（H2O2）/P（HNO3）]和HCHO/NOy等[22~24]. 其中, 采用卫星观测的柱浓度产品FNR指示剂[甲醛（HCHO）/二氧化氮（NO2）, ratio of the tropospheric columns of formaldehyde to nitrogen dioxide]判断臭氧控制区[20, 25~29]的方法具有时空连续以及受人为影响较小等优势得到了广泛应用[20]. Wang [30]等使用FNR分析了2016~2019年中国上空臭氧形成敏感性的时空变异性, 结果表明, 在中国的城市地区, O3生成敏感性倾向于受挥发性有机物控制, 而在农村和偏远地区, 则倾向于受氮氧化物控制. 李毅[31]采用了WRF-CMAQ模型, 并与OMI卫星遥感数据中的HCHO/NO2（柱浓度比值）相结合, 从而计算出本地化的FNR指标阈值, 并进一步分析了珠三角地区在臭氧生成敏感性方面的差异性. 白杨[27]等采用卫星观测OMI FNR指示剂分析河南省夏季臭氧生成敏感性以及驱动因素.
成渝地区是中国西部的核心经济区, 包括重庆和成都两大城市以及其周边地区. 近年来, 伴随着成渝地区经济的加速发展, 工业活动、交通排放和城市扩张等人类活动使得该区域内臭氧污染形势愈发严峻, 已成为我国除京津冀、长三角和珠三角地区之外的另一污染高发区[32, 33]. 掌握成渝地区大气臭氧的生成敏感性对于臭氧污染预测和管理至关重要, 而目前还鲜见成渝地区臭氧敏感性时空变化及影响因素的研究. 本研究利用OMI卫星观测的对流层NO2和HCHO柱浓度, 采用FNR指示剂研究成渝地区O3生成敏感性的时空分布, 并探讨污染源排放和气象条件等因素的影响, 以更好地理解区域臭氧生成的机制, 以期为臭氧污染防控提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区域概况研究区域为成渝地区（见图 1）, 包括成都平原地区（成都市、德阳市、绵阳市、眉山市、资阳市、乐山市、雅安市和遂宁市）、川南地区（内江市、自贡市、宜宾市和泸州市）和川东北地区（广安市、南充市和达州市）以及重庆地区.
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图 1 2016~2021年成渝地区臭氧污染概况 Fig. 1 Ozone pollution in Chengdu-Chongqing area from 2016 to 2021 |
采用国控站点监测数据, 对2016~2021年成渝地区各城市第90百分位日最大8 h O3浓度进行统计（见图 1）, 结果显示, O3浓度高值主要集中在四川的成都平原地区以及重庆的西南部, 其中沙坪坝区、江津区以及璧山区ρ（O3）超过160 μg·m-3.
1.2 数据来源NO2对流层柱浓度数据来自NASA（https://disc.gsfc.nasa.gov）发布的OMI对流层二氧化氮柱浓度L3日均值级产品（OMNO2d）, 使用IDL（interactive data language）语言对其进行处理, 筛选出云覆盖比例小于30%且地表反射率小于0.3的像元, 数据产品的空间分辨率为0.25°×0.25°.
HCHO对流层柱浓度数据来自于NASA发布的OMI对流层甲醛垂直柱浓度L3级产品（OMHCHOd）, 使用IDL语言对该数据进行处理, 排除负值、云量大于30%以及误差较大的数据, 数据产品的空间分辨率为0.1°×0.1°.
污染物排放数据来源于中国多尺度排放清单模型MEIC（http://www.meicmodel.org/）, MEIC清单由清华大学开发, 被认为是最具代表性的区域排放源清单, 空间分辨率为0.25°×0.25°, 包含电力、工业、交通、民用和农业这5个排放部门[34]. 本研究使用逐月的NOx、NMVOC、CO、PM2.5产品网格化数据研究OFS与人为源污染物排放的关系.
气象数据来自欧洲中期天气预报中心ECMWF[35]发布的月均尺度的气象再分析产品ERA5, 选择UTC时间为05：00和06：00（北京时间13：00和14：00）的均值代表OMI过境时刻. 主要考虑的气象要素包括边界层高度（BLH）、10 m风速（WS10）、地表大气压力（SP）、地表净太阳辐射（SSR）、2 m气温（T2）以及大气柱总水量（TCW）. 气象数据的空间分辨率为0.25°×0.25°.
1.3 研究方法 1.3.1 臭氧敏感性分区方案提取OMI卫星观测的成渝地区2016~2021年6~9月的网格化HCHO和NO2柱浓度数据, 为了实现不同数据间的空间分辨率匹配, 对分辨率为0.25°的NO2数据重采样至0.1°. 随后, 对研究区域内各网格的FNR（HCHO/NO2）值进行计算, 其公式如下：
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(1) |
式中, c（HCHO）为HCHO柱浓度, c（NO2）为NO2柱浓度, FNR为二者比值. 采用Wang等[30]的分区方案进行臭氧敏感性研究, 如表 1所示.
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表 1 臭氧敏感性分区方案 Table 1 Ozone sensitive zoning program |
1.3.2 地理探测器
采用地理探测器[36]解析成渝地区夏季OFS的空间分异性和影响因素. 其中, 分异及因子探测器能够揭示因变量在空间上的差异, 并评估因子在多大程度上解释了因变量的空间分异, 数学模型如下式所示：
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(2) |
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(3) |
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(4) |
式中, h=1, 2, 3, …, L为O3浓度或驱动因子的分层, 即分类或分区；Nh和N分别为层h和川渝地区的地级市数；σh2和σ2分别为层h和选取驱动因子的方差. q统计量用来描述因子X对OFS空间异质性的解释程度. 因子X涵盖了6种气象因子（BLH、WS10、SP、SSR、T2和TCW）和4种污染物（NOx、NMVOC、CO和PM2.5）的排放量. q值的值域为[0, 1], 值越大说明驱动因子对OFS变化的影响越显著.
交互作用探测器用于检测不同因子之间的相互作用效应, 评估这些因子共同作用时是否会改变对因变量的解释力. 首先分别探测两个因子对臭氧生成敏感性的解释能力q（X1）和q（X2）, 再计算因子交互时的q值：q（X1∩X2）, 并对q（X1）、q（X2）和q（X1∩X2）进行比较. 两个因子交互作用类型可分为以下5类（见表 2）.
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表 2 两个单因子交互作用的类型 Table 2 Types of two single-factor interactions |
2 结果与讨论 2.1 O3前体物时空分布
在阳光照射下, NOx和VOCs经过一系列的光化学链式反应后生成臭氧[18, 37]. NO2是NOx的关键组分[38], HCHO由VOCs氧化生成, 在大气中的氧化和光解寿命很短[31, 39], 且对自由基化学过程具有显著影响[40], 因此可通过分析NO2和HCHO柱浓度, 探讨O3前体物的时空分布特征.
如图 2（a）所示, 各区域HCHO柱浓度在一定范围内波动, 16市的HCHO柱浓度均值在2018年达到峰值, 为197×1014 molec·cm-2. 2021年, 川南地区浓度最高, 均值为199×1014 molec·cm-2, 其次是重庆市和成都平原, 均值分别为189×1014 molec·cm-2和187×1014 molec·cm-2, 川东北浓度最低, 均值为179×1014 molec·cm-2. 根据图 3（a）所示, HCHO柱浓度高值地区呈点状分布, 主要位于成都市中心城区, 绵阳市和德阳市西边的部分地区以及重庆市的部分区域. 与图 2（a）相对应, 川东北地区HCHO柱浓度普遍较低.
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图 2 2016~2021年的6~9月HCHO和NO2柱浓度 Fig. 2 Column concentrations of HCHO and NO2 for June to September from 2016 to 2021 |
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图 3 2021年的6~9月HCHO和NO2柱浓度 Fig. 3 Column concentrations of HCHO and NO2 from June to September in 2021 |
如图 2（b）所示, 各区域NO2柱浓度变化趋势基本一致, 16市的NO2柱浓度平均值变化平稳, 基本保持在48×1014 molec·cm-2左右. 2021年, 川东北地区的NO2柱浓度最高, 其次是重庆市和成都平原, 川南地区最低. 根据图 3（b）可以看出, 2021年的NO2柱浓度呈现片状分布, 以成都市、德阳市以及重庆市主城区为中心, 向外逐渐降低. NO2柱浓度高值区域主要分布于成都平原、重庆市主城区、主城以西、主城以东和川东北部分城市, 主要是一些煤源型大型工业企业分布较多和人口、道路密集的城市.
2.2 O3-NOx-VOCs敏感性的空间变化特征 2.2.1 O3控制区年际变化基于臭氧生成敏感区划分方案, 成渝地区不同年份6~9月O3生成敏感性分类结果和O3控制区面积占比变化分别如图 4和图 5所示. 可以看出, 成渝地区臭氧生成以协同控制区为主, 主要分布在成都市、绵阳市、德阳市、广安市、遂宁市和南充市等成渝地区中部城市. 2017年后, 随着NOx控制区的增加, 协同控制区范围呈下降趋势, 在2020年后有所上升, 2021年占比最高（约为46.13%）. VOCs控制区主要分布在成都市和重庆市主城区, 绵阳市、德阳市和南充市等部分城市有少量分布. 2016~2021年间, VOCs控制区面积占比呈“M”形变化趋势, 其中2017年的VOCs控制区比例最高（约为21.66%）. 2019年后, 呈现出由VOCs控制区转变为协同控制区的趋势. NOx控制区主要分布在成渝区域边缘, 如雅安市和乐山市. 2018年NOx控制区面积最大（约占49.12%）, 除雅安市、自贡市和乐山市等地区之外, 眉山市、成都市、内江市、资阳市以及重庆东部也出现较大范围的NOx控制区, 相比2017年增长了45%.
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图 4 不同年份的6~9月O3生成敏感性分类结果 Fig. 4 Classification of ozone formation sensitivity for different years from June to September |
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图 5 不同年份的6~9月O3控制区占比变化 Fig. 5 Changes in the percentage of O3 control area for different years from June to September |
在臭氧生成敏感性分区结果的基础上, 基于MEIC清单, 进一步分析不同控制区内VOCs和NOx的排放特征. 从图 6可以看出, 各敏感性分区中NOx和VOCs排放来源较为一致, 其中NOx主要来源于工业源及交通源, VOCs主要来源于居民源及工业源. 不同敏感性分区的源排放构成相比而言, VOCs控制区中工业NOx和VOCs排放贡献占比略高于协同控制区及NOx控制区, 而NOx控制区中居民污染物排放贡献则高于其它两个区域, 表明不同污染源排放对臭氧生成敏感性有重要影响.
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臭氧控制区类型：1.VOCs控制区, 2.协同控制区, 3.NOx控制区 图 6 不同臭氧控制区内人为源NOx和NMVOC排放特征 Fig. 6 NOxand NMVOC emissions from anthropogenic sources in different ozone control areas |
图 7和图 8给出了2016~2021年不同月份O3敏感性空间分布及面积占比变化, 可以看出, 6~8月期间VOCs控制区逐渐减少, 8月达到最低值, 占比仅有4.02%. 9月VOCs控制区呈明显上升趋势, 可能受天然源VOCs排放减少的影响[20, 41]. 图 9显示, 9月HCHO柱浓度与6~8月相比显著下降, 主要受到植被挥发性有机化合物排放变化的影响[20]. 毛红梅等[42]研究结果表明, 在夏季, 由于高温、强烈的太阳辐射和长时间的日照等影响因素, 植被挥发性有机化合物的排放在6~8月达到峰值, 进入9月, 随着气温的下降, 排放量也随之减少.
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图 7 2016~2021年的不同月份O3生成敏感性分类结果 Fig. 7 Classification of ozone formation sensitivity for different months from 2016 to 2021 |
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图 8 2016~2021年不同月份O3控制区占比变化 Fig. 8 Changes in the percentage of O3 control area for different months from 2016 to 2021 |
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图 9 各城市2016~2021年的不同月份HCHO柱浓度 Fig. 9 Column concentrations of HCHO for different months from 2016 to 2021 in each city |
以2020年为例, 基于MEIC清单、ERA5气象数据以及各网格的FNR, 采用地理探测器分析4个污染物排放因子（CO、NOx、PM2.5和NMVOC）、6个气象因子（SSR、T2、TCW、WS10、BLH和SP）以及它们之间的交互作用对成渝地区夏季臭氧生成敏感性变化的影响, 并研究了污染物排放、气象要素与FNR之间的相关性.
如图 10所示, 污染物排放是成渝地区夏季臭氧生成敏感性的主要影响因素；同时, 通过对图 11（a）~11（d）的观察, 随着4种污染物排放的增加, FNR逐渐减小, 臭氧生成敏感性趋向于VOCs控制. 相比于NMVOC（q=0.22）和NOx（q=0.21）这2种驱动因子, CO（q=0.33）对臭氧生成敏感性变化的解释力更强, 这可能是因为CO的排放量显著高于VOCs和NOx, 更容易与·OH和O2发生反应, 生成HO2·, 加速光化学反应速率, 从而促使臭氧生成敏感性更易改变[27]. PM2.5的增加（q=0.30）导致臭氧生成敏感区趋向于VOCs控制, 这是因为PM2.5的化学反应涉及HOx和NOx·的活性吸收, 其化学作用导致臭氧的产生比其他情况下更受VOCs的限制, 即对于NOx减排的敏感性降低[43].
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X1和X2分别表示第一个和第二个影响因子, X1∩X2表示两个影响因子之间的交互作用：1.CO∩NOx, 2.CO∩PM2.5, 3.CO∩NMVOC, 4.CO∩SSR, 5.CO∩T2, 6.CO∩TCW, 7.CO∩WS10, 8.CO∩BLH, 9.CO∩SP, 10.NOx∩PM2.5, 11.NOx∩NMVOC, 12.NOx∩SSR, 13.NOx∩T2, 14. NOx∩TCW, 15. NOx∩WS10, 16.NOx∩BLH, 17.NOx∩SP, 18.PM2.5∩NMVOC, 19.PM2.5∩SSR, 20.PM2.5∩T2, 21.PM2.5∩TCW, 22.PM2.5∩WS10, 23.PM2.5∩BLH, 24.PM2.5∩SP, 25.NMVOC∩SSR, 26.NMVOC∩T2, 27.NMVOC∩TCW, 28.NMVOC∩WS10, 29.NMVOC∩BLH, 30.NMVOC∩SP, 31.SSR∩T2, 32.SSR∩TCW, 33.SSR∩WS10, 34.SSR∩BLH, 35.SSR∩SP, 36.T2∩TCW, 37.T2∩WS10, 38.T2∩BLH, 39.T2∩SP, 40.TCW∩WS10, 41.TCW∩BLH, 42.TCW∩SP, 43.WS10∩BLH, 44.WS10∩SP, 45.BLH∩SP 图 10 人为源排放和气象因子的q值 Fig. 10 The q values of anthropogenic source emissions and meteorological factors |
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图 11 成渝地区FNR与各影响因子间的相关关系 Fig. 11 Correlation relationship between FNR and each influencing factor in Chengdu-Chongqing area |
SP（q=0.268）、T2（q=0.271）和TCW（q=0.259）这3个因子的q值均大于0.25, 是影响臭氧生成敏感性的主导气象因子. BLH（q=0.098）、WS10（q=0.13）、SSR（q=0.08）、对成渝地区夏季臭氧生成敏感性的变化影响较小[图 11（e）、11（f）和11（h）], 且与FNR的相关性不显著. FNR与SP呈负相关, 随着SP的增加, 臭氧对VOCs更加敏感. 如图 11（g）, 当SP < 90 000 Pa时, 臭氧生成敏感性趋向于NOx控制；当SP > 95 000 Pa时, 臭氧生成敏感性趋向于VOCs控制. 这可能是因为高气压通常与晴朗的天气相联系, 日照更强, 从而促进NO2的光化学产生, 使得FNR减小[27]. FNR与T2呈显著负相关, T2 > 302 K时, 臭氧生成敏感性趋近于VOCs控制；T2 < 300 K时, 臭氧生成敏感性趋向于NOx控制. 主要因为温度升高, VOCs的氧化反应速率增加, 产生的氧自由基（RO2·和HO2·）将NO氧化为NO2[44], 从而使得FNR减小, 臭氧生成敏感性趋向于VOCs控制. TCW对成渝地区臭氧生成敏感性变化也有一定影响, 随着TCW的增加, FNR减小, 当TCW < 45 kg·m-2时, 臭氧生成敏感性趋向于NOx控制；当TCW > 55 kg·m-2时, 臭氧生成敏感性趋向于VOCs控制. 研究表明在污染较重的城市地区, 水汽的增加会促进NO2转换为硝酸[45], NO2与VOCs生成臭氧的反应受到抑制, 更趋向于VOCs控制[图 11（j）].
从交互作用探测结果来看[图 10（b）], 两个因子间的交互作用对臭氧生成敏感性空间变化的影响大于单一因子的独立因子, 这是因为气象条件的改变会影响大气中的光解反应, 进而改变前体物排放生成臭氧的速率, 对成渝地区夏季臭氧生成的敏感性产生影响[32]. CO、PM2.5与气象因素之间的交互作用以及各气象因素之间的交互作用是成渝地区夏季臭氧生成敏感性的主要影响因素. 例如, TCW与WS10的交互作用导致臭氧生成敏感性易发生改变, 在低风速低湿度的环境下, FNR较大, 臭氧生成敏感性趋向于NOx控制；而在高风速高湿度的环境下, FNR减小, 臭氧生成敏感性趋向于VOCs控制.
3 结论（1）2016~2021年臭氧生成敏感性的年际变化特征表明, 成渝地区OFS分区以协同控制区为主, 主要分布在成都市、绵阳市、德阳市、广安市、遂宁市和南充市等成渝地区的中部城市, 2021年占比最高（约为46.13%）；VOCs控制区较少, 主要分布在成都市和重庆市主城区, 其面积占比呈现“M”型变化趋势；NOx控制区主要分布在川渝边缘（如雅安市和乐山市）, 2018年NOx控制区（约占49.12%）最高, 相比前一年增长约45%.
（2）臭氧生成敏感性的月际变化特征表明, 6~8月期间VOCs控制区逐渐减少, 8月达到最低值, 占比仅有4.02%. 9月由于温度降低, 降水量减少等原因, 天然源挥发性有机化合物排放量显著降低, 导致NOx控制区向协同控制区转化, 协同控制区向VOCs控制区转化, VOCs控制区增加显著.
（3）污染物排放（CO、PM2.5、NMVOC和NOx）是成渝地区夏季OFS的主导因素；随着这4种污染物排放的增加, FNR值逐渐降低, OFS呈现向VOCs控制区变化的趋势, 对NOx减排的敏感性减弱. 同时, SP、T2, TCW这3个气象因素在夏季臭氧生成敏感性的变化中扮演关键角色, 三者与FNR呈现负相关关系. 各因子之间的交互作用加剧了臭氧生成敏感性的变化, 污染物与气象因子之间的交互作用是成渝地区夏季臭氧生成敏感性变化的主要驱动力.
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