2024, Vol. 45
, WANG Qing-tong
, YANG Peng , GE Xiang-wei , GU Xiao-yuan , ZHANG Jia-hao , YU Xing-chen , MAO Fang-song , CHEN Liang
重金属具有毒性、持续累积性和不可逆等特点, 土壤中的重金属通过根系被植物吸收, 造成植物的重金属的积累和富集, 引起生态环境的破坏, 同时土壤中的重金属通过食物链或者通过扬尘等方式被人体吸收, 对人类的身体健康造成严重的威胁[1]. 随着城市化和工业化的不断发展, 土壤重金属污染问题逐渐凸显, 成为制约区域生态环境安全的重要影响因素.
针对重金属污染的日益加剧, 众多学者纷纷开展了相应的研究, 主要集中在重金属污染的分布特征[2]、富集特征[3]、污染评价[4]、风险评价[5]、健康风险评价[6]和污染来源分析[7]等方面. 土壤中的重金属来源于区域地质背景和人类活动, 不同成土母质类型的重金属背景值存在一定的差异, 不同土地利用类型下的重金属含量也不尽相同[8]. 人类活动主要包括工业排放、交通运输、农药施肥和大气沉降等方式, 并且多为复合污染现象[9]. 为了有效治理重金属污染问题, 关键是要确定重金属污染的来源并加以管控, 因此, 一些学者提出了定性和定量的重金属污染来源研究方法, 主要包括主成分分析[10]、正定矩阵因子分解法（PMF模型）[11]、Unmix模型[12]和绝对主成分-多元线性回归模型（APCS-MLR）[13], 主成分分析采用多元统计分析方法对污染来源进行定性分类, 但不能识别不同污染来源的贡献情况[14], 利用受体模型可以弥补这种不足, 精确识别不同污染源的贡献率. Unmix和APCS-MLR模型是在主成分分析的基础上改进的定量源解析方法, 但Unmix模型需要大量的样本数据[15], APCS-MLR模型的源贡献率会受到计算中负值的影响[16], 目前PMF模型为使用最为广泛的定量源解析受体模型, 具有操作简单、非负约束性、优化调整缺失及异常数据的特点[17].
随着养殖业和工业的快速发展, 莱州湾南岸交通日益繁忙, 工业污染和汽车轮胎的磨损以及尾气的排放不同程度地造成土壤重金属的累积. 目前针对莱州湾南岸土壤的研究主要集中在污染分布特征、潜在生态风险评价和污染来源的定性分析等[18~21], 缺少对污染来源的定量评价, 本文对莱州湾南岸不同土地类型表层土壤重金属元素进行多元统计分析, 查明土壤重金属分布特征并开展生态风险评价, 结合PMF模型定量分析重金属污染来源, 以期为莱州湾南岸土壤重金属污染防控提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况研究区位于莱州湾南岸, 潍坊市北部区域, 面积约为2 000 km2, 土壤利用类型由北向南主要包括盐田、养殖池、工业用地和农业耕地, 如图 1所示. 研究区地势南高北低, 地貌以滨海平原为主, 海拔7 m以下, 土壤类型多为滨海盐土和潮土, 属于温带季风气候, 年平均气温13.8℃, 年平均降水量856.4 mm, 区内水系较为发育, 由西至东分别为小清河、弥河、白浪河、虞河、堤河、潍河和胶莱河[22, 23].
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图 1 土壤采样点分布示意 Fig. 1 Distribution of the soil sampling sites |
根据《土地质量化学评价规范》（DZ/T 0295-2016）相关要求, 采集表层0~20 cm土壤样品, 根据采样地块形状按照“X”形或者“S”形采集4件子样品, 弃除砾石、植物根系等杂物后将等量的子样品充分混合, 采用四分法留取1.5 kg样品263件. 将土壤样品自然风干, 用橡皮锤敲碎后过10目尼龙筛, 然后装入聚乙烯袋, 共取得263件样品.
样品测试分析由中国冶金地质总局山东局测试中心完成, 采用X射线荧光光谱法（XRF）对Zn、Cr元素进行检测, 采用电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS）对Ni、Cu、Pb和Cd元素进行检测, 采用原子荧光光谱法（AFS）对As和Hg元素进行检测, As、Hg、Cr、Zn、Cu、Cd、Ni和Pb的检测限分别是0.2、0.000 5、5、4、1、0.02、0.6和2 mg·kg-1. 测试过程中每50件样品分析时, 加入国家一级标准物质GSS-33、GSS-2a和GSS-20作为质控样, 与实际样品同步开展分析测试, 对分析过程的精密度进行控制. 按照10%的比例对各批次样品随机抽取密码平行样进行分析, 平行样的相对偏差符合检测标准的要求.
1.3 评价方法 1.3.1 地累积指数法1969年德国科学家Müller提出了地累积指数法[24], 被广泛用于评价土壤中重金属污染程度, 其公式为：
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式中, Igeo为重金属元素i的地累积指数, Ci为重金属元素i的含量, Si为土壤中重金属元素的背景值, 本文采用潍坊市土壤重金属元素背景值. k为考虑岩石岩性变化率的背景值系数, 取为1.5, 重金属地累积指数Igeo污染程度分级如表 1所示.
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表 1 地累积指数污染程度划分标准 Table 1 The Igeo index and the criteria of pollution grade |
1.3.2 综合污染指数法
内梅罗综合污染指数法是在单因子污染指数评价的基础上, 结合单因子污染指数的最大值和平均值, 综合评价污染状况[25].
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式中, Pi为重金属元素的单项污染指数, Ci为重金属元素的实测含量, Si为重金属元素的评价标准值；本文采用潍坊市土壤重金属元素背景值, Pn为内梅罗污染综合指数（表 2）, Pimax为Pi的最大值, Piave为Pi的平均值.
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表 2 单因子污染指数法和内梅罗综合污染指数法分级标准 Table 2 Classification criterion of single gene index and complex pollution indices methods |
1.3.3 潜在生态风险指数法
潜在生态危害指数法是由Hakanson[26]从沉积学角度对土壤或沉积物中重金属污染进行评价的方法, 系统评价土壤重金属污染状况[17].
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式中, Ci为重金属i实测值, Si为潍坊市土壤重金属i背景值, Ei为重金属i单因子潜在生态风险指数, RI为综合潜在生态风险指数, Ti为重金属i毒性系数, 本文选取As、Hg、Cr、Zn、Cu、Cd、Ni和Pb毒性系数[27]分别是10、40、2、1、5、30、5和5, 其评价指标和程度划分标准如表 3所示[28].
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表 3 重金属污染评价指标及程度划分标准 Table 3 Classification standard of evaluation indices and degree for heavy metal pollution |
1.3.4 正定矩阵因子分解法（PMF）
正定矩阵因子分解模型为目前常用的源解析模型, 将原始数据矩阵X分解为因子得分矩阵G、因子载荷矩阵F和残差矩阵E, 根据权重计算样品中各化学组分的误差, 通过最小二乘法来确定主要污染源及其贡献率[29, 30]. 其计算公式为：
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式中, Xij为第i个样品中第j个元素的含量, Gik为样品i中第k个污染源的贡献率；Fkj为污染源k对第j个重金属含量的特征值；Eij为残差, p为因子的个数.
根据样品污染物含量和不确定度数据按照加权系数进行加权, 得到最小目标函数Q, 利用迭代最小化算法对Q求解, 使得Q在最小的条件下, 求出污染源贡献率和污染源成分图谱, 其计算公式为：
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式中, n为样品数, m为污染物种类, uij为重金属不确定度, 重金属不确定度采用如下公式确定[31]：
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式中, c为重金属浓度, MDL为元素检出限, EF（error fraction）为误差分数, 通常取值为0.05~0.2, 本次取值0.1[32].
1.4 数据处理采用SPSS 25.0和Excel 2010软件对重金属含量进行统计分析, 利用Sufer 22.0对重金属元素分布特征进行Kriging插值分析, 利用EPA PMF 5.0软件对重金属元素来源进行解析.
2 结果与分析 2.1 重金属含量的描述性统计研究区土壤样品的pH值在5.14~9.86, 平均值为8.03, 偏碱性. 重金属元素含量特征如表 4所示, ω（As）、ω（Cr）、ω（Ni）、ω（Cu）、ω（Zn）、ω（Cd）、ω（Pb）和ω（Hg）的均值分别为8.09、58.51、27.11、17.68、60.35、0.07、19.99和0.035 mg·kg-1, As、Ni、Zn和Hg略超过潍坊市土壤背景值[33], 分别是潍坊市土壤背景值的1.04、1.01、1.03和1.09倍, 其余元素均低于潍坊市土壤背景值. 变异系数可以表征数据的离散程度, 能够反映重金属元素含量受人类活动的影响程度[34], 变异系数小于15%时为弱变异, 大于36%时为强变异, 介于二者之间为中等变异[35~38], 变异系数越大, 表明受外源污染的可能就越大, 除了As和Cr为中等变异外, 其余元素均为高度变异, 且Cd和Hg的变异系数均大于100%, 说明这8种元素受到外界因素的影响比较大.
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表 4 重金属含量基本参数描述性分析 Table 4 Descriptive analysis of basic parameters of heavy metal contents |
2.2 不同土地利用类型的重金属含量特征
不同土地利用类型的重金属含量的特征如图 2所示, 同一种元素在不同土地类型中的含量存在显著性差异, As含量平均值为：农业土地 > 林地 > 工业土地 > 菜地 > 城镇 > 草地 > 滩涂, 最大值样点位于林地；Cr含量平均值为：农业土地 > 草地 > 菜地 > 林地 > 滩涂 > 工业土地 > 城镇, 最大值样点位于农业土地；Ni含量平均值为：农业土地 > 菜地 > 草地 > 林地 > 城镇 > 工业土地 > 滩涂, 最大值样点位于农业土地；Cu含量平均值为：城镇 > 农业土地 > 菜地 > 林地 > 草地 > 工业土地 > 滩涂, 最大值样点位于城镇；Zn含量平均值为：城镇 > 菜地 > 林地 > 农业土地 > 工业土地 > 草地 > 滩涂, 最大值样点位于城镇；Cd含量平均值为：林地 > 农业土地 > 菜地 > 城镇 > 草地 > 滩涂 > 工业土地, 最大值样点位于林地；Pb含量平均值为：林地 > 农业土地 > 城镇 > 菜地 > 滩涂 > 草地 > 工业土地, 最大值样点位于林地；Hg含量平均值为：草地 > 城镇 > 农业土地 > 林地 > 菜地 > 工业土地 > 滩涂, 最大值样点位于农业土地. 整体来看, 重金属含量较多的土地类型为农业土地、城镇、林地和草地, As和Hg的平均含量高值分别为农业土地和草地, 而最大值分别出现在林地和农业土地, 表明在林地和农业土地中存在As和Hg的点状污染源.
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图 2 不同土地利用类型土壤重金属含量特征 Fig. 2 Characteristics of heavy metal contents in different land use types |
研究区土壤中不同重金属的空间分布各有差异, 如图 3所示, Ni和Cr的空间分布基本一致, 说明可能具有相似的污染源, 高值区主要分布在农业土地、菜地、草地和林地, Cd和Pb的空间分布基本一致, 二者可能具有相似的污染源, 高值区主要分布在林地、农业土地、城镇, As在研究区中部和西部区域均超过背景值, 高值区主要分布农业土地和工业土地, Cu污染区域较小, 零星分布在研究区东部和南部区域, 仅有一个高值区位于下营镇附近, Hg在研究区南部区域超过背景值, 高值区主要分布在城镇、草地和农业土地, Zn有多个高值分布区域, 主要集中在城镇、菜地和林地, As、Cd、Pb和Zn均有部分高值区位于研究区东南侧, 表明此区域具有相同的污染源. 整体来看, 重金属元素高值区主要分布在受人类活动影响较大的农用土地、工业土地和城镇, 不同土地类型均受到多种重金属复合污染.
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图 3 土壤重金属含量分布 Fig. 3 Spatial distribution of the content of heavy metals |
不同土地类型的重金属地累积指数平均值均小于0, 整体来看（表 5）, 研究区8种重金属的地累积指数Igeo-As、Igeo-Cr、Igeo-Ni、Igeo-Cu、Igeo-Zn、Igeo-Cd、Igeo-Pb和Igeo-Hg的范围分别为-1.55~0.60、-2.13~1.59、-2.01~2.28、-2.31~3.01、-2.03~1.56、-4.09~2.59、-1.78~2.38和-4.08~2.63, 各元素地累积指数平均值均小于0, 说明了研究区内的土壤基本上是安全的.
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表 5 不同土地利用类型的地累积指数 Table 5 The Igeo for heavy metals in different land use types |
污染程度如图 4所示, Cu有一个站位达到了重度污染, 其余元素均为轻度-中度到中度-重度污染. Hg污染的超标率为17.11%, 其中轻度-中度污染超标率为12.55%, 中度污染超标率为3.04%, 中度-重度污染超标率为1.52%. Ni和Zn污染的超标率均为9.13%, As污染的超标率为5.7%, Cu、Cr、Cd和Pb的超标率均小于5%.
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数字为某元素的地累积指数达到某种污染程度的样品数量占总样品数量的比例 图 4 不同土地利用类型土壤重金属地累积污染等级分布 Fig. 4 Class distribution of Igeo for heavy metals in different land use types |
研究区重金属元素污染指数如表 6所示, 整体来看, 单因子污染指数PAs、PCr、PNi、PCu、PZn、PCd、PPb和PHg的范围分别为0.51~2.25、0.34~4.52、0.37~7.29、0.30~12.12、0.37~0.09、0.44~7.82和0.09~9.34, 其中, Hg、As、Zn和Ni为主要污染元素, 综合污染指数的范围为0.61~8.82, 平均值为1.37, 总体上土壤环境质量属于轻污染, 整体环境质量也是安全的. 不同土地类型内梅罗综合污染指数为：城镇 > 草地 > 林地 > 农业土地 > 菜地 > 工业土地 > 滩涂, 除了滩涂为无污染外, 其余土地类型均为轻度污染.
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表 6 土壤重金属污染评价结果 Table 6 Results of soil heavy metal contamination assessment |
8种重金属元素单因子污染超标率由高到低分别为：As（49.80%）、Zn（41.06%）、Ni（40.30%）、Hg（36.12%）、Cr（27.76）、Pb（22.43%）、Cu（19.01%）和Cd（12.17%）, 其中, Hg有12个点位重污染, Zn有7个点位重污染. 整体来看, 在263个采样点中, 共有38.78%的样点属于未污染级别, 53.61%样点属轻度污染, 2.28%样点属中度污染, 5.32%样点属重度污染. 图 5显示, 农业用地、工业用地、林地、城镇和草地均有样点达到重污染.
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数字为某种土地类型中达到某种污染程度的样品数量占该土地类型中总样品数量的比例 图 5 不同土地利用类型土壤重金属综合污染等级分布 Fig. 5 Class distribution of comprehensive potential ecological risk for heavy metals in different land use types |
图 6显示, 重度污染主要集中在下营镇、昌邑市、龙池镇、营里镇、侯镇和稻田镇一带的农业土地和工业土地.
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图 6 土壤综合污染指数分布 Fig. 6 Distribution of composite pollution index of heavy metals in soils |
研究区潜在风险评价结果如表 7所示, 整体来看, 单因子潜在生态风险由高到低分别为：Hg（44.91）、Cd（20.52）、As（10.53）、Ni（5.17）、Pb（4.49）、Cu（4.37）、Cr（1.82）和Zn（1.04）, 其中, 除Hg为中等潜在生态风险外, 其余元素均为低潜在生态风险, 主要潜在生态风险元素是Hg、Cd和As. 综合潜在生态风险指数为91.43, 处于低生态风险. 不同土地类型综合潜在生态风险指数为：农业土地 > 城镇 > 林地 > 草地 > 菜地 > 工业土地 > 滩涂, 均处于低潜在生态风险.
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表 7 土壤重金属潜在生态风险指数 Table 7 Potential ecological risk coefficients of heavy metals in soil |
Hg有5.7%为较高生态风险、1.9%为高生态风险、1.1%为极高生态风险, Cd有1.1%为较高生态风险、0.4%为高生态风险. 整体来看, 研究区92.02%点位综合潜在生态风险为低生态风险, 6.08%点位为中等生态风险, 1.90%为高生态风险. 图 7显示, 农业用地、林地、城镇和草地均有样点达到高潜在生态风险.
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数字为某种土地类型中达到某种风险程度的样品数量占该土地类型中总样品数量的比例 图 7 不同土地利用类型土壤重金属综合潜在生态风险等级分布 Fig. 7 Class distribution of comprehensive potential ecological risk for heavy metals in different land use types |
图 8显示, 高生态风险区域主要位于龙池镇、稻田镇和卜庄镇南部区域.
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图 8 土壤重金属潜在危害生态评价指数分布 Fig. 8 Distribution of potential ecological risks of heavy metals in soils |
相关性分析可以用来解释土壤中重金属的来源[39], 通过对莱州湾南岸土壤重金属含量相关性分析可以发现, 重金属之间存在一定的相关性. 图 9显示, Ni与Cr, Pb与Cd在0.01水平上存在极强的相关性, 与其空间分布一致, As、Cu和Zn相互之间相关性不强, Hg与其他元素无明显相关性. 由此, 可以初步推断莱州湾南岸土壤Ni与Cr, Pb与Cd的来源可能相同, As、Cu和Zn的来源比较复杂, Hg与其他元素污染来源差别较大.
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**表示0.01水平相关, *表示0.05水平相关 图 9 重金属相关性分析 Fig. 9 Correlation analysis results for heavy metals |
采用EPA PMF 5.0软件对研究区8种重金属来源进行解析, 设定3~5个因子, 运行次数为20次, 通过不同因子数量的运行, 使得Qrob/Qexp有最小值, 从而确定最佳的因子个数[40], 结果显示因子个数为4时, 运行结果显示信噪比S∶N大于3, 计算结果较好, 此时, 实测值与预测值的拟合曲线的R2除了Cr和Zn为0.68和0.64外, 其余元素R2均大于0.83, 所以4个因子可以代表原始数据中的全部信息[41, 42].
结果如图 10所示, PC1里贡献率较高的元素是Cr（40.08%）、Ni（54.71%）、Cu（44.07%）和Zn（41.76%）, 有研究表明Cr、Ni是我国土壤污染程度最低的重金属元素, 且Cr、Ni、Zn和Cu受成土母质和地质背景的影响[43~47]. 研究区Cr和Cu含量平均值小于潍坊市背景值, Zn和Ni含量平均值略微超过潍坊市背景值, 表明Cr和Cu基本未受到人类活动的影响. 而Zn和Ni受到轻微的人类活动干扰, 与地累积指数结果基本一致, 研究区处于无污染的水平, 说明重金属元素受成土母质影响较大. 因此PC1主要是来源于成土母质, 属于自然源, 对研究区土壤重金属污染的贡献率为38.06%.
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图 10 土壤重金属含量和因子贡献率 Fig. 10 Contents and factor contributions for heavy metals in soil |
PC2里贡献率较高的元素是Hg（68.80%）, 有研究表明, Hg污染潜在污染源主要是化工厂、污水、废弃电池和电镀冶金等[48], 研究区Hg污染超标区主要位于昌邑市和寿光市的中北部区域, 此区域内有较多的石化工厂, 同时昌邑市区域内有部分印染厂, 排出的污水可能导致Hg元素含量增多的主要原因, 因此PC2主要是来源于化工厂及污水排放, 属于工业源, 对研究区土壤重金属污染的贡献率为9.35%.
PC3里贡献率较高的元素是Cd（89.99%）和Pb（46.36%）, 交通工具排放的尾气中含有Pb和Cd在内的多种有害重金属[49], 通过相关性可以看出Cd和Pb呈高度正相关, 说明Cd和Pb具有同一来源, 且二者的分布及基本趋于一致, 高值区均位于研究区车辆活动频繁的区域, 汽车轮胎的磨损和尾气的排放会通过大气降尘地表传输等途径造成土壤Pb的含量增多[50], 因此PC3主要是来源于汽车轮胎的磨损以及尾气的排放, 属于交通源, 对研究区土壤重金属污染的贡献率为26.38%.
PC4贡献率较高的元素是As（63.68%）, 有研究表明, 磷肥的大量使用是土壤As污染的重要来源[51], As含量超过潍坊市土壤背景值的区域主要位于研究区中部和西部区域, 该区域主要为农业区域, 化肥、地膜使用较多, 造成As的含量升高, 属于农业源, 对研究区土壤重金属污染的贡献率为26.21%.
3 讨论 3.1 土壤重金属污染特征和评价从重金属元素的分布情况来看, 受成土母质等自然源影响较大的Cr和Ni元素分布趋势基本一致, 其他受人类活动影响的元素高值区基本分布在农业区、工业区和城镇一带, 不同土地利用类型中重金属元素含量表现为农业区要高于其他土地类型, 主要原因在于莱州湾南岸土地除了北部区域的工厂和盐田以及城镇外, 大部分土地类型均为农业用地, 且莱州湾南岸所属潍坊市为蔬菜种植大市, 农业区农药、化肥和塑料薄膜等使用量大, 是造成农业地污染程度相对高于其他土地类型的主要原因.
从污染情况来看, 地累积指数显示研究区基本无污染, 但在263个点位中, As、Ni、Zn和Hg分别有15、24、24和45个点位超标, 与单因子污染指数评价结果一致, 综合污染指数显示研究区污染程度和Hg元素污染程度基本一致, 综合污染指数空间分布高值区与Hg元素分布基本一致, 表明研究区Hg污染相对严重. 单因子潜在生态风险指数显示研究区Hg和Cr超标率大于其它元素, 与污染指数评价结果基本一致, 综合潜在生态风险指数显示研究区92.02%处于低潜在生态风险, 与地累积指数评价结果基本一致.
3.2 土壤重金属污染来源通过相关性和PMF分析研究区土壤重金属主要来源, 结果表明, 研究区土壤重金属在受成土母质等区域地质背景的控制下, 同时还受到工业、交通和农业等人为活动的影响, 目前PMF是研究重金属来源的主要分析方法, 可以取得相对精确的定量分析结果. 主成分分析也是评价污染物来源的一种方法, 但是因为不同源解析方法的原理不同, 其解析结果也会存在一定的差异[52].
本文也尝试用主成分分析去进行源解析, 按照主成分分析方法[53], 得到2个特征因子, 因子1是Ni和Cr元素, 因子2是As、Pb、Cu、Cd、Zn和Hg元素, 从分析结果可以看出, 主成分分析简单地把污染物分为受自然背景和人类活动影响两类, 原因是由于主成分分析法只是将原始数据根据相关性把类似来源元素进行粗略分类, 降维转化为比较直观的信息, 源解析结果难免存在一定误差[50]. 而PMF则将受人类活动影响的污染物元素进行细化, 进一步明确不同污染物的来源, 同时在源贡献率方面, PMF能够精确识别不同污染源的特性和定量解析不同污染源的贡献, 原因是由于PMF对所有数据都进行权重处理, 赋予每个数据不确定度, 并且在计算中对因子得分矩阵和因子载荷矩阵进行非负约束, 令PMF模型得到的源贡献率更为贴近实际[54], 所以PMF模型比较适合该区域土壤重金属污染源解析.
4 结论（1）研究区ω（As）、ω（Cr）、ω（Ni）、ω（Cu）、ω（Zn）、ω（Cd）、ω（Pb）和ω（Hg）分别为8.09、58.51、27.11、17.68、60.35、0.07、19.99和0.035mg·kg-1, As、Ni、Zn和Hg略超过潍坊市土壤背景值, Ni和Cr, Cd和Pb空间分布基本一致, 重金属元素高值区主要分布在受人类活动影响较大的农用土地、工业土地和城镇, 不同土地类型均受到多种重金属复合污染.
（2）地累积指数显示研究区主要污染元素是As、Ni、Zn和Hg, 与单因子污染指数评价结果一致, 综合污染指数显示研究区处于未污染到轻度污染, 综合潜在生态风险指数显示研究区处于低潜在生态风险, 主要潜在生态风险元素是Hg和Cr, 位于研究区稻田镇、龙池镇和卜庄镇南部区域.
（3）内梅罗综合污染指数为：城镇 > 草地 > 林地 > 农业土地 > 菜地 > 工业土地 > 滩涂, 综合潜在生态风险指数为：农业土地 > 城镇 > 林地 > 草地 > 菜地 > 工业土地 > 滩涂, 农业土地、城镇、林地和草地的综合污染和潜在生态风险要高于其他土地类型.
（4）PMF分析结果显示研究区重金属污染来源主要包括自然源、交通源、农业源和工业源, 其贡献率分别是38.06%、26.38%、26.21%和9.35%.
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