2024, Vol. 45
2. 新疆水文水资源工程技术研究心, 乌鲁木齐 830052;
3. 新疆水利工程安全与水灾害防治重点实验室, 乌鲁木齐 830052;
4. 中国地质调查局水文地质环境地质调查中心, 天津 300304;
5. 河北建筑工程学院河北省水质工程与水资源综合利用重点实验室, 张家口 075000
, JIANG Feng1,2,3 , ZHOU Jin-long1,2,3
, ZHOU Yin-zhu4 , SUN Ying1,2,3 , LI Jun1,2,3,5
2. Xinjiang Hydrology and Water Resources Engineering Research Center, Urumqi 830052, China;
3. Xinjiang Key Laboratory of Hydraulic Engineering Safety and Water Disaster Prevention, Urumqi 830052, China;
4. Center for Hydrogeology and Environmental Geology Survey, China Geological Survey, Tianjin 300304, China;
5. Hebei Key Laboratory of Water Quality Engineering and Comprehensive Utilization of Water Resources, Hebei University of Architecture, Zhangjiakou 075000, China
水是生命之源、生产之要和生态之基, 是人类生产生活及社会发展中必不可少的自然资源[1], 水质的好坏对农作物的生长和人类的健康都有着重大的影响.水中各化学组分的浓度及赋存形态将直接影响到水质的好坏, 时间的微小变化也会对水化学组分和同位素产生重要影响, 决定着区域水环境质量[2, 3].新疆维吾尔自治区位于我国西北干旱区, 面临资源型缺水和水质型缺水的双重压力, 水已成为环境与发展最大的限制因子[4].
近年来, 水文地球化学方法在研究地表水与地下水方面已经有了长足发展, 解决了许多定量与半定量的水文地球化学的实际问题[5], 其研究方法主要分为3大类[5, 6], 分别为：地质学法（水化学类型法、多元统计法和离子比例系数分析法等）、同位素法（氢氧同位素、碳同位素和硫同位素等）和热力学法（水岩作用和水文地球化学模拟等）.众多的研究方法为本研究提供了坚实的基础.
硼（B）是维持动植物生长发育所必需的元素[7], 在自然界中以化合物的形式广泛存在, 但B的过量摄入会使人体及动物慢性中毒, 造成肝和肾功能损害等严重后果[8], 同时还会抑制植物生长, 产生生理病害[9, 10].有研究表明, 地质构造、气候条件、地形地貌、地层岩性和人类活动等均会对水中B的浓度产生影响[11], 且高B水常见于地热水与盐湖分布地区[12, 13].
车尔臣河流域是塔里木盆地南缘较大的内陆河流域, 历史上曾是塔里木河九大水系之一[14].由于降水稀少且蒸发强烈, 该地区水源相对匮乏, 地表水与地下水均为居民生活生产的保障水源, 此前, 已发现该地区地下水存在咸化和污染现象[15], 前人对该地区地下水化学特征[16]和地表水与地下水转化机制[17]进行了研究.现如今, 该地区首次发现河水和地下水中B超标, 其来源尚不清楚, 导致该地区可用水资源进一步减少.基于此, 本文利用车尔臣河流域2023年46组水化学样品的检测结果, 在调查水化学分布特征的基础上, 利用Piper三线图、Gibbs图、相关性分析和水文地球化学模拟等方法对该地区高B河水和地下水中B的来源进行初步分析, 以期为车尔臣河流域居民的用水安全、生态环境保护及经济可持续发展提供科学依据, 并为后续干旱内陆盆地水中B的分布及来源分析提供借鉴.
1 材料与方法 1.1 研究区概况研究区（83°45′~90°27′E, 36°11′~39°49′N）位于新疆巴音郭楞蒙古自治州且末县和若羌县域内（图 1）.该区远离海洋, 南部为高原及山地, 湿空气不易流入, 受东北方冷空气及北部塔克拉玛干沙漠的影响[17], 该地区呈现暖温带极端大陆性干旱气候, 多年平均气温为10.1℃.区内多年平均降水量18.6 mm, 年蒸发量2 506.9 mm, 属极端干旱区.匮乏的降水和巨大的蒸发, 加之全年盛行的东北风, 导致研究区沙尘暴天气频发, 一定程度恶化了且末县和若羌县的生态环境[18].车尔臣河发源于昆仑山北坡的木孜塔格峰, 上游汇集昆仑山、阿尔金山诸冰川支流, 为冰雪融水与地下水混合补给型河流, 多年平均径流量为8×108 m3[19].
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图 1 车尔臣河流域水样取样点分布及水文地质示意 Fig. 1 Distribution of water sampling sites and hydrogeological diagram of Cherchen River Basin |
车尔臣河流域地势总体呈南高北低, 平原区地貌自南向北可大致分为3种类型：南部冲洪积平原区、中部车尔臣河谷平原区和北部风成沙漠区.研究区出露的地层主要为第四系, 岩性主要为上细下粗的亚砂土和卵砾石, 底部多分布西域砾岩和泥岩[18].地下水按含水层类型可划分为单一结构潜水和双层结构潜水-承压水, 地下水埋深位于0.8~165 m之间[20].地下水主要接受河流入渗、渠系水与灌溉水入渗和山前暴雨洪流入渗侧向径流补给；地下水沿河流走向由西南流向东北；地下水主要排泄方式为潜水蒸发, 其次是侧向流入河道及侧向流出[17].
1.2 样品采集与测试2023年5月在研究区共采集水样47组（机井水41组和河水6组）, 地下水样品中, 潜水样品17组（其中一组不满足可靠性检验, GWX03）, 承压水样品24组.此外, 收集了且末县供排水公司于2023年4月与6月检测的2组河水样品与2组地下水样品B的检测值, 取样点分布见图 1.地下水取样前, 按照《地下水环境监测技术规范》（HJ 164-2020）的要求, 先抽水20 min以上, 待地下水水化学条件趋于稳定后进行采样.用所取水样润洗取样瓶3遍, 后用0.22 μm的微孔式滤膜过滤水样, 用1∶1硝酸酸化至pH < 2的水样分析阳离子, 贴好标签后密闭冷藏（4℃）保存并送检.
用多参数分析仪（HANNA, HI9828）现场测定水温、电导率（EC）、溶解氧（DO）、氧化还原电位（Eh）和pH值等指标.根据《生活饮用水标准检验法》（GB/T5750-2023）, 采用火焰原子吸收分光光度法测定K+和Na+；采用乙二胺四乙酸二钠滴定法测定Ca2+、Mg2+、HCO3-、CO32-和总硬度（TH）, 采用硝酸银容量法测定Cl-, 采用硫酸钡比浊法测定SO42-, 采用紫外分光光度法测定NO3-, 采用离子选择电极法测定F-, 采用称量法测定溶解性总固体（TDS）, 采用甲亚胺-H分光光度法测定硼（B）.为确保主要离子检测结果的可靠度, 水化学数据采用可靠性检验验证结果的准确性, 发现1组地下水化学样品的阴阳离子平衡误差（E）为6.37%（大于5%）, 已剔除, 剩余46组样品E值（-5.0%~4.7%）的绝对值均不大于5%[21].
2 结果与分析 2.1 河水与地下水数理统计研究区水化学特征统计见表 1.从中可知, 机井水和河水整体表现出弱碱性, pH介于7.35~8.44之间, 均值为7.99, 其中河水pH（8.36）略高于机井水（7.94）；根据总硬度（TH）均值区分水体的软硬程度, 2种水体均属硬水[ρ（TH） > 300 mg·L-1]；ρ（TDS）总体介于641~151 239 mg·L-1, 均值为5 531 mg·L-1, 其中, 机井水样品中淡水[ρ（TDS） < 1 000 mg·L-1]占比为33.3%, 河水样品中淡水占比为83.3%, 车尔臣河流域地下水多为微咸水及咸水, 河水多为淡水, 但河水ρ（TDS）均值（953 mg·L-1）远高于世界河流均值（115 mg·L-1）[22], 其原因可能为矿物的溶解作用[23].由表 1可知, 机井水中较高的TDS主要由Na+、Cl-和SO42-引起.
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表 1 车尔臣河流域水化学特征参数数理统计1） Table 1 Mathematical statistics of hydrochemical characteristic parameters in Cherchen River Basin |
研究区阳离子浓度均值排序中, 机井水和河水均表现为：K++Na+ > Ca2+ > Mg2+；阴离子浓度均值排序中, 机井水和河水均表现为：Cl- > SO42- > HCO3- > NO3- > F-, 分析可知, 河水中阴阳离子排序与机井水相同, 表明河水与机井水可能具有较强的水力联系.变异系数可反映地下水主要离子的空间分布差异[24], 由变异系数可知, 区内机井水、河水的所有参数中, 仅pH的变异系数（CV） < 0.1, 为弱变异；河水剩余参数均为中等变异（0.1 < CV < 1.0）；机井水剩余参数中除HCO3-和F-外, 变异系数均 > 1.0, 说明离子组分空间分布不稳定, 与研究区不同地貌类型分布相关[18], 局部地区也可能受人类污染影响[25].
2.2 水化学特征分析Piper三线图已广泛用于反映区域水文地球化学特征[26], 而水化学组分的变化在一定程度上可以反映出水与周围环境的动态响应[27].依据地下水中主要离子的毫克当量百分比是否高于50%来确定主导离子和主要水化学类型[26, 28, 29], 绘制了研究区河水及地下水Piper三线图（图 2）.由图 2可知, 区内机井水和河水的阳离子集中分布于D区, 主导阳离子主要为K+Na型（68.8%）, 其次为无主导型（31.2%）；阴离子集中分布于B区与G区, 主导阴离子主要为Cl型（45.8%）和无主导型（43.8%）, 其次为SO4型（8.3%）和HCO3型（2.1%）.大多数河水点被机井水点包围, 表明机井水和河水间存在较为密切的水力联系.河水与机井水主导阳离子相似, 主导阴离子差异较大, 河水中基本为无主导型（83.3%）, 机井水中Cl型（52.5%）占比较大.按照舒卡列夫分类方法[30], 研究区河水水化学类型有4种, 分别为：SO4·Cl-Na型（33.3%）、HCO3·SO4·Cl-Na型（33.3%）、SO4·Cl-Na·Ca型（16.7%）和SO4·Cl-Na·Ca·Mg型（16.7%）；机井水水化学类型有10种, 以SO4·Cl-Na型（29.3%）、SO4·Cl-Na·Ca型（12.0%）、SO4·Cl-Na·Mg型（10.3%）和SO4·Cl-Na·Ca·Mg型（5.1%）为主.表明车尔臣河流域Na+、Cl-和SO42-富集程度较高, 其次为Ca2+、Mg2+和HCO3-.因此, 矿物溶解可能是控制研究区水化学类型的重要因素.
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图 2 河水和机井水主要离子Piper图 Fig. 2 Piper diagram graph of main ions in river water and well water |
车尔臣河流域河水中ρ（B）介于0.13~3.23 mg·L-1（表 1）, 均值为1.80 mg·L-1；机井水中ρ（B）介于0.12~10.60 mg·L-1, 均值为1.48 mg·L-1.河水与机井水中ρ（B）的均值均大于1 mg·L-1《生活饮用水卫生标准》（GB 5749-2022）, 且机井水中最高值为限值的10.6倍.河水B浓度超标点沿着车尔臣河展布, 从出山口附近至且末县下游, 河水的B浓度均超出限值；机井水B浓度超标点集中在且末县与若羌县农业活动相对集中的冲洪积平原区, 地表水与地下水受农业活动排放影响大.因此, B超标原因可能与农业活动（农业生产中含B化肥、含B杀虫剂和含B除草剂的大规模使用）有关[18].
3 讨论 3.1 相关性分析相关性分析可以判断水化学组分中的离子是否具有相同的来源[31, 32].将研究区河水[图 3（a）]与机井水[图 3（b）]中的B分别与主要离子做相关性分析.河水中, B与HCO3-呈显著正相关（r=0.86）；机井水中, B与TH、TDS、K++Na+、Ca2+、Mg2+、Cl-、SO42-、HCO3-和F-之间均呈一定正相关关系, 相关系数r值介于0.43~0.76.河水和机井水中的B与其他离子相关性呈现差异, 表明其来源可能不同.
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（a）河水, （b）机井水；*表示相关系数在0.05水平上显著, **表示相关系数在0.01水平上显著, ***表示相关系数在0.001水平上显著；椭圆长轴方向表示相关系数的正负, 右上-左下方向对应正值, 左上-右下方向对应负值, 椭圆越扁, 对应绝对值越大的相关系数, 反之越小；色带表示相关系数的范围 图 3 河水和机井水物理化学参数之间的Pearson相关矩阵 Fig. 3 Pearson correlation matrix between physical and chemical parameters of river water and well water |
研究区TH、TDS、K++Na+、Ca2+、Mg2+、Cl-和SO42-两两之间具有极强的正相关关系, 其相关系数r > 0.91, 表明可能具有相同的来源, 其可能受蒸发岩的溶解或人类活动的影响[33].河水中, NO3-与K++Na+具有显著负相关关系（r=-0.95）, 其来源不同, 其中NO3-浓度可能受农业施肥的影响[18, 34], K++Na+可能受到岩石风化溶解后的阳离子交换作用[34].
3.2 水化学成因解析 3.2.1 岩石风化作用水与周围岩石等介质之间的相互作用, 导致水化学组分发生变化[35, 36].Gibbs图常用来定性判断大气降水、岩石风化和蒸发浓缩作用对河水中离子来源的分析, 其后该图被改进用于分析地下水[37, 38].由图 4（a）和图 4（b）可知, 车尔臣河流域平原区水化学主要受岩石风化作用和蒸发-浓缩作用双重控制, 大气降水对水化学成因几乎没有影响.绝大部分水样点的ρ（Na+）/ρ（Na++Ca2+）和ρ（Cl-）/ρ（Cl-+HCO3-）大于0.5（图 4）, 表明研究区Na+、Cl-占优势.部分河水与机井水采样点位于控制区外, 说明研究区水资源可能受人类活动的影响.
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图 4 研究区水体Gibbs图 Fig. 4 Gibbs chart of water body in the study area |
离子比值可进一步确定不同岩石风化对水化学组分的影响[39], 不同岩石风化出的离子比值也各不相同.从图 5（a）和图 5（b）可知, 研究区河水和机井水样点介于蒸发盐岩与硅酸盐岩间, 偏向于硅酸盐岩, 说明研究区水中发生的岩石风化作用主要表现为硅酸盐岩的风化溶解；少部分机井水取样点靠近蒸发盐岩端元, 说明也受到了蒸发盐岩的影响, 而蒸发盐岩中的硼酸盐（硼硅酸盐矿物和方解石、辉石等共生, 非饱和状态下会溶于水中）, 可能是水中B的来源之一.
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图 5 水体离子比值端元图 Fig. 5 Endmember diagram of water ion ratio |
利用PHREEQC软件可求得各种主要组分形式的活度, 及各种矿物的饱和指数[40].根据水样测试结果, 选取K、Na、Ca、Mg、Cl、S、C、pH、B、F和N共11个指标为研究对象, 并选定各个指标的主要组分形式, 如表 2所示.
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表 2 水化学平衡模型主要元素 Table 2 Main elements of water chemical equilibrium model |
由PHREEQC模拟可知, 研究区河水和机井水中B存在的组分形式可能为：H3BO3、H2BO3-、BF（OH）3-、BF2（OH）2-、BF3OH-和BF4-.由图 1可知, 距离且末县、若羌县及车尔臣河近的点B超标率高（河水采样点B均超标, 机井水大部分超标）；位于绿洲灌区, 且沿着车儿臣河流向, B浓度有升高的趋势.H3BO3多用于工业、生活和肥料等中, 易溶于水, 因此, 水中的B部分来源于生产生活中.
3.2.3 人类活动影响车尔臣河流域绿洲区涉及且末县和若羌县绿洲带（图 1）, 区内以农业活动为主, 工业活动次之.硝酸盐、氯化物和硫酸盐通常是对人类活动产生的污染物质较为敏感的组分[41 ~ 43], 利用Cl-、Ca2+、NO3-和SO42-离子比值关系来研究人类活动对水化学组分的影响, 其中SO42-主要源于矿业活动, Cl-、Ca2+和NO3-主要源于农业活动、生活污水等[44].由图 6（a）可知, 研究区河水和机井水受到了人类活动排放（日常生活中用的清洁剂、洗涤剂和消毒剂等随着城市污水排出[45]）与自然来源的综合影响, 其中人类活动排放影响趋势更加明显.为了进一步验证人类活动排放的影响, 利用NO3-、SO42-与Ca2+的比值建立了图 6（b）, 可知, 地下水受到农业活动与工矿业活动的双重影响（农业生产中含B化肥、含B杀虫剂和含B除草剂的大规模使用）[45].
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图 6 人类活动对研究区水中主要离子影响 Fig. 6 Influence of anthropogenic activities on the main ions in the water of the study area |
且末县农用地土壤中ω（B）均值为60.41 mg·kg-1, 若羌县农用地土壤中ω（B）均值为52.62 mg·kg-1（2023年实测值）, 高于新疆土壤中ω（B）的背景值（40.90 mg·kg-1）[46], 灌溉期, 土壤中的B随着灌溉水进入地下水, 机井水中B浓度上升.
3.3 河水、机井水化学组分来源定量评估 3.3.1 主成分分析主成分分析（PCA）可以用较少的变量来解释水化学数据的变化[47], 可以帮助确定地下水中离子的关系和来源[48].应用主成分分析前, 应检查数据的适用性, 使用Kaiser-Meyer-Olkin（KMO）方法和Bartlett的球形检验 [44, 47].
由于研究区河水、地下水是相互转化的连续体, 因此将河水与地下水统一进行主成分分析.对研究区6组河水样和40组机井水样品中的12项指标（B、Na+、K+、Ca2+、Mg2+、Cl-、SO42-、HCO3-、NO3-、F-、TDS和TH）进行主成分分析（表 3）, 检验结果得到KMO值为0.60, Bartlett球形检验显著性水平接近0, 表明数据间具有较强的相关性, 可以做主成分分析.共提取了3个主成分, 累计方差贡献率为91.363%.主成分F1为主控因素, 贡献率为66.902%, 主要荷载为K+、Na+、Ca2+、Mg2+、Cl-、SO42-、TDS和TH, 与相关性分析所得结果基本一致, 表明水化学成分主要受硅酸岩盐和蒸发盐岩等矿物的溶解作用, 定为溶滤-富集因子；主成分F2贡献率为14.334%, 主要荷载为B、NO3-和F-, NO3-浓度可以一定程度上反映河水和机井水是否受到人类活动影响[49, 50], 定为人类活动因子；主成分F3贡献率为10.127%, 主要荷载为HCO3-, 与B存在正相关关系, 定为原生地质因子[51].
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表 3 公因子特征值及成分矩阵1） Table 3 Common factor eigenvalues and component matrix |
3.3.2 河水和机井水中B的来源贡献解析
在主成分分析的基础上, 利用APCS-MLR受体模型分析各因子对研究区水中主要离子的贡献率[44, 52].根据APCS-MLR受体模型分析结果, 建立了水中B的预测结果与实测结果的线性拟合（图 7）, 其中R2为0.81, 预测浓度与实测浓度比值较为接近1, 表明构建的APCS-MLR受体模型基本可靠[52].
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图 7 河水和机井水中B浓度的预测值与实测值关系 Fig. 7 Relationship between predicted and measured values of B concentration in river water and well water |
根据APCS-MLR受体模型计算各因子对研究区水中各指标的贡献率[53], 结果显示（图 8和表 4）, 溶滤-富集因子（APCS1）对Na+、K+、Mg2+、Cl-、SO42-、TDS和TH的贡献率分别为65.58%、84.04%、64.05%、65.07%、49.03%、72.64%和51.67%, 对其他指标贡献较小, 表明岩石的风化溶解是这些离子的主要来源；人类活动（APCS2）对B的贡献率为30.97%, 表明人类活动对水中B的富集具有较大影响, 与主成分分析所得一致.
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图 8 不同来源对河水和机井水中B与主要离子的贡献率 Fig. 8 Contribution rates of different sources to B and main ions in river water and well water |
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表 4 研究区河水、机井水中不同溶质来源贡献率/% Table 4 Contribution rate of different solute sources in river water and well water in the study area/% |
此外, 未知源对B、NO3-和F-有较高的贡献率, 后续将采集同位素, 以期更进一步解析水中B的来源.
整体上, 溶滤-富集因子、人类活动因子、原生地质因子和未知源对车尔臣河流域水中B与离子组分的贡献率分别为41.77%、26.03%、12.75%和19.45%（图 8）.岩石分化是水中主要离子的重要贡献来源, 而人类活动（特别是农业活动）对水中B的富集有着不可忽视的作用.
4 结论（1）研究区河水和机井水整体呈现弱碱性, pH均值为7.99；3种水体均属于硬水[ρ（TH） > 300 mg·L-1]；由TDS浓度分布可知, 车尔臣河流域地下水多为微咸水及咸水.阳离子浓度整体表现为：K++Na+ > Ca2+ > Mg2+, 主导阳离子为K+Na型（68.8%）, 其次为无主导型（31.2%）；阴离子浓度整体表现为：Cl- > SO42- > HCO3- > NO3- > F-, 主导阴离子为Cl型（45.8%）和无主导型（43.8%）.区内机井水和河水间存在较为密切的水力联系, 水化学类型较多, 其中河水以SO4·Cl-Na型和HCO3·SO4·Cl-Na型为主；机井水以SO4·Cl-Na型为主.
（2）研究区首次发现地表水与地下水B超标现象, 其中河水中ρ（B）介于0.13~3.23 mg·L-1, 均值为1.80 mg·L-1, 超标率为66.7%；机井水中ρ（B）介于0.12~10.60 mg·L-1, 均值为1.48 mg·L-1, 超标率为45.0%.河水中B浓度与其他主要离子相关系数较小, 机井水中B与K++Na+、Ca2+、Mg2+、Cl-、SO42-、HCO3-和F-之间均呈一定正相关关系, 其主要受农业、工业活动和未知源的综合影响, 其次有少量硅酸盐和蒸发岩（如：硼酸盐）等矿物的溶解作用.
（3）由PCA-APCS-MLR受体模型可知, 研究区河水和机井水中B与水化学组分主要有溶滤-富集因子、人类活动因子、原生地质因子和未知源这4种来源, 贡献率分别为41.77%、26.03%、12.75%和19.45%.岩石风化作用是水中主要离子的重要来源, 而人类活动则是水中B超标的重要因素.
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