环境科学  2024, Vol. 45 Issue (12): 6970-6979   PDF    
乌鲁木齐主城区臭氧污染特征及其传输路径分析
杜新甜1,2, 康永德2,3, 陈红娜4, 汤成鑫1,2, 冒莹4, 王敏仲2, 刘新春2     
1. 新疆大学生态与环境学院, 乌鲁木齐 830000;
2. 中国气象局乌鲁木齐沙漠气象研究所, 塔克拉玛干沙漠气象国家野外科学观测研究站, 新疆沙漠气象与沙尘暴重点实验室, 中国气象局树木年轮理化研究重点实验室, 中国气象局阿克达拉大气本底野外科学试验基地, 乌鲁木齐 830002;
3. 兰州理工大学能源与动力工程学院, 兰州 730050;
4. 新疆维吾尔自治区乌鲁木齐生态环境监测站, 乌鲁木齐 830011
摘要: 全球气候变化问题日益严重, 随着我国对环境监管及治理的不断加强, 以PM2.5污染为主的雾-霾天气逐步得到改善, 而看不见的臭氧(O3)污染气体排放量则逐年增高, 尤其是近地面O3污染问题较为严重, 对城市生产生活及人民健康产生了严重危害.为深入了解O3的污染特性, 本研究基于乌鲁木齐市主城区(天山区)2020年1月至2023年2月的O3监测数据、地面气象资料和全球资料同化系统气象数据, 利用后向轨迹模型(HYSPLIT)聚类分析和浓度权重轨迹分析法(CWT), 探索乌鲁木齐市不同时间尺度内O3的质量浓度变化特征和潜在源区.结果表明:①乌鲁木齐市天山区2020~2022年O3-8h质量浓度呈逐年递增趋势, 且具有明显的季节变化特征, ρ(O3-8h)大小为:夏季(110.33 μg·m-3) > 春季(87.67 μg·m-3) > 秋季(64.33 μg·m-3) > 冬季(39.67 μg·m-3);②各个季节的温度、相对湿度和气压对O3-8h质量浓度的影响较为显著, 其相关系数r分别为0.871、-0.752和0.644(P < 0.01), 全年风速变化较小, 为次要气象因素, 对O3质量浓度的影响不显著;③ HYSPLIT聚类分析结果表明, 境外远距离输送对乌鲁木齐市天山区O3-1h质量浓度的影响较小, CWT结果表明, O3污染源主要集中在疆内乌鲁木齐以北地区, 夏季高值区[ρ(O3-1h) > 70 μg·m-3]主要出现在乌鲁木齐、昌吉、阿勒泰和塔城等温度较高的地区;④秋季受本地人类活动排放污染物的影响较大.由此可知, 乌鲁木齐O3污染存在明显的时空浓度变化特征, 对乌鲁木齐城市O3污染需要加强O3前体物的防控, 同时考虑对周边地区实施协同减排的措施.
关键词: 臭氧(O3      气象因子      后向轨迹模型      潜在源      乌鲁木齐     
Analysis of Ozone Pollution Characteristics and Transmission Pathways in the Main Urban Area of Urumqi
DU Xin-tian1,2 , KANG Yong-de2,3 , CHEN Hong-na4 , TANG Cheng-xin1,2 , MAO Ying4 , WANG Min-zhong2 , LIU Xin-chun2     
1. College of Ecology and Environment, Xinjiang University, Urumqi 830000, China;
2. Taklamakan National Station of Field Scientific Observation and Research for Desert Meteorology in Xinjiang, Xinjiang Key Laboratory of Desert Meteorology and Sandstorm, China Meteorological Administration Key Laboratory of Physical and Chemical Research on Tree Annuli, Atmospheric Background Field Science Test Base of China Meteorological Administration, China Meteorological Administration Urumqi Desert Meteorological Research Institute, Urumqi 830002, China;
3. College of Energy and Power Engineering, Lanzhou University of Technology, Lanzhou 730050, China;
4. Urumqi Ecological Environment Monitoring Station, Xinjiang Uygur Autonomous Region, Urumqi 830011, China
Abstract: Global climate change is becoming increasingly crucial. With the continuous strengthening of environmental supervision and governance in China, the haze (O3) weather mainly caused by PM2.5 pollution has gradually improved, while the emissions of invisible ozone pollutants have been increasing annually. In particular, the problem of near-ground ozone pollution is more crucial, which poses a severe threat to urban production, life, and health of people. To gain a deeper understanding of the pollution characteristics of ozone, this study was conducted based on ozone monitoring, ground meteorological, and global data assimilation system (GDAS) meteorological data from January 2020 to February 2023 in Tianshan District, Urumqi City, to explore the characteristics of ozone mass concentration changes and potential source areas in Urumqi City at different time scales using the cluster analysis of the backward trajectory model (HYSPLIT) and trajectory (Tianshan District) and the concentration weight trajectory analyses (CWT). The results showed that: ① The maximum 8-hour O3 (O3-8h) mass concentration in Tianshan District of Urumqi City had been increasing yearly from 2020 to 2022 and had obvious seasonal variation characteristics, with summer (110.33 μg·m-3) > spring (87.67 μg·m-3) > autumn (64.33 μg·m-3) > winter (39.67 μg·m-3). ② The temperature, relative humidity, and air pressure of each season had a significant impact on O3-8h mass concentration, with correlation coefficients r of 0.871, -0.752, and 0.644 (P < 0.01), respectively. The annual wind speed variation was relatively low, which was a secondary meteorological factor and had no significant impact on ozone mass concentration. ③ The HYSPLIT clustering analysis results showed that overseas long-distance transportation had less impact on the O3-8h mass concentration in Tianshan District, Urumqi City. The CWT results indicated that ozone pollution sources were mainly concentrated in the northern area of Urumqi in Xinjiang and the high-value areas in summer [O3-8h mass concentration > 70 μg·m-3] mainly appeared in areas with higher temperatures in Urumqi, Changji, Altay, and Tacheng. ④ Especially in autumn, the pollutants emitted by local anthropogenic activities had a great influence. To summarize, spatiotemporal concentration changes were observed in ozone pollution in Urumqi and the prevention and control of urban ozone pollution in Urumqi requires strengthening the emission of ozone precursors while considering implementing coordinated emission reduction measures for surrounding areas.
Key words: ozone(O3)      meteorological factor      backward trajectory model      potential source      Urumqi     

众所周知, 大气中90%的臭氧(O3)集中在平流层中, 这部分O3可以有效吸收太阳光中的紫外线辐射, 阻止短波辐射到达地面, 是地球的保护伞.而对流层中的O3则主要由汽车尾气、工业排放的废气氮氧化物(NOx)及挥发性有机化合物(VOCs)在紫外线照射下发生光化学反应而生成.虽然总量占比小(10%), 但因其接近地面, 浓度稍有增加会直接对人体健康、森林制备及生态系统造成极大的危害[1 ~ 3].随着国家“碳达峰”和“双碳”政策的不断开展与实施, 以PM2.5为主要污染物的雾-霾天气已逐步得到改善, 但看不见的臭氧污染问题却日益严重.2022年中国生态环境状况公报显示, 我国2022年城市环境空气质量指数(AQI)6参数中, PM2.5、PM10、NO2、SO2和CO的质量浓度较上年均呈下降或持平趋势, 而O3的质量浓度则同比上升5.8%, 已成为众多城市AQI中仅次于PM2.5的首要污染物[4].面对严峻的O3污染问题, 学者从O3污染的来源、特征和影响条件等多角度开展了系列研究.现有研究表明, O3质量浓度在区域、季节变化以及日变化上存在显著的差异[5, 6].余珂等[7]利用2005~2017年搭载在美国环境监测Aura卫星上的O3监测仪数据等信息, 重新定义了南亚区域冬季风环流指数, 并指出冬季风环流的移动、南北向和东西向气流交汇区的差异是造成O3分布不均的原因.欧林冲等[8]分析了2013~2020年暖季(4~9月)我国O3抑制事件频次及临界温度的时空特征, 结果表明温度是影响O3生成的关键气象因子, 臭氧质量浓度随着温度的升高而上升, 但温度超过某个阈值时, 则呈下降趋势, 例如珠三角城市群极端高温抑制臭氧的作用最为显著.韩梦鑫等[9]对乌鲁木齐臭氧的季节特征进行了分析, 结果显示O3质量浓度较高主要集中在6~9月, O3小时质量浓度的日变化分布呈现“单峰型”特点, 日间质量浓度明显高于夜间.何琰等[10]则分析了影响O3污染的关键气象因子是太阳辐射能, 其次是相对湿度, 气温和风的影响低于前两者.季节上除了受光照等气候因素影响外还受当地污染物排放等影响, 如冬季供暖燃煤的原因, PM2.5过高会影响二次污染物O3的生成等[11].通过了解O3在地理条件和气候条件上的差异可以在治理O3时做到因地制宜.然而, 目前对于O3潜在源及输送路径的分析研究却较少, 通过对O3潜在源及输送路径的分析可以更好地了解O3污染物的成因以便制定相关政策从而控制O3的污染.此外, 国内对O3的相关研究区域主要集中于京津翼[12]、长三角[13]、珠三角[14]以及其他经济较为发达的地区.但随着西部地区经济增长和工业化程度的不断提高, 在我国西部也出现了O3质量浓度严重超标的事件[15, 16].因此, 亟待开展西部城市近地面O3质量浓度特征变化、传输路径、溯源分析以及治理等工作.

乌鲁木齐市(乌市)作为新疆的首府城市, 近年来科技和工业化的发展较快, 随之引发了大量环境污染的问题.乌市所处地形为三面环山, 市区大体呈开口朝北的“喇叭口”地形, 因此极易受到来自西北方向的气流影响;夏季昼长夜短、冬季寒冷漫长、供暖期长达半年[17].因此, 大气污染物的稀释和扩散受到气候和山谷地形的限制, 给当地大气污染治理带来了不小的压力.

基于乌市地理位置和气候条件的特殊性, 开展O3的质量浓度变化特征和传输路径研究, 对空气环境治理具有重大意义.本研究通过分析乌鲁木齐市天山区O3在不同季节的质量浓度变化特征、与气象要素的相互影响关系、潜在源及传输路径, 得出O3质量浓度的变化特征规律, 阐明气象因素对O3质量浓度影响和源区输送路径, 以期为乌鲁木齐O3污染的防护、控制以及污染治理提供理论基础和科学支撑.

1 材料与方法 1.1 数据来源

本文以乌鲁木齐市主城区(天山区)为研究对象, 空气质量检测数据为2020年1月1日至2023年2月28日乌市主城区国控地面监测站(基本覆盖整个主城区)O3逐日最大8 h质量浓度及O3典型污染过程逐小时O3质量浓度. 季节划分为3~5月为春季, 6~7月为夏季, 9~11月为秋季, 12月至次年2月为冬季[18].采用符合美国环保署(EPA)要求的49i型臭氧分析仪(美国赛默飞世尔)进行在线连续观测, 精度为0.5×10-9(24 h), 共观测到原始数据265 356条, 其中有效数据263 097条, 数据的完整率为99.1%.本研究采用的气象数据来自乌市气象监测站的常规地面观测数据, 选择的观测时间为2022年3月至2023年2月.气流轨迹数据选取气象数据全球资料同化系统(GDAS)气象数据, 分辨率1°× 1°, 00:00~23:00 GMT+8(北京时间)24个时次.

1.2 研究方法 1.2.1 后向轨迹模型和聚类分析

利用后向轨迹模型(hybrid single-particle Lagrangian integrated trajectory Model, HYSPLIT)计算在局部和全球范围内运输、分散和沉积的多种相互作用的污染物, 由美国国家海洋大气研究中心开发, 其主要用于判断大气污染源及输送路径[19 ~ 21].本研究将乌市天山区(43.76°N, 87.60°E)设为起始点, 由于污染物主要积聚于近地面, 因此, 选取高度为1 000 m, 24 h(GMT+8)后向轨迹, 空间分辨率为1°×1°的GDAS数据, 并对2022年4个季节气流轨迹作聚类分析.聚类分析能够有效提高信息利用率, 将所研究的对象按照一定规则分成若干类, 同一类对象之间在某种特征上差别较小, 不同类则差别较大.

1.2.2 潜在源区浓度权重轨迹分析

权重轨迹分析法(concentration weight trajectory, CWT)则是通过计算气流轨迹特征来反映潜在源区污染浓度权重, 用于分析不同地区污染源的贡献[22, 23].CWT计算公式如下:

(1)

式中, Cij表示网格ij中的平均权重浓度, μg·m-3l表示轨迹;M表示轨迹总数;Cl表示经过该网格时的轨迹浓度, μg·m-3τijl表示轨迹l经过网格ij时的停留时间, h.

2 结果与讨论 2.1 O3质量浓度变化特征 2.1.1 O3-8h质量浓度年变化特征

乌市城区2020~2022年的O3-8h质量浓度随时间变化见图 1.从中可知, 主城区O3-8h质量浓度整体呈逐年递增的趋势, 且伴有明显的季节特征, 其中夏季(6~8月)O3-8h质量浓度高, 冬季(12月至次年2月)O3-8h质量浓度低. 2020~2022年O3 8 h滑动质量浓度[ρ(O3-8h)]平均值依次为68.1373.58和82.33 μg·m-3.

实线表示O3-8h二级标准限值(超标), 虚线表示O3-8h一级标准限制 图 1 2020~2022年乌市O3-8h质量浓度逐年变化 Fig. 1 Annual variations in maximum 8-hour O3 concentrations over Urumqi urban area from 2020 to 2022

超过O3-8h一级标准限值的天数逐年递增明显[24, 25], 依次为77、111和149 d.全年乌市主城区O3-8h质量浓度超标的天数为5 d, 显著低于我国华中、华北城市群.例如, 2015~2020年广东省ρ(O3-8h)多年平均值为91 μg·m-3, 且O3-8h质量浓度及超标率均出现增长趋势[4].何琰等[10]研究了2015~2020年苏州城市O3的污染特征, 结果显示, 6年间O3污染超标率均达20%以上, O3污染天数逐年上升.但由于“十三五”时期我国臭氧污染防治颇有成效, 京津翼、长三角和珠三角等城市群的O3质量浓度都有一定减幅[26].反观地处“胡惟庸线”以北地区的乌鲁木齐, O3污染的增长趋势却异常明显, 因此重视该地区O3污染的防治工作仍然十分必要.

2.1.2 O3-8h质量浓度月份及季节变化特征

本研究分析了O3-8h质量浓度随月份变化特征, 结果见图 2.从中可知, 2020~2022年O3-8h质量浓度整体上显示逐年增加的趋势, 在月份变化上, 从冬季到夏季呈现逐月增加的趋势, 4~12月份, O3-8h质量浓度则逐年递增, 而在1~3月, O3-8h质量浓度则逐年降低.其中, 2020年ρ(O3-8h)最大值为105 μg·m-3, 出现在8月, 最小值为20 μg·m-3, 出现在12月;2021年ρ(O3-8h)最大值为114 μg·m-3, 出现在7月, 最小值为28 μg·m-3, 出现在12月;2022年ρ(O3-8h)最大值为121 μg·m-3, 出现在6月, 最小值为26 μg·m-3, 出现在12月.造成这样的现象, 主要原因是高温有利于的O3污染的发生, 太阳辐射、气温和湿度等气象因子通过影响的O3光化学反应, 从而影响近地面的O3的质量浓度.乌市温度最高的月份为7~8月, 最低的月份为12月至次年1月[27]. 7~8月, 乌市的相对湿度和降水量为夏季最少的月份, 且气温较高, 以上气象要素均有利于的O3污染的形成.此外, 冬季与夏季的增长率相较于春秋较为平缓, 主要是由于冬夏气温温差较小, 春秋温差较大产生的.

图 2 2020~2022年乌市O3-8h质量浓度逐月变化 Fig. 2 Monthly variations in maximum 8-hour O3 concentrations over Urumqi urban area from 2020 to 2022

2020~2022年四季的O3-8h质量浓度平均值变化见图 3, 结果表明, 3年间, O3-8h质量浓度具有明显的季节变化特征, 且ρ(O3-8h)大小为:夏季(110.33 μg·m-3) > 春季(87.67 μg·m-3) > 秋季(64.33 μg·m-3) > 冬季(39.67 μg·m-3).这与华中、华北地区及沿海城市季节变化特征大致相同.乌鲁木齐市夏天与冬天O3质量浓度差异除了与温度相关, 与当地日照时数也是密不可分的[28], 日照充足会产生大量的太阳辐射从而加速二次污染物O3的生成.一般情况下, 光照少的季节, 近地面O3质量浓度较低, 如冬季的12月和1月, 而夏季7~8月则质量浓度较高.乌鲁木齐市位于中国最西部, 夏季日照时数平均为13 h, 冬季日照时数平均为9 h, 因此, 乌鲁木齐夏季充足的日照时数是造成四季O3质量浓度差异形成的原因之一.

图 3 2020~2022年O3-8h质量浓度季节变化 Fig. 3 Seasonal variations in maximum 8-hour O3 concentrations over Urumqi urban area from 2020 to 2022

2.1.3 O3-1h质量浓度日变化过程

2020~2022年的O3-1h质量浓度[ρ(O3-1h)]日变化见图 4, 其日变化特征呈“单峰型”分布特征, 且呈现明显的日间高、夜间低的日变化规律, 该结果也与南京、杭州和成都等多个城市的研究结果一致[29 ~ 31].夜间, 白天累积形成的O3发生分解或与还原性物质发生化学反应而消耗掉O3, 而O3的前体物NOx生成后, 在无光照的条件下无法发生化学反应继续生成O3, 导致在09:00, O3-1h质量浓度出现最低值(平均值为26.40 μg·m-3).清晨(09:00之后), 太阳辐射逐渐增强, 随着早高峰的到来, 汽车尾气排放的臭氧前体物NOx质量浓度迅速升高, 外加工业排放的污染物, 以上物质的光化学反应加快, 导致O3-1h质量浓度持续升高, 在17:00达到峰值(平均值为77.44 μg·m-3), 此时乌鲁木齐市的温度最高, 辐射也最强.随着午后太阳西落, 太阳辐射开始减弱, O3-1h质量浓度也开始下降, 此时间段内的O3-1h质量浓度处于较低的水平.造成这样的时间差异, 是因为乌鲁木齐市与内地城市相比有2 h的时差[28], 乌鲁木齐市臭氧日变化最低值与最高值较晚.

图 4 2020~2022年O3-1h质量浓度日变化过程 Fig. 4 Diurnal variations in hourly O3 concentrations over Urumqi urban from 2020 to 2022

2.2 O3-8h质量浓度与气象要素的相关性分析

天气类型和气象条件对O3污染的发生有着重要的影响, 主要通过以下途径:①影响O3及其前体物的输送和扩散;②通过辐射和气温等气象要素的变化导致大气氧化性发生变化影响O3的光化学形成;③影响植被挥发性有机物(VOCs)的排放, 间接影响O3质量浓度.本研究分析了2022年O3-8h质量浓度与气象要素之间的月变化关系, 结果如图 5所示.乌鲁木齐市区月平均温度变化范围为-11.4~24.3 ℃, 平均相对湿度(RH)变化范围为28%~70%, 平均风速变化范围为1.4~2.1 m·s-1, 平均气压变化范围为904.0~919.7 hPa.乌鲁木齐市O3-8h质量浓度与温度之间的月变化都呈“倒V型”分布, 其最大值出现在6月, 最小值出现在12月, O3-8h质量浓度随温度的升高而升高.而相对湿度和气压呈“V型”分布, 乌鲁木齐市的相对湿度和气压的最小值都出现在7月, 与O3-8h质量浓度的变化过程正好相反, O3-8h质量浓度随着相对湿度和气压的增大反而减小.此外, O3-8h质量浓度在总体上与风速的变化趋势一致, 主要原因是夏季风速较小, 污染物远距离输送亦较少, 并且温度较高时O3合成速度较快, 导致此时的风速对臭氧生成的影响可忽略不计.

图 5 2022年O3-8h质量浓度与气象要素月变化关系 Fig. 5 Monthly changes in maximum 8-hour O3 concentrations and meteorological elements in Urumqi in 2022

2022年O3-8h质量浓度与气象要素之间的季节变化关系见图 6, 为了更清楚地体现O3-8h与气象要素的关系, 特将季节按O3-8h质量浓度从低到高的次序排列.从中可知, 乌市季度平均温度变化范围为-9.7~23.8 ℃, 平均相对湿度变化范围为31%~68%, 平均风速变化范围为1.5~2.0 m·s-1, 平均气压变化范围为904.7~918.0 hPa.结果表明, 在高温、低湿、低压和风速大的情况下O3-8h质量浓度比较容易积累.夏季正好处于高温低湿低压的条件下, 因此ρ(O3-8h)在夏季达到最高值, 为120 μg·m-3.反之, 冬季处于低温高湿高压、风速小的条件下, 此时ρ(O3-8h)最低, 为33 μg·m-3.

图 6 2022年O3-8h质量浓度与气象要素季节变化关系 Fig. 6 Seasonal changes in maximum 8-hour O3 concentrations and meteorological elements in Urumqi in 2022

利用皮尔逊相关系数得出了O3-8h质量浓度与温度、相对湿度、风速和气压之间的关系(见表 1).由表 1可以看出, O3-8h质量浓度与气象要素之间密切相关, 其中, 每个季节的温度、相对湿度、气压都是影响O3-8h质量浓度的主要因素, 风速为次要气象因素.

表 1 O3-8h质量浓度与气象要素的相关系数1) Table 1 Correlation coefficient between O3-8h concentration and meteorological elements

O3质量浓度与温度呈显著正相关(R:0.434~0.798, P < 0.01).春、夏、秋这3个季节的O3质量浓度与相对湿度呈负相关(R:0.231~0.768, P < 0.05).在冬季, O3质量浓度主要受其他因素影响, 如冬季温度降低, 集中供暖之后, PM2.5升高, 影响大气中O3的生成;此外, 冬季时O3-8h质量浓度与相对湿度的相关性较低.

夏、秋、冬这3个季节的O3-8h质量浓度与风速相关性较小, 其主要原因是乌鲁木齐市全年风速的变化较小, 对O3-8h质量浓度的影响不大.而在春季, 风速与O3-8h质量浓度则呈现显著的相关性(R:0.264, P < 0.05), 这是因为乌市春季盛行西北风, 较高的风速会将西北方向污染源所带来的污染物远距离输送到乌鲁木齐市区, 从而造成O3污染, 而相对春季, 其他3个季节的风速相对较小, 对O3-8h质量浓度影响也就较小.

夏、秋、冬这3个季节O3-8h质量浓度与气压呈显著负相关(R:0.315~0.356, P < 0.01), 而在春季, O3-8h质量浓度与气压呈较弱的负相关.相关研究表明, 位于水平气压梯度的气压差使水平方向产生风力, 气压的增大削弱了水平方向的风力, 且气压的大小与PM2. 5、CO呈正相关.因此气压越大, O3-8h质量浓度越低[32].

2.3 O3溯源分析 2.3.1 后向轨迹聚类分析

由于O3质量浓度变化在季节上有明显的变化特征, 因此, 对乌市四季的后向轨迹进行聚类分析.利用HYSPLIT模型和TrajStat插件对乌鲁木齐市2022年3月至2023年2月后向轨迹进行模拟.气团主要来源于6个方向, 将分为6个轨迹簇进行聚类分析.乌鲁木齐市四季后向轨迹分布见图 7, 从中可以得出乌鲁木齐市主城区O3-1h的气流占比、轨迹长度、气流来源和途经地区.根据计算, 得出该轨迹污染物质量浓度[26]、超标频率和变异系数[33]表 2).

图 7 2022年乌市四季后向轨迹聚类分布 Fig. 7 Cluster distribution of hourly O3 concentrations of Urumqi in four seasons in 2022

表 2 2022年乌后向轨迹分析结果 Table 2 Statistical results of backward trajectory analysis in different seasons in Urumqi City in 2022

春季, 通过计算每条气流轨迹所对应的O3-1h质量浓度, 将轨迹对应的O3-1h质量浓度从高到低排序为:轨迹1 > 轨迹6 > 轨迹2 > 轨迹4 > 轨迹3 > 轨迹5, 由图 7(a)可知, 乌鲁木齐市绝大多数空气污染物来源于西部地区(见轨迹2~轨迹5), 春季乌市气团大多数源于疆内地区(见轨迹1、2、4和6), 少数来自境外地区哈萨克斯坦(见轨迹3和轨迹5).轨迹3和轨迹5的气流占比为12.10%, 轨迹浓度低于境内地区, 由此可以说明春季境外地区的气流对乌鲁木齐O3-1h质量浓度的影响几乎可以忽略不计.轨迹1源于吐鲁番地区, 该地区无重要污染源[34], 但由于春季西北方向的大风频发[35], 携带O3的气团易积累在盆地形成环流.该轨迹属于短距离气流, 气流越短移动速度越慢[36, 37], 不易扩散从而容易形成O3积累, 因此该轨迹下ρ(O3-1h)较高(89.48 μg·m-3).

夏季, 轨迹对应的O3-1h质量浓度从高到低排序为:轨迹1 > 轨迹6 > 轨迹3 > 轨迹4 > 轨迹5 > 轨迹2[图 7(b)].夏季盛行西北风和偏北风[38, 39], 因此乌鲁木齐市的主要空气污染物均来源于西北方向, 夏季乌市气团绝大多数源于疆内地区(见轨迹1、2、3、4和6), 轨迹5来自境外地区哈萨克斯坦.其中, 轨迹5的气流占比为8.02%, O3-1h质量浓度仅高于境内地区(轨迹2), 说明夏季境外地区的气流对乌鲁木齐臭氧质量浓度的影响几乎可以忽略.轨迹1源于昌吉地区, 昌吉油田位于准噶尔盆地的吉木萨尔地区, 石化工业排放大量的VOCs, 而该地区夏季高温天气频发, 高温光照条件又极易生成大量O3;此外, 该轨迹属于短距离气流, 移动速度较慢易形成积累, 因此, 该轨迹下ρ(O3-1h)较高(89.22 μg·m-3), O3-1h超标率高达3.99%.

秋季, 轨迹对应的O3-1h质量浓度从高到低排序为:轨迹5 > 轨迹2 > 轨迹1 > 轨迹3 > 轨迹6 > 轨迹4[图 7(c)].秋季, 乌鲁木齐市的空气污染物均来源于西北方向, 秋季乌市气团绝大多数源于疆内地区(见轨迹1、2、4和5), 少数来自境外地区(见轨迹3和轨迹6).其中, 轨迹3和轨迹6的气流占比为19.23%, 2处轨迹下O3-1h质量浓度仅高于境内地区(见轨迹4), 说明境外地区的气流对乌鲁木齐臭氧质量浓度的影响较小.轨迹5的气流占比为22.81%[ρ(O3)为67.21 μg·m-3], 主要源于本市, 说明秋季区域人类活动排放的污染物对O3-1h质量浓度的影响较大.

冬季, 轨迹对应的O3-1h质量浓度从高到低排序为:轨迹5 > 轨迹1 > 轨迹2 > 轨迹6 > 轨迹4 > 轨迹3[图 7(d)].冬季, 乌鲁木齐市的空气污染物均来源于西北地区, 冬季乌市气团绝大多数源于疆内地区(见轨迹1、2、4、5和6), 少数来自境外地区哈萨克斯坦(见轨迹3).其中, 轨迹3的气流占比为6.85%, 轨迹3下O3-1h质量浓度低于境内地区, 说明境外地区的气流对乌鲁木齐O3-1h质量浓度的影响几乎可以忽略.此外, 冬季O3-1h污染的变异系数均高于其他3个季节, 轨迹3高达113.49%.变异系数越高, 代表O3污染物质量浓度变化剧烈[40], 轨迹3源于哈萨克斯坦, 途经天山山脉, 能够阻挡气流积累, 又因长距离输送气流的稀释作用, 造成较高的变异系数.

综上所述, 2022年乌鲁木齐市主要受西北偏北气流影响, 境外远距离输送对该地区影响较小.秋季, 本地人类活动排放的污染物对O3-1h污染物质量浓度的影响较大, 因此合理控制O3前体物的排放十分必要.

2.3.2 浓度权重轨迹分析

对乌市不同季节下O3-1h质量浓度的权重轨迹进行模拟, 结果见图 8, 其中加权浓度权重轨迹(WCWT)值越大, 代表对目标区域贡献值越大[41]. 从中可知, 春季乌市O3-1h污染主要贡献区为疆内乌鲁木齐以北地区, 哈萨克斯坦和吉尔吉斯斯坦也有部分贡献. 夏、秋、冬这3个季节, 受西北风影响, O3-1h污染贡献区主要集中在疆内乌鲁木齐以北地区. 上述结果也与后向轨迹结果分析一致[42, 43]. 夏季高值区(WCWT > 70 μg·m-3)出现在乌市、昌吉、阿勒泰和塔城地区等温度较高的地区, 这与温度对O3质量浓度的影响结果一致;秋季高值区主要出现在乌市周边城市, 说明本市人类活动对O3年质量浓度的影响较大[44];春季潜在源相比其他3个季节有明显增大的趋势, 说明受季风作用和气流远距离的输送, 导致哈萨克斯坦O3质量浓度对本市的O3浓度有一定影响[45].

图 8 2022年乌市四季O3-1h质量浓度权重轨迹分布 Fig. 8 Seasonal distribution of hourly O3 concentrations weight trajectory in Urumqi in 2022

3 结论

(1)乌鲁木齐市主城区2020~2022年O3-8h质量浓度呈逐年递增趋势, 与一线城市相比, 该地区污染程度较轻, 但增长趋势明显. O3-8h质量浓度具有明显的季节变化特征, ρ(O3-8h)大小为:夏季(110.33 μg·m-3) > 春季(87.67 μg·m-3) > 秋季(64.33 μg·m-3) > 冬季(39.67 μg·m-3).冬季O3-8h质量浓度逐年递减, 其他3个季节O3-8h质量浓度逐年递增.

(2)乌鲁木齐夏季日照较长(约13 h), 充足的日照时数导致2020~2022年O3-1h日变化特征呈“单峰型”分布特征, 峰值在16:00, 谷值在09:00, 晚于内地各地区.各个季节的温度、相对湿度、气压等气象因素对O3-8h质量浓度的影响较为明显, 风速对其影响较弱.

(3)后向轨迹聚类分析结果表明, 2022年乌鲁木齐市主要受西北偏北气流影响, 境外远距离输送对该地区影响较小.秋季, 本地人类活动排放的污染物对O3-1h污染物质量浓度的影响较大, 因此合理控制O3前体物的排放十分必要.浓度权重轨迹结果显示, 污染贡献区主要集中在疆内乌鲁木齐以北地区.夏季高值区(WCWT > 70 μg·m-3)出现在乌鲁木齐、昌吉、阿勒泰和塔城地区等温度较高的地区.

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