2024, Vol. 45
2. 中国农业科学院农业环境与可持续发展研究所, 农业农村部农业生态环境重点实验室, 北京 100081;
3. 沈阳农业大学土地与环境学院, 沈阳 110866;
4. 河北大学化学与材料科学学院, 保定 071002
, GENG Zhi-xi3 , SONG Ning-ning1 , ZHANG Ting2 , ZHANG Nan2 , WU Cui-xia2 , LIU Wei4 , ZENG Xi-bai2 , SU Shi-ming2
2. Key Laboratory of Agro-Environment, Ministry of Agriculture and Rural Affairs, Institute of Environment and Sustainable Development in Agriculture, Chinese Academy of Agricultural Sciences, Beijing 100081, China;
3. College of Land and Environment, Shenyang Agricultural University, Shenyang 110866, China;
4. College of Chemistry and Materials Science, Hebei University, Baoding 071002, China
农田重金属污染影响农产品产量及质量, 进而通过食物链威胁人体健康[1]. 根据2014年全国土壤污染状况调查公报, 我国土壤污染总点位超标率为16.1%, 其中耕地土壤点位超标率达到了19.4%, 镉（Cd）和砷（As）均为主要的无机污染物, 工矿业和农业等人为活动以及土壤高背景环境是造成土壤重金属污染的主要原因[2]. 2022年, 中共中央、国务院关于做好2022年全面推进乡村振兴重点工作的意见中进一步明确：“要加强农用地土壤Cd等重金属污染源头防治, 强化受污染耕地安全利用和风险管控”[3]. 农田土壤As和Cd复合污染在我国西南、华南等地区分布广泛[4], 亦是当前重金属污染治理的重点和难点之一, 这主要是因为土壤As和Cd有效性随土壤氧化还原电位及酸碱度变化呈现相反的变化规律[5]. 因此, 实现土壤As和Cd有效性同步降低, 保障农产品安全生产面临较大的挑战性.
目前, 多种方法被用于农田土壤As和Cd污染修复, 例如施用可同步降低土壤As和Cd有效性的化学钝化剂[6 ~ 8]、农田水分管理[9 ~ 12]和叶面肥施用[13]等. 以上方式在一定程度上有助于同步降低作物对As和Cd的累积风险, 但是在实施过程中存在成本相对较高、成效稳定性较差等问题, 不利于污染农田的持续性安全利用[14]. 重金属低累积作物替代种植被认为是降低作物可食部分重金属累积风险的有效方法之一[15]. 基于作物不同类型或品种间对As或Cd累积能力的差异, 在污染农田开展同步低累积As和Cd作物替代种植, 有助于促进污染区农产品安全生产[16]. 例如Duan等[17]研究发现, 在471个水稻品种中, 稻米As和Cd含量差异分别可以达到10~32倍和2.5~4.0倍, 分别鉴定出As和Cd的低累积水稻品种6个和8个, 通过替代种植的方式可有效降低水稻籽粒As和Cd累积风险；Yi等[18]研究了68个小麦品种籽粒镉、铁和锌含量差异及籽粒Cd与营养元素、农艺性状的潜在关系, 最终筛选出宁麦11号、徐麦35号、宝麦6号和爱康58号等具有低Cd高产特性的小麦品种；Cao等[19]研究表明, 39个玉米品种籽粒As和Cd含量变化差异分别高达29.7倍和7.5倍, 其中品种甜加糯3号、黄糯香、西兴白糯2号和白糯5号等均表现出相对更优的同步低累积As和Cd特性；高鑫等[20]对京津冀地区不同类型蔬菜对Cd的累积能力差异进行了比较, 认为叶类蔬菜相对瓜果类具有更高的Cd累积风险, 瓜果类蔬菜是Cd污染设施土壤上推荐种植的蔬菜类型；Alexander等[21]研究了6种常见蔬菜Cd、Cu、Pb和Zn积累的基因型差异, 发现胡萝卜和豌豆品种的Cd和Cu含量差异显著, 胡萝卜品种的Zn也存在显著差异. 豆类（豆科）倾向于低积累型, 块根蔬菜（伞形植物科和百合科）倾向于中积累型, 叶菜（菊科和藜科）倾向于高积累型. 综上, 当前相关研究大多数关注于单一重金属元素例如As或者Cd低累积作物的筛选, 目标作物方面也更多地关注水稻、小麦、玉米和蔬菜等同一类型作物不同品种间对重金属的累积差异. 对于As和Cd复合污染农田, 开展不同类型作物累积As和Cd差异的比较研究, 目前还鲜见报道. 本研究首先通过已有数据收集与整理, 分析不同作物类型或品种累积As和Cd差异, 利用Meta分析量化替代种植后作物可食部位As和Cd累积变化效应, 进而制定基于As和Cd复合污染分级的作物优先种植推荐清单, 最后通过实地采样调查对推荐清单开展验证优化, 相关结果对As和Cd复合污染农田通过低累积作物种植及合理种植区划, 降低农产品As和Cd累积风险, 保障污染区农业安全生产有重要应用价值.
1 材料与方法 1.1 数据库建立本研究对2000~2023年的461篇相关文献进行了检索与分析, 以确定不同作物对土壤As和Cd累积的差异. 从中国知网（CNKI）、万方数据、Web of Science和Science Direct中检索相关文献, 搜索关键内容主要包括土壤、砷、镉和对应的作物种类名称, 具体内容见表 1. 此外, 选择符合以下标准的文献数据纳入数据库：①供试土壤有明确的As或Cd含量信息；②供试作物有明确的可食用部位As或Cd含量信息；③数据来源为大田试验、盆栽试验；④供试土壤ω（As）≤150 mg·kg-1, ω（Cd）≤1.5 mg·kg-1, 且供试土壤重金属来源为非人为外源添加. 最终获得总有效文献数量为461篇, 其中中文文献331篇, 英文文献130篇.
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表 1 数据收集关键信息及参考文献数量统计 Table 1 Key information of data collection and number of references |
已有数据以数值形式呈现的直接提取, 以图形方式呈现的数据通过Web Plot Digitizer软件提取. 提取的数据通过Excel软件构建数据库, 主要包括文献名称、作者、研究地点、土壤As和Cd含量、植物类型品种、作物可食用部位As和Cd含量等. 为了分析作物在不同土壤污染程度下的累积能力差异, 将土壤分别按照As和Cd含量水平划分为4个污染等级, 其中ω（As）划分为0~30、30~60、60~90和90~150 mg·kg-1, ω（Cd）划分为0~0.3、0.3~0.6、0.6~0.9和0.9~1.5 mg·kg-1；作物类型划分为水稻、玉米、叶类蔬菜、瓜果类蔬菜和根茎类蔬菜5大类, 共计20种作物类型, 其中叶菜类蔬菜包括油菜、菠菜、空心菜、白菜、青菜、芹菜、莴苣、生菜和茼蒿, 瓜果类蔬菜包括辣椒、茄子、西红柿、黄瓜和冬瓜, 根茎类蔬菜包括萝卜、胡萝卜、马铃薯和红薯. 对于其中以干重方式计量的叶类蔬菜As和Cd含量数据, 统一以平均含水量90%为基础将其换算为鲜重, 瓜果类蔬菜以平均含水量95%进行换算, 根茎类蔬菜中马铃薯和红薯以平均含水量60%进行换算, 萝卜和胡萝卜以平均含水量80%进行换算. 对于水稻籽粒总As数据, 以无机As占总As比例65%（以无机占比范围10%~90%取平均值获得）统一换算为无机As含量[22], 以方便与国家食品卫生标准中水稻无机As限量值进行比较.
1.2 调查采样为进一步验证构建的基于不同污染情景下的低累积作物推荐清单合理性, 选取湖南省浏阳市永和镇矿区为调查区域, 于2023年6月至8月共采集了41个不同作物可食用部位样品以及该作物根际土壤样品, 包括12个作物种类, 分别为：水稻、玉米、空心菜、苋菜、辣椒、茄子、豆角、西红柿、黄豆、黄瓜、苦瓜和四季豆等. 作物及其根际土壤样品均采用五点取样法采集混匀, 带回实验室分析检测. 土壤样品及时干燥、研磨并过100目筛处理；新鲜的植物样品加入冰块保鲜运回实验室, 经称量鲜重后放入烘箱杀青（105℃）处理[23], 然后烘干至恒重.
1.3 样品分析土壤总As和总Cd含量测定参考HJ 781-2016进行：称取0.5g左右的样品置于聚四氟乙烯坩埚中, 采用浓盐酸∶浓硝酸∶氢氟酸∶高氯酸为5∶5∶5∶3的方法消解处理；植株总As和总Cd含量的测定消解参考HJ 781-2016：称取样品0.5 g于三角瓶中, 采用硝酸∶高氯酸∶硫酸=8∶2∶1的方法消解, 用0.22 μm注射过滤器过滤. 水稻籽粒无机As采用硝酸∶高氯酸∶硫酸=4∶1∶1.5微波消解的方法提取[24], 利用高效液相-电感耦合等离子体质谱仪（HPLC-ICP-MS, Optima 5300DV, 美国）进行无机As含量测定；其他土壤及植物待测样总As和总Cd含量分别利用原子荧光（HG-AFS 9120, 吉天, 北京）和电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS, Optima 5300DV, 美国）进行测定[25,26]. 样品分析过程中, 采用土壤标准样品（GBW07408）和植物标准样品（GBW10045）进行质量控制, 土壤标准品总As和总Cd含量回收率平均值分别为89.4%和91.2%, 植物标准品总As和总Cd回收率平均值分别为79.1%和83.6%.
1.4 数据分析本实验数据采用Excel进行计算, IBM SPSS Statistics 23进行相关性、异质性分析, 采用Origin 2018等软件进行制图.
作物可食用部位重金属含量累积能力用富集系数BCF进行表示：
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式中, Ccrop为作物可食用部位重金属含量, Csoil为土壤重金属含量. 效应量计算为水稻与其他类作物可食用部位重金属含量的自然对数效应（lnRR）[27], 以水稻为基准, 反映了替代种植的效果大小. 计算公式如下：
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式中, lnRR为效应值（量化现象强度的数值）的大小, Mc和Mt分别为水稻和其他作物的重金属含量. 效应值的大小表示以替代水稻为基准的贡献率, 负值表示替代后降低可食部位重金属含量效应情况, 正值则相反. 为了进一步验证数据可行性, lnRR通过计算方差进一步加权：
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式中, SDc和SDt分别为水稻和其他作物的标准差, nc和nt分别为总样本个数. 此外, 本研究利用Metawin 2.1计算获得均值及95%置信区间范围[28]. 使用Metawin 2.1计算的失安全系数用于表征数据结果偏倚情况, 失安全系数大于或等于5N+10（N为研究案例个数）时, 则表明是具有统计学意义的数据结果. 使用漏斗图表现效应大小表征数据偏倚情况.
2 结果与分析 2.1 不同类型作物可食部位砷镉含量作物可食部位As和Cd含量总体呈现出随土壤As和Cd增加而增加的趋势, 且不同作物可食部位As和Cd含量差异明显（图 1）. 在相同污染程度下, 水稻相比玉米、叶菜类、瓜果类和根茎类蔬菜对As和Cd的累积风险相对更高. 当土壤ω（As）为0~30 mg·kg-1时, 部分水稻品种籽粒As含量超过国家食品卫生标准限定值（0.2 mg·kg-1）, 最高可达0.44 mg·kg-1[图 1（a）]. 当土壤ω（As）为30~150 mg·kg-1时, 水稻籽粒As含量平均值均高于限定值（0.2 mg·kg-1）, 表明存在较高的籽粒As超标风险；不同蔬菜类型比较来看, 叶类蔬菜对As的累积风险相对于其他蔬菜更高. 当土壤ω（As）范围分别为0~30、30~60、60~90和90~150 mg·kg-1时, 叶类蔬菜可食部位ω（As）平均值分别为0.19、0.45、0.48和0.37 mg·kg-1, 均低于国家食品卫生标准限定值（0.5 mg·kg-1）. 但叶类蔬菜品种间As含量差异较大, 各土壤As含量范围内均存在不同程度的叶类蔬菜As超标现象. 例如当土壤ω（As）超过30 mg·kg-1时, 菠菜、油菜和空心菜可食部位ω（As）平均值分别达到2.64、0.49和2.19 mg·kg-1, 接近或超过叶类蔬菜As含量限定值（0.5 mg·kg-1）；不同土壤As含量下, 玉米、瓜果类及根茎类蔬菜可食部位ω（As）平均值均低于限定值（0.5 mg·kg-1）. 当土壤ω（As）为60~90 mg·kg-1时, 仅发现一例玉米品种其籽粒As含量超过该限定值（0.5 mg·kg-1）. 进一步分析相同作物类型不同品种间可食部位As含量变异系数, 发现叶类蔬菜品种间As累积能力差异相对更大[图 1（a）].
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蓝色虚线表示玉米及蔬菜可食用部位As和Cd含量的国家食品卫生标准限定值（0.5 mg·kg-1）, 红色虚线表示水稻籽粒无机As和Cd含量的国家食品卫生标准限定值（0.2 mg·kg-1）；箱式图上方数据分别表示样本数量及重金属含量变异系数（CV, 百分数） 图 1 不同类型作物可食用部位As和Cd含量 Fig. 1 As and Cd concentrations in edible parts of different types of crops |
当土壤ω（Cd）为0~0.3 mg·kg-1时, 水稻籽粒平均ω（Cd）为0.03 mg·kg-1, 未超过国家食品卫生标准限定值（0.2 mg·kg-1）[图 1（b）]. 当土壤ω（Cd）范围分别为0.3~0.6、0.6~0.9和0.9~1.5 mg·kg-1时, 水稻籽粒ω（Cd）平均值分别为0.23、0.40和0.78 mg·kg-1, 均超过标准限定值（0.2 mg·kg-1）；当土壤ω（Cd）范围分别为0~0.3、0.3~0.6、0.6~0.9和0.9~1.5 mg·kg-1时, 叶类蔬菜可食部位ω（Cd）平均值分别为0.12、0.24、0.14和0.40 mg·kg-1, 均未超过其标准限定值（0.5 mg·kg-1）. 此外, 蔬菜品种间Cd累积差异相对较大, 部分蔬菜如油菜ω（Cd）最高可达0.78 mg·kg-1, 是标准限定值（0.5 mg·kg-1）的1.56倍；生菜ω（Cd）最高可达2.61 mg·kg-1, 是标准限定值（0.5 mg·kg-1）的5.22倍；当土壤ω（Cd）低于0.9 mg·kg-1时, 玉米、瓜果类及根茎类蔬菜可食部位ω（Cd）平均值均低于标准限定值（0.5 mg·kg-1）. 当土壤ω（Cd）为0.9~1.5 mg·kg-1时, 仅部分玉米、瓜果类和根茎类蔬菜其可食部位Cd含量超过标准限定值（0.5 mg·kg-1）. 进一步分析相同作物类型不同品种间可食部位Cd含量变异系数, 发现叶类蔬菜品种间Cd累积能力差异更大, 而其他类型作物相对较小[图 1（b）].
2.2 不同叶类蔬菜对砷镉累积能力比较针对不同叶类蔬菜可食部位As或Cd含量变异较大的现象, 本文挑选了具有代表性的6种叶菜进行分析, 结果如图 2所示. 不同叶类蔬菜可食部位As或Cd含量受蔬菜类型及土壤As或Cd含量影响较大. 当土壤ω（As）低于30 mg·kg-1时, 部分菠菜和白菜的ω（As）明显超过限定值（0.5 mg·kg-1）, 而油菜、空心菜、生菜和茼蒿整体相对较低；当土壤ω（As）高于30 mg·kg-1时, 波菜、空心菜、白菜、生菜和茼蒿可食部位As含量均出现超过限定值现象；当土壤ω（Cd）低于0.3 mg·kg-1时, 白菜ω（Cd）明显超过限定值（0.5 mg·kg-1）. 当土壤ω（Cd）为0.3~0.6 mg·kg-1时, 油菜、波菜、空心菜和茼蒿可食部位Cd含量均低于限定值, 而白菜和生菜其可食部位Cd含量超过限定值. 当土壤ω（Cd）高于0.6 mg·kg-1时, 上述6种叶菜其可食部位Cd含量均出现超过限定值现象.
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黑色和红色虚线代表叶菜蔬菜可食部位As和Cd含量的国家食品卫生标准限定值（0.5 mg·kg-1）；n表示样本数 图 2 不同叶菜类蔬菜可食部位As和Cd含量 Fig. 2 As and Cd concentration in the edible parts of different leafy vegetables |
为了探究各类型作物相对于水稻对重金属累积能力大小, 本文建立了回归分析模型, 结果如图 3所示. 与土壤As或Cd污染情况下替代种植效应的0线（替代作物为水稻时）比较, 叶类蔬菜及部分瓜果类蔬菜的As或Cd累积效应值均高于0线, 表明该类型作物的部分品种存在相对较高的As或Cd累积风险. 进一步分析来看, 随着土壤As含量增加, 土壤As含量对作物替代水稻效应大小有显著的负作用, 这表明随着土壤As污染程度的增加, 替代水稻种植后作物可食用部位As含量降低的效应更加显著. 不同作物类型比较来看, 玉米及根茎类蔬菜替代水稻种植的效应值主要呈现负数, 表明利用该两类作物开展水稻替代种植的效应更加明显. 不同作物对As的BCF存在显著差异. 结果表明, 玉米对As累积的BCF范围为0.000 1~0.026 4, 叶类蔬菜为0.000 4~0.316 4, 瓜果类蔬菜为0.000 3~1.412 7, 根茎类蔬菜为0.000 1~0.255 5, 玉米及根茎类蔬菜对As的BCF相对更低. 此外, 随着土壤Cd含量增加, 土壤Cd含量与作物替代种植水稻的效应大小呈现正相关, 该结果与土壤As污染情况相反. 这表明随着土壤Cd含量增加, 替代水稻种植后作物可食部位Cd含量降低的效应逐渐减少. 当土壤ω（Cd）为1.0~1.5 mg·kg-1时, 该替代效应值仍为负数, 表明该条件下替代水稻种植后仍然具有一定程度的减低Cd累积的效应. 从不同作物对Cd的BCF范围来看, 玉米对Cd累积的BCF范围为0.006 93~0.576 98, 叶类蔬菜为0.007 25~8.065, 瓜果类蔬菜为0.003 88~3.666 7, 根茎类蔬菜为0.007 25~0.500 35, 玉米及根茎类蔬菜对Cd累积的BCF相对更低.
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根据作物对As和Cd累积能力数据拟合曲线判断与效应大小之间的关系；符号的颜色深浅表示重金属富集系数BCF的大小；n表示样本数；*表示P < 0.05 图 3 作物富集As和Cd的效应大小与土壤污染程度的关系 Fig. 3 Relationship between the effect size of crop As and Cd and the degree of soil pollution |
本文分别计算了土壤As（400个有效数据）和Cd（820个有效数据）含量及对应作物可食部位重金属含量替代水稻种植之后的效应值大小. 如图 4所示, 漏斗图的大多数样本数据点均匀分布在漏斗两侧, 表明没有发生偏倚, 其失安全系数远高于阈值（5N+10）, 表明效应值数据可靠性较好, 被推翻的概率较小, 数据具有统计学意义, 可使用性强.
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图 4 作物As和Cd的lnRR大小对样本标准误差和方差效应的影响 Fig. 4 Effects of crop As and Cd lnRR size on sample standard error and variance |
进一步量化了不同类型作物替代水稻种植后降低可食部位As和Cd含量的效应, 结果如图 5所示. 替代水稻种植后各目标作物可食部位As或Cd含量的变化率大多数呈负数, 表明代替水稻种植整体上有助于降低作物可食部位As和Cd含量. 对于As或Cd污染土壤, 玉米、瓜果类蔬菜和根茎类蔬菜替代水稻种植效果均更明显. 当土壤ω（As）分别为0~30、30~60、60~90和90~150 mg·kg-1时, 玉米替代水稻后其可食部位As含量平均减少率分别为18.9%、44.2%、42.2%和39.5%, 瓜果类蔬菜平均减少量分别为17.8%、40.3%、38.1%和25.6%, 根茎类蔬菜平均减少量分别为17.0%、44.5%、51.7%和42.2%, 而叶菜类蔬菜替代水稻后其可食部位As含量平均减少量为3.6%、5.8%、0.6%和10.8%；当土壤ω（Cd）分别为0~0.3、0.3~0.6、0.6~0.9和0.9~1.5 mg·kg-1时, 玉米替代水稻种植后其可食部位Cd含量平均减少量分别为2.0%、7.7%、23.7%和61.0%, 瓜果类蔬菜平均减少量分别为1.4%、15.3%、15.0%和55.7%, 根茎类蔬菜平均减少量分别为1.0%、19.1%、23.8%和34.5%. 当土壤ω（Cd）为0~0.3 mg·kg-1和0.3~0.6 mg·kg-1时, 叶类蔬菜可食部位Cd含量平均值高于水稻籽粒Cd含量平均值, 替代种植降镉效果并不明显. 当土壤ω（Cd）为0.6~0.9 mg·kg-1和0.9~1.5 mg·kg-1时, 叶类蔬菜替代水稻种植后其可食部位Cd含量降低效果更加明显, 平均减少量分别为25.3%和37.4%.
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图 5 不同类型作物替代水稻种植后对降低可食部位As和Cd含量的贡献率 Fig. 5 Contribution rate of different types of crops to the reduction of As and Cd contents in edible parts after rice substitution |
根据不同污染程度下作物可食部位As和Cd积累风险差异, 构建了作物类型优先种植推荐清单, 如图 6所示. 当土壤ω（As）和ω（Cd）分别为0~150 mg·kg-1和0~1.5 mg·kg-1时, 玉米、莴苣、芹菜和根茎类作物均为相对安全的作物类型. 除上述作物类型外, 当土壤ω（As）为0~30 mg·kg-1, ω（Cd）为0~0.6 mg·kg-1时, 油菜、空心菜、生菜及瓜果类蔬菜基本上可实现安全生产, 个别水稻品种其籽粒As或Cd含量存在超标现象, 需要根据实际生产情况予以特殊关注；当土壤ω（As） > 30 mg·kg-1或者ω（Cd） > 0.6 mg·kg-1时, 建议优先种植根茎类蔬菜及玉米, 且需特别关注部分叶菜类蔬菜的种植, 如菠菜不适合种植于土壤ω（As） > 30 mg·kg-1或ω（Cd） > 0.9 mg·kg-1的土壤, 油菜不适合种植于ω（As） > 90 mg·kg-1或ω（Cd） > 0.9 mg·kg-1的土壤, 空心菜不适合种植于ω（As） > 30 mg·kg-1的土壤, 生菜不适合种植于ω（As） > 30 mg·kg-1或ω（Cd） > 0.3 mg·kg-1的土壤.
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所选土壤砷镉浓度范围内玉米、莴苣、芹菜和根茎类作物均推荐种植 图 6 As和Cd复合污染农田优先种植作物推荐清单 Fig. 6 A list of recommended crops for priority planting in As and Cd compound contamination |
利用野外调查采样进一步验证了上述推荐的优先种植作物清单的合理性, 结果如图 7所示, 当土壤ω（As）为19 mg·kg-1时, 水稻籽粒ω（As）为0.18 mg·kg-1, 当土壤ω（Cd）为0.27 mg·kg-1时, 水稻籽粒ω（Cd）为0.18 mg·kg-1, 均接近国家食品卫生标准限定值0.2 mg·kg-1, 表明土壤As和Cd相对低污染程度下, 水稻籽粒As和Cd仍存在超标风险；各调查样点情况下, 玉米籽粒As或Cd含量均低于国家食品卫生标准值；土壤ω（Cd）超过0.9 mg·kg-1时, 瓜果类蔬菜可食部位ω（Cd）存在超过限定值0.5 mg·kg-1的现象, 其中主要为瓜果类作物；土壤ω（As）超过90 mg·kg-1或ω（Cd）超过0.6 mg·kg-1时, 叶类蔬菜As或Cd含量接近或超过国家标准限定值, 其中当土壤ω（As）为95.34 mg·kg-1时, 苋菜ω（As）达0.49 mg·kg-1, 土壤ω（Cd）为0.77 mg·kg-1时, 空心菜ω（Cd）达2.22 mg·kg-1, 后者与图 6中结果相左. 总体来看, 调查采样结果与上述构建的优先种植作物推荐清单有较好的一致性.
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蓝色虚线表示玉米及蔬菜可食用部位As和Cd含量的国家食品卫生标准限定值（0.5 mg·kg-1）, 红色虚线表示水稻籽粒无机As和Cd含量的国家食品卫生标准限定值（0.2 mg·kg-1） 图 7 野外调查分析不同作物可食用部位As和Cd含量 Fig. 7 Field investigation analysis of As and Cd content in edible part of different crops |
作物类型或品种间差异以及土壤重金属含量水平在很大程度上决定着农产品可食部位重金属累积风险[29]. 基于不同作物类型或品种的重金属累积差异, 通过合理区划种植, 对降低农产品可食部位重金属累积风险, 保障污染农产品安全生产有重要现实意义[30]. 本研究利用文献调查数据结合Meta分析等方法, 研究了不同土壤As和Cd污染程度下20种常见作物对As和Cd的累积效应, 制定了基于污染分级的作物优先种植推荐清单. 同等土壤污染情况下不同类型作物比较来看, 水稻对As和Cd的敏感性都较高, 而玉米、瓜果类蔬菜和根茎类蔬菜具有相对更低的As和Cd累积能力, 这与已有报道的结果相一致[31]. 这主要是由于在稻田淹水条件下As主要以活性相对更高的亚砷酸盐形态存在, 增加了As的生物有效性[32], 同时基于水稻喜硅喜磷特性, 亚砷酸盐和砷酸盐可分别通过硅和磷的吸收通道蛋白进入根系, 增加了水稻对As的吸收[33]. 而水稻对Cd的吸收可以通过锰、锌等元素的通道蛋白进入胞内, 促进其对Cd的吸收[34]. 作物对重金属吸收的遗传变异和对不利生长环境的内在抗性是造成同等污染情况下作物对重金属累积风险差异的重要原因[35]. 当土壤ω（As）超过30 mg·kg-1时, 水稻籽粒ω（As）为0.11~0.62 mg·kg-1, 相比国家标准中无机As限量值（0.2 mg·kg-1）超出最高可达4.8倍, 是全球水稻籽粒平均无机ω（As）0.1 mg·kg-1的1.1~6.24倍. 当土壤ω（Cd）超过0.3 mg·kg-1时, 水稻籽粒ω（Cd）为0.01~1.94 mg·kg-1, 相比国家标准中Cd限量值（0.2 mg·kg-1）超出最高可达9.7倍. 野外调查工作中亦发现, 当土壤ω（As）和ω（Cd）分别低于30 mg·kg-1和0.3 mg·kg-1时, 水稻籽粒As和Cd含量亦存在超标风险, 可选择As和Cd低累积水稻品种开展替代种植. 当土壤ω（As）超过30 mg·kg-1时, 可根据各区域农业生产需要, 进行水田更改旱地开展替代种植. 淹水稻田更改为旱地后, 亚砷酸盐快速氧化成为砷酸盐, 后者更易被土壤胶体吸附, 减少了As在土壤中的生物有效性及毒性, 有利于降低作物As累积风险[36].
同等土壤污染情况下叶类蔬菜可食部位As和Cd含量明显高于瓜果类和根茎类蔬菜[37], 叶菜As含量约为瓜果类或根茎类蔬菜的12.0~18.4倍. 叶菜类蔬菜具有相对更高的As和Cd累积风险, 这可能是因为叶类蔬菜根系向叶部转运As和Cd的距离相对更短, 缺少如茎等组织的生理阻隔作用, 更易于As和Cd累积[38]. 叶片作为蔬菜进行光合作用的主要部位, 由于蒸腾作用强, 重金属流向叶片较多[39 ~ 41], 亦是造成叶类蔬菜对As和Cd累积风险较大的原因. 此外, 董俊文等[42]对不同粒径大气颗粒物中重金属Cd和As分析发现, Cd和As含量均在PM2.5中达到最高值, 亦可能是造成叶类蔬菜叶片As和Cd累积的重要原因. 进一步分析不同叶菜类型对As和Cd累积能力表明, 芹菜和莴苣的As和Cd累积能力均相对较小, 因此认为在As和Cd污染旱地土壤中较适宜种植. Zeng等[43]研究发现, 土壤ω（As）高达156.2 mg·kg-1时, 4种莴苣品种ω（As）范围为0.08~0.21 mg·kg-1, 远低于国家标准限量值（0.5 mg·kg-1）. 白菜、菠菜、油菜和生菜是Cd的高转运和高累积型作物, 这也与相关研究的结果一致[44]. 当土壤ω（Cd）高于0.6 mg·kg-1时, 叶类蔬菜替代水稻种植后其可食部位Cd含量降低效果更加明显. 这可能与该污染情况下水稻相对叶菜类蔬菜更易于累积Cd有关. 本研究中, 当土壤ω（Cd）为0.3~0.6 mg·kg-1时, 水稻籽粒ω（Cd）平均值（0.23 mg·kg-1）与叶类蔬菜可食部位ω（Cd）平均值（0.24 mg·kg-1）无明显差异, 当土壤ω（Cd）为0.6~0.9 mg·kg-1时, 水稻籽粒ω（Cd）平均值（0.40 mg·kg-1）, 约是叶类蔬菜ω（Cd）平均值（0.14 mg·kg-1）的2.86倍.
不同土壤As污染程度下瓜果类和根茎类蔬菜可食部位As含量均低于国家标准限量值, 表明在As污染的土壤上种植该类型蔬菜具有一定的可行性. 瓜果类和根茎类蔬菜因自身结构及生理机能等原因对As累积能力相对较弱, 例如, 植物组织中含有硫醇类化合物的富集可以有效阻隔细胞内As, 减少其向可食部位的转运[45]；瓜果类蔬菜较大的生物量及从根至可食部位的长距离运输有利于通过生理阻隔减轻对As的吸收[46]. 当土壤ω（Cd）超过0.6 mg·kg-1时, 瓜果类蔬菜食用部位Cd含量表现出相对较高的超标风险, 尤其是茄科作物. Zhou等[47]研究发现茄科类蔬菜对Cd的累积能力较强. 李富荣等[48]研究结果亦表明3种茄果类蔬菜对Cd吸收富集能力强于Cr、Pb、As和Hg元素, 表明Cd相对更易在茄果蔬菜体内累积. 这可能是因为茄科作物与Cd超累积植物龙葵同属茄科茄属, 在Cd吸收与转运相关基因方面具有类似的遗传背景[49], 相关机制仍需进一步探讨.
不同土壤污染程度下玉米籽粒ω（As）范围为0.006 9~0.191 7 mg·kg-1, ω（Cd）范围为0.001 04~0.633 8 mg·kg-1, 大部分玉米籽粒As和Cd含量均远低于国家标准限定值, 表明玉米品种整体上适合不同污染程度的耕地, 即使在高污染程度下亦适宜种植. 但研究亦发现个别玉米样品Cd含量超标, 可能原因是玉米受该样点土壤Cd胶体性质、品种特异等因素影响产生富集现象[50]. 玉米籽粒对As和Cd的低累积效应可能与As和Cd在玉米根内的区隔化及其较低的向地上部转运能力有关[51]. Cao等[52]研究表明, 不同玉米品种均对As表现出低累积能力, 但甜玉米相对糯玉米、杂交玉米具有相对较高的累积, 建议在As污染区尽量避免种植甜玉米. 此外, 相对其他作物类型, 玉米籽粒As或Cd累积变异系数相对更小, 表明玉米对As和Cd的低累积能力在不同品种间具有较好的稳定性[53].
总体来看, 本文提出了基于污染分级的低累积作物优先种植推荐清单, 在一定程度上有利于As和Cd污染农区作物类型或品种的优化选择及安全生产. 但在实际生产中仍存在一定的局限性, 一是该推荐清单是基于文献数据收集整理, 考虑不同区域土壤、气候及种植作物类型或品种的差异性, 在实际应用中仍需进一步因地制宜优化；二是本文仅考虑了作物可食部位As或Cd累积风险差异, As或Cd高污染农田对作物生长可能存在的毒害效应以及对作物产量的影响亦值得进一步考虑；三是替代作物及其种植区划还需考虑当地农户的意愿, 以及替代种植后对经济、社会及生态效益等因素产生的影响, 以便保障农业生产的可持续. 总之, 通过基于低累积作物替代种植的种植区划有利于降低农产品中As和Cd的累积风险, 同步结合必要的农艺或化学调控等措施有助于实现As和Cd污染农区的安全生产.
4 结论（1）基于文献数据分析, 相同污染程度下, 水稻相比玉米、叶菜类、瓜果类和根茎类蔬菜对As和Cd的累积风险相对更高, 叶类蔬菜同一类型或不同品种间对As和Cd的累积能力差异更大, 玉米、瓜果类（除茄科外）和根茎类蔬菜是相对安全的作物类型.
（2）土壤As和Cd污染程度越严重, 作物替代水稻种植后其可食部位As含量的降低效应越显著, 但其降低Cd含量的效应越低；基于Meta分析进一步明确了不同类型作物替代水稻种植后降低可食部位As和Cd累积的量化效应.
（3）构建了基于污染分级的As和Cd低累积作物优先种植推荐清单, 野外调查结果表明其具有一定的合理性, 可为As和Cd污染农区种植作物类型的优化选择提供有效参考.
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