2024, Vol. 45
2. 中国科学院城市环境研究所, 厦门 361021;
3. 厦门市集美生态环境局, 厦门 361021
, LIN Jin-mei1 , HUANG Yun-feng1 , HUANG Ning1 , LI Si1 , LIANG Hai-tao1,2 , LIN Ming-hua3
2. Institute of Urban Environment, Chinese Academy of Sciences, Xiamen 361021, China;
3. Xiamen Jimei Ecological Environment Bureau, Xiamen 361021, China
塑料具有优良的理化特性, 已广泛应用于工业、农业及日常生活中.塑料垃圾未被有效处理与处置后会以不同形态进入自然环境.在机械作用、生物降解、光降解等过程的共同作用下, 自然环境中的塑料垃圾会逐渐分解成粒径小于5 mm的微塑料（MPs）[1].作为新型污染物, 微塑料近年来已引起国际学术界的高度关注[2 ~ 12].小流域作为相对独立和封闭的自然汇水区域, 通常也是社会经济活动程度较高的区域之一, 在陆地各类生态环境类型中, 能比较准确反映人与自然的相互作用关系.针对流域微塑料污染问题, 国内外已有一定的研究工作开展.研究关注点大多聚焦于流域水体及沉积物中的微塑料污染问题上[13 ~ 21].对小流域多介质（水、土、沉积物）微塑料污染做系统全面的综合分析工作尚不多见.
我国东南沿海区域多丘陵山地, 汇水区域形成独立小流域入海.小流域的陆海环境耦合过程具有明显的区域性特点.厦门后溪流域作为沿海山地小流域, 上中下游经济社会开发形成梯度差异, 是探究新型污染物在环境体系中迁移赋存规律的理想研究区域.
本文以厦门后溪这一典型山地小流域为研究对象, 从探究微塑料在自然环境中迁徙赋存规律的地球化学角度, 研究流域内水体、沉积物和土壤等不同介质环境中微塑料的丰度、类型和空间分布等基本特征, 并对流域微塑料污染进一步做风险评估, 以期为区域微塑料污染防控提供基础数据参考.
1 材料与方法 1.1 研究区域后溪流域位于福建省厦门市集美区, 属南亚热带海洋性气候, 年平均气温21 ℃, 年平均降雨量1 100 mm.干流后溪全长约29 km, 发源于戴云山脉与博平岭山脉交界处, 是厦门市第二大河流.流域内山地丘陵多, 平原少, 流域面积为205 km2.本文将后溪流域分别以坂头水库大坝和支流许溪汇入口为界, 划分为上游（A）、中游（B）和下游（C）这3段.上游为水库区, 以山地为主, 自然植被保护较好.中游属城乡结合地带, 工农业各类经济社会活动较为频繁.下游为后溪城镇核心区, 基本已城市化[22].本文研究对象既包括流域水体和沉积物, 也包括周边临近区域土壤, 以综合反映流域内微塑料污染过程.具体采样点位如图 1所示.
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图 1 采样点位示意 Fig. 1 Sampling sites |
水样用大容量不锈钢桶直接取20 L表层水, 过50 μm孔径的不锈钢筛, 筛网残留物用去离子水冲洗至玻璃瓶中.沉积物样用抓斗式采泥器采集, 样品用铝箔纸包裹后装入自封袋, 带回实验室阴凉干燥处自然风干.土样以S形选择5个样方大小为0.5 m×0.5 m正方形采样点, 用不锈钢铲采集约2~3 cm的表层样.采集的样品用铝箔纸包裹后装入自封袋, 带回实验室阴凉干燥处自然风干.
本研究各样品中的微塑料分离参照较常用的成熟微塑料分离法[23 ~ 27].水样中的微塑料分离采用抽滤法, 先用30%的H2O2处理24 h, 以除去水中的各类有机物, 最后将样品过0.45 μm滤膜进行真空抽滤.抽滤后的滤膜放置表面皿中待进一步分析.沉积物样和土样的微塑料分离, 采用较为常用的饱和氯化钠密度浮选分离法.具体步骤如下：先用30%的H2O2处理24 h, 以除去水中的各类有机物.然后将装有样品的烧杯放置在40℃的恒温水浴锅中, 加入已配制好的饱和氯化钠溶液（40℃, 1.36 g·cm-3）, 用玻璃棒持续搅拌1~2 min, 静置5 min, 最后将上清液过0.45 μm滤膜进行真空抽滤.抽滤后的滤膜放置在表面皿中待进一步分析.每个样品均重复上述操作3次以保证浮选分离充分.
微塑料的丰度、分类及形状特征采用体视显微镜（B1-220, Motic公司）分析, 拍照后用Nano Measurer 1.2.5软件进行计数.微塑料聚合物类型的确定采用傅里叶红外光谱仪（FT/IR480PLUS, JASCO公司）扫描分析.实验结果采用统计软件Excel 2019和SPSS 26.0进行数据处理.
2 结果与讨论 2.1 丰度后溪流域所有采样点位的水体、沉积物和土壤等不同介质中, 均检测出微塑料.不同点位的微塑料丰度数据如图 2所示.
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图 2 后溪流域微塑料丰度 Fig. 2 Abundance of microplastics in the Houxi River Watershed |
水体中微塑料丰度范围为（0.09±0.02）~（10.33±0.51）n·L-1, 平均丰度为（3.65± 0.51）n·L-1.上游（A）点位位于坂头水库库区, 属于生态红线控制区范围, 人为干扰小, 微塑料丰度明显偏低.中游（B）点位为城乡结合带, 农田耕作及各类生产生活产生的塑料废弃物, 通过丢弃、淋滤和冲刷进入水体形成微塑料的数量较多.下游（C）点位是后溪镇及厦门集美新城区域, 人口密集.进一步叠加城区居民生活污水排放, 使得水体中的微塑料丰度更高.后溪流域末端两个点位（C5和C6）为半封闭海湾入海口, 厦门海域微塑料丰度相对后溪流域较低[28,29].因此, 受海水潮汐稀释影响, 微塑料丰度有所降低.
沉积物中的微塑料主要来自于水体, 同时受到水动力条件、界面环境及微塑料本身性状等多因素影响[5,18].后溪河道中的沉积物微塑料丰度范围为（25.92± 8.02）~（712.98±25.40）n·kg-1, 平均丰度为（354.56±18.22）n·kg-1.上游（A）点位沉积物中的微塑料丰度明显低于中游（B）和下游（C）, 基本反映了与沉积物相应水体中的微塑料污染状况.
土壤中微塑料的主要来源是垃圾堆弃、农业塑料制品的使用、生活污水的排放以及工业生产中产生的废气沉降等[7].后溪流域土壤中微塑料丰度范围为（112.17±17.23）~（3 698.52±212.73）n·kg-1, 平均丰度为（1 509.55±69.90）n·kg-1.上游（A）点位土壤中的微塑料丰度明显低于中游（B）和下游（C）.这与上游生态环境保护较好, 而中下游人口密集, 生产生活排污量大直接相关.
2.2 粒径本研究将后溪流域不同介质中所检出的微塑料粒径分为 < 0.5、0.5~1、1~2和2~5 mm这4个等级.各点位微塑料粒径比例如图 3所示, 平均粒径占比如表 1所示.
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（a）水体, （b）沉积物, （c）土壤 图 3 后溪流域微塑料粒径比例 Fig. 3 Percentage of different microplastics particle sizes in the Houxi River Watershed |
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表 1 后溪流域水体、沉积物和土壤中微塑料的粒径、形状和聚合物的比例/% Table 1 Percentage of different microplastics particle sizes, shapes, and polymers types in water, sediments and soil of the Houxi River Watershed/% |
水体中各点位均以 < 0.5mm粒径的微塑料占比最高, 范围为65%~81%, 平均占比为75%. 其次为0.5~1 mm粒径的微塑料, 平均占比为18%. 1~2mm和2~5 mm粒径的微塑料占比均只有个位数, 平均占比分别为5%和2%.
沉积物中各点位均以 < 0.5 mm粒径的微塑料占比最高, 范围为53%~75%, 平均占比为68%.其次为0.5~1 mm粒径的微塑料, 平均占比为24%. 1~2 mm和2~5 mm粒径的微塑料占比均小于10%, 平均占比分别为6%和2%.
土壤中各点位均以 < 0.5mm粒径的微塑料占比最高, 范围为60%~80%, 平均占比为71%.其次为0.5~1 mm粒径的微塑料, 平均占比为20%.1~2 mm和2~5 mm粒径的微塑料占比均小于10%, 平均占比分别为6%和3%.
后溪流域水体中的微塑料来源于周边工农业及生活污染排放.一方面, 越小粒径的微塑料悬浮性能越好, 利于在水体中长时间存留.另一方面, 各类洗涤用品中添加的微塑料颗粒及污水中的微塑料纤维、碎片等, 均以小于1 mm的粒径为主[30].从而导致水体中小粒径的微塑料占比最大.沉积物中的微塑料主要来自于对应水体, 一般而言, 较大粒径更易沉积.本研究沉积物中较大粒径（0.5~1、1~2和2~5 mm）微塑料占比合计为32%, 与对应水体数据25%相比, 明显偏多.土壤微生境能通过物理、化学和生物等过程, 逐渐将大塑料逐渐降解为小塑料, 且土壤介质颗粒间的吸附及阻滞作用, 使得小粒径的微塑料不易淋滤去除[7,31].从而导致小粒径的微塑料积蓄比例越来越多.
2.3 形状本研究将后溪流域不同介质中所检出的微塑料形状分为最为常见的碎片、发泡、薄膜和纤维这4类[5,10]. 各点位微塑料形状比例如图 4所示, 平均形状占比如表 1所示.
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（a）水体, （b）沉积物, （c）土壤 图 4 后溪流域微塑料形状比例 Fig. 4 Percentage of different microplastics shapes in the Houxi River Watershed |
水体中各点位均以碎片占比最高, 范围为40%~59%, 平均占比为50%.发泡、薄膜和纤维这3类占比差距不大, 平均占比分别为18%、13%和19%.
沉积物中各点位均以碎片占比最高, 范围为42%~61%, 平均占比为51%.其次为纤维, 平均占比为28%.发泡、薄膜占比最少, 总占比分别为9%和12%.
土壤中各点位均以碎片占比最高, 范围为42%~60%, 平均占比为51%.其次为薄膜和纤维, 平均占比分别为22%和20%.发泡占比最少, 平均占比为7%.
不同形状的微塑料中, 碎片类微塑料来源最广.各类工业、农业以及生活塑料废弃物裂解破碎后均可形成碎片类微塑料.发泡类微塑料主要来源于废弃的泡沫包装箱、简易门（墙）的泡沫隔温层和一次性泡沫餐具.薄膜类微塑料主要来源于普通塑料类食品包装袋, 以及农用地膜、化肥袋和水泥袋等各类编织袋上的防水薄膜层.纤维类微塑料主要来源于废弃的绳网或化纤类衣物碎裂掉落的细小纤维状残体.后溪流域水体微塑料形状以碎片类为主, 基本符合后溪流域水体污染物来源多样化的污染特征[22].沉积物中的微塑料主要来自于对应水体.其中发泡类塑料密度小、不易沉降, 而纤维类由于受力面小, 受水动力影响相对较小[32,33].因此, 与对应水体各微塑料类型占比数据相比, 沉积物中的发泡类占比明显减少, 而纤维类占比有所增加.后溪流域上游（A）的林地, 中游（B）的田地和下游（C）的绿化地, 都有一定量的农用塑料膜的使用, 残破后易于存留土壤中, 使得薄膜类微塑料在土壤中的占比（22%）明显高于在水体（13%）和沉积物（12%）中的占比.
2.4 聚合物类型本研究微塑料聚合物类型的确定采用傅里叶红外光谱仪扫描分析, 通过对比标准图谱及峰值数据, 共检测确认出4种聚合物类型, 分别是聚酰胺（PA）、聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）、聚丙烯（PP）和聚乙烯（PE）. 后溪流域不同介质中各点位微塑料聚合物类型比例如图 5所示, 平均微塑料聚合物类型占比如表 1所示.
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（a）水体, （b）沉积物, （c）土壤 图 5 后溪流域微塑料聚合物类型比例 Fig. 5 Percentage of different microplastics polymers types in the Houxi River Watershed |
水体中各点位的微塑料聚合物类型均以PE占比最高, 范围为38%~63%, 平均占比为50%. 其次为PP, 平均占比为27%. PET和PA占比最少, 平均占比分别为16%和7%.
沉积物中各点位的微塑料聚合物类型均以PE占比最高, 范围为53%~79%, 平均占比为63%. 其次为PP, 平均占比为23%. PET和PA占比最少, 平均占比分别为10%和4%.
土壤中各点位的微塑料聚合物类型均以PE占比最高, 范围为44%~69%, 平均占比为54%.其次为PP, 平均占比为25%.PET和PA占比最少, 平均占比分别为15%和6%.
在人类生产和使用的不同塑料聚合物类型中, 聚乙烯（PE）和聚丙烯（PP）用量最大[2,34], 如用于制作生产生活中常见的塑料管材（PE）、塑料袋（PE）、编织袋（PP）和农用膜（PP或PE）等产品.此外, 聚酰胺（PA）、聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）也是常见的塑料聚合物类型, 如用于纺织品（PA）、塑料线材（PET）和涤纶纤维（PET）等.后溪流域各类生产生活中使用的塑料样品均以常见的塑料聚合物制成, 调查中未发现特殊聚合物类型.区域水体、沉积物和土壤这3种介质中, 微塑料聚合物PE占比最高, 其次为PP, PET和PA占比最少.各介质中的不同塑料聚合物类型占比趋势大致类同.基本反映了区域生产生活中的不同塑料制品的整体污染状况.
3 风险评估 3.1 评估方法塑料主要来源于石油聚合物, 本身有一定的毒性, 进入环境会对生态系统造成一定生态环境风险.微塑料作为新兴污染物, 对其做风险评估尚缺乏系统性的研究积累.有的研究参照重金属污染负荷指数法, 将环境微塑料污染按不同程度划分[35]；有的研究根据微塑料类型, 建立微塑料聚合物类型指数来判断微塑料污染程度[36,37]；还有的将潜在生态风险指数法运用到微塑料风险评估中[38].本研究综合采用风险指数（H）和污染负荷指数（PLI）对后溪流域微塑料风险进行系统评估.
风险指数（H）根据不同塑料类型的毒性数据, 体现微塑料类型差异化的风险.具体计算公式如下：
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(1) |
式中, H为微塑料风险指数, n为不同塑料聚合物类型编号, Pn为不同塑料聚合物类型的占比, Sn为不同塑料聚合物类型的危险评分, 聚酰胺（PA）、聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）、聚丙烯（PP）和聚乙烯（PE）危险评分分别为47、4、1和11[23].风险指数（H）根据数据大小设定为4个风险等级：< 10（Ⅰ）、10~100（Ⅱ）、100~1 000（Ⅲ）和 > 1 000（Ⅳ）.
污染负荷指数（PLI）根据微塑料丰度数据, 体现微塑料总量的风险.具体计算公式如下：
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(2) |
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(3) |
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(4) |
式中, CFi为微塑料污染系数, 是各点位微塑料丰度（Ci）与微塑料丰度背景值（Co）的比值.本研究区域为相对独立流域, 无合适参考背景数据.因此选用后溪流域上游（A）水库自然保护区内各点位微塑料最低丰度值作为背景值[39 ~ 41], 水体、沉积物和土壤的微塑料背景值分别为0.09 n·L-1、25.92 n·kg-1和112.17 n·kg-1. PLIi为某点位污染负荷指数, PLIzone为区域整体微塑料污染负荷指数, n为点位数量.污染负荷指数（PLI）根据数据大小设定为4个风险等级：< 10（Ⅰ）、10~20（Ⅱ）、20~30（Ⅲ）和 > 30（Ⅳ）.
3.2 评估分析本研究风险评估结果如图 6所示.厦门后溪流域各点位水体、沉积物和土壤的微塑料风险指数（H）分别为7.61~11.80、7.42~12.34和7.18~11.94.大部分点位的H值低于10, 为低风险Ⅰ级水平.水体、沉积物和土壤各有部分点位的H值高于10, 已达Ⅱ级风险水平, 主要原因是这些点位的微塑料聚合物类型中, 危险评分值高的聚酰胺（PA）比例较大.水体、沉积物、土壤的微塑料总体风险指数（H）平均值分别为9.68、9.63和9.56.研究区域微塑料风险指数（H）均为低风险Ⅰ级水平, 但已接近Ⅱ级风险水平.
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图 6 厦门后溪流域微塑料风险指数（H）和污染负荷指数（PLI） Fig. 6 Risk index (H) and pollution load index (PLI) of Xiamen Houxi River Watershed |
厦门后溪流域各点位水体、沉积物、土壤的微塑料污染负荷指数（PLI）分别为1~10.71、1~5.25和1~5.74.除了C2点位的水体PLI值略高于10, 其余点位的水体及所有点位的沉积物和土壤的PLI值均低于10, 为低风险Ⅰ级水平.水体、沉积物、土壤的微塑料区域整体PLIzone值分别为5.69、3.41和3.39.研究区域微塑料污染负荷指数（PLI）均为低风险Ⅰ级水平.
4 结论（1）厦门后溪流域水体、沉积物和土壤介质中微塑料的平均丰度分别为（3.65±0.51）n·L-1、（354.56±18.22）n·kg-1和（1 509.55±69.90）n·kg-1.流域上游点位的微塑料丰度明显低于中游和下游. 区域开发程度及人口密度, 是影响流域内各介质微塑料丰度的主要因素.
（2）流域内各介质中的微塑料以 < 0.5 mm粒径的占比最高, 平均占比超70%.且粒径越大, 占比越小；微塑料形状以碎片为主, 平均占比超50%.其次为纤维和薄膜, 发泡占比最少.微塑料聚合物类型以PE为主, 平均占比超50%, 其次为PP, PET和PA占比最少. 微塑料的粒径、形状及聚合物等数据, 主要受流域内生产生活方式及水动力条件等因素影响.
（3）流域内各介质微塑料风险指数（H）均为低风险Ⅰ级水平, 但已接近Ⅱ级风险水平.微塑料污染负荷指数（PLI）均为低风险Ⅰ级水平.
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