2024, Vol. 45
2. 中国农业科学院农业环境与可持续发展研究所, 北京 100081
, ZHANG Pei-zhen2 , YAO Zong-lu2
, LUO Juan2 , ZHAO Li-xin2 , HUO Li-li2 , LIU Fen-wu1
2. Institute of Environment and Sustainable Development in Agriculture, Chinese Academy of Agricultural Sciences, Beijing 100081, China
我国是世界上黄土分布最广的国家, 面积约63万km2, 其中以黄土高原地区最为集中, 占全国黄土面积的72.4%. 黄土具有多孔隙、透水性强、质地疏松且易崩塌的特性, 且多分布在半干旱地区, 降雨量少, 土壤侵蚀严重[1, 2]. 此外, 化肥、农药等的大量施用使得土壤结构和性质遭到破坏, 有机质含量逐渐降低, 保水保肥能力显著下降, 影响黄土区农作物产量, 制约当地农业可持续发展.
生物炭是由农林生物质在限氧或低氧条件下, 通过高温热解获得的一种由芳香烃和单质碳组成的高稳定性碳基材料, 具有丰富的孔隙结构、较大的比表面积和多种表面基团等, 已被广泛应用于土壤改良和环境修复[3 ~ 5]. 由于其质地蓬松, 施入后可以有效降低土壤容重, 提高土壤孔隙度, 缓解土壤板结, 增大田间持水量[6 ~ 10]. 有研究表明, 在砂壤土中施用玉米秸秆生物炭, 水分流失减少5%~15.02%, 提高灌溉用水效率2%~9.43%[11]. 詹舒婷等[12]基于土柱试验发现添加油菜、藜麦和马铃薯这3种茎秆生物炭均可提高土壤入渗速率和蓄水能力, 其中马铃薯秆生物炭表现最好为0.82 mm·min-1. Kannan等[13]发现施用豆科木质生物炭可以使砂壤土容重降低0.03 mg·m-3, 与磷细菌联用后15 cm和30 cm深度的土壤含水量分别可达13.2%和13.5%. 包维斌等[14]发现杂木生物炭在1%~4%的添加量下, 累计入渗量降低5.23%~19.11%, 吸水量增加42%~163%, 明显提高旱区土壤持水和保水性能. 陈姣等[15]在南方红壤和水稻土中施加0.1%~5%的竹筷生物炭, 红壤和水稻土田间持水率分别提高0.32%~4.08%和0.05%~2.11%. 综上, 生物炭施用可明显提高土壤持水保水特性[16].
为了进一步提升生物炭的应用效果, 采用活化改性等手段优化生物炭表面理化性质, 经过造孔、开孔和扩孔形成丰富孔隙结构, 提高生物炭比表面积, 增加活性官能团的数目和种类. 左昊等[17]采用不同浓度硫酸改性小麦秸秆生物炭, 当硫酸浓度为90%时, 表面孔径分布特征发生明显变化, 微孔体积占比增大, 比表面积提高1.5倍. 通过氢氧化钠浸渍制得的碱改性米糠生物炭, 比表面积增大约3.59倍, 总孔容积提高约2.87倍[18]. 利用40%、50%和60%的磷酸溶液对茶渣生物炭进行改性, 比表面积分别提高3.79、11.79和29.72倍, 总孔体积分别提高5.18、10.16和20.12倍, 改性后生物炭羧基和偏磷酸基团含量增大, 亲水性显著提升[19]. 黄成真等[20]探究2%、4%和8%添加量下小麦秸秆生物炭及磷酸改性生物炭对盐渍土入渗和蒸发能力等的影响, 发现生物炭和改性生物炭均能够有效促进土壤水分入渗, 且添加量越多, 促进效果越明显, 其中添加4%的改性生物炭能够有效降低土壤pH, 显著改良盐渍土. 目前, 改性生物炭多应用于环境修复与污染物吸附, 而对于是否可以提升土壤的保水性能研究较少, 特别是缺少改性生物炭在干旱黄土地区的应用效果研究.
本文以陕甘地区干旱黄土为研究对象, 基于室内土柱试验和蒸发试验, 探究玉米秸秆原始生物炭及不同改性玉米秸秆生物炭在不同添加量下对干旱黄土的持水保水效果, 分析其对土壤饱和导水率、累计蒸发量和持水量等水力特性的影响, 明确改性玉米秸秆生物炭对土壤保水性的作用效果, 以期为生物炭改性及科学施用提供科学依据, 并为缓解黄土区干旱问题、提升地力提供参考借鉴.
1 材料与方法 1.1 供试土壤与生物炭制备本试验土壤取自陕西省榆林市米脂县（N37°52′40″, E110°19′29″）, 土样采用S形取样方法分层采集, 采样深度为0~20 cm. 土样去除杂质, 经风干3~5 d后过2 mm筛备用. 测试结果显示, 土壤ω（有机质）为1.83 g·kg-1, ω（全氮）为0.34 g·kg-1, ω（全磷）为0.06 g·kg-1, ω（全钾）为17.00 g·kg-1. 土壤砂粒、粉粒和黏粒占比分别70.21%、24.20%和5.59%. 以玉米秸秆为原料, 在热解温度500 ℃, 升温速率10 ℃·min-1, 停留时间2 h的条件下制得玉米秸秆原始生物炭, 记为BC. 量取300 mL浓度分别为1.0 mol·L-1和3.0 mol·L-1的H3PO4、NaOH和NH4Cl溶液与20 g生物炭充分混合[18, 21], 浸渍搅拌1 h并振荡12 h, 制得改性玉米秸秆生物炭, 按改性试剂种类和浓度分别记为PBC1和PBC3（H3PO4改性生物炭）, HBC1和HBC3（NaOH改性生物炭）及NBC1和NBC3（NH4Cl改性生物炭）.
1.2 生物炭表征方法使用元素分析仪（Elementar Vario Micro Cube）测定样品中C、H、N和S的元素含量. 据ASTM E870-82标准, 通过差减法计算O元素质量分数（O% = 100%-C%-H%-N%-S%-灰分%）. 采用马弗炉（SDMF300）在550 ℃下将生物炭烧灼2 h后测算灰分含量. 利用扫描电子显微镜（蔡司sigma 300）对生物炭表面的形貌特征进行观察与分析, 观察生物炭改性前后表面微观结构. 采用比表面积及孔径分析测定仪（麦克ASAP2420）测定生物炭的比表面积（SA）、孔体积（PV）和孔径（PW）. 生物炭的表面官能团峰位信息通过傅里叶红外光谱分析仪（Thermo Nicolet iS5）采用KBr压片法, 在4 000~400 cm-1波长范围内, 以4 cm-1分辨率扫描获取.
1.3 试验设计选取玉米秸秆原始生物炭（BC）和6种改性玉米秸秆生物炭（PBC1、PBC3、HBC1、HBC3、NBC1和NBC3）, 设置3个生物炭添加量（1%、2%和3%）, 另设空白对照CK, 共计22个处理, 每个处理重复3次.
1.3.1 土壤饱和导水率基于土柱试验, 称取500 g生物炭和供试土壤混合样品, 分5层均匀装入有机玻璃管内（内径7 cm, 高30 cm）, 分层处打毛, 管底部垫一层滤纸, 土柱总高度为10 cm（土壤容重1.3 g·cm-3）. 将土柱放在装有去离子水的平底容器中, 放置12 h至吸水饱和后取出, 保持水头高度为5 cm, 当土柱下部有水流出时开始计时, 以20、30、40、50和60 min等为测量间隔记录渗透量. 直至两次之间渗透量基本不变时结束试验.
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(1) |
式中, Ks为土壤饱和导水率（cm·h-1）, Q为渗透量（mL）, L为土样高度（cm）, A为渗透横截面积（cm2）, t为渗透时间（h）, H为水头高度（cm）.
1.3.2 土壤水分蒸发试验称取100 g生物炭和供试土壤混合样品, 装入底部垫有滤纸的环刀中. 将环刀置于水中, 浸泡12 h后取出静置, 排出重力水后, 将环刀放在室内. 每日在规定的时间内称量环刀质量, 计算日蒸发量. 整个试验过程共持续20 d. 日蒸发量[24]按照公式（2）计算：
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(2) |
式中, E为土壤日蒸发量（mm）, M差为土壤日质量变化值（g）, r为环刀内半径（cm）, ρ为水的密度（g·cm-3）.
土壤水分累计蒸发量与时间的关系采用Rose模型[25]进行拟合, 公式为：
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(3) |
式中, Y为累计蒸发量（mm）, X为蒸发时间（d）, S为稳定蒸发参数, A为水分扩散参数.
1.3.3 土壤水分特征曲线称取200 g生物炭和供试土壤的混合样品装入小花盆, 吸水1 h后取出静置2 d, 用环刀取样吸水至饱和. 采用离心机法测定水分特征曲线[26], 在高速离心机（HITACHI, CR22GIII型）内恒定温度4 ℃下, 依次测定0、300、650、1 100、1 500、2 000、3 500和9 000 r·min-1等11个离心转速条件下环刀土样的体积含水量.
1.4 数据处理利用Excel 2019和Origin 2021处理试验数据、分析作图并进行相关性分析. 使用SPSS19.0软件进行基于Duncan多重比较检验的方差分析（ANOVA）, 研究不同因素对土壤饱和导水率、累计蒸发量和体积含水量的影响；最小显著差异法（LSD）进行差异显著性检验（P < 0.05）.
2 结果与分析 2.1 改性玉米秸秆生物炭的理化特性表 1为改性前后玉米秸秆生物炭理化特性, 改性后生物炭的N、C、H和O元素含量增加, S元素含量降低. 其中, HBC3的C含量是BC的1.27倍, HBC1的O含量是BC的4.5倍. 改性生物炭C含量随改性溶液浓度的增加而增加. 随着改性溶液浓度增加NaOH和NH4Cl改性生物炭O含量显著减小, H3PO4改性生物炭O含量显著增加（P < 0.05）. O/C是表征生物炭亲水性大小的重要指标, 值越大亲水性越强. 改性后生物炭亲水性增强, 其中, NBC3亲水性最强. 随改性溶液浓度增大, NaOH和NH4Cl改性生物炭亲水性显著减小, H3PO4改性生物炭亲水性显著增大（P < 0.05）.
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表 1 改性前后玉米秸秆生物炭理化性质1） Table 1 Physical and chemical properties of corn straw biochar before and after modification |
玉米秸秆原始生物炭的比表面积为6.34 m2·g-1, 总孔体积为0.01 cm3·g-1, 平均孔径为6.78 nm. 与BC相比, 改性生物炭比表面积增大3.25~6.47倍, HBC3最大为47.38 m2·g-1；总孔体积增大1.61~4.76倍, HBC3最大为0.08 cm3·g-1, PBC1、PBC3、HBC3和NBC3平均孔径降低10.57%~42.72%, 这可能是因为H3PO4溶液腐蚀性较强, 致使部分中孔孔壁坍塌, 生物炭孔道堵塞, 但同时腐蚀造孔, 形成许多小孔隙, 致使孔径减少, 比表面积增大, 总孔体积增大[19, 21]. 经NaOH和NH4Cl改性后生物炭总孔体积增大, 低浓度下孔径增大, 高浓度下孔径减小, 这可能是低浓度NaOH和NH4Cl溶液将生物炭孔道中的灰分溶解, 有效疏通了生物炭内外孔道, 使得平均孔径略微增大, 而高浓度溶液腐蚀造孔, 形成了更多的小孔隙, 平均孔径减少[18].
图 1为改性前后玉米秸秆生物炭的SEM结果, BC表面较为粗糙, 褶皱较多, 孔隙结构不清晰[27]. H3PO4改性生物炭具有明显的孔道, 且形成大量新的微孔, 孔道内较为光滑, 有少量不规则颗粒物；NaOH改性生物炭表面较为光滑, 孔道内无明显颗粒物存在, 大孔和介孔孔隙较为丰富；NH4Cl改性生物炭表面和孔道内较为粗糙, 有颗粒物附着, 孔隙大小较为均匀. 总体来看, 改性后生物炭表面附着的灰分基本被溶出, 同时腐蚀生物炭表面, 从而形成新的孔道, 孔隙结构更加丰富[21].
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(a)BC; (b)PBC; (c)HBC; (d)NBC 图 1 改性前后玉米秸秆生物炭的SEM结果 Fig. 1 SEM results of corn straw biochar before and after modification |
生物炭的持水性能不仅受比表面积的影响, 而且受其表面含氧官能团的影响[21]. 图 2为改性前后玉米秸秆生物炭的FTIR光谱, 与BC相比, 改性生物炭表面官能团吸收峰大致相同, 但吸收强度有所增强, 这说明生物炭表面官能团有显著变化. 3 450 cm-1处出现较明显的—OH吸收峰；1 400 cm-1出现较弱的—COOH吸收峰；1 600~1 650 cm-1和1 100 cm-1处的吸收峰分别为C=O伸缩振动峰和脂肪族化合物C—O伸缩振动峰, 这可能是在热解过程中有少量氧气进入形成的[27, 28]；基于峰高和峰位的变化可以看出, 1 mol·L-1改性生物炭比3 mol·L-1改性生物炭亲水性官能团数量多.
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图 2 改性前后玉米秸秆生物炭的FTIR光谱 Fig. 2 FTIR spectra of corn straw biochar before and after modification |
图 3为各处理下的土壤饱和导水率, CK处理土壤饱和导水率为2.36 cm·h-1, 与CK处理相比, BC和改性生物炭处理的土壤饱和导水率分别降低36.76%~46.69%和5.74%~46.65%, 且改性生物炭较BC处理有所增加. 随生物炭添加量增加土壤饱和导水率显著减小（P < 0.05）. 3种改性处理的土壤饱和导水率依次为NH4Cl改性生物炭 > H3PO4改性生物炭 > NaOH改性生物炭, 但各处理间无显著性差异. 添加量为3%时, PBC3处理的土壤饱和导水率最低, 为1.26 cm·h-1. 此外, 1 mol·L-1改性处理的土壤饱和导水率略低于3 mol·L-1改性处理, 但两种改性浓度间无显著性差异.
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0%、1%、2%和3%分别表示生物炭添加量为0%、1%、2%和3%；不同小写字母表示不同处理间差异显著（P < 0.05） 图 3 各处理下的土壤饱和导水率 Fig. 3 Soil saturated hydraulic conductivity under each treatment |
图 4为各处理下的土壤水分累计蒸发量. 在蒸发试验初期, 各处理蒸发量无明显差异, 随着时间的推移差异逐渐增大. BC和改性生物炭处理的土壤水分累计蒸发量显著高于CK处理, 并随添加量增加而增大, 但与BC处理相比, 部分改性处理土壤水分累计蒸发量有所降低. 当添加量为1%时, BC处理土壤水分累计蒸发量为19.71 mm, 与BC处理相比, PBC处理可以抑制土壤水分前期蒸发, NBC处理土壤水分累计蒸发量显著减小3.79%~6.29%, 抑制土壤蒸发过程；添加量为2%时, 与BC处理相比, 改性生物炭处理累计蒸发量降低了0.63%~8.46%；添加量为3%时, 与BC处理相比, HBC3和NBC3处理土壤水分累计蒸发量降低了2.68%. 此外, 1 mol·L-1改性生物炭较3 mol·L-1改性生物炭土壤水分累计蒸发量显著降低.
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图 4 各处理下的土壤水分累计蒸发量 Fig. 4 Cumulative evaporation of soil moisture under each treatment |
表 2为采用Rose模型进行土壤水分蒸发的拟合结果, 各方程决定系数R2在0.95~0.98, 表明Rose模型可以较好地拟合生物炭添加条件下的土壤水分蒸发过程. 不同处理对S值（稳定蒸发参数）影响不同, 与CK处理相比, 添加BC及改性生物炭处理的S值增大, 且随添加量的增加呈上升趋势. 与BC相比, 添加NH4Cl改性生物炭后S值减小. 当土层比较干燥时, 土壤水分蒸发主要以水汽扩散为主[12], 当添加量为1%和2%时, 与CK处理相比, 添加BC和改性生物炭的A值（水分扩散参数）降低. 此外, H3PO4和NaOH改性处理的S值和A值随改性浓度增大而增大, 而NH4Cl改性处理的S值和A值随改性浓度增大而减小.
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表 2 各处理下土壤水分蒸发曲线的模拟参数 Table 2 Simulation parameters of soil moisture evaporation curves under each treatment |
2.2.3 土壤水分特征曲线
图 5为各处理下的土壤水分特征曲线. 结果显示, 在不同吸力下土壤体积含水量存在差异, 随着土壤吸力增大逐渐减少, 且随生物炭添加量的增加呈先增后减的趋势. 低吸力段（< 100 kPa）下, 与CK处理相比, 添加BC和改性生物炭土壤体积含水量分别显著增加6.67%~15.61%和10.13%~37.33%. 与BC处理相比, 添加改性生物炭土壤体积含水量提高0.48%~23.79%. 中高吸力段（100~1 700 kPa）下, 与CK和BC处理相比, 添加1%和2%的改性生物炭土壤体积含水量提高0.74%~34.02%, 其中PBC处理效果最好. 当添加量为3%时, HBC1和NBC3处理体积含水量高于BC和CK处理, 其他改性处理体积含水量均低于BC处理. 图 6为生物炭添加量、改性溶液浓度与土壤水力特性的相关性分析, 结果发现, 生物炭添加量分别与土壤饱和导水率和水分累计蒸发量呈极显著（P < 0.01）负相关和正相关, 而与土壤体积含水量无相关性. 改性溶液浓度与土壤饱和导水率、累计蒸发量和体积含水量无相关性.
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图 5 各处理下的土壤水分特征曲线 Fig. 5 Soil moisture characteristic curves for each treatment |
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1.改性溶液浓度, 2.添加量, 3.土壤饱和导水率, 4.土壤水分累计蒸发量, 5.土壤体积含水量；**表示P < 0.01；红色表示正相关, 蓝色表示负相关 图 6 生物炭添加量、改性溶液浓度与土壤水力特性的相关性分析 Fig. 6 Correlation analysis of biochar addition, modified solution concentration and soil hydraulic properties |
土壤饱和导水率反映了土壤的渗透性能, 与土壤容重和孔隙度密切相关. 黄土土壤粒径较粗, 大孔隙较多, 原始生物炭及改性生物炭与土壤混合后, 粒径较小的生物炭颗粒分布在土粒之间, 阻塞土壤中大孔隙的连接通道, 饱和导水率降低, 导致土壤入渗性能下降[29]. 同时, 生物炭还可以吸附和固定多种无机离子及化合物, 在土壤中形成有机与无机复合体, 减少土壤中的大孔隙, 降低土壤饱和导水率[30, 31]. 有研究发现, 喀斯特坡耕地黄壤中添加0.25~1 mm粒径的玉米秸秆生物炭, 土壤饱和导水率降低了11.74%[32]. 生物炭添加量越大, 土壤黏粒分散度越高, 孔隙越小, 黄绵土饱和导水率逐渐降低, 导水能力下降幅度越大[33]. 然而, 也有研究表明, 添加生物炭可以提高土壤饱和导水率, 添加1%秸秆生物炭后, 表层和亚表层土壤饱和导水率提高45%和35%[34]. 本研究中, 改性生物炭土壤饱和导水率高于原始生物炭, 可能是因为生物炭改性后孔隙度增加, 中、大孔隙增多, 导水能力增大. 因此, 适宜的土壤饱和导水率对土壤水分和植物生长至关重要, 添加原始生物炭及改性生物炭后延长了水分在黄土中的停留时间, 进而可以增加作物根系水分吸收量, 促进作物生长发育.
3.2 改性玉米秸秆生物炭添加对土壤累计蒸发量的影响土壤水分蒸发过程通常分为两个阶段, 第一阶段主要靠毛管水蒸发, 以相对高而稳定的速率蒸发；第二阶段土壤含水量较小, 蒸发速率逐渐减小, 转为水汽扩散阶段. 本研究发现, 添加原始生物炭及改性生物炭促进了黄土水分蒸发, 土壤水分累计蒸发量增加. 究其原因, 生物炭施用后提高了土壤的有效孔隙, 增强土壤输送水分的能力. 另外, 加入生物炭后表层土壤颜色加深, 土壤表层的温度升高, 进一步加速了水分蒸发. 类似研究表明, 添加藜麦秆生物炭30 d左右, 可提高土壤水分累计蒸发量10.2%. 但也有研究发现, 添加生物炭可以降低土壤的累计蒸发量[35 ~ 37]. 棉秆生物炭添加量为5%时, 将生物炭混合于土壤表层10 cm, 粉状生物炭和杆状生物炭组累计蒸发量分别减小1.95%和14.82%[38]. 这是由于生物炭对水分的吸持力可以抑制表层土壤蒸发. 当添加量较小时, 对土壤孔隙和颜色的影响较小, 可以抑制地表土壤水分蒸发[39]. 本研究中部分改性生物炭添加后抑制了土壤前期的蒸发, 与未改性生物炭相比累计蒸发量降低, 可能是生物炭经改性后亲水性增强, 较原始生物炭对水分的吸持力增大, 对土壤蒸发起到抑制作用. 总体来说, 本研究中原始生物炭及改性生物炭未缓解土壤水分蒸发, 但与原始生物炭相比, 部分改性处理土壤累计蒸发量降低, 一定程度提高了土壤水分利用率.
3.3 改性玉米秸秆生物炭添加对土壤持水特性的影响土壤水分特征曲线是描述土壤含水量与土壤吸力或势能之间的关系[40, 41]. 本研究中各处理下土壤水分特征曲线趋势基本相同, 土壤水分流失主要集中在低吸力段, 随着吸力增大, 失水量逐渐减少. 相同吸力下, 添加生物炭后土壤体积含水量增加, 这是因为生物炭与土壤混合后, 土壤中微孔占比增加, 孔隙结构的改变为水分运动创造了复杂且曲折的通道, 水分进入土壤团聚体后不易流失[42 ~ 44]. 其次, 改性生物炭表面具有更多的亲水性含氧官能团（—COOH、—OH和—C=O）, 可以与水分子间形成氢键, 增加土壤持水性能, 减缓水分流失[45, 46]. 此外, 本研究土壤体积含水量与生物炭添加量无线性关系, 王竹等[47]研究也发现, 土壤体积含水量会随生物炭添加量的增加呈现先增大后减小再增大的趋势, 与本研究结果一致. 由此可见, 在水吸力一定时, 存在最优生物炭添加比例, 后续可深入探究适合黄土干旱地区的炭土比, 有效提高黄土的土壤持水性.
4 结论（1）添加玉米秸秆原始生物炭和改性玉米秸秆生物炭可显著提高干旱黄土的保水能力, 土壤饱和导水率降低5.74%~46.69%, 且随生物炭添加量增大而减小.
（2）随着玉米秸秆原始生物炭和改性玉米秸秆生物炭添加量的增加, 土壤水分累计蒸发量呈现增大趋势, 但与玉米秸秆原始生物炭相比, 添加改性玉米秸秆生物炭累计蒸发量可以降低0.63%~8.46%, 能够减缓土壤蒸发过程, 减少水分散失, 提高水分利用率.
（3）添加玉米秸秆原始生物炭和改性玉米秸秆生物炭可增大土壤的持水能力, 低吸力段（< 100 kPa）下, 土壤体积含水量增加了6.67%~37.33%. 生物炭经改性后土壤体积含水量提高了0.48%~23.79%. 中高吸力段（100 kPa~1 700 kPa）下, 添加1%和2%的改性玉米秸秆生物炭可以提高土壤体积含水量.
（4）基于本研究试验结果, 综合考虑经济成本、环境风险和实际应用等因素, 添加2%的1 mol·L-1的H3PO4改性生物炭更适宜提高干旱黄土的持水保水效果.
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