2024, Vol. 45
2. 粤港澳环境质量协同创新联合实验室, 广州 511443
2. Guangdong-Hong Kong-Macau Joint Laboratory of Collaborative Innovation for Environmental Quality, Guangzhou 511443, China
对流层臭氧（O3）是由挥发性有机物（VOCs）和氮氧化物（NOx）在太阳光照射下经过光化学反应生成的典型二次污染物, 是造成我国区域大气复合污染的重要因素之一[1, 2].对流层O3会对人体健康产生危害, 能够伤害人体的眼睛、呼吸系统以及肺功能等[3, 4], 对建筑物有一定的腐蚀作用[5], 还能造成农作物减产[6, 7], 同时还是一种重要的温室气体[8].O3与其前体物之间的非线性关系使得前体物的不合理减排导致O3浓度上升[9 ~ 11].排放控制策略的有效性取决于O3形成是受VOCs控制还是受NOx控制[12].在VOCs控制状态下, 降低VOCs排放会减少有机自由基（RO2）的化学产生, 进而导致NOx循环减少, 从而降低O3浓度[13].在NOx控制状态下, 降低NOx排放会减少NO2的光解过程, 而NO2光解是游离氧原子的主要来源, NOx减少也会使环境中的O3浓度降低[14].
判断O3生成敏感性的方法大致可以分为3类, 包括基于卫星遥感数据的方法[15]、基于排放源清单和空气质量模型的方法[16]和基于观测数据和观测模型的方法[17].其中, 基于卫星遥感数据的方法因为卫星数据覆盖面广和观测时间长等特点, 被广泛用于O3生成敏感性的研究[18].赵伟等[19]的研究发现, 珠三角VOCs控制区面积随着前体物浓度的变化和时间的推移在不断减少, NOx-VOCs协同控制和NOx控制区面积逐渐增加.还有其他研究表明, VOCs控制区主要集中在较为发达的城市地区, NOx控制区则较多地出现在城市郊区以及农村地区[20 ~ 22].庄立跃等[23]的研究认为珠三角中部为VOCs控制区, 珠三角边缘地带为NOx控制区. Jin等[24]基于OMI卫星数据研究表明在我国的几个典型城市群如京津冀、长三角、珠三角等, VOCs控制区主要是城区及工业较发达地区, 而郊区以及偏远地区则主要为NOx控制区.
广东省作为我国经济较为发达的省份之一, O3污染是限制空气质量进一步提升的主要因素[25], 明确O3生成敏感性的时空变化特征是实施有效的O3污染防控措施的基础[26], 同时, 识别气象条件对O3生成敏感性的影响则有助于制定更加合理有效的O3污染防控措施[27, 28].本文基于2015~2020年O3检测仪（ozone monitoring instrument, OMI）卫星遥感的对流层NO2和甲醛（HCHO）垂直柱浓度资料, 分析广东省对流层NO2和HCHO垂直柱浓度的时空变化及O3生成敏感性, 以期为广东省的O3污染防控措施提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 数据资料NO2数据来自中国环境监测总站全国空气质量数据网（http://www.cnemc.cn/）的小时数据, 并按照《环境空气质量标准》（GB 3095~2012）进行质量控制.气象数据来自欧洲中尺度天气预测中心（European Centre for Medium-Range Weather Forecasts, ECMWF）提供的时间分辨率为1 h, 空间分辨率为0.25°×0.25°的ERA5再分析数据, 包括2 m气温（T2m）、相对湿度（RH）、气压（SP）、10 m风速（WS10）、边界层高度（BLH）和地表下行短波辐射（DSSR）. HCHO和对流层NO2柱浓度数据来自对流层排放监测网OMI卫星的3级产品（http://www.qa4ecv.eu/）, 空间分辨率分别为0.05°×0.05°和0.125°×0.125°, 为了后续计算, 经空间插值后统一为0.125°×0.125°.经过验证, 站点观测的NO2浓度和对流层NO2柱浓度呈现较为一致的变化趋势, 相关系数达到0.73.
本研究进一步将广东省分为珠三角和非珠三角区域, 其中珠三角包括广州、佛山、中山、东莞、深圳、惠州、珠海、江门和肇庆共9个城市, 其他城市为非珠三角区域, 选取2015~2020年的数据进行分析.
1.2 O3生成敏感性分析方法本研究基于卫星数据分析广东省O3生成敏感性指标（FNR）, 计算公式如下:
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(1) |
式中, c（HCHO）为HCHO柱浓度, c（NO2）为NO2柱浓度, FNR为二者比值.关于FNR阈值的划分标准, 目前普遍最常采用的是2010年Duncan等[29]给出的标准, FNR < 1时为VOCs控制, FNR > 2时为NOx控制, 1 < FNR < 2时为VOCs-NOx协同控制.但该阈值划分标准是基于美国环境空气得到的, 因此不一定适合广东省的情况.Chen等[30]在基于Duncan等[29]的基础上, 提出了适用于珠三角及其周边地区的FNR阈值划分标准, FNR < 1.25为VOCs控制, FNR > 2.39为NOx控制, 1.25 < FNR < 2.39为NOx-VOCs协同控制.本研究选取Chen等[30]规定的敏感性阈值.
1.3 灰色关联分析灰色关联度分析（grey gelation analysis, GRA）, 是一种多因素统计分析的方法.用来检验因素间关系的强弱、大小、次序, 基本思想是以因素的数据列为依据, 用数学的方法研究因素间的几何对应关系[31, 32], 计算公式如下:
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(2) |
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(3) |
式中, x0为因变量（又称参考数列）, xi为自变量（又称比较数列）, ζi（k）为x0与xi的关联系数, ρ为分辨系数, 取值范围为0 < ρ < 1, 本研究ρ取0.5[33].由于关联系数不止1个, 为了便于进行整体性的比较, 将关联系数求取平均值从而得到关联度ri来表示参考数列与比较数列之间的关联程度[34].
2 结果与讨论 2.1 广东省O3前体物时空分布特征图 1展示了广东省2015~2020年对流层NO2和HCHO柱浓度均值和变化趋势的空间分布.广东省对流层NO2柱浓度主要呈现出以珠三角地区为高值中心向四周逐渐减少的分布特征, 这与NO2的排放与生活生产活动息息相关, 城市之间也相互影响, 具有一定的城市群效应[35]有关, 珠三角地区的城市有较大的人口密度, 工业和交通运输业也较为发达. 2015~2020年广东省、珠三角地区和非珠三角地区的NO2柱浓度均值分别为3.51×1015、5.46×1015和2.65×1015 molec·cm-2（图 2）, 非珠三角地区的平均值仅为珠三角地区的48.4%.就NO2柱浓度变化趋势而言, 广东省大部分地区呈现出下降趋势, 仅在惠州市沿海地区和广东省与其他省份交界处出现增加, 珠三角的下降趋势最为显著, 2015~2020年广东省、珠三角地区和非珠三角地区的NO2柱浓度的变化趋势分别为-0.11×1015、-0.21×1015和-0.06×1015 molec·（cm2·a）-1（图 2）. NO2柱浓度的下降与近年来重点行业绿色工程升级, 工业源排放减少, 交通物流节能减排工程实施以及道路移动源NOx排放下降等方案的实施[36]有关.
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蓝色线框选部分为珠三角地区, 红色线框选部分为非珠三角地区；五角星阴影区域表示变化率通过90%的显著性检验 图 1 2015~2020年广东省对流层NO2和HCHO柱浓度以及变化趋势的空间分布 Fig. 1 Spatial distribution and temporal trends of tropospheric NO2 and HCHO column concentrations in Guangdong Province from 2015 to 2020 |
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图 2 2015~2020年广东省、珠三角地区及非珠三角地区NO2和HCHO柱浓度 Fig. 2 Tropospheric NO2 and HCHO column concentrations in Guangdong Province, Pearl River Delta region, and non-Pearl River Delta region from 2015 to 2020 |
HCHO柱浓度也呈现出珠三角地区高, 其他地区低的分布特征, 但HCHO的变化梯度没有NO2柱浓度明显, 2015~2020年广东省、珠三角地区和非珠三角地区的HCHO柱浓度均值分别为10.71×1015、11.76×1015和10.25×1015 molec·cm-2（图 2）.广东省大部分地区的HCHO柱浓度变化呈现下降趋势, 但在空间分布上较为分散, 与呈现上升趋势的地区交错分布. 2015~2020年广东省、珠三角地区和非珠三角地区的HCHO柱浓度的变化趋势分别为-0.1×1015、-0.13×1015和-0.05×1015 molec·（cm2·a）-1.
2.2 广东省O3生成敏感性分析从2015~2020年广东省FNR值的空间分布来看, 珠三角地区的FNR值低于其他地区[图 3（a）], 周边城市FNR值较高, 其中FNR最大值出现在清远市, 最小值出现在深圳市.以1.25~2.39为O3生成敏感性划分阈值, 广东省非珠三角地区主要为NOx控制区, 而珠三角地区珠江口附近地区大部分为VOCs-NOx协同控制区, 极少地区为VOCs控制区[图 3（c）], 而2015~2020年广东省大部分区域的FNR值呈现出上升的趋势[0.07 a-1, 图 3（b）], 表明广东省O3生成敏感性有逐渐向NOx控制或VOCs-NOx协同控制的转变趋势.
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蓝色线框选部分为珠三角地区, 红色线框选部分为非珠三角地区；五角星阴影区域表示变化率通过了90%的显著性检验 图 3 2015~2020年广东省FNR>值、变化趋势和O3生成敏感性的空间分布 Fig. 3 Spatial distribution of FNR values, trends, and O3 generation sensitivity in Guangdong Province from 2015 to 2020 |
表 1进一步统计了广东省、珠三角地区和非珠三角地区不同O3生成敏感性区域占比的逐年变化情况.非珠三角地区自2015年起, 超过95%的面积处于NOx控制区, 小于2%的区域处于VOCs-NOx协同控制区, 同时VOCs-NOx协同控制区的面积逐渐减少, NOx控制区的面积逐渐增加, 到2020年, 非珠三角地区NOx控制区占比已高达99.9%.珠三角地区自2015年起, VOCs控制区和VOCs-NOx协同控制区面积不断减少, NOx控制区面积不断增加, 到2020年VOCs控制区和VOCs-NOx协同控制区面积分别减少到1.6%和42.4%, 而NOx控制区的面积从42.7%扩大到56.0%.整体而言, 广东省VOCs控制区、VOCs-NOx协同控制区和NOx控制区的比例分别为1.2%、15.8%和83.0%, O3生成敏感性的分布特征与在京津冀地区的情况大致一致[37], 这意味着在不同的地区应当采取不同的减排措施以控制O3污染问题.
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表 1 2015~2020年珠三角地区和非珠三角地区三种不同的控制区的面积占比/% Table 1 Area proportions of three different control zones in the Pearl River Delta region and non-Pearl River Delta region from 2015 to 2020/% |
考虑到HCHO和NO2的浓度具有季节差异[38], 图 4展示了2015~2020年广东省O3生成敏感性的季节分布, 可以看出夏季和冬季的O3生成敏感性具有较大差异, 在夏季整个广东省几乎全部处于NOx控制区, 仅有零星的地区处于VOCs-NOx协同控制区, 而冬季珠三角大部分地区处于VOCs控制和VOCs-NOx协同控制区, 这表明在制定减排措施时不应忽略季节因素.
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图 4 2015~2020年广东省O3生成敏感性季节的空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of seasonal O3 generation sensitivity in Guangdong Province from 2015 to 2020 |
气象条件的变化会通过影响O3前体物自然源排放[39 ~ 41]和光化学反应速率[42, 43]等对O3生成敏感性产生影响, 图 5展示了2015~2020年广东省月平均FNR值与气象参数的相关性.FNR值与T2m、RH、SSRD和BLH呈正相关关系, 表明气温偏高、相对湿度偏大和短波辐射偏强, 有利于广东省O3生成敏感性趋向于受NOx控制, 与WS10和SP呈负相关关系, 表明风速偏大, 有利于广东省O3生成敏感性趋向于受VOCs控制和VOCs-NOx协同控制.上述FNR值与气象参数的关系在进一步划分为珠三角和非珠三角地区后也同样存在（表 2）, 这与Chen等[44]对粤港澳大湾区和Carrillo-Torres等[45]对蒙特雷大都市区在气象对O3生成敏感性的影响分析中得到的结果相吻合.值得一提的是, 除了与气象条件有关外, FNR值的变化也受到污染物排放和区域传输的影响[46], 需要进一步地深入研究.
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*表示通过95%显著性检验, **表示通过99%显著性检验, 阴影部分表示95%置信区间 图 5 2015~2020年广东省气象参数与FNR的相关性 Fig. 5 Correlation between meteorological parameters and FNR in Guangdong Province from 2015 to 2020 |
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表 2 2015~2020年FNR值与气象参数的相关系数1） Table 2 Correlation coefficients between FNR values and meteorological parameters from 2015 to 2020 |
为了进一步确认上述6个气象参数对FNR的影响程度, 采用灰色关联分析方法对气象参数的影响进行排序.如表 3所示, 对整个广东省和珠三角地区而言, 影响O3生成敏感性影响最大3个气象因子为SSRD、RH和T2m, 而对非珠三角地区而言, 影响O3生成敏感性影响最大3个气象因子为SSRD、RH和BLH, 这与Chen等[44]的研究结果较为一致.
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表 3 2015~2020年FNR值与气象参数的灰色关联度分析结果 Table 3 Results of grey relational analysis between FNR values and meteorological parameters from 2015 to 2020 |
3 结论
（1）广东省2015~2020年对流层NO2柱浓度呈现出以珠三角地区为高值中心向四周逐渐减少的分布特征, 整体呈现下降趋势, 下降趋势为-0.11×1015 molec·（cm2·a）-1, 珠三角地区的下降趋势最为显著, 趋势为-0.21×1015 molec·（cm2·a）-1；HCHO柱浓度呈现出珠三角地区高, 其他地区低的分布特征, 大部分地区的HCHO柱浓度呈现下降趋势, 但在空间分布上较为分散, 广东省平均的下降趋势为-0.1×1015 molec·（cm2·a）-1.
（2）广东省2015~2020年大部分地区的FNR值呈现出上升的趋势, VOCs-NOx协同控制区的范围逐渐减少, NOx控制区的面积不断增加.到2020年, 广东省VOCs控制区、VOCs-NOx协同控制区和NOx控制区的比例分别为0.5%、13.1%和86.4%.珠三角地区VOCs控制区、VOCs-NOx协同控制区和NOx控制区的比例分别为1.6%、42.4%和56.0%, 非珠三角地区VOCs控制区、VOCs-NOx协同控制区和NOx控制区的比例分别为0, 0.1%和99.9%.
（3）广东省2015~2020年FNR值以0.07 a-1的速率增加, 与T2m、RH、SSRD和BLH呈正相关关系, 与WS10和SLP呈负相关关系.灰色关联度分析表明影响广东省O3生成敏感性影响最大3个气象因子为DSSR、RH和T2m.珠三角地区O3生成敏感性影响最大的3个气象因子为SSRD、RH和T2m, 而非珠三角地区O3生成敏感性影响最大3个气象因子为SSRD、RH和BLH.
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