2024, Vol. 45
2. 信阳师范大学河南省水土环境污染协同防治重点实验室, 信阳 464000;
3. 中国科学院大气物理研究所大气边界层物理和大气化学国家重点实验室, 北京 100029;
4. 郑州大学化学学院, 郑州 450001
, NIU Ji-qiang1,2 , LIU Hang3 , ZHANG Yi-dan1 , YAN Jun1 , YAN Jun-hui1,2 , SU Fang-cheng4
2. Henan Key Laboratory for Synergistic Prevention of Water and Soil Environmental Pollution, Xinyang Normal University, Xinyang 464000, China;
3. State Key Laboratory of Atmospheric Boundary Layer Physics and Atmospheric Chemistry, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China;
4. College of Chemistry, Zhengzhou University, Zhengzhou 450001, China
近年来, 为应对严重的细颗粒物（PM2.5）污染问题, 我国采取了一系列严格的大气污染控制措施削减人为排放[1, 2].经过努力, 我国大气污染防治取得显著成效, 大气污染态势得到遏制.2015~2020年, 我国97%的地级市PM2.5浓度呈下降趋势, 变化速率为-11.34 ~ 0.02 μg·（m3·a）-1[3].京津冀、长三角、珠三角、成渝和中原城市群等区域的PM2.5浓度明显降低[4 ~ 8].PM2.5作为二次污染物, 有相当一部分来自一次污染物的化学转化.温度、相对湿度（RH）、风速和降水等气象条件对PM2.5浓度有显著影响[9].PM2.5观测浓度通常包含了气象条件和污染源信息, 气象变化可能掩盖了排放对PM2.5浓度变化的影响.因此定量气象和排放的影响, 对准确评估污染减排措施效果有重要意义[10].
分离气象和排放对PM2.5浓度影响的方法, 归纳起来有：基于数理统计, 建立PM2.5浓度与气象要素和排放源的统计模型[11 ~ 13]；基于机器学习算法, 构建污染物浓度预测模型, 解耦气象变化的影响[14 ~ 18]；基于空气质量模式, 进行敏感性试验, 模拟不同场景下PM2.5浓度变化[19 ~ 23].由Rao等[24]提出的Kolmogorove⁃Zurbenko（KZ）滤波法可将污染物原始浓度时间序列分解为不同时间尺度的分量, 通过对原始序列的重建, 可得到去除气象影响的污染物长期变化趋势. KZ滤波法已广泛地用于PM2.5序列的分解与重建研究.例如：Liu等[25]使用KZ滤波考察了气象和排放对淮河流域PM2.5的贡献；占青等[26]采用KZ滤波评估了气象和减排对京津冀13个城市PM2.5的贡献；张运江等[27]基于KZ滤波分析了排放与气象条件对我国典型城市PM2.5长期分量的贡献；陈伟等[28]利用KZ滤波量化了排放源与气象条件对苏皖鲁豫交界区域PM2.5的贡献.在其它区域或城市也有关于KZ滤波解析气象和排放对PM2.5贡献的研究[29 ~ 33].
淮河流域地处我国南北气候过渡带, 地形地势复杂, 区域间气候差异较大.独特的自然环境和气象条件使得该区域PM2.5污染特征明显.尽管关于淮河流域PM2.5研究已有相关报道[34, 35], 但主要关注PM2.5的时空变化特征或气象影响, 鲜见关于气象和排放对PM2.5化学组分贡献的研究.鉴于此, 本文利用2015~2021年淮河流域35个城市的PM2.5化学组分和气象数据, 分析淮河流域PM2.5及其组分时空格局, 使用随机森林（RF）模型考察PM2.5浓度的影响因素, 采用KZ滤波对原始序列分解和重建, 评估气象和排放对PM2.5及其组分浓度变化的贡献, 以期为淮河流域深化PM2.5污染控制措施的制定提供理论基础和科技支撑.
1 材料与方法 1.1 站点与数据来源淮河流域（31.0°N~37.8°N, 111.9°E~122.7°E）介于长江和黄河两流域之间（图 1）, 涉及河南、安徽、江苏和山东这4省.本文以淮河流域35个地级市为研究对象, 即：安徽省的蚌埠、亳州、阜阳、淮北、合肥、淮南、六安和宿州；河南省的开封、漯河、平顶山、商丘、许昌、信阳、周口、驻马店和郑州；江苏省的淮安、连云港、宿迁、徐州、盐城和扬州；山东省的滨州、东营、菏泽、济宁、临沂、青岛、日照、潍坊、威海、烟台、淄博和枣庄.
|
图 1 淮河流域各城市位置示意 Fig. 1 Location of cities in the Huaihe River Basin |
35个城市2015年1月1日至2021年12月31日的PM2.5及其组分数据, 包括硫酸盐（SO42-）、硝酸盐（NO3-）、铵盐（NH4+）、有机物（OM）和黑炭（BC）来自中国大气成分近实时追踪数据集（tracking air pollution in China, TAP, http://tapdata.org.cn）.TAP由清华大学联合北京大学、南京大学、复旦大学和中国气象科学研究院等多家单位开发并维护.TAP研发的PM2.5组分浓度数据产品的思路是, 以PM2.5浓度为总约束, 从业务化CMAQ模拟获取PM2.5组分信息.其中, 为修正CMAQ模型模拟偏差, 首先改进了沙尘排放模拟模块, 其次基于PM2.5组分观测数据和极端梯度提升（XGBoost）算法构建模型修正模拟PM2.5组分浓度相对贡献, 获得更准确的PM2.5向PM2.5组分的转换因子, 进而得到PM2.5组分浓度数据[36, 37].从TAP获取的PM2.5组分浓度数据的分辨率为d, 对城市内所有站点数据加和平均, 得到该城市平均值.
35个城市同期的NO2和SO2小时浓度监测数据来自中国环境监测总站, 经过有效性审核. 35个城市同期的日气象观测数据, 包括气温（T）、气压（p）、RH、10 m风速（WS）、降水（Pre）和日照时长（SSD）, 来自国家气象科学数据中心.
1.2 KZ滤波污染物原始时间序列可被分解为不同时间尺度的分[38]：
|
(1) |
式中, X为污染物原始逐日时间序列, t为时间点, XST（t）、XSN（t）和XLT（t）分别为污染物短期、季节和长期分量.污染物长期分量和季节分量之和被定义为基线分量, 即：
|
(2) |
式中, XBL（t）为污染物基线分量.
KZ滤波器本质是序列上滑动平均值的迭代. KZ（m, p）为p次迭代的m点滑动平均：
|
(3) |
式中, t为时间点, 时间分辨率为d；s为滑动窗口变量；Yt为经过一次滤波后的时间序列, 并将作为下一次滤波的输入, 如此迭代p次.通过调整滤波参数m和p值可以对不同时间尺度的物理过程进行滤波, 有效滤波宽度N满足下式[39]：
|
(4) |
Rao等[40]详细讨论了滤波参数m和p值的选择, 参数p控制噪声抑制程度, p值确定后根据需要的分解频率确定m值.经过Rao等[40]论证, KZ（15, 5）和KZ（365, 3）是合适的滤波参数. KZ（15, 5）（15 d, 5次迭代）的滤波器将产生一个周期 > 33d的循环序列, 即基线分量. KZ（365, 3）（365 d, 3次迭代）将产生一个周期 > 632 d（约1.7 a）的循环序列, 可分解出原始序列中的长期分量.XST（t）、XSN（t）和XLT（t）可由下列公式计算：
|
(5) |
|
(6) |
|
(7) |
式中, XST（t）反映了前体物和气象的短期波动, XSN（t）归因于太阳高度角的变化, XLT（t）为气候、排放和经济变化的综合结果[41, 42].
1.3 多元线性回归经KZ滤波后的污染物序列依然包含气象影响, 分别以XST（t）和XBL（t）为因变量, 气象要素为自变量, 建立多元线性回归（MLR）模型, 可消除气象影响[43].回归模型如下：
|
(8) |
|
(9) |
|
(10) |
式中, METSTi（t）和METBLi（t）分别为第i个气象要素（T、p、RH、WS、Pre和SSD）的长期和基线分量；εST（t）和εBL（t）分别为短期和基线分量的拟合残差（干扰项）, 两者之和定义为总残差ε（t）；ai和bi为回归系数；a0和b0为截距.
总残差ε（t）主要反映了污染源变化的贡献, 但也包含了建模误差和未考虑到的气象因子贡献等.对ε（t）进行KZ（365, 3）滤波可得到与气象无关的序列.为更直观反映消除气象影响后的污染物长期分量变化, 对ε（t）进行如下的重建：
|
(11) |
式中, XLTadj（t）为与排放有关且与气象无关的污染物长期分量；εLT（t）为ε（t）经KZ（365, 3）滤波得到；XLT（t）的平均值.
1.4 气象条件贡献估算Sun等[10]建议气象条件对污染物长期浓度的影响可由下式计算：
|
(12) |
式中, Contrimet为气象条件的贡献率；kLT和kLTadj分别为XLT（t）和XLTadj（t）的线性变化趋势（采用Theil-Sen斜率估算得到）.
1.5 随机森林模型随机森林（RF）模型是一种基于分类树的机器学习算法, 通过bootstrap重采样技术从原始训练样本集中抽取并生成训练样本子集, 然后根据训练样本集生成多个决策树并组成随机森林.RF模型能够有效回避变量共线性及过拟合问题, 在研究大气污染浓度的影响因素上得到较多应用[44 ~ 46].
本文中, 将淮河流域所有城市的PM2.5日均数据作为因变量, 气象因子数据作为解释变量, 使用R语言软件中的“randomForest”包（版本号4.7.1.1）构建RF回归模型.按照2∶8的比例划分测试集和训练集, 利用MDA（mean decrease accuracy）方法评估影响因素的重要性[45].用“IncMse%（均方误差增加量%）”衡量各气象因子对PM2.5浓度的重要程度, 指标计算方法如下：
|
(13) |
式中, imt为IncMSE%, 值越大表示重要性越强；SXi为在nt棵回归树的RF中被Xi分裂的节点集合（本文nt=300）；Gain（Xi, v）为Xi在分裂点v的基尼信息增益.
根据RF分析结果, 绘制PM2.5与影响因子的偏依赖图（PDP）, 可考察PM2.5对各影响因子的响应机制, 偏依赖函数的定义如下：
|
(14) |
式中, xS为PDP需要绘制的变量, XC为机器学习模型中使用的其它变量, 
硫氧化率（SOR）和氮氧化率（NOR）可反映SO2和NO2向二次组分SO42-和NO3-转化的程度, 计算公式如下：
|
(15) |
|
(16) |
式中, c为量浓度.
2 结果与讨论 2.1 淮河流域PM2.5及其组分年变化特征2015~2021年淮河流域PM2.5及其组分浓度变化如图 2所示.2015~2021年整个区域平均ρ（PM2.5）、ρ（SO42-）、ρ（NO3-）、ρ（NH4+）、ρ（OM）和ρ（BC）分别为53.1、9.9、13.6、8.6、11.6和2.2 μg·m-3.SO42-、NO3-和NH4+在PM2.5中的平均质量分数分别为19.2%±7.9%、24.5%±12.6% 和15.8%±7.5%.在年际变化上, 淮河流域PM2.5、SO42-、NO3-、NH4+、OM和BC浓度均呈下降趋势, 且通过显著性测试（P < 0.01）, 变化速率分别为-4.71、-0.99、-1.05、-0.77、-1.01和-0.19 μg·（m3·a）-1.SO42-、NO3-和NH4+（SNA）在PM2.5浓度的占比由2015年的59.3%上升到2021年的60.1%.
|
图 2 2015~2021年淮河流域PM2.5及其组分浓度时间序列 Fig. 2 Time series of PM2.5 and its component concentrations in the Huaihe River Basin from 2015 to 2021 |
图 3展示了2015~2021年淮河流域PM2.5及其组分浓度的月变化趋势.PM2.5、SO42-、NO3-、NH4+、OM和BC均呈宽口“U型”, 在春夏季浓度低、秋冬季浓度高.夏季大气扩散条件较好, 降水较充沛, 有利于PM2.5的降低.秋冬季较低的气温和较弱的日照导致大气边界层高度降低[48], 造成大气污染物的累积.同时秋冬季较高的RH也促进了一次污染物的二次转化[49]. ρ（SO42-）、ρ（NO3-）、ρ（NH4+）、ρ（OM）和ρ（BC）在1月最高, 分别为16.1、24.9、15.4、21.1和4.2 μg·m-3. ρ（NO3-）和ρ（NH4+）在7月出现月最低值, 分别为6.7 μg·m-3和4.6 μg·m-3. ρ（SO42-）、ρ（OM）和ρ（BC）在8月出现最低值, 分别为6.3、6.3、和1.2 μg·m-3.
|
图 3 2015~2021年淮河流域PM2.5及其组分月变化趋势 Fig. 3 Monthly variation in PM2.5 and its components in the Huaihe River Basin from 2015 to 2021 |
对淮河流域2015~2021年PM2.5年均浓度进行克里金插值, 如图 4所示.PM2.5浓度高值集中在淮河流域中部和西部区域, 淮河流域沿海及南部城市的浓度较低.2015~2021年, ρ（PM2.5）较高的城市有郑州（68.2 μg·m-3）、济宁（66.3 μg·m-3）、枣庄（64.6 μg·m-3）、许昌（64.1 μg·m-3）和菏泽（64.1 μg·m-3）等, ρ（PM2.5）较低的城市有威海（27.6 μg·m-3）、盐城（36.6 μg·m-3）、烟台（39.3 μg·m-3）、六安（40.8 μg·m-3）和淮安（41.3 μg·m-3）等.从省份看, 2015~2021年河南、安徽、江苏和山东省淮河流域城市的ρ（PM2.5）平均值分别为58.5、52.4、44.7和53.8 μg·m-3. 2015~2021年淮河流域各城市的PM2.5浓度均有所降低, 其中淮河流域中部及西部城市的降低更为明显.
|
图 4 2015~2021年淮河流域PM2.5空间分布特征 Fig. 4 Spatial distribution characteristics of PM2.5 in the Huaihe River Basin from 2015 to 2021 |
使用KZ滤波将淮河流域35个城市的PM2.5及组分原始序列分解为不同时间尺度的分量. 表 1展示了不同分量对原始序列的方差贡献. 3个分量的总方差越大表明分解效果越好, 理想状态下为100%[43].3个分量贡献了淮河流域PM2.5及其组分总方差的94.3%~94.7%, 表明KZ滤波分解较为理想. 35个城市PM2.5短期、季节和长期分量对总方差的贡献率分别为45.1%~70.1%（平均值为51.6%）、21.5%~45.0%（平均值为35.9%）和2.2%~12.3%（平均值为7.0%）.从区域平均看, 短期分量的贡献最大, 表明PM2.5变化受短期气象和排放的影响较大.各分量对5种PM2.5组分的贡献也有差异.短期分量对SO42-的方差贡献最高（平均值为60.6%）, 对BC最低（平均值为49.1%）.季节分量对SO42-的方差贡献最低（平均值为26.5%）, 对BC最高（平均值为38.6%）.
|
表 1 淮河流域PM2.5及其组分的各分量方差对原始序列方差贡献率/% Table 1 Variance contribution rates of PM2.5 and its components to the original sequence variance in the Huaihe River Basin/% |
从城市看（图 5）, 短期分量对淮河流域沿海城市PM2.5的方差贡献较大, 排前5位的城市依次是威海（70.1%）、烟台（64.8%）、东营（61.7%）、盐城（60.9%）和扬州（59.0%）. 短期分量对SO42-贡献较大的城市依次是威海（73.8%）、烟台（72.4%）、东营（71.8%）、滨州（70.5%）和青岛（67.5%）.经检验, 35个城市PM2.5短期分量贡献的方差与城市的经度显著正相关（r = 0.75, P < 0.01）.可能越靠近海面, 受海风的影响越大, 污染物的短期波动越剧烈.而35个城市PM2.5及其组分短期分量贡献的方差与城市的经度显著负相关（-0.79 < r < -0.57, P < 0.01）, 表明距海面越远越受季节分量影响.
|
图 5 淮河流域35个城市PM2.5及其组分短期分量对原始序列方差贡献率 Fig. 5 Contribution rates of short-term components of PM2.5 and its components to the original sequence variance in 35 cities of the Huai River Basin |
使用R语言软件构建RF回归模型对2015~2021年淮河流域PM2.5和气象因子的日均值进行分析, 并计算气象因子与PM2.5的Spearman相关性, 结果如图 6所示.
|
解释率表示RF回归模型中的Var explained（方差解释率）, 重要性表示模型中的IncMse（均方误差增加量）, 相关系数表示Spearman相关系数 图 6 2015~2021年淮河流域PM2.5与气象关系 Fig. 6 Relationship between PM2.5 and meteorology in the Huaihe River Basin from 2015 to 2021 |
气象对淮河流域PM2.5浓度的解释率由2015年的49.1%上升到2021年的56.7%, 表明气象对PM2.5的影响力呈增强趋势.在6种气象因子中, 除了气压与PM2.5呈正相关, 其它都为负相关. RF回归结果IncMse%的大小可以衡量各气象因子对PM2.5的重要性.如图 6所示, 各气象因子的重要性有明显的年际波动趋势.整体上6种气象因子的影响力由强到弱依次为T、Pre、SSD、RH、WS和p, 其中关键影响因子为T、Pre、SSD和RH.
偏依赖图显示PM2.5浓度和气象因子之间的相关性, 如图 7所示. 结果表明, 各气象因子与PM2.5浓度之间存在显著的非线性关系.整体上看T升高降低了PM2.5浓度.高温增强了大气热运动, 导致湍流和扩散增强[9].Pre小于30 mm时, 随着Pre的增加, 颗粒物的湿清除能力加强, PM2.5浓度急剧下降. SSD时长小于7 h时, PM2.5浓度基本持平.SSD在7~12 h时, PM2.5浓度急剧下降, 可能是SSD的增加提高了地表温度, 增强了PM2.5的扩散[9].RH对PM2.5浓度的影响呈现先升高后降低的趋势. 当RH在20%~70%时, RH的提高对PM2.5的生成有促进作用.当RH > 70%后, 对PM2.5的生成有抑制作用.WS与PM2.5浓度呈负相关关系, 当WS在0.2~6.2 m·s-1之间, 增强的风速显著降低了PM2.5浓度.当WS大于8 m·s-1时, WS对PM2.5浓度基本没有影响.
|
图 7 气象因子对PM2.5日均浓度的偏依赖 Fig. 7 Partial dependency plots for the meteorological factors in PM2.5 daily average concentration |
淮河流域2015~2021年PM2.5经气象调整前后的长期变化如图 8所示.红线高于蓝线表明气象条件不利于污染物浓度的降低, 反之表明气象有利于污染物浓度的降低.整体上看, PM2.5经气象调整前后的长期分量呈下降的趋势.采用Theil-Sen斜率估算法, 计算PM2.5及其组分浓度的下降速率, 并进行显著性检验.经计算和P < 0.001的显著性检验, 2015~2021年淮河流域PM2.5、SO42-、NO3-、NH4+、OM和BC气象调整前长期分量下降速率分别为4.71、0.99、1.05、0.77、1.01和0.19 μg·（m3·a）-1, 气象调整后长期分量下降速率分别为3.37、0.62、0.75、0.54、0.75和0.14 μg·（m3·a）-1, 这表明气象条件有利于PM2.5浓度的下降.2015~2018年气象条件不利于淮河流域PM2.5及其组分浓度的降低, 使得整个区域PM2.5长期分量浓度分别上升4.0、3.1、1.1和0.3 μg·m-3. 2019~2021年气象条件有利于PM2.5及其组分浓度的降低, 使得整个区域PM2.5长期分量浓度分别下降1.0、2.2和5.0 μg·m-3.
|
图 8 2015~2021年淮河流域气象调整前后PM2.5浓度的长期变化趋势 Fig. 8 Long-term trend of PM2.5 concentrations before and after meteorological adjustments in the Huaihe River Basin from 2015 to 2021 |
使用公式（12）计算气象条件对污染物浓度变化的贡献.图 9展示了气象变化对淮河流域各城市PM2.5及其组分长期分量降低的贡献.气象条件对淮河流域35个城市的6种污染物浓度降低的贡献均为正, 对PM2.5、SO42-、NO3-、NH4+、OM和BC长期分量下降的贡献率分别为4.8%~71.8%（平均值为28.3%）、5.5%~63.8%（平均值为29.1%）、7.7%~73.1%（平均值为31.0%）、7.5%~70.8%（平均值为29.3%）、1.8%~70.0%（平均值为27.8%）和2.5%~77.4%（平均值为28.6%）.这表明淮河流域近年PM2.5长期分量的降低主要归功于“人努力”, 减排的贡献率达71.7%.
|
图 9 2015~2021年气象变化对淮河流域PM2.5及其组分长期分量降低的贡献率 Fig. 9 Meteorological contribution rates for the long-term component reduction of PM2.5 and its components in the Huaihe River Basin from 2015 to 2021 |
从城市看, 气象条件对PM2.5长期分量降低贡献率小于10%的城市有郑州、周口、威海、烟台和东营, 贡献率大于50%的城市有合肥、淮南、宿州和菏泽.从省份看, 气象条件对安徽、山东、江苏和河南省淮河流域城市PM2.5长期分量降低的贡献率分别为43.4%、25.6%、25.5%和20.6%.在PM2.5组分上, 气象对SO42-、NO3-、NH4+、OM和BC长期分量降低贡献率最小的城市是烟台（5.5%）、周口（7.7%）、周口（7.5%）、威海（1.8%）和威海（2.5%）, 贡献最大的城市均是菏泽.
2.8 污染排放对淮河流域PM2.5浓度贡献近年来, 我国采取了一系列措施如燃煤电厂超低排放、散煤替代、公转铁和机动车尾气控制等来削减SO2和氮氧化物的排放, 并取得显著成效[50, 51].作为PM2.5重要的2种气态前体物, SO2和NO2浓度的变化对PM2.5浓度有重要影响.
使用KZ滤波对淮河流域35个城市的SO2和NO2浓度序列进行气象调整, 然后利用Theil⁃Sen回归估算气象调整前后长期分量的变化趋势.图 10分别展示了SO2和NO2的kLT/kLTadj（kLT：气象调整前污染物长期分量变化趋势, kLTadj：气象调整后污染物长期分量变化趋势）. Sun等[10]认为kLT/kLTadj > 1表明气象有利于污染物浓度的降低, 而kLT/kLTadj < 1表明气象不利于污染物浓度的降低.2015~2021年整个淮河流域SO2和NO2的kLT/kLTadj分别为1.39和1.38, 这表明气象条件支持SO2和NO2浓度的降低.Zhang等[52]发现随着华北地区PM2.5浓度的降低, SOR和NOR也增加.图 11展示了2015~2021年淮河流域SOR和NOR的变化趋势.可看出, SOR呈明显的上升趋势, 从2015年的0.24增加到2021年的0.34. NOR值变化不大, 7 a平均值为0.22±0.02.
|
adjustments in the Huai River Basin from 2015 to 2021 图 10 2015~2021年淮河流域气象调整前后气态污染物长期分量变化趋势的比值 Fig. 10 Ratio of the long-term component trend of gaseous pollutants before and after meteorological |
|
图 11 2015~2021年淮河流域硫氧化率和氮氧化率变化趋势 Fig. 11 Trends of sulfur oxidation rate and nitrogen oxidation rate in the Huaihe River Basin from 2015 to 2021 |
（1）2015~2021年淮河流域PM2.5、SO42-、NO3-、NH4+、OM和BC浓度均呈下降趋势, 变化速率分别为-4.71、-0.99、-1.05、-0.77、-1.01和-0.19 μg·（m3·a）-1.空间上, PM2.5及其组分浓度高值集中在淮河流域中部和西部区域, 淮河流域沿海及南部城市的浓度较低.
（2）PM2.5短期、季节和长期分量对35个城市PM2.5原始序列总方差的贡献率分别为51.6%、35.9%和7.0%, 沿海城市更受短期分量影响.PM2.5浓度变化与气象因子呈非线性关系, 气象因子的影响力由强到弱依次为气温、降水、日照时长、RH、风速和气压.
（3）2015~2018年气象条件不利于淮河流域PM2.5浓度的降低, 2019~2021年气象条件有利于PM2.5浓度的降低.2015~2021年气象条件对淮河流域PM2.5、SO42-、NO3-、NH4+、OM和BC长期分量下降的贡献率分别为28.3%、29.1%、31.0%、29.3%、27.8%和28.6%.
（4）气象条件对PM2.5长期分量降低贡献率小于10%的城市有郑州、周口、威海、烟台和东营, 贡献率大于50%的城市有合肥、淮南、宿州和菏泽.随着淮河流域PM2.5浓度降低, SOR明显上升, 一定程度上抵消了污染减排的效果.
| [1] | Jiang X, Li G L, Fu W. Government environmental governance, structural adjustment and air quality: a quasi-natural experiment based on the Three⁃year Action Plan to Win the Blue Sky Defense War [J]. Journal of Environmental Management, 2021, 277. DOI:10.1016/j.jenvman.2020.111470 |
| [2] | Zheng B, Tong D, Li M, et al. Trends in China's anthropogenic emissions since 2010 as the consequence of clean air actions[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2018, 18(19): 14095-14111. DOI:10.5194/acp-18-14095-2018 |
| [3] |
牛笑笑, 钟艳梅, 杨璐, 等. 2015~2020年中国城市PM2.5-O3复合污染时空演变特征[J]. 环境科学, 2023, 44(4): 1830-1840. Niu X X, Zhong Y M, Yang L, et al. Spatiotemporal evolution characteristics of PM2.5-O3 compound pollution in Chinese cities from 2015 to 2020[J]. Environmental Science, 2023, 44(4): 1830-1840. |
| [4] |
李慧, 王淑兰, 张文杰, 等. 京津冀及周边地区"2+26"城市空气质量特征及其影响因素[J]. 环境科学研究, 2021, 34(1): 172-184. Li H, Wang S L, Zhang W J, et al. Characteristics and influencing factors of urban air quality in Beijing-Tianjin-Hebei and its surrounding areas('2+26' cities)[J]. Research of Environmental Sciences, 2021, 34(1): 172-184. |
| [5] | Wang L, Zhao B X, Zhang Y, et al. Correlation between surface PM2.5 and O3 in eastern China during 2015-2019: spatiotemporal variations and meteorological impacts[J]. Atmospheric Environment, 2023, 294. DOI:10.1016/j.atmosenv.2022.119520 |
| [6] | Wu S Q, Yao J Q, Wang Y C, et al. Influencing factors of PM2.5 concentration in the typical urban agglomerations in China based on wavelet perspective[J]. Environmental Research, 2023, 237. DOI:10.1016/j.envres.2023.116641 |
| [7] |
徐勇, 郭振东, 郑志威, 等. 2000~2021年成渝城市群PM2.5时空变化及驱动机制多维探测[J]. 环境科学, 2023, 44(7): 3724-3737. Xu Y, Guo Z D, Zheng Z W, et al. Spatio-temporal variation and multi-dimensional detection of driving mechanism of PM2.5 concentration in the Chengdu-Chongqing urban agglomeration from 2000 to 2021[J]. Environmental Science, 2023, 44(7): 3724-3737. |
| [8] | Liu X Y, Zhao C M, Shen X Z, et al. Spatiotemporal variations and sources of PM2.5 in the Central Plains Urban Agglomeration, China[J]. Air Quality, 2022, 15(9): 1507-1521. |
| [9] | Chen Z Y, Chen D L, Zhao C F, et al. Influence of meteorological conditions on PM2.5 concentrations across China: a review of methodology and mechanism[J]. Environment International, 2020, 139. DOI:10.1016/j.envint.2020.105558 |
| [10] | Sun X Y, Zhao T L, Bai Y Q, et al. Meteorology impact on PM2.5 change over a receptor region in the regional transport of air pollutants: observational study of recent emission reductions in central China[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2022, 22(5): 3579-3593. DOI:10.5194/acp-22-3579-2022 |
| [11] | Wu Y X, Liu R, Li Y Z, et al. Contributions of meteorology and anthropogenic emissions to the trends in winter PM2.5 in eastern China 2013-2018[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2022, 22(18): 11945-11955. DOI:10.5194/acp-22-11945-2022 |
| [12] | Chen L, Zhu J, Liao H, et al. Meteorological influences on PM2.5 and O3 trends and associated health burden since China's clean air actions[J]. Science of the Total Environment, 2020, 744. DOI:10.1016/j.scitotenv.2020.140837 |
| [13] | Zhai S X, Jacob D J, Wang X, et al. Fine particulate matter (PM2.5) trends in China, 2013-2018: separating contributions from anthropogenic emissions and meteorology[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2019, 19(16): 11031-11041. DOI:10.5194/acp-19-11031-2019 |
| [14] |
熊江荷, 孔少飞, 郑煌, 等. 排放和气象对疫情前后武汉不同类型点位大气污染物的影响[J]. 环境科学, 2023, 44(2): 670-679. Xiong J H, Kong S F, Zheng H, et al. Impacts of emission and meteorological conditions on air pollutants at various sites around the COVID-19 lockdown in Wuhan[J]. Environmental Science, 2023, 44(2): 670-679. |
| [15] | Zhou W, Xu W Q, Wang Q Q, et al. Machine learning elucidates the impact of short-term emission changes on air pollution in Beijing[J]. Atmospheric Environment, 2022, 283. DOI:10.1016/j.atmosenv.2022.119192 |
| [16] | Liu H W, Yue F G, Xie Z Q. Quantify the role of anthropogenic emission and meteorology on air pollution using machine learning approach: a case study of PM2.5 during the COVID-19 outbreak in Hubei Province, China[J]. Environmental Pollution, 2022, 300. DOI:10.1016/j.envpol.2022.118932 |
| [17] | Liu B S, Wang Y Y, Meng H, et al. Dramatic changes in atmospheric pollution source contributions for a coastal megacity in northern China from 2011 to 2020[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2022, 22(13): 8597-8615. DOI:10.5194/acp-22-8597-2022 |
| [18] |
戴启立, 戴天骄, 侯林璐, 等. 污染减排与气象因素对我国主要城市2015~2021年环境空气质量变化的贡献评估[J]. 中国科学: 地球科学, 2023, 66(8): 1741-1753. Dai Q L, Dai T J, Hou L L, et al. Quantifying the impacts of emissions and meteorology on the interannual variations of air pollutants in major Chinese cities from 2015 to 2021[J]. Science China Earth Sciences, 2023, 66(8): 1725-1737. |
| [19] |
潘晨, 康志明. 2001~2019年气象条件对江苏省PM2.5分布的影响[J]. 环境科学, 2022, 43(2): 649-662. Pan C, Kang Z M. Impact of meteorological conditions on PM2.5 in Jiangsu province from 2001 to 2019[J]. Environmental Science, 2022, 43(2): 649-662. |
| [20] | Xiao Q Y, Zheng Y X, Geng G N, et al. Separating emission and meteorological contributions to long-term PM2.5 trends over eastern China during 2000-2018[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2021, 21(12): 9475-9496. DOI:10.5194/acp-21-9475-2021 |
| [21] | Zhang Y B, Chen X, Yu S C, et al. City-level air quality improvement in the Beijing-Tianjin-Hebei region from 2016/17 to 2017/18 heating seasons: attributions and process analysis[J]. Environmental Pollution, 2021, 274. DOI:10.1016/j.envpol.2021.116523 |
| [22] | Du H Y, Li J, Wang Z F, et al. Assessment of the effect of meteorological and emission variations on winter PM2.5 over the North China Plain in the three-year action plan against air pollution in 2018-2020[J]. Atmospheric Research, 2022, 280. DOI:10.1016/j.atmosres.2022.106395 |
| [23] | Duan W J, Wang X Q, Cheng S Y, et al. Influencing factors of PM2.5 and O3 from 2016 to 2020 based on DLNM and WRF-CMAQ[J]. Environmental Pollution, 2021, 285. DOI:10.1016/j.envpol.2021.117512 |
| [24] | Rao S T, Zurbenko I G. Detecting and tracking changes in ozone air quality[J]. Air & Waste, 1994, 44(9): 1089-1092. |
| [25] | Liu X Y, Niu J Q, Wang Z F, et al. A comprehensive investigation of PM2.5 in the Huaihe River Basin, China: separating the contributions from meteorology and emission reductions[J]. Atmospheric Pollution Research, 2023, 14(1). DOI:10.1016/j.apr.2023.101647 |
| [26] |
占青, 张运江, 陈红, 等. 基于Kolmogorov-Zurbenko滤波法分析2015—2021年京津冀地区大气颗粒物变化趋势[J]. 生态与农村环境学报, 2023, 39(9): 1133-1143. Zhan Q, Zhang Y J, Chen H, et al. Trend analysis of atmospheric particulate matter over the Beijing-Tianjin-Hebei region during 2015-2021 using the KZ filtering approach[J]. Journal of Ecology and Rural Environment, 2023, 39(9): 1133-1143. |
| [27] |
张运江, 雷若媛, 崔世杰, 等. 2015—2020年我国主要城市PM2.5和O3污染时空变化趋势和影响因素[J]. 科学通报, 2022, 67(18): 2029-2042. Zhang Y J, Lei R Y, Cui S J, et al. Spatiotemporal trends and impact factors of PM2.5 and O3 pollution in major cities in China during 2015-2020[J]. Chinese Science Bulletin, 2022, 67(18): 2029-2042. |
| [28] |
陈伟, 徐学哲, 刘文清. 2017~2021年苏皖鲁豫交界区域PM2.5和O3时空变化特征及影响因素[J]. 环境科学, 2024, 45(4): 1950-1962. Chen W, Xu X Z, Liu W Q. Spatial-temporal characteristics and influencing factors of PM2.5 and Ozone in the border area of Jiangsu, Anhui, Shangdong, and Henan for years from 2017 to 2021[J]. Environmental Science, 2024, 45(4): 1950-1962. |
| [29] | Chen Z Y, Chen D L, Kwan M P, et al. The control of anthropogenic emissions contributed to 80 % of the decrease in PM2.5 concentrations in Beijing from 2013 to 2017[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2019, 19(21): 13519-13533. DOI:10.5194/acp-19-13519-2019 |
| [30] |
赵域圻, 杨婷, 王自发, 等. 基于KZ滤波的京津冀2013~2018年大气污染治理效果分析[J]. 气候与环境研究, 2020, 25(5): 499-509. Zhao Y Q, Yang T, Wang Z F, et al. Effectiveness of air pollution control efforts in Beijing-Tianjin-Hebei region during 2013-2018 based on the Kolmogorov-Zurbenko filter[J]. Climatic and Environmental Research, 2020, 25(5): 499-509. |
| [31] |
秦人洁, 张洁琼, 王雅倩, 等. 基于KZ滤波法的河北省PM2.5和O3浓度不同时间尺度分析研究[J]. 环境科学学报, 2019, 39(3): 821-831. Qin R J, Zhang J Q, Wang Y Q, et al. Study on different time scales of PM2.5 and O3 concentrations in Hebei province based on KZ filter[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2019, 39(3): 821-831. |
| [32] |
肖致美, 李亚菲, 高璟赟, 等. 2013~2020年天津市PM2.5-O3污染变化趋势和影响因素分析[J]. 环境科学, 2023, 44(8): 4211-4219. Xiao Z M, Li Y F, Gao J Y, et al. Analysis of change trend and influencing factors of PM2.5-O3 pollution in Tianjin from 2013 to 2020[J]. Environmental Science, 2023, 44(8): 4211-4219. |
| [33] | Bai H M, Gao W K, Zhang Y P, et al. Assessment of health benefit of PM2.5 reduction during COVID-19 lockdown in China and separating contributions from anthropogenic emissions and meteorology[J]. Journal of Environmental Sciences, 2022, 115: 422-431. DOI:10.1016/j.jes.2021.01.022 |
| [34] | Yan Y, Cai X H, Miao Y C, et al. Synoptic condition and boundary layer structure regulate PM2.5 pollution in the Huaihe River Basin, China[J]. Atmospheric Research, 2022, 269. DOI:10.1016/j.atmosres.2022.106041 |
| [35] | Hu X, Cai X H, Cai Y J, et al. Sub-synoptic evolution of PM2.5 pollution patterns in the Huaihe River Basin, China[J]. Atmospheric Pollution Research, 2023, 14(3). DOI:10.1016/j.apr.2023.101679 |
| [36] | Geng G N, Zhang Q, Tong D, et al. Chemical composition of ambient PM2.5 over China and relationship to precursor emissions during 2005-2012[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2017, 17(14): 9187-9203. DOI:10.5194/acp-17-9187-2017 |
| [37] | Liu S G, Geng G N, Xiao Q Y, et al. Tracking daily concentrations of PM2.5 chemical composition in China since 2000[J]. Environmental Science & Technology, 2022, 56(22): 16517-16527. |
| [38] |
刘晓咏, 张一丹, 闫军辉, 等. 人为排放对信阳市细颗粒物和臭氧的影响评估[J]. 信阳师范学院学报(自然科学版), 2023, 36(2): 190-195. Liu X Y, Zhang Y D, Yan J H, et al. Assessing the influence of anthropogenic emissionsons on fine particulate matter and Ozone in Xinyang[J]. Journal of Xinyang Normal University (Natural Science Edition), 2023, 36(2): 190-195. DOI:10.3969/j.issn.1003-0972.2023.02.004 |
| [39] |
王浩琪, 张裕芬, 罗忠伟, 等. 基于EOF分解和KZ滤波的2019~2021年中国臭氧时空变化及驱动因素分析[J]. 环境科学, 2023, 44(4): 1811-1820. Wang H Q, Zhang Y F, Luo Z W, et al. Spatial-temporal variation and driving factors of ozone in China from 2019 to 2021 based on EOF technique and KZ filter[J]. Environmental Science, 2023, 44(4): 1811-1820. |
| [40] | Rao S T, Zurbenko I G, Neagu R, et al. Space and time scales in ambient ozone data[J]. Bulletin of the American Meteorological Society, 1997, 78(10): 2153-2166. DOI:10.1175/1520-0477(1997)078<2153:SATSIA>2.0.CO;2 |
| [41] | Seo J, Kim J Y, Youn D, et al. On the multiday haze in the Asian continental outflow: the important role of synoptic conditions combined with regional and local sources[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2017, 17(15): 9311-9332. DOI:10.5194/acp-17-9311-2017 |
| [42] | Agudelo–Castaneda D M, Teixeira E C, Pereira F N. Time⁃series analysis of surface ozone and nitrogen oxides concentrations in an urban area at Brazil[J]. Atmospheric Pollution Research, 2014, 5(3): 411-420. DOI:10.5094/APR.2014.048 |
| [43] |
刘晓咏, 颜俊, 刘航, 等. 2015~2021年青藏高原地表臭氧时空变化及驱动因素分析[J]. 环境科学, 2024, 45(7): 3778-3788. Liu X Y, Yan J, Liu H, et al. Spatial-temporal variations and driving factors of surface ozone over the Qinghai-Tibetan plateau from 2015 to 2021[J]. Environmental Science, 2024, 45(7): 3778-3788. |
| [44] |
夏晓圣, 陈菁菁, 王佳佳, 等. 基于随机森林模型的中国PM2.5浓度影响因素分析[J]. 环境科学, 2020, 41(5): 2057-2065. Xia X S, Chen J J, Wang J J, et al. PM2.5 concentration influencing factors in China based on the random forest model[J]. Environmental Science, 2020, 41(5): 2057-2065. |
| [45] |
辛泊达, 吕连宏, 王培, 等. 基于随机森林模型的臭氧浓度时空变化特征及关键影响因子识别: 以滁州市为例[J]. 环境科学, 2024, 45(9): 5117-5126. Xin B D, Lü L H, Wang P, et al. Spatio-temporal variation characteristics of ozone and identification of key influencing factors based on random forest model: a case study of Chuzhou city[J]. Environmental Science, 2024, 45(9): 5117-5126. |
| [46] |
杨晓彤, 康平, 王安怡, 等. 基于随机森林模型的四川盆地臭氧污染预测[J]. 环境科学, 2024, 45(5): 2507-2515. Yang X T, Kang P, Wang A Y, et al. Prediction of ozone pollution in Sichuan Basin based on random forest model[J]. Environmental Science, 2024, 45(5): 2507-2515. |
| [47] |
余文梦, 张婷婷, 沈大军. 基于随机森林模型的我国县域碳排放强度格局与影响因素演进分析[J]. 中国环境科学, 2022, 42(6): 2788-2798. Yu W M, Zhang T T, Shen D J. County-levelspatial pattern and influencing factors evolution of carbon emission intensity in China: a random forest model analysis[J]. China Environmental Science, 2022, 42(6): 2788-2798. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2022.06.034 |
| [48] |
周菁清, 余磊, 陈书鑫, 等. 浙江省大气颗粒物PM2.5化学组分污染特征分析[J]. 环境科学, 2023, 44(3): 1297-1309. Zhou J Q, Yu L, Chen S X, et al. Pollution characteristics of PM2.5 chemical composition in Zhejiang province[J]. Environmental Science, 2023, 44(3): 1297-1309. |
| [49] | Liu X Y, Wang M S, Pan X L, et al. Chemical formation and source apportionment of PM2.5 at an urban site at the southern foot of the Taihang mountains[J]. Journal of Environmental Sciences, 2021, 103: 20-32. DOI:10.1016/j.jes.2020.10.004 |
| [50] | Tang L, Qu J B, Mi Z F, et al. Substantial emission reductions from Chinese power plants after the introduction of ultra-low emissions standards[J]. Nature Energy, 2019, 4(11): 929-938. DOI:10.1038/s41560-019-0468-1 |
| [51] | Chen Y F, Zhang L, Henze D K, et al. Interannual variation of reactive nitrogen emissions and their impacts on PM2.5 air pollution in China during 2005-2015[J]. Environmental Research Letters, 2021, 16(12). DOI:10.1088/1748-9326/ac3695 |
| [52] | Zhang Y Y, Liu X J, Zhang L, et al. Evolution of secondary inorganic aerosols amidst improving PM2.5 air quality in the North China plain[J]. Environmental Pollution, 2021, 281. DOI:10.1016/j.envpol.2021.117027 |