2024, Vol. 45
2. 挥发性有机物与恶臭污染防治技术国家地方联合工程研究中心, 石家庄 050018
, GUO Jing-han1,2 , GE Yu-xuan1,2 , WANG Shu-qiao1,2 , YUAN Jing-zhou1,2 , ZHANG Ding-chao1,2 , WANG Xin1,2
2. National and Local Joint Engineering Research Center of Volatile Organic Compounds and Odor Pollution Control Technology, Shijiazhuang 050018, China
近年来, 随着工业化和城市化的快速发展, 臭氧（O3）污染已成为全球面临的严重环境问题之一[1]. 近地面O3主要由挥发性有机化合物（volatile organic compounds, VOCs）、氮氧化物（nitrogen oxides, NOx）等前体物在太阳辐射的作用下发生光化学反应而生成[2, 3]. 地面层的O3主要以光化学烟雾形式存在[4], 且浓度在高温、强光条件下逐渐增加. 除了气象因素和前体排放[5~8], O3及其前体物的长途运输是O3污染的重要贡献者. 区域传输在周边城市群中尤为明显, 包括华北平原、长江三角洲和珠江三角洲[9~12].
研究污染物来源的常用方法包括排放清单法[13]、质量平衡法[14]、化学示踪技术[15]、遥感技术[16]和数值模拟法[17]等. 由于O3与其前体要素间存在复杂的相互作用, 且现有的观测设备和方法（如地面站点、高空气球和卫星遥感等）在空间和时间分辨率上存在一定的限制[18, 19], 可能无法捕捉到O3浓度的细微变化和局部差异, 使得O3来源的追踪难以准确判断[20]. 而社区多尺度空气质量模型CMAQ（community multi-scale air quality modeling system）中的集成源分配方法ISAM（integrated source apportionment method）能够模拟大气中存在的各种物理化学过程, 并通过其中来源解析模块定量计算不同来源区域的贡献[21~23]. ISAM相比于强力法等基于削减排放的敏感性实验溯源O3的方法, 不仅可以针对单一的排放源或区域进行标记, 还考虑了单个VOC种类对O3的最大增量反应活性[24, 25], 同时增加了VOCs示踪物的种类[26], 可以更好地模拟O3以及PM2.5的来源. Kitagawa等[27]通过CMAQ-ISAM对巴西大都市区进行PM2.5源量化, 最后得到道路粉尘再悬浮（36%）排放源是该区PM2.5的主要贡献者, 边界条件（BCON）也是主要贡献者（平均值为20%）；余进海等[28]利用WRF-CMAQ-ISAM模式分析淮安O3污染特征, 最终得到本地贡献最大, 其次是上风向的南京和扬州. 而在O3污染成因分析方法中, CMAQ过程分析模块输出综合过程速率分析IPR（integrated process rate）可以定量区分大气中不同的物理和化学过程对O3形成的相对贡献[29], 也在O3污染成因分析中发挥较为重要的作用. Jeon等[30]利用IPR对热浪中的物理过程和化学过程进行分析, 探究各过程对O3产生的贡献. IPR探究我国O3污染成因的研究主要集中在京津冀、珠三角和长三角地区, 也有部分学者将PA的结果应用于成都[31]和青岛[32]等地区.
因此, 本文欲通过WRF-CMAQ多社区空气质量模型对石家庄市近期一次O3重污染过程进行模拟, 并利用过程分析PA模块对本次污染过程进行物理化学过程的计算, 同时通过ISAM源解析模块对石家庄市本地与外地传输源进行量化. 最终结合本地常规气象资料和环境监测数据进行本地污染的详细分析, 以期对石家庄市O3的周边城市来源贡献进行计算并比较区域间差异, 同时为石家庄市的O3污染治理和周边联防联控提供参考.
1 材料与方法 1.1 模型设置空气质量模型WRF-CMAQ采用的气象场由WRFv4.0（weather research and forecasting）提供, 气象初始场和边界场资料选用NCEP/FNL的1°×1°全球再分析场资料, 边界条件每6 h更新一次. 本研究中嵌套域WRF模拟采用的气象参数化方案如表 1所示, 辐射方案选用全球RRTM长波[33]和Dudhia短波[34], 陆面过程方案选择Noah陆地表面模型方案, 近地面参数化方案选择MYJ方案, 微物理过程方案选取的是WSM 3.
|
表 1 嵌套域所选物理参数化方案 Table 1 Physical parameterization scheme selected by the nested domain |
本研究中采用的空气质量模型为CMAQ-V5.3.2版本. 如图 1所示, 三层模拟嵌套域为D01、D02和D03, 分辨率分别取27、9和3 km, 网格数分别为63×53、64×52和67×61. 模型选用cb6r3_ae7_aq气相化学机制, 采用32层垂直分层. 本文最外层污染排放源采用2020年清华大学0.25°×0.25°排放源MEIC[37, 38]（multi-resolution emission inventory for China）清单与亚洲MIX排放清单结合所成清单. 内部两层使用清华大学2017年MEIC清单, 该清单提供5个排放部门（电力、工业、民用、交通和农业）0.25°空间分辨率的逐月网格化排放数据. 天然源挥发性有机物排放通过MEGAN v2.1（model of emissions of gases and aerosols from nature）计算得到. 内层网格的初始场（ICON）和边界场（BCON）均来自于上层嵌套网格的模拟结果.
|
图 1 模拟区域三层嵌套示意 Fig. 1 Simulated region three layer nesting scheme |
本文主要研究时段为2023年6月11~18日. 为判断WRF模式对此次污染事件气象场的模拟情况, 本研究采用河北省环境监测总站近地面逐小时大气污染物浓度监测数据与模拟值进行误差分析, WRF模拟的气象要素数据来自美国国家气候数据中心（NCDC）（https://www.ncei.noaa.gov/）, 进行分析的气象要素主要包括地面2 m温度、地面2 m相对湿度和地上10 m风速.
统计指标包括相关系数（R）、标准化平均偏差（NMB）, 标准化平均误差（NME）、平均分数偏差（MFB）和平均分数误差（MFE）. NMB和NME值越接近0, 表明模拟值与观测值之间偏差越小, 模拟效果越好. 根据Boylan等[39]的研究成果, 当MFB ≤ 60%且MFE ≤ 75%时, 代表模型性能符合模拟需求, 因此将其作为模型性能的验证标准. 各个统计量的计算如公式（1）~（5）所示：
|
(1) |
|
(2) |
|
(3) |
|
(4) |
|
(5) |
式中, Pi和Oi分别为各个要素的模拟值（µg·m-3）和观测值（µg·m-3）, N为样本数总和.
1.3 臭氧过程分析CMAQ模式的过程分析是CMAQ模型的常用功能之一, 其主要包括化学过程（IPR）和化学转化（IRR）[40], 本文主要应用IPR. IPR共包括7个物理化学过程, 分别是：水平扩散（HDIF）、水平平流（HADV）、垂直扩散（VDIF）、垂直平流（ZADV）、化学过程（CHEM）、干沉降（DDEP）以及云过程（CLDS）. 本文应用该模块用于分析本次大气持续污染中各种化学物质的生成、传输、转化和沉降过程[41].
1.4 臭氧来源解析为了解本次污染时段内石家庄市O3来源贡献情况, 研究采用CMAQv5.3.2中的标记追踪模块ISAM对石家庄市本地行业源：工业源（IN）、电力源（PO）、居民源（RE）和交通源（TR）源解析. 由于MEIC清单中农业源仅给出农业氨排放, 而NH3在CMAQ模拟中不参与气象化学模拟, 故本文中ISAM臭氧源解析将不会对MEIC清单的农业源进行解析[42~44]. 在标记行业源的基础上, ISAM模块还会自动追踪初始场浓度（ICON）、边界传输浓度（BCON）和网格内除标记区域外的其他区域（OTH）的贡献[45]. 同时为了进一步识别石家庄市周边各城市对此次区域O3重污染事件的相对贡献, 利用ISAM对周边城市进行区域标记, 6个区域分别设置SJZ表示河北省石家庄市, BD表示河北省保定市, XT表示河北省邢台市, HS表示河北省衡水市, YQ表示山西省阳泉市, XZ表示山西省忻州市.
2 模型验证 2.1 气象要素模拟评估气象要素选取地面2 m温度（T2）、地面2 m湿度（RH2）以及地上10 m风速（W10）与模拟区域进行比较与误差分析. 误差分析所得结果如表 2所示, T2和RH2相关系数分别为0.70和0.91, 两参数拟合效果较优, 而地面10 m风速模拟结果略高, 相关系数为0.49, NMB和NME分别为1.10%和44.82%, 但NMB和NME的值均小于50%, 则表示WRF模拟结果较好, 可作为后续CMAQ模型的气象场输入.
|
|
表 2 气象模拟结果误差分析1） Table 2 Error analysis of weather simulation results |
2.2 污染物模拟评估
图 2为石家庄市国控站点位置分布情况. NO2作为臭氧生成的重要前体物, 对其进行验证可判断CMAQ对前体物模拟效果, 可在一定程度上确定O3前体物敏感性条件是否准确[26]. 相关系数R表征模拟结果与观测值之间变化趋势吻合程度, R值越接近1, 则表示模拟值与观测值的吻合程度越高, 模拟效果越好. NO2模拟数据所得站点平均R为0.62, MFB为-19.05%, MFE为33.96%, 这一结果与曹广翰等[46]的结果相近. 表 3主要针对CMAQ模拟O3数据进行误差分析, O3平均相关系数R为0.78. 平均误差数据MFB为-10.47%, MFE为17.96%, NMB为-17.27%, NME为26.98%. 站点误差MFB数据皆位于理想水平范围-30%<MFB<30%, MFE<50%. 可得CMAQ模式预测误差分析皆在可接受范围内, 认为可以进行后续模块数据的相关研究.
|
图 2 石家庄市国控监测站点位置分布 Fig. 2 Shijiazhuang state control monitoring station location distribution |
|
|
表 3 石家庄市国控监测站点对O3模拟误差分析 Table 3 Analysis of O3 simulation error in Shijiazhuang State control monitoring station |
对于WRF和CMAQ与实际监测值间存在的一定误差, 认为主要原因有：①输入清单为2020年清单水平, 与实际预测年份2023年污染物数据存在一定差距. ②输入的WRF作为CMAQ的气象场尚存在一定误差, 以致会影响后续污染物模拟结果.
3 结果与讨论 3.1 6月O3-8h污染特征夏季为O3污染高发期, 根据石家庄市2019~2023年6月O3 8h浓度平均值（O3-8h）超标数据统计图 3可得, 石家庄市历年6月O3-8h超二级标准（160 µg·m-3）的高值天数分别为27、28、19、26和24 d, 高值天数占比较大；O3-8h超180 µg·m-3的高值天数也均超过15d. 根据图 3中逐年6月O3-8h超标情况可得, 2021年O3-8h污染较2019年和2020年数据有所降低, 但2022年超标天数反增. O3-8h整体较高, 且高值频发, 管控难度大. 2023年6月O3-8h污染超标天数占该月天数的80%, O3为首要污染物占比达100%. 其中6月11~18日污染持续时间长, O3-8h滑动均值整体皆较大, 分别为237、197、188、234、295、226、241和241 µg·m-3. 且石家庄市周边城市O3污染也较严重, 其中保定市污染数值最高, 6月15日14：00~18：00持续突破300 µg·m-3, 小时ρ（O3）分别为302、308、311、326和332 µg·m-3. 推测石家庄市的O3值可能会因为周边城市的区域传输而进一步升高.
|
图 3 石家庄市2019~2023年期间6月O3-8h数据超标天数 Fig. 3 Number of days exceeding the standard of O3-8h data in June from 2019 to 2023 in Shijiazhuang City |
通过对过程分析输出参数进行整理, 得到新参数：HTRA代表水平输送, 为水平扩散和水平平流的总和；VTRA代表垂直输送, 是垂直扩散和垂直平流的总和；TRAN代表输送过程, 为水平输送和垂直输送过程的总效应[31]. 利用IPR量化不同物理、化学过程在本次O3污染过程中的贡献情况见表 4和图 4. 表 4中“源”代表参数输出正值, 对O3浓度起正贡献；“汇”代表参数输出负值, 对O3浓度起负贡献.
|
|
表 4 石家庄市2023年6月11~18日各物理、化学过程对O3贡献情况/µg·m-3 Table 4 Contribution of physical and chemical processes to O3 in Shijiazhuang City from June 11 to 18, 2023/µg·m-3 |
|
NETC表示所有大气过程导致的浓度净变化 图 4 石家庄市2023年6月11~18日各物理、化学过程贡献情况 Fig. 4 Contributions of physical and chemical processes from June 11 to 18, 2023 in Shijiazhuang City |
根据表 4中IPR输出结果, DDEP在本次污染过程中持续对O3负贡献, 起到降低O3的作用. DDEP浓度负贡献平均值为-23.88 µg·m-3, 最高时刻负贡献可达-55.79 µg·m-3. 图 4中（a）为污染时段内逐时刻过程分析情况, （b）为污染时段内日小时平均过程分析情况. 根据图 4（b）可得, DDEP于08：00~23：00持续对O3的浓度贡献超过-20 µg·m-3, 为最主要的“汇”. 而TRAN在多数时刻内属于较高“源”, 08：00~20：00左右TRAN对O3有较大的正贡献. 根据表 4可得, TRAN的源主要来自于VTRA. VTRA浓度正贡献平均值达30.18 µg·m-3. CHEM从05：00开始对O3的浓度贡献由负转正, 这是由于晨间的光照促进了光化学反应的发生[47], 06：00~16：00时刻内持续表现为正贡献, 此时TRAN和CHEM共同作用导致O3显著上升, O3净变化持续大于0 µg·m-3. 尤其在中午时刻CHEM贡献达到最高值20.98 µg·m-3, 而17：00 ~00：00由于光照逐渐减弱消失, CHEM变为O3的主要“汇”之一. CLDS对O3的“源”和“汇”浓度都较低, 分别为4.42E-06 µg·m-3和-6.96E-06 µg·m-3.
由图 4（a）可得, 6月13日01：00~02：00出现较高浓度的TRAN负贡献, 根据数据可得该时刻内主要是因为HTRA显现出较低浓度, 平均值为-27.04 µg·m-3, 表明此时水平扩散带走了一部分O3, 各种物理化学过程综合作用下, NETC平均值为-38.84 µg·m-3. 而这一过程可能会导致次日上午石家庄市O3浓度因此降低. 同样的情况在6月18日凌晨也有发生. 由以上分析可得, 2023年6月11~18日O3污染时段内, DDEP是O3的主要“汇”, 能够消耗一定的O3浓度. 而TRAN是O3的主要“源”, 其主要来源是VTRA, 表明O3来源可能来自其他区域的传输, 随后通过垂直输送降至石家庄市区域内. 偶尔还会发生HTRA较低浓度降低O3的情况.
3.3 源解析结果 3.3.1 石家庄市嵌套域内源解析通过空气质量模型CMAQ中ISAM源解析模块对石家庄市O3进行解析, 表 5为源解析详细结果. 由于模型提前设置2023年5月27~31日为5 d预热时间, 而6月1日起ICON已由62.54 µg·m-3降为0, 因此初始条件贡献值在6月11~18日期间贡献率为0.
|
|
表 5 2023年6月11~18日污染时段内D03层嵌套域中ISAM所得源对石家庄市O3贡献情况 Table 5 Contribution of ISAM sources in D03 layer nested domain to O3 in Shijiazhuang City during the pollution period from June 11 to 18, 2023 |
如图 5与表 5所示, BCON远高于本地行业源的贡献, 区域贡献率达66.82%, 区域浓度贡献为83.37 µg·m-3；4种行业源中贡献率从大到小分别为：TR（10.74%）>IN（5.42%）>RE（5.03%）>PO（3.38%）, 浓度贡献分别为12.75、6.25、5.80和3.78µg·m-3. 由此得到交通源为石家庄市本地O3主要的直接来源, 高污染时段内需要加强对市内交通排放污染物的监察. 而对于O3重要前体物VOCs, 利用正矩阵正交因子模型（PMF）对研究时段6月11~18日石家庄市VOCs中118种物种进行筛选计算, 最终模拟得到该时段内工业源与交通源为VOCs的两个主要贡献部门, 平均贡献率为27.55%. 工业源中VOCs物种贡献较高的有1,2-二氯丙烷（47.3%）和苯乙烯（43.8%）, 而交通源较高物种中含1-丁烯（58.2%）与乙烯（42%）. 基于最大增量反应活性[48]（MIR）对工业源与交通源中贡献前10的主要物种进行臭氧生成潜势（OFP）计算, 得到交通源OFP为11.32, 工业源OFP为4.78. 贡献较高VOCs物种中交通源的臭氧生成潜势更大. 该现象进一步表明O3的生成受较多影响因素限制, 除气象与污染源排放外, O3生成时多种的化学反应与化学机制也存在较大的影响.
|
（b）为（a）中框内部分的放大 图 5 石家庄市源解析所得源贡献率 Fig. 5 Shijiazhuang City source analysis income source contribution rate |
D03层6月11~18日期间内O3每日外来传输详细数据见表 6, BCON每日均有贡献, 贡献最小值为6月14日的25.69 µg·m-3, 贡献最大值为6月17日的172.89 µg·m-3. 对6月11~18日期间BCON贡献最小值、贡献最大值和站点平均值进行污染时段平均计算, 贡献最小值平均值为56.66 µg·m-3, 贡献最大值平均值为140.44 µg·m-3. 同时对石家庄市区域内国控站点BCON平均值计算, 最小值为6月14日的44.81 µg·m-3, 最大值为6月17日的113.83 µg·m-3.
|
|
表 6 石家庄市6月11~18日BCON逐日对O3浓度最大值、最小值和平均值贡献/µg·m-3 Table 6 Daily contribution of BCON to the maximum, minimum, and average O3 concentration from June 11 to 18 in Shijiazhuang City/µg·m-3 |
图 6为6月11~18日D03层逐日07：00~11：00（上午时段）和12：00~18：00（下午时段）BCON分布情况, 从中可以看出, 同天不同时段内比较, 下午时段内的BCON对石家庄市O3的浓度贡献远高于上午时段内的浓度贡献. BCON在模拟域内贡献值通常表现为四周高, 中间低, 其中高值方向多为主要传输来源方向. 对石家庄市2023年6月11~18日风玫瑰图绘制得图 7, 该时段内石家庄市南风与东南风较多. 图 6中上午时段BCON高值多来于嵌套域西侧与西北侧, 而下午时段则多来自域内东侧和东南侧. 由此对上午时段BCON传输方向进行分析, 猜测上午时段西侧BCON值较高是因为石家庄市西侧紧邻太行山, 下午时段东部O3向西传输, 部分O3积聚于山下无法轻易扩散, 而第2 d上午时段内多为西风与西北风, 该风向将山下积聚O3重新传输回石家庄市嵌套域内.
|
图 6 D03层BCON在6月11~18日逐日不同时间段内对O3贡献情况 Fig. 6 Contribution of D03 layer BCON to O3 in different time periods from June 11 to 18 |
|
图 7 石家庄市6月11~18日风玫瑰图 Fig. 7 Wind rose map of Shijiazhuang City from June 11 to 18 |
观察O3高值时段内逐日变化, 6月11~14日整体边界传输贡献较平稳, 而在6月15~18日内, BCON贡献值和高值范围明显上升. 6月15日南部区域首先出现高值, 最高值达133.44 µg·m-3；而从6月16日开始, BCON传输值超过100 µg·m-3的区域逐渐变大, 高值浓度也由南部逐渐转移到东南部, 最高值为145.39 µg·m-3, 6月17日BCON继续上升, 高值所占范围依旧处于嵌套域东南部, 最高值达到了172.89 µg·m-3；6月18日高值传输浓度为东北部与南部, 最高值逐渐恢复6月16日水平, 为140.44 µg·m-3. 结合石家庄市风速数据进行分析, 6月15~17日石家庄市风速极高, 日最大风速分别为4.7、9.0和4.8 m·s-1. 因此推测该时段内BCON高值现象是由于强风将石家庄市南侧与东南侧城市中的O3进行了区域间的传输. 而标记城市的具体浓度贡献与贡献率需要在D02嵌套域下进行ISAM计算.
6月15日强风的出现将本次重污染时段分为两种不同风速下的天气情景：6月11~14日为平稳风速重污染日（情景1）, 6月15~17日为强风重污染日（情景2）. 而根据当月O3污染情况, 6月8~10日O3污染浓度连续小于160 µg·m-3为轻污染日（情景3）. 以此得到6月中3种污染情景.
3.3.2 D02层标记城市源解析图 8为D02层下ISAM源解析结果, 包括标记区域与模型自带参数对石家庄市O3贡献情况. 周边标记城市贡献在污染情景1、情景2和情景3下总和分别为49.42%、27.66%和25.25%, BCON分别为37.15%、55.98%和58.62%, OTH浓度分别为13.42%、16.34%和16.13%. 对以上3种情景数据进行比较, 得到强风下的重污染日与连续轻污染日数据相近, BCON皆为主要贡献来源. 而在平稳风速重污染日内, 周边标记城市传输为主要贡献.
|
图 8 D02层6月11~18日时段内ISAM源对石家庄市O3浓度贡献情况 Fig. 8 Contribution of ISAM sources to O3 concentration in Shijiazhuang from June 11 to 18 in D02 layer |
情景1时段内, 周边城市对石家庄市的O3影响排名变化较小. 其中保定市（26.21%）传输最大, 该市对石家庄市的O3影响连续4 d超过石家庄市本地生成影响, 这可能是与保定市当地煤炭业、钢铁业与电力产业的发展有关[49]. 而衡水市（4.03%）、阳泉市（3.32%）和邢台市（1.94%）对石家庄市O3浓度贡献持续较低.
图 9分别为保定市和邢台市本地行业源对周边城市O3浓度贡献情况. 对石家庄市的O3浓度贡献中, 保定市于6月15日由前期贡献第一降至第三, 6月17~18日排名降至后三位. 而邢台市则于6月15日起, 向石家庄市传输的O3浓度大范围升高, 6月16日升至标记城市贡献首位, 6月17日传输浓度突破最高值, 达到16.62 µg·m-3, 6月18日浓度持续高值且范围扩大. 结合石家庄市本地风速情况分析可得引发该变化主要是由于强力的风速将位于石家庄市南部的邢台上空所积累的O3传输至石家庄市内, 从而引起本次D03层嵌套域大范围高值. 同时, 石家庄市北部的保定市也因风速与风向原因对石家庄市内的O3传输逐渐减小. 最终研究显示, 要控制石家庄市的O3污染, 除了要控制本地的O3排放外, 亦要做好周边地区O3排放传输的整体规划.
|
（a）保定市贡献, （b）邢台市贡献 图 9 保定市与邢台市本地生成O3对周边城市贡献分布情况 Fig. 9 Contribution distribution of locally generated O3 to neighboring cities in Baoding and Xingtai |
（1）2023年6月O3-8h数据超二级标准天数占6月总天数的80%, O3为首要污染物占比达100%. 近5年内, 6月的O3污染在2021年为最优情况, 2022年和2023年O3数据较2021年皆有所上升.
（2）石家庄市大气各项物理、化学作用中, DDEP干沉降为本次O3污染过程主要的“汇”, 持续消耗O3, 而TRAN中的VTRA是主要的“源”. 表明石家庄市O3浓度较多来源于市内上空的垂直传输作用. HTRA水平传输降低O3浓度的现象也时有发生.
（3）石家庄市本地行业源贡献从大到小分别为：交通源（10.74%）>工业源（5.42%）>居民源（5.03%）>电力源（3.38%）. 而BCON对石家庄市O3浓度贡献则远远超过本地源, 污染过程期间平均贡献率为66.82%, 浓度贡献为83.37 µg·m-3.
（4）D02层进行ISAM模拟结果得到石家庄市周边标记城市中, 6月11~14日内对石家庄市传输影响较大的为保定市（26.21%）, 而自6月15日起, 由于高速的南风与东南风, 位于石家庄市南部的邢台市对石家庄市的传输浓度逐渐升高并于6月16日升至周边城市贡献第一, 同时保定市对石家庄市传输浓度逐渐减小. 对6月11~14日平稳风速重污染日分析, BCON小于轻污染日和强风重污染日的边界传输浓度, 且小于周边标记区域贡献总和. 表明平稳天气下的污染日, 做好区域间联防联控才是控制O3最重要的措施. 同时需利用预测预警技术, 根据风速风向等气象条件, 提前控制本市和上风向城市的排放, 切实减少O3污染.
| [1] |
徐勇, 韦梦新, 邹滨, 等. 基于空间尺度效应的山东省PM2.5浓度时空变化及空间分异地理探测[J]. 环境科学, 2024, 45(5): 2596-2612. Xu Y, Wei M X, Zou B, et al. Spatial-temporal variation and spatial differentiation geographic detection of PM2.5 concentration in Shandong Province based on spatial scale effect[J]. Environmental Science, 2024, 45(5): 2596-2612. |
| [2] |
孙晓艳, 孙军, 郭萌萌, 等. 2015~2020年济南市O3污染趋势及敏感性变化分析[J]. 环境科学, 2023, 44(8): 4220-4230. Sun X Y, Sun J, Guo M M, et al. Changes in ozone pollution trend characteristics and sensitivity in Jinan from 2015 to 2020[J]. Environmental Science, 2023, 44(8): 4220-4230. |
| [3] |
姚易辰, 王朔, 韦娜娜, 等. 基于总过氧自由基测量的2022北京冬奥会期间北京市地表臭氧来源分析[J]. 环境科学学报, 2023, 43(9): 290-297. Yao Y C, Wang S, Wei N N, et al. Analysis of surface ozone sources in Beijing during the 2022 Beijing Winter Olympic Games based on total peroxyl radical measurement[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2023, 43(9): 290-297. |
| [4] |
张馨心, 赵秀颖, 黄凌, 等. 基于三维空气质量模型的淄博市臭氧及前体物来源解析[J]. 环境科学, 2023, 44(12): 6576-6585. Zhang X X, Zhao X Y, Huang L, et al. Source analysis of ozone and its precursors in Zibo based on 3-D air quality model[J]. Environmental Science, 2023, 44(12): 6576-6585. |
| [5] | Fang T T, Zhu Y, Wang S X, et al. Source impact and contribution analysis of ambient ozone using multi-modeling approaches over the Pearl River Delta region, China[J]. Environmental Pollution, 2021, 289. DOI:10.1016/j.envpol.2021.117860 |
| [6] | Chen X, Zhong B Q, Huang F X, et al. The role of natural factors in constraining long-term tropospheric ozone trends over Southern China[J]. Atmospheric Environment, 2020, 220. DOI:10.1016/j.atmosenv.2019.117060 |
| [7] | Wang P, Wang T, Ying Q. Regional source apportionment of summertime ozone and its precursors in the megacities of Beijing and Shanghai using a source-oriented chemical transport model[J]. Atmospheric Environment, 2020, 224. DOI:10.1016/j.atmosenv.2020.117337 |
| [8] | Wang N, Lyu X, Deng X J, et al. Aggravating O3 pollution due to NOx emission control in eastern China[J]. Science of the Total Environment, 2019, 677: 732-744. DOI:10.1016/j.scitotenv.2019.04.388 |
| [9] | Sun L, Xue L K, Wang Y H, et al. Impacts of meteorology and emissions on summertime surface ozone increases over central eastern China between 2003 and 2015[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2019, 19(3): 1455-1469. DOI:10.5194/acp-19-1455-2019 |
| [10] | Mao J Y, Yan F H, Zheng L M, et al. Ozone control strategies for local formation- and regional transport-dominant scenarios in a manufacturing city in southern China[J]. Science of the Total Environment, 2022, 813. DOI:10.1016/j.scitotenv.2021.151883 |
| [11] | Shen L J, Liu J, Zhao T L, et al. Atmospheric transport drives regional interactions of ozone pollution in China[J]. Science of the Total Environment, 2022, 830. DOI:10.1016/j.scitotenv.2022.154634 |
| [12] |
林文鹏, 郭欣瞳. 中国城市群臭氧时空分布特征分析[J]. 中国环境科学, 2022, 42(6): 2481-2494. Lin W P, Guo X T. Spatial and temporal distribution characteristics of ozone in Urban agglomerations in China[J]. China Environmental Science, 2022, 42(6): 2481-2494. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2022.06.001 |
| [13] |
王延杰, 梁启斌, 王艳霞, 等. 抚仙湖子流域尺度氮排放清单构建及关键源解析[J]. 环境科学, 2024, 45(4): 2150-2159. Wang Y J, Liang Q B, Wang Y X, et al. Construction of nitrogen emission inventory at sub-basin scale and analysis of key sources in Fuxian Lake watershed[J]. Environmental Science, 2024, 45(4): 2150-2159. |
| [14] |
刘建, 刘丹. 基于稳定环境同位素质量平衡模型的隧道涌水来源识别[J]. 现代隧道技术, 2015, 52(6): 106-110. Liu J, Liu D. Identification of the water sources of tunnel inflow based on a stable isotopes mass balance model[J]. Modern Tunnelling Technology, 2015, 52(6): 106-110. |
| [15] |
周颖, 张钰蓥, 邢晓帆, 等. 河北秸秆露天焚烧排放及其对京津冀地区空气质量影响[J]. 北京工业大学学报, 2022, 48(10): 1056-1068. Zhou Y, Zhang Y Y, Xing X F, et al. Impacts of emissions from crop residue open burning in Hebei on the air quality of the Beijing-Tianjin-Hebei region[J]. Journal of Beijing University of Technology, 2022, 48(10): 1056-1068. |
| [16] |
高旺旺, 冯建中, 白林燕, 等. 海南岛气溶胶时空变化及来源追溯[J]. 地球信息科学学报, 2020, 22(7): 1532-1543. Gao W W, Feng J Z, Bai L Y, et al. Spatiotemporal dynamics and tracing of aerosol over Hainan Island[J]. Journal of Geo-information Science, 2020, 22(7): 1532-1543. |
| [17] |
张旭影, 朱彬, 王媛敏, 等. 中国东部秋季大气黑碳分布和来源的数值模拟[J]. 中国环境科学, 2022, 42(10): 4465-4474. Zhang X Y, Zhu B, Wang Y M, et al. Numerical simulation of black carbon distribution and sources in autumn over eastern China[J]. China Environmental Science, 2022, 42(10): 4465-4474. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2022.10.001 |
| [18] |
王永祥, 徐园园, 杨佳嘉, 等. 基于Landsat的重庆市生态环境质量动态监测及其时空格局演变分析[J]. 生态学报, 2023, 43(15): 6278-6292. Wang Y X, Xu Y Y, Yang J J, et al. Dynamic monitoring and spatio-temporal pattern evolution analysis of eco-environmental quality in Chongqing based on remote sensing[J]. Acta Ecologica Sinica, 2023, 43(15): 6278-6292. |
| [19] |
陈翔, 汪洋, 周佩, 等. 中国地区MODIS Terra/Aqua MAIAC气溶胶光学厚度(AOD)产品反演误差对比分析[J]. 环境科学学报, 2023, 43(7): 220-232. Chen X, Wang Y, Zhou P, et al. Comparative analysis of retrieval errors of MODIS Terra/Aqua MAIAC aerosol optical depth (AOD) products in China[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2023, 43(7): 220-232. |
| [20] |
张莹, 李正强, 赵少华, 等. 大气环境卫星污染气体和大气颗粒物协同观测综述[J]. 遥感学报, 2022, 26(5): 873-896. Zhang Y, Li Z Q, Zhao S H, et al. A review of collaborative remote sensing observation of atmospheric gaseous and particulate pollution with atmospheric environment satellites[J]. National Remote Sensing Bulletin, 2022, 26(5): 873-896. |
| [21] |
符传博, 林建兴, 唐家翔, 等. 海口市臭氧浓度统计预报模型的构建与效果评估[J]. 环境科学, 2024, 45(5): 2516-2524. Fu C B, Lin J X, Tang J X, et al. Establishment and effective evaluation of Haikou ozone concentration statistical prediction model[J]. Environmental Science, 2024, 45(5): 2516-2524. |
| [22] |
王伊凡, 仝纪龙, 陈羽翔, 等. 基于WRF-CMAQ/ISAM模型的榆林市夏季O3来源解析[J]. 环境科学, 2023, 44(7): 3676-3684. Wang Y F, Tong J L, Chen Y X, et al. Analysis of O3 sources in Yulin City in summer based on WRF-CMAQ/ISAM model[J]. Environmental Science, 2023, 44(7): 3676-3684. |
| [23] |
郭庆元, 杨晓春, 吴其重, 等. 基于数值模拟对西安地区冬季一次重污染过程PM2.5区域来源解析[J]. 环境科学学报, 2020, 40(9): 3103-3111. Guo Q Y, Yang X C, Wu Q Z, et al. An analysis of PM2.5 regional sources from heavy pollution in the winter of Xi'an based on numerical simulation[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2020, 40(9): 3103-3111. |
| [24] |
陈柑羽, 李勋, 李琳, 等. 不同方法判定南京臭氧生成敏感区的差异[J]. 环境科学, 2024, 45(2): 635-644. Chen G Y, Li X, Li L, et al. Differences of three methods in determining ozone sensitivity in Nanjing[J]. Environmental Science, 2024, 45(2): 635-644. |
| [25] |
杨童, 杨显玉, 阮温馨, 等. 2021年冬季四川盆地区域PM2.5重污染事件成因及来源解析[J]. 中国环境科学, 2024, 44(11): 5633-5644. Yang T, Yang X Y, Ruan W X, et al. Attribution and source apportionment of a severe PM2.5 episode in winter 2021 over the Sichuan Basin[J]. China Environmental Science, 2024, 44(11): 5633-5644. |
| [26] |
张树宪. 北京市城区郊区近地面臭氧形成过程及来源模拟研究[D]. 北京: 中国环境科学研究院, 2022. Zhang S X. Simulation study on formation process and source of ground level ozone in urban and suburban areas of Beijing[D]. Beijing: Chinese Research Academy of Environmental Sciences, 2023. |
| [27] | Kitagawa Y K L, Pedruzzi R, Galvão E S, et al. Source apportionment modelling of PM2.5 using CMAQ-ISAM over a tropical coastal-urban area[J]. Atmospheric Pollution Research, 2021, 12(12). DOI:10.1016/j.apr.2021.101250 |
| [28] |
余进海, 蔡哲, 刘祎, 等. 基于WRF-CMAQ-ISAM的江苏臭氧重污染个例分析——以2021年5月末淮安市一次重度污染为例[J]. 四川环境, 2022, 41(4): 74-80. Yu J H, Cai Z, Liu Y, et al. A case study of heavy ozone pollution in Jiangsu Province based on WRF-CMAQ-ISAM-Take a severe pollution in Huai'an City at the end of May 2021 as an example[J]. Sichuan Environment, 2022, 41(4): 74-80. |
| [29] |
杨健博, 蔡子颖, 杨旭, 等. 天津大气稳定度特征及基于湍流扩散系数优化的空气质量数值模拟研究[J]. 环境科学学报, 2023, 43(3): 363-376. Yang J B, Cai Z Y, Yang X, et al. Analysis of atmospheric stability characteristics in Tianjin and air quality modeling study based on the modification of minimum eddy diffusivity[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2023, 43(3): 363-376. |
| [30] | Jeon S, Chae C, Park J, et al. Analysis of ozone secondary pollution integrated management in seoul due to emissions reduction during heat wave episodes[J]. Journal of Korean Society for Atmospheric Environment, 2021, 37(4): 612-625. DOI:10.5572/KOSAE.2021.37.4.612 |
| [31] |
杨显玉, 易家俊, 吕雅琼, 等. 成都市及周边地区严重臭氧污染过程成因分析[J]. 中国环境科学, 2020, 40(5): 2000-2009. Yang X Y, Yi J J, Lv Y Q, et al. Characteristics and formation mechanism of a severe O3 episode in Chengdu and surrounding areas[J]. China Environmental Science, 2020, 40(5): 2000-2009. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2020.05.017 |
| [32] |
杨帆, 王体健, 束蕾, 等. 青岛沿海地区一次臭氧重污染过程的特征及成因分析[J]. 环境科学学报, 2019, 39(11): 3565-3580. Yang F, Wang T J, Shu L, et al. Characteristics and mechanisms for a heavy O3 pollution episode in Qingdao coastal area[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2019, 39(11): 3565-3580. |
| [33] | Mlawer E J, Taubman S J, Brown P D, et al. Radiative transfer for inhomogeneous atmospheres: RRTM, a validated correlated-k model for the longwave[J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 1997, 102(D14): 16663-16682. DOI:10.1029/97JD00237 |
| [34] | Chen F, Dudhia J. Coupling an advanced land surface–hydrology model with the Penn State–NCAR MM5 modeling system. part Ⅱ: Preliminary model validation[J]. American Meteorological Society, 2001, 129(4): 587-604. |
| [35] | Lin Y L, Farley R D, Orville H D. Bulk parameterization of the snow field in a cloud model[J]. Journal of Applied Meteorology and Climatology, 1983, 22(6): 1065-1092. DOI:10.1175/1520-0450(1983)022<1065:BPOTSF>2.0.CO;2 |
| [36] | Kain J S. The kain-fritsch convective parameterization: an update[J]. Journal of Applied Meteorology and Climatology, 2004, 43(1): 170-181. DOI:10.1175/1520-0450(2004)043<0170:TKCPAU>2.0.CO;2 |
| [37] | Li M, Liu H, Geng G N, et al. Anthropogenic emission inventories in China: a review[J]. National Science Review, 2017, 4(6): 834-866. DOI:10.1093/nsr/nwx150 |
| [38] | Li M, Zhang Q, Zheng B, et al. Persistent growth of anthropogenic non-methane volatile organic compound (NMVOC) emissions in China during 1990-2017: drivers, speciation and ozone formation potential[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2019, 19(13): 8897-8913. DOI:10.5194/acp-19-8897-2019 |
| [39] | Boylan J W, Russell A G. PM and light extinction model performance metrics, goals, and criteria for three-dimensional air quality models[J]. Atmospheric Environment, 2006, 40(26): 4946-4959. DOI:10.1016/j.atmosenv.2005.09.087 |
| [40] |
徐双喜, 张众志, 杜晓惠, 等. 京津冀及周边民用散煤燃烧控制对北京市PM2.5的影响[J]. 环境科学研究, 2021, 34(12): 2876-2886. Xu S X, Zhang Z Z, Du X H, et al. Impact of residential coal combustion control in Beijing-Tianjin-Hebei and surrounding region on PM2.5 in Beijing[J]. Research of Environmental Sciences, 2021, 34(12): 2876-2886. |
| [41] |
张瑞欣, 陈强, 夏佳琦, 等. 乌海市夏季臭氧污染特征及基于过程分析的成因探究[J]. 环境科学, 2021, 42(9): 4180-4190. Zhang R X, Chen Q, Xia J Q, et al. Exploring characteristics and causes of summer Ozone pollution based on process analysis in Wuhai[J]. Environmental Science, 2021, 42(9): 4180-4190. |
| [42] |
刘得守, 李景, 苏筱倩, 等. 基于CAMx-OSAT方法的西宁臭氧来源解析[J]. 环境科学学报, 2021, 41(2): 386-394. Liu D S, Li J, Su X Q, et al. Source apportionment of ozone in Xining using CAMx-OSAT method[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2021, 41(2): 386-394. |
| [43] | Yang X Y, Wu K, Lu Y Q, et al. Origin of regional springtime ozone episodes in the Sichuan Basin, China: role of synoptic forcing and regional transport[J]. Environmental Pollution, 2021, 278. DOI:10.1016/j.envpol.2021.116845 |
| [44] | Cao J Y, Qiu X H, Liu Y, et al. Identifying the dominant driver of elevated surface ozone concentration in North China plain during summertime 2012-2017[J]. Environmental Pollution, 2022, 300. DOI:10.1016/j.envpol.2022.118912 |
| [45] |
张树宪, 李洋, 张众志, 等. 基于CMAQ/ISAM空气质量模型的北京市夏季臭氧来源解析研究[J]. 环境科学研究, 2022, 35(5): 1183-1192. Zhang S X, Li Y, Zhang Z Z, et al. Source apportionment of ozone in summer in Beijing based on CMAQ/ISAM air quality model[J]. Research of Environmental Sciences, 2022, 35(5): 1183-1192. |
| [46] |
曹广翰, 曹天慧, 朱绍东, 等. 基于CMAQ-ISAM模型的长三角典型城市PM2.5来源解析[J]. 北京师范大学学报(自然科学版), 2021, 57(6): 803-812. Cao G H, Cao T H, Zhu S D, et al. Sourcing PM2.5 in cities in the Yangtze River delta by CMAQ-ISAM[J]. Journal of Beijing Normal University (Natural Science), 2021, 57(6): 803-812. |
| [47] |
秦卓凡, 廖宏, 陈磊, 等. 汾渭平原空气质量及气象要素对其日变化和年际变化的影响[J]. 大气科学, 2021, 45(6): 1273-1291. Qin Z F, Liao H, Chen L, et al. Fenwei plain air quality and the dominant meteorological parameters for Its daily and interannual variations[J]. Chinese Journal of Atmospheric Sciences, 2021, 45(6): 1273-1291. |
| [48] | Carter W P L. Development of a condensed SAPRC-07 chemical mechanism[J]. Atmospheric Environment, 2010, 44(40): 5336-5345. DOI:10.1016/j.atmosenv.2010.01.024 |
| [49] |
翟翠娟, 庞若婷. 京津冀协同发展视角下河北产业结构转型升级路径研究[J]. 保定学院学报, 2017, 30(4): 49-57. Cui C J, Pang R T. Research on the path of Hebei industrial structure transformation and upgrading from the perspective of the integration of Beijing, Tianjin and Hebei[J]. Journal of Baoding University, 2017, 30(4): 49-57. |