环境科学  2024, Vol. 45 Issue (8): 4791-4801   PDF    
土壤重金属含量变化的影响因素多目标识别方法
管祥楠1,2, 董士伟2, 刘玉2, 张欣欣2, 潘瑜春2, 卢闯2     
1. 长安大学土地工程学院, 西安 710054;
2. 北京市农林科学院信息技术研究中心, 北京 100097
摘要: 识别土壤重金属含量变化影响因素是减少或防治土壤重金属污染的基础. 以北京市昌平区农业试验田为例, 首先分析2012和2022年重金属As、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn的含量变化;其次基于地理探测器分别从单目标和多目标水平探测重金属含量变化的影响因素;最后设置与相关性分析方法和已有研究的对比试验, 评估影响因素识别方法的有效性. 结果表明人类活动因素加剧了研究区域内土壤重金属含量的变化:①在单目标水平探测上, 土地利用类型是Cr、Cu和Zn含量变化的主要影响因素, 而年沉降通量影响As的含量变化;交互探测结果显示各个因子间均具有增强效应, 人类活动因素的交互作用占主导;②多目标水平探测结果涵盖单目标水平探测结果且能够识别出更多的影响因素, 土地利用类型影响Cu、Zn、Cr、Ni和As的含量变化, As和Zn含量变化受到年沉降通量影响;③耦合地理探测器和主成分分析的多目标识别方法可以更加有效地识别出土壤重金属含量变化的影响因素, 比单个土壤重金属相关性分析方法更为有效. 研发的重金属含量变化影响因素多目标识别方法可为区域土壤重金属污染监测与宏观管理提供技术支撑.
关键词: 重金属      空间分析      影响因素      地理探测器      主成分分析(PCA)      地块尺度     
Multi-objective Identification Method for Influencing Factors of Soil Heavy Metal Content Change
GUAN Xiang-nan1,2 , DONG Shi-wei2 , LIU Yu2 , ZHANG Xin-xin2 , PAN Yu-chun2 , LU Chuang2     
1. School of Land Engineering, Chang'an University, Xi'an 710054, China;
2. Research Center of Information Technology, Beijing Academy of Agriculture and Forestry Sciences, Beijing 100097, China
Abstract: Identifying the influencing factors of soil heavy metal content changes is the basis for reducing or preventing soil heavy metal pollution. Taking an agricultural experimental field in Changping District of Beijing as an example, the heavy metal content changes in As, Cr, Cu, Ni, Pb, and Zn from 2012 to 2022 were firstly analyzed. Secondly, the influencing factors of the heavy metal content changes were detected based on the geographical detector at the single-target and multi-target levels, respectively. Finally, comparative experiments with the correlation analysis method and existing studies were set up to evaluate the effectiveness of the identification method of influencing factors developed in this study. The results showed that human activity factors have exacerbated the changes in soil heavy metal content in the study area as follows: ① At the single-target level, the land use type was the main influencing factor on the changes in Cr, Cu, and Zn contents, and the annual deposition flux influenced the changes in As. The results of the interaction detection showed that there was an enhancement effect among the factors, and the interaction of the human activity factors dominated for the factor identification. ② The results of the multi-target level detection covered the results of the single-target level detection, which could identify more influencing factors. The land use type affected the changes in Cu, Zn, Cr, Ni, and As, and the changes in As and Zn were influenced by the annual deposition fluxes. ③ The multi-target identification method coupled with geographical detector and principal component analysis could effectively identify the influencing factors of soil heavy metal content changes, which was much more effective than the single soil heavy metal correlation method. The developed multi-target identification method for influencing factors of heavy metal content changes can provide technical support for the regional pollution monitoring and macro-management of soil heavy metals.
Key words: heavy metal      spatial analysis      influencing factors      geographical detector      principal component analysis (PCA)      patch scale     

土地是关系人类生存和发展的重要物质基础, 对保障国家粮食安全、生态环境安全以及可持续发展非常重要[1]. 近年来, 土壤重金属污染呈现出较强毒害性、形态多变性和持续累积性的特征, 受到广泛关注[2~4]. 大量的重金属元素富集, 不仅会改变土壤的理化性质, 还会通过食物链进入人体造成危害[5~7]. 因此, 了解土壤重金属的含量变化及其来源对于监测和改善土壤环境、保障农产品质量和落实绿色生态理念具有重要意义.

综合分析国内外土壤重金属影响因素识别的相关研究[8~11], 发现影响因素识别方法主要分为3类:多元统计方法、地统计学分析方法和地理探测器方法. 一是以因子分析法(factor analysis, FA)、主成分分析法(principal component analysis, PCA)和聚类分析法(cluster analysis, CA)等为主的多元统计方法, 主要依据土壤重金属元素分布特征的相似性来判定其来源[12, 13]. 如Bai等[14]通过Pearson相关性分析, 揭示重金属与所选沉积物性质之间的关系, 并利用FA进一步识别污染源;李雨潼[15]通过PCA、相关性分析及CA分析方法挖掘重金属离子间的相关性及其来源;Zhou等[16]以泰国孟河流域为研究区利用PCA方法识别重金属来源. 但这类方法只能定性推测潜在的污染来源, 不能定量解析污染来源的贡献, 并且探测分析时一般需要大量的样本数据. 二是基于地统计学的空间分析方法, 主要利用空间插值和热点分析等方法将影响因素结果空间化, 分析影响因素的空间变化规律, 并将其空间变异尺度作为判断各个重金属影响来源的依据[17~19]. 这类方法无法定量评估各个因素的具体影响程度, 且需要大量样本数据来提高结果的可靠性;也可以与多元统计方法结合使用, 例如陈丹青等[20]和瞿明凯等[21]利用主成分分析/绝对主成分分数受体模型[22, 23]定量解析研究区重金属来源, 并结合地统计学方法阐明污染来源贡献率的空间分布特征. 三是基于空间方差分析原理研发的地理探测器(geographical detector, GD)模型[24], 该方法不需要考虑线性关系, 能有效探测影响因子与重金属含量的空间关系并定量计算各因子贡献, 现已被应用于公共健康、土壤科学和社会经济等多个领域[25~28]. 但GD模型在进行空间分异性分析时容易忽略空间尺度效应与分区效应[29].

目前应用地理探测器模型进行土壤重金属污染影响因素识别时, 大多数研究在全国[30]、省域[31, 32]、市域[33]、县域[34]和镇域[5]尺度开展, 基于地块尺度的研究较少;此外, 基本上都以土壤重金属含量、健康风险和内梅罗污染指数等指标作为因变量来识别污染来源和影响因素, 对于土壤重金属含量变化的探测研究明显不足[35]. 因此, 本文以北京市昌平区农业试验田为研究区域, 基于地理探测器模型, 分别从单目标和多目标水平探测As、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn这6种重金属含量变化的影响因素, 设置与相关性分析方法和已有研究的对比试验, 旨在更好地确定土壤重金属含量变化的影响因素, 以技术支撑土壤重金属污染监测与环境管理.

1 材料与方法 1.1 研究区概况

研究区地点位于北京市昌平区农业试验田(40°10′30″~40°11′00″N, 116°26′30″~116°27′05″E), 如图 1所示, 共占地1.52 km2, 该区域位于温榆河冲积平原和燕山的结合地带, 地势开阔且较为平坦, 为暖温带大陆性季风气候, 降雨集中分布在夏季和秋季, 年总降水量约为648 mm[36], 年平均日照时数为2 684 h[37]. 研究区内土壤肥沃, 类型为潮土, 主要土地利用类型可划分为水浇地和设施农用地. 根据环境条件和试验需要, 2011~2013年间, 设施农用地中主要种植西瓜、萝卜和西红柿等, 2020年后主要种植大葱、大豆、冬瓜和辣椒等;水浇地常年以玉米种植为主.

图 1 研究区及采样点分布示意 Fig. 1 Study area and distribution of sampling sites

1.2 数据来源与预处理 1.2.1 样品采集与处理

2012年6月1日采集19个土壤样品, 经过10 a的发展变化, 其中15个土壤采样点的土地利用类型保持一致, 4个采样点的土地利用类型已经发生变化. 因此, 2022年7月1日在15个土地利用类型未发生变化的采样点相同位置进行采集, 获得两期各15个土壤样品作为本研究的分析数据. 水浇地和设施农用地(宽度为15 m)的每个样点均从选定的10 m×10 m正方形4个顶点和中心点, 各取表层(0~20 cm)土壤约1 kg, 现场均匀混合后用四分法从中选取1 kg土壤作为代表该采样点的混合样品. 采样的同时用GPS定位样点坐标(经度和纬度), 同时记录采样点的土地利用类型、土壤类型和周围环境特征信息. 在土壤采样、样品保存和样品处理过程中, 避免与金属器皿直接接触[38], 以防止样品污染. 土壤样品先在室内进行风干和磨碎, 过100目尼龙网筛, 化学分析参照国家土壤环境质量标准. 样品经过HCl、HNO3和HClO4消煮, Cr、Ni、Cu和Zn含量采用火焰原子吸收分光光度法测定, Pb含量采用石墨炉原子吸收分光光度法测定, As含量采用硼氰化钾-硝酸银分光光度法测定.

1.2.2 影响因素与数据处理

综合分析地理探测器应用在土壤重金属领域的国内外相关文献资料, 按照变量属性将影响因素分为8类[9]:地形地貌、成土、土壤性质、社会、利用方式、距离、气候和其他. 由于本研究在地块尺度开展, 成土、土壤性质和气候在整个研究区域保持一致, 故相应类型指标不作考虑. 综合考虑农业试验田的现状特征和数据获取的限制, 本研究筛选出DEM、土地利用类型、距道路距离、施肥变化、土壤含水量和年沉降通量这6个指标作为影响因素.

自然因素包括DEM和土壤含水量, 人类活动因素包括土地利用类型、距道路距离、施肥变化和年沉降通量. DEM来源于SRTMDEM3数据, 并使用ArcGIS 10.6软件进行数据处理;土壤含水量采用铝盒取土烘干法测定;土地利用类型数据采用武汉大学发布的CLCD数据集[39], 空间叠置分析后获取土壤采样点的土地利用类型为水浇地和设施农用地(图 1);道路数据来源于1∶100万全国地理信息基础数据;施肥变化数据来源于北京市土肥工作站和昌平区土肥站长期定位监测点的土壤调查监测数据[40];As、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn的年沉降通量数据来源于北京平原区采集的39个大气干湿沉降样品的反距离权重插值结果[41, 42].

因子分层能够有效保证识别土壤重金属含量变化的空间异质性, 同时满足地理探测器对自变量为类别型的要求. 因子分层原则上遵循每个分层都有采样点, 层内属性相似, 层间属性存在差异. 6个影响因素中, 类别型变量只有1个为土地利用类型, 分为水浇地和设施农用地;数值型变量使用分位数法分为2个等级, 每个等级对应1个分层, 如表 1所示.

表 1 影响因素类别划分 Table 1 Classification of influencing factors

1.3 研究方法

技术路线如图 2所示, 主要分为数据处理、探测分析和结果对比3个部分. ①数据处理:获取2012~2022年6种土壤重金属的含量变化, 构建影响因素指标体系并进行分层处理. ②探测分析:采用地理探测器、耦合地理探测器与主成分分析和斯皮尔曼系数, 分别进行单目标水平探测、多目标水平探测和相关性分析, 其中单目标水平探测又分为因子探测和交互探测. ③结果对比:从方法差异、尺度和对象差异视角, 对比分析多目标水平探测与单目标水平探测、相关性分析结果和已有研究之间的差异.

图 2 技术路线 Fig. 2 Technical process

地理探测器是探测空间分异性, 揭示其背后驱动力的统计学方法[24]. 该方法通过计算各自变量方差之和与因变量方差之和的比值来衡量自变量对因变量的贡献, 包含因子探测器、交互探测器、风险区探测器和生态探测器这4个模块.

因子探测器主要用于探测因变量的空间分异性以及不同的自变量对因变量影响程度的解释能力, 以q值为度量, 计算原理如下:

(1)

式中, ,h = 1,···,L, 为自变量X的分类数;NhN分别为分类h和整个区域内单元的数量;σh2σ2分别为分类h和区域内因变量Y的方差. q的值域为[0, 1], q值越大, 表明该自变量X对因变量Y的影响程度越大.

交互探测器用来识别不同因子之间的交互作用, 主要通过计算两个不同自变量交互的q值与因子探测的q值进行比较判断, 交互作用共分为非线性减弱、单因子减弱、相互独立、双因子增强和非线性增强, 判断依据如表 2所示.

表 2 交互探测 Table 2 Interaction detection

主成分分析方法主要通过对协方差矩阵进行特征分析, 在最大程度保证数据信息的前提下, 通过数据降维把原来的多个指标转化为一个或几个综合指标, 即主成分[43].

本研究在单目标水平上, 直接使用地理探测器识别重金属As、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn含量变化的自然或人类活动因素;在多目标水平上, 基于主成分分析方法对重金属As、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn的变化进行表征, 选取特征值大于1的主成分, 并将选取的主成分应用于地理探测器中来识别相应的自然或人类活动因素. 地理探测器以q值的显著性(P值)作为判断识别的关键指标, 参考相关研究[44~46], 本研究定义当P < 0.1时q值显著, 说明该影响因子可以被识别, 对应的q值表示该因素对重金属含量变化的影响程度.

2 结果与分析 2.1 土壤重金属含量变化特征

农业试验田2012~2022年土壤重金属含量变化统计特征如表 3所示, ω(As)、ω(Cr)、ω(Cu)、ω(Ni)、ω(Pb)和ω(Zn)变化的平均值分别为-2.809、-110.159、-12.415、-2.962、-4.019和-57.053 mg·kg-1, 表明10年间研究区域的土壤重金属含量整体呈下降趋势. As、Ni和Pb含量变化幅度较小, Cr含量在个别样点下降幅度较大, Cu和Zn含量同样有明显下降. 6种重金属含量变化的变异系数均较大, 说明整体离散程度高, 各土壤采样点的重金属含量变化差异明显.

表 3 土壤重金属含量变化特征 Table 3 Change features of soil heavy metal content

2.2 土壤重金属含量变化的影响因素探测 2.2.1 基于地理探测器的单目标水平探测

基于地理探测器直接测定影响土壤重金属含量变化的自然和人类活动因素. 根据式(1), 计算6种重金属含量变化影响因素的q值和相应P值, 如表 4所示. 结果表明Cr、Cu和Zn的含量变化主要来源于土地利用类型的影响, 同时土地利用类型对Cu含量变化的影响程度强于Cr和Zn;年沉降通量主要影响As的含量变化;未探测到Pb和Ni含量变化的主要影响因素.

表 4 单目标水平下重金属含量变化影响因素识别结果 Table 4 Identification of influencing factors of heavy metal content change at single⁃objective level

综合来看, 人类活动因素影响了农业试验田内土壤重金属含量变化, 未探测到自然因素对重金属含量变化的影响, 可能是由于不同的土地利用类型会改变土壤的成分和结构, 施加不同的材料物质进而影响土壤重金属的迁移和转化, 这与宋成军等[47]研究的结论一致.

土壤是一个复杂的系统, 其成分和结构特征是系统整体作用的结果, 所以土壤重金属含量变化也不可能是由某一种单一因子决定的, 而是由多种因素共同作用[33]. 利用交互作用探测器分析各种因素对土壤重金属含量变化的交互影响程度, 有助于精准判断土壤重金属含量变化的影响因素. 图 3是不同影响因素对土壤重金属含量变化的交互作用结果, 任意两个因子的交互作用对6种土壤重金属含量变化影响程度相对于单个因子都有明显的增强, 多数为双因子增强, 部分为非线性增强, 不存在相互独立或减弱作用. ①As含量变化:土地利用类型和年沉降通量对其他因子交互作用较强, 尤其是DEM受其增强效应明显, 分别达到0.606和0.696;②Cr含量变化:土地利用类型与年沉降通量之间为双因子增强, 而土地利用类型与DEM的交互作用最强, 为0.958;③Cu含量变化:土地利用类型对其他因素均有较强的交互作用, 此外施肥变化在其他因素的作用下也表现出对Cu含量变化的影响;④Ni含量变化:大气沉降与其他影响因素之间呈现出明显的增强作用;⑤Pb含量变化:整体交互作用值依旧处于较低的水平;⑥Zn含量变化:DEM和土地利用类型的交互增强效果最大, 施肥变化与含水量、距道路距离也有较强的交互影响. 综上所述, 人类活动因素在交互探测中同样对其他因素有着显著的增强作用, 进而影响了土壤重金属含量变化.

1. DEM, 2. 土地利用类型, 3. 距道路距离, 4. 施肥变化, 5. 含水量, 6. As大气沉降, 7. Cr大气沉降, 8. Cu大气沉降, 9. Ni大气沉降, 10. Pb大气沉降, 11. Zn大气沉降 图 3 不同影响因素对土壤重金属含量变化的交互作用 Fig. 3 Interaction of different influencing factors on soil heavy metal content changes

2.2.2 耦合地理探测器和主成分分析的多目标水平探测

采用主成分分析对采样土壤中As、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn这6种重金属含量变化进行分析, 结果见表 5. 前两个主成分特征值大于1, 分别为3.752和1.338, 累计占总体数据的84.827%, 能较好地代表土壤重金属含量变化. 根据成分矩阵显示Cu、Zn、Cr、Ni和As的含量变化在第一主成分突出, 而Pb含量变化在第二主成分突出.

表 5 重金属含量变化的PCA结果 Table 5 PCA results of heavy metal content changes

通过地理探测器对两个主成分的自然因素和人类活动因素进行探测, 根据P < 0.1为显著的判定标准, 识别结果见表 6. 结果表明, As和Zn含量变化主要受到土地利用类型和年沉降通量的影响, Cu、Cr和Ni的含量变化主要受到土地利用类型的影响;而突出Pb含量变化的第二主成分未检测到相关影响因素.

表 6 多目标水平下重金属含量变化影响因素识别结果 Table 6 Identification results of influencing factors of heavy metal content change at multi-objective level

3 讨论 3.1 不同方法探测结果的对比分析 3.1.1 多目标探测与单目标探测结果的对比分析

多目标水平探测结果与单目标水平探测结果对比分析如图 4所示, 两种探测方法都能识别出土地利用类型对Cr、Cu和Zn含量变化的影响, 以及年沉降通量对As含量变化的影响. 但多目标探测的结果不仅包含单目标探测结果, 而且能够额外识别出土地利用类型对As和Ni含量变化的影响, 以及年沉降通量对Zn含量变化的影响. 因此, 利用主成分分析法与地理探测器结合的多目标水平探测效果要优于直接利用地理探测器的单目标水平探测, 能识别出更多潜在影响因素.

图 4 多目标探测与单目标探测结果对比 Fig. 4 Comparisons between multi-target detection and single⁃target detection results

3.1.2 多目标探测与相关性分析结果的对比分析

基于斯皮尔曼相关系数进行土壤重金属含量变化和影响因素的相关性分析, 结果如图 5所示, As的含量变化与年沉降通量具有显著相关性(P < 0.01), Cr与Cu的含量变化主要受到土地利用类型的影响, 分别在0.01和0.001水平上显著.

1. As含量变化, 2. Cr含量变化, 3. Cu含量变化, 4. Ni含量变化, 5. Pb含量变化, 6. Zn含量变化, 7. DEM, 8. 土地利用类型, 9. 距道路距离, 10. 施肥变化, 11. 含水量, 12. As大气沉降, 13. Cr大气沉降, 14. Cu大气沉降, 15. Ni大气沉降, 16. Pb大气沉降, 17. Zn大气沉降;*表示P < 0.05, **表示P < 0.01, ***表示P < 0.001 图 5 相关性分析结果 Fig. 5 Correlation analysis results

多目标水平探测结果与相关性分析结果对比如图 6所示. 两种方法都能识别出土地利用类型对Cr和Cu含量变化的影响, 以及年沉降通量对As含量变化的影响, 多目标水平探测结果包含了相关性分析结果, 在As、Ni和Zn含量变化的探测中能识别出更多的影响因素, 进一步证明了多目标水平探测结果的可靠性.

图 6 多目标探测与相关性分析结果对比 Fig. 6 Comparisons between multi-target detection and correlation analysis results

3.2 多目标探测与已有研究的对比分析

多目标水平探测结果与已有研究结果对比如表 7所示, 综合分析不同尺度的研究结果后发现[5, 30, 32, 33, 48]:随着尺度的不断减小, 自然因素对土壤重金属的影响作用不断减弱, 而人类活动因素的影响逐渐增强. 这与本研究地块尺度下人类活动因素主导了土壤重金属含量变化的结论一致.

表 7 多目标探测与已有研究结果对比 Table 7 Comparisons between multi-target detection and existing research results

大尺度和中尺度的研究中, 自然因素和人类活动因素均会发生变化;而小尺度研究的自然因素通常情况下在整个研究区域保持一致, 例如地块尺度研究的土壤性质和气候因素等. 本文针对地块尺度下土壤重金属含量变化的影响因素分析发现:人类活动因素加剧了研究区域内土壤重金属含量的变化, 未探测到自然因素的影响, 与已有研究结果相互佐证[49].

3.3 不确定性分析

本研究在数据源、数据处理和方法应用推广方面存在一定的不确定性. ①采样点数据的不确定性. 由于受历史年份(2012年)采样数据少的限制, 基于小样本数据的土壤重金属含量变化的影响因素识别可能存在一定的不确定性. ②空间插值结果的不确定性. 年沉降通量数据采用北京市监测点的监测结果进行反距离权重插值获取, 可能对该影响因素识别结果存在不确定性[50]. ③多目标水平探测方法的应用推广. 选择地块尺度研发了多目标水平探测方法, 在大中尺度的应用推广还需要进一步验证和完善.

4 结论

(1)在单目标水平探测上, 土地利用类型是Cr、Cu和Zn含量变化的主要影响因素, 而年沉降通量影响As的含量变化;交互探测结果显示各个因子间均具有增强效应, 人类活动因素在交互作用中占主导.

(2)多目标水平探测结果包含单目标水平探测结果且能够识别出更多的影响因素, 土地利用类型影响Cu、Zn、Cr、Ni和As的含量变化, As和Zn含量变化受到年沉降通量影响;与相关性分析结果相比, 耦合地理探测器和主成分分析的多目标识别方法可以更加有效地识别出土壤重金属含量变化的影响因素.

(3)人类活动因素加剧了研究区域内土壤重金属含量的变化, 可为区域土壤环境质量监测和环境治理提供参考和借鉴. 但该研究在采样点数据、影响因素空间插值和多目标识别方法的应用推广方面还存在一定的不确定性.

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