环境科学  2024, Vol. 45 Issue (8): 4780-4790   PDF    
耕地土壤重金属健康风险来源解析及其对景观格局的响应
包广静1, 姬超2, 侯大伟3, 李发志4, 邓爱萍5     
1. 云南财经大学物流与管理工程学院, 昆明 650221;
2. 云南财经大学财政与公共管理学院, 昆明 650221;
3. 东北农业大学公共管理与法学院, 哈尔滨 150030;
4. 南京邮电大学社会与人口学院, 南京 210023;
5. 江苏省环境监测中心, 南京 210036
摘要: 土壤重金属健康风险研究对于保障人群健康和维护耕地生态系统安全等具有积极的意义. 在南京六合区耕地土壤重金属Cr、Pb、Cd、As和Hg监测的基础上, 通过健康风险评估模型识别重金属健康风险特征因子, 并利用反距离权重插值法(IDW)、正定矩阵因子分解法(PMF)、景观格局指数与冗余分析探究其主要来源及对景观格局的响应. 结果表明, 研究区域Cr、Pb、Cd、As和Hg对应的变异系数分别为0.19、0.36、0.23、0.52和1.16, 均属于中度或高度变异, 表明其具有较高的空间异质性且易受到人为因素的影响;Cr、Pb和As是研究区域主要的健康风险特征因子, 对应的儿童致癌风险分别在13.307×10-6 ~ 38.400×10-6、0.839×10-6 ~ 3.250×10-6和4.548×10-6 ~16.680×10-6之间, 均高于成人;农业生产活动、工业生产以及交通运输活动引起的儿童致癌风险分别为17.946×10-6和12.941×10-6, 是六合区耕地土壤重金属健康风险的主要来源;由农业生产活动引起的高风险区域主要集聚在六合区的北部区域, 由南至北、由中心至外围呈现出升高趋势, 由工业生产活动以及交通运输引起的高风险区域主要集聚以六合区化工园区及经济开发区为核心的周边区域, 并呈现出由南至北、由核心到外围降低的空间集聚特征;景观格局指数对于耕地土壤重金属健康风险的累计解释量为0.463, 且斑块密度、斑块所占景观面积比例、斑块聚集度和最大斑块指数对儿童综合致癌风险具有显著性的影响, 对应的解程度分别为0.422、0.274、0.351和0.232.
关键词: 健康风险      耕地土壤重金属      正定矩阵因子分解法(PMF)      景观格局指数      冗余分析(RDA)     
Source Apportionment and Response to Landscape Pattern of Health Risk of Cultivated Soil Heavy Metals
BAO Guang-jing1 , JI Chao2 , HOU Da-wei3 , LI Fa-zhi4 , DENG Ai-ping5     
1. School of Logistics and Management Engineering, Yunnan University of Finance and Economics, Kunming 650221, China;
2. School of Public Finance and Management, Yunnan University of Finance and Economics, Kunming 650221, China;
3. School of Public Administration and Law, Northeast Agricultural University, Harbin 150030, China;
4. School of Sociology and Population Studies, Nanjing University of Posts and Telecommunications, Nanjing 210023, China;
5. Jiangsu Environmental Monitoring, Nanjing 210036, China
Abstract: Heavy metal pollution mainly caused by human activities is becoming increasingly prominent and threatening human health and ecosystem safety in soil, which is a non-renewable natural resource that humans rely on for survival and development. Assessment and analysis of soil heavy metal health risk is significant for protecting human health, preventing soil pollution, and maintaining ecosystem security. Based on the investigation of heavy metals, including Cr, Pb, Cd, As, and Hg, in cultivated soil in Liuhe District, the health risk assessment model was used to identify the health risk characteristics of heavy metals, and the spatial distribution, main sources, and responses to landscape patterns were explored by using inverse distance weight interpolation, positive definite matrix factorization, landscape pattern index, and redundancy analysis. The results showed that the coefficients of variation corresponding to Cr, Pb, Cd, As, and Hg in the study area were 0.19, 0.36, 0.23, 0.52, and 1.16, respectively, all of which belonged to moderate or high variability, indicating that they had high spatial heterogeneity and were susceptible to human factors. Cr, Pb, and As were the main health risk characteristic factors in the study area, with the carcinogenic risks to children ranging from 13.307×10-6 to 38.400×10-6, 0.839×10-6 to 3.250×10-6, and 4.548×10-6 to 16.680×10-6, respectively, which were higher than those in adults. Agricultural production activities, industrial production, and transportation activities were the main sources of heavy metals, with carcinogenic risks to children of 17.946×10-6 and 12.941×10-6, respectively. Furthermore, high-risk areas caused by agricultural production activities were mainly concentrated in the northern area of Liuhe District and showed an increasing trend from south to north and from the center to the periphery. The surrounding areas caused by industrial production activities and transportation were mainly concentrated in the chemical industry park and economic development zone of Liuhe District and showed a spatial agglomeration feature of decreasing from south to north and from the core to the periphery. The cumulative explanatory value of the landscape pattern index for the comprehensive carcinogenic risk to children was 0.463, and patch density, patch proportion in landscape area, patch aggregation degree, and maximum patch index had significant effects on the comprehensive carcinogenic risk in children, and the corresponding explanatory values were 0.422, 0.274, 0.351, and 0.232, respectively. This study had important theoretical and practical significance for expanding the perspective of environmental health research, promoting the transformation of soil heavy metal management methods and safeguarding regional population health.
Key words: health risk      cultivated soil heavy metals      positive matrix factorization (PMF)      landscape pattern index      redundancy analysis (RDA)     

随着工业化和城市化的快速推进, 土壤重金属污染已成为全球尤其是发展中国家面临的主要环境污染问题[1, 2], 如我国2014年公布的数据显示, 以重金属污染为核心的无机污染物超标的调查点位超过13%[3]. 土壤重金属具有持久性、迁移性及累积性等特征[4, 5], 并可通过呼吸、经口和皮肤接触等暴露途径进入人体中并在人体组织器官中累积, 引起基因表达异常、细胞癌变和器官畸形等, 最终影响大脑、肺、肾、肝和其他重要器官的正常功能[6], Cd、Pb、As和Hg也已被美国纳入到前20种危险物质[7]. 因此, 揭示区域耕地土壤重金属健康风险特征因子, 并对其空间集聚特征和影响因素进行科学分析, 有利于推进土壤污染防治、保障人群健康和落实“健康中国2030”战略.

世界卫生组织(WHO)统计数据显示2016年全球23.1%的疾病和24.3%的死亡人数与环境因素有关[8], 环境与健康问题日渐成为非传统安全领域的重要问题, 环境健康风险也已成为全球五大风险之一[9]. 以土壤重金属健康风险为核心的环境健康风险研究已引起国内外广泛关注[5, 10, 11], 如Briffa等[6]和Godwill等[12]分析了人体对重金属生物吸收和生物累积, 并揭示了重金属的毒性效应及作用机制, Zhang等[4]和Ma等[11]定量评估了土壤重金属在经口、呼吸和皮肤接触等不同暴露途径下对人体健康产生危害的可能性. 总体而言, 关于土壤重金属健康风险的研究内容主要集中在暴露参数调查分析[13, 14]、重金属化学毒性研究[15~17]和健康风险评估[4, 11, 18], 研究成果完善了环境健康风险评估的理论体系, 由于研究视角侧重于环境毒理学和环境流行病学, 耕地土壤重金属健康风险的空间集聚特征及影响因素的研究较为缺乏, 在一定程度上削弱了其现实指导意义[10]. 同时, 环境健康风险研究领域的广泛性决定了土壤重金属健康风险的理论和应用体系需要从地理学、统计学和景观生态学等学科视角进一步拓展[19].

正定矩阵因子分解(positive matrix factorization, PMF)模型是基于因子分析法改进的统计学模型, 其核心是通过最小二乘法多次迭代分析来优化预测值与监测值之间的误差, 并形成源贡献率矩阵和源成分谱矩阵, 可以为定量分析土壤系统外部因素对于耕地土壤重金属健康风险影响程度和揭示不同来源的耕地土壤重金属健康风险空间分布特征提供基础支撑[5, 20]. 景观格局则是影响耕地土壤系统内部能量流动和物质循环的重要因素[2], 景观格局指数能够从景观破碎化程度、异质性程度等方面综合反映区域景观格局特征[21], 利用冗余分析探究土壤重金属健康风险对于景观格局的响应, 可明晰耕地土壤重金属健康风险与景观格局要素之间的内在联系, 有利于提升对耕地土壤重金属健康风险的发生机制与内在规律的认知. 因此, 在耕地土壤重金属健康风险评估的基础上, 从地理学、统计学和景观生态学视角揭示其空间特征和影响因素, 在拓展环境与健康的研究视角和方法的同时, 也有利于推动景观多功能性研究, 进而为耕地土壤重金属健康风险的管控等提供更为全面的理论和现实依据.

基于此, 本研究在耕地土壤重金属健康风险评价的基础上, 从地理学和景观生态学视角构建包括反距离权重插值法、PMF、景观格局指数和冗余分析在内的土壤重金属健康风险分析方法体系, 分析其主要来源和对景观格局的响应, 进而丰富环境与健康的研究视角和方法, 以期为区域土壤重金属健康风险的管控、治理与修复等提供理论和现实依据.

1 材料与方法 1.1 研究区域概况

六合区(32°11′ ~ 32°27′ N, 118°34′ ~ 119°03′ E)位于南京市北部, 下辖面积1.47×103 km2, 户籍人口9.23×105, 属于亚热带季风气候区, 年平均气温16.5 ℃, 常年盛行东南风和东北风, 区域内地势北高南低, 其中南部属于长江水系, 北部则属于淮河水系[22]. 全区共有耕地6.33×102 km2, 是南京市的粮食主产区, 同时, 拥有包括国家级化学工业园区“南京化学工业园区”在内的多个工业园区, 规模以上企业数量超400家, 是化工、钢铁、电镀等与重金属相关的工业集聚区. 作为全国综合实力百强区和国家东部地区现代工业基地, 六合区是长江经济带的典型经济开发区, 在经济社会快速发展背景下, 其面临重金属污染压力持续增加, 推动创建省级慢性病综合示范区和建设省级健康促进区已成为其健康促进的重点内容[23], 因此, 对六合区耕地土壤重金属健康风险研究具有较强的现实与示范意义.

1.2 数据来源与处理

基于3.5 km×3.5 km规则网内的随机采样布点对六合区初步布设采样点, 在实际采样过程中, 根据六合区耕地的空间分布对土壤采样点进行适当调整, 并用GPS记录调整后的2017年采样点(图 1). 按照对角线法采集95个调查点位耕作层的土壤混合样品并用聚乙烯袋密封保存, 将采集后的土壤样品自然风干后去除杂质, 用研钵研磨之后再用100目尼龙筛过滤, 然后采用微波消解/原子荧光法测定Hg和As的含量、采用王水提取-电感耦合等离子体质谱法测定Pb、Cr和Cd的含量, Hg、As、Pb、Cr和Cd的检出限分别为0.002、0.01、2、2和0.07 mg·kg-1. 为保证分析结果的准确性, 测定过程中使用的所有试剂均为优级纯, 检测用水均为新配置的去离子水, 所有样品均设定重复样和空白样, 样品回收率均在90% ~ 110%之间, 实验数据质量均符合规范要求. 对于2017年土地利用类型数据, 主要在Google Earth Engine云计算平台中应用分类回归树方法对30 m分辨率的Landsat 8在2017年的遥感影像进行解译. 具体来说, 首先应用FMASK算法对影像质量进行筛选, 获取2017年云覆盖小于5%的可用影像, 应用人工目视解译的方法在Google Earth Engine平台中选取训练样本, 并随机抽取总训练样本数量的20%作为后续验证样本, 最终获取六合区2017年土地利用类型数据(图 1).

图 1 六合区及采样点分布示意 Fig. 1 Spatial distribution of research area, land type, and sampling sites

1.3 健康风险评估模型

基于危害识别、剂量-反应关系、暴露评估和风险表征的美国环保署制定的健康风险评估框架可以分析人群健康在不同暴露途径下遭受环境污染物危害的可能性[24], 其本质是在相关实验数据、调查报告等资料收集整理的基础上, 运用概率论和数理统计分析方法评估土壤重金属威胁人体健康的程度, 是当前定量分析土壤重金属对人体造成潜在危害可能性的有效方法[25, 26]. 同时, 鉴于土壤重金属在经口暴露途下远高于其他暴露途径[27, 28], 本研究主要评估在经口摄入的直接暴露途径下的土壤重金属健康风险, 公式如下:

(1)

式中, ADDoj为日均经口摄入暴露量, Cj为土壤重金属j的含量, IR为摄入土壤的频率, EF、ED、BW和AT分别为暴露年限、暴露频率、体重和平均暴露时间, HI和CR分别为土壤重金属非致癌和致癌风险;RfDj和SFj分别为对应重金属参考剂量和致癌斜率因子, 具体单位见文献[22]. 当HIj < 1时, 土壤重金属j的非致癌风险处于可被接受水平, 反之则需管控或修复;当致癌风险CRj ≤ 10-6、10-6 < CRj ≤ 10-4和CRj > 10-4时, 分别表示重金属j的致癌风险可以被忽略、处于可接受水平但需要进行风险管控和处于不可接受水平[28].

1.4 反距离权重差值法(IDW)

反距离权重插值法的原理是根据预测位置与样本点的欧氏空间距离确定权重系数, 权重随着距离的增加而减小, 插值表面内的最大值和最小值在采样点处保持不变, 且空间预测值均处于插值点值的范围之内[29]. 与克里金法等其他插值方法相比, 反距离权重插值法对输入数据的统计属性没有明确假设, 可以为分析土壤重金属健康风险的空间集聚特征提供基础支撑[26, 30]. 反距离权重插值的原理及其计算公式可以表达为:

(2)

式中, Z为空间估计点的值, Zi为土壤重金属健康风险在i调查点位的评价结果, di2表示空间估计点调距调查点位i的坐标, (x0, y0)和(xi, yi)表示空间估值点与调查点位i的坐标.

1.5 正定矩阵因子分解法(PMF)

Paatero等[31]在20世纪90年代初年提出的PMF模型, 其本质是在分析监测对象化学组分误差的基础上, 通过最小二乘法定量分析不同来源的贡献率. 与化学质量平衡分析、主成分分析和UNMIX模型相比, 该方法具有分解矩阵元素分担率正值、可处理数据的遗漏值和异常值、用标准偏差来优化原始数据以及不需要测量污染源的化学成分谱等特征[20, 32], 具体分析模型如公式(3)所示:

(3)

式中, Xij为调查点位i中的重金属j元素的含量;Aik(源贡献率矩阵)为土壤重金属不同来源k对调查点位i的贡献;Bkj(源成分谱矩阵)为源k在不同调查点位的重金属j元素的含量;dij为残差矩阵, 通过最小化目标函数D来得到因子贡献率和源成分;uij为调查点位i中的重金属j元素的不确定度;c为土壤重金属含量;MDL为方法检测限;σ为相对标准偏差. 通过U1U2确定uij, 当调查点位中各重金属含量小于或等于MDL时, 不确定度值的分析方法为U1, 反之则用U2.

1.6 景观格局指数与冗余分析

景观结构及其空间配置是人类活动的集中体现, 是人类根据自身需求对自然生态系统改造的结果, 在景观的空间配置和组合形式以及各种景观生态过程综合作用下, 土壤物理性质、养分特征以及生物特征发生一系列变化, 进而影响重金属在土壤中迁移、转化和累积等再分配过程[2, 33]. 同时, 景观格局指数的斑块、类型和景观镶嵌体是反映景观格局及其空间配置信息的定量化指标, 能够从景观破碎化程度、异质性程度等方面综合反映以耕地为核心的区域景观格局特征[34], 是研究土壤系统内部对于重金属健康风险作用重要切入点. 另外, 冗余分析是一种约束性的主成分分析和多元统计分析的结合, 可通过分解或者筛选特征值的方式, 在坐标轴上直观反映解释变量与响应变量之间的关系, 也可明晰单一解释变量对于响应变量的解释程度, 其本质是基于特定的研究目的, 依据响应变量的属性特征选取合适的解释变量, 并在此基础上明晰不同或单一解释变量对于响应量的关系[35], 可为识别对土壤重金属健康风险起主导作用的景观格局要素提供基础支撑[36, 37]. 因此, 在利用Fragstats 4分析景观格局指数的基础上, 进一步利用Canoco 5的冗余分析揭示土壤重金属健康风险对景观格局的响应关系.

2 结果与讨论 2.1 耕地土壤重金属描述性统计

耕地土壤重金属Cr、Pb、Cd和Hg平均值均高于对应的南京市农用地土壤背景值, 且Cr、Pb、Cd和As的最大值分别达到南京市农用地土壤背景值的2.06、2.72、2.17和1.31倍[38], Hg的最大值更是达到背景值的13倍, 对应点位超标率也分别为72.63%、63.16%、44.21%、32.63%和47.37%(表 1). 同时, Cr、Pb、As、Cd和Hg的变异系数分别为0.19、0.36、0.53、0.23和1.16, 属于中度或高度变异, 表明六合区重金属在土壤中含量具有一定的空间异质性且易受到人为因素的影响, 且Cr和Hg可能受到人类活动影响而产生较多的极端值[39]. 由于重金属对人体健康产生危害程度是耕地土壤重金属风险管控的重要前提条件之一[11], 不同重金属在健康风险评估过程中的参考剂量和致癌斜率因子也具有较大的差异, 且重金属引起的健康风险有叠加效应[6, 40], 需进一步分析Cr、Pb、Cd、As和Hg的非致癌风险以及Cr、Pb和As的致癌风险.

表 1 六合区土壤重金属描述性统计分析 Table 1 Descriptive statistics of cultivated soil heavy metals in Luhe District

2.2 耕地土壤重金属健康风险评估结果分析 2.2.1 健康风险评价结果统计分析

耕地土壤重金属Cr、Pb、Cd、As和Hg的成人及儿童健康风险评价结果的描述性统计分析如表 2. 对于成人健康风险而言, 耕地土壤重金属成人综合非致癌风险最大值为0.469, 均低于可接受水平的最大值1;Cr和As的致癌风险的最小值分别为8.074×10-6和1.840×10-6, 而Pb的致癌风险的最大值为0.197×10-6, Cr和As是成人致癌风险的主要风险特征因子. 对于儿童健康风险而言, Pb的儿童非致癌风险的最大值1.366, 且高于1的点位为11, 占所有调查点位的11.58%, 儿童综合非致癌风险处于0.639 ~ 1.787之间, 超过1的点位为42, 占调查点位的44.21%, 且Cr、Cd、As和Hg的儿童非致癌风险的最大值均低于1, 表明Pb是引起儿童非致癌风险的主要重金属要素;Cr、Pb和As的儿童致癌风险的最小值分别为13.307×10-6、0.839×10-6和4.548×10-6, 并且Pb对应的最大值则为3.250×10-6, 其5%分位数对应的致癌风险值为0.999×10-6, 超过10-6的调查点位为91, 占调查点位的95.79%.

表 2 耕地土壤重金属健康风险评估结果 Table 2 Assessment results of health risk in cultivated soil heavy metals of Luhe District

总体来看, 研究区耕地土壤重金属致癌风险均低于10-4, 且对于儿童造成的健康风险水平高于成人, 表明儿童健康更易受到土壤重金属的威胁, Cr、Pb和As是六合区土壤重金健康风险的主要特征因子, 在后续的风险分析或管控的过程中需要重点关注, 尤其是对儿童造成的致癌风险.

2.2.2 健康风险空间特征分析

在耕地土壤重金属健康风险评估的基础上, 进一步探析研究Cr、Pb和As的儿童致癌风险、儿童综合非致癌风险和儿童综合致癌风险健康风险的空间特征, 耕地土壤重金属的峰度和偏度分析结果主要呈现偏态分布, 并且K-S检验进一步表明反距离权重插值法更适合其空间特征分析[30].

因此, 在耕地土壤重金属健康风险评估的基础上, 进一步分析Cr、Pb和As的儿童致癌风险和非致癌风险的空间集聚特征(图 2). Cr儿童致癌风险的高值区域主要分布在以六合经济开发区为核心的周边区域以及冶山镇、金牛湖街道的局部区域;As的高值区域主要集中分布在竹镇镇东部、马鞍街道北部和冶山镇北部的六合区北部区域, 葛塘街道、雄州街道等乡镇局部区域也存在As高值区域;Pb的儿童致癌风险和儿童综合非致风险在空间分布格局上表现出较高的一致性, 其高值区域主要集聚在葛塘街道、大厂街道和长芦街道的沿江区域;儿童综合致癌风险的高值区域则主要聚集在以开发区和工业园区为核心的西南至以冶山镇、马鞍街道和金牛湖街道为核心的东北的连接区域. 另外, 儿童综合非致癌风险与Pb的儿童致癌风险的空间集聚特征具有较高的相似性, 进一步表明Pb是引起儿童非致癌风险的核心要素. 总体而言, Cr、Pb和As的儿童致癌风险在六合区的西北部和东南部相对较低, 在六合区的西南和东北区域相对较高, 且Cr和As的儿童致癌风险高值区域与部分儿童综合致癌风险高值区域重合.

图 2 耕地土壤重金属健康风险的空间分布特征分析 Fig. 2 Spatial distribution of health risks from cultivated soil heavy metals

2.3 基于PMF的健康风险来源解析

由于过多的因子可以将某一来源分解为两个或者多个来源, 过少的因子会将不同的来源合并为较少的来源, 合理地确定因子可以有效减少分析结果的误差. 因此, 将因子数设置为2、3、4和5, 以运行次数20次作为迭代运算次数, 对比不同因子数的分析结果. 当因子数为3时QtrueQrobust都稳定于5.387, 且所有残差数值均在-1 ~ 1之间, 除S/N较小的Hg和Cd对应的r2值分别为0.838和0.701外, Cr、Pb和As的r2值均高于0.980, 表明当因子数为3时, PMF源解析模型可以满足耕地土壤重金属健康风险来源解析的需要[41]. 为减少较为明显的因子共线性干扰, 对因子矩阵进行旋转, 当Fpeak = -0.5时, 因子的共线性现象减少, 表明此时各因子之间趋于正交, 源成分及源贡献水平的分析结果如图 3.

图 3 耕地土壤重金属成分谱及其贡献水平 Fig. 3 Composition spectrum and contribution of cultivated soil heavy metals

因子1对于耕地土壤重金属来源的解释率较低, 除对于Cr的贡献率为8.85%之外, Pb、Cd、As和Hg的贡献率均低于5%. 同时, Wang等[42]和Feng等[43]的研究结果表明, 江苏省土壤母质是土壤中Cr、Cd及Hg等重金属元素来源途径之一[44], 因此, 推断因子1来源于成土母质, 主要受六合区土壤地球化学成因的影响. 因子2对于Hg、Cd和Pb的贡献率较高, 分别达到88.900%、80.400%和68.200%, 且对应的源成分含量分别为0.120、43.925和23.101 mg·kg-1, 同时As和Cr的贡献率也高于45%. 有研究表明交通运输尾气排放和煤炭燃烧等活动能够引起土壤Hg和Pb污染, 并且固体废物的焚烧以及电镀冶金等工业生产活动也是Cd、As和Cr在土壤环境中累积的重要影响因素[20, 32]. 六合区作为南京工业发展的集中区, 拥有江北扬子石化、扬巴公司、华能南京电厂、南钢集团和南化集团等规模以上工业企业超过200家, 年能源消耗(以标准煤计)超23万t, 区域内道路交通发达, 每km客运量和货运量分别为1.990万人和0.820万t, 均高于江苏省的平均水平(0.650万人·km-1和0.810万t·km-1[23]. 因此, 推断因子2源于交通运输和工业生产活动. 相较于Hg和Cd, 因子3对于As、Cr和Pb的贡献率较高, 分别为47.300%、35.200%和28.300%. 在农业生产过程中投入的农业化学物质中往往含有As、Cr和Pb等多种重金属, 如硝酸铵、磷酸铵和复合肥等化肥中ω(As)可达50 ~ 60 mg·kg-1, 长期施用磷肥也会导致As和Cr在土壤中累积[45], 同时以城市垃圾和污泥等为原料的肥料以及污水灌溉也会进一步导致土壤中Cr和Pb的积累[41, 46]. 六合区作为南京市粮食主产区和重要农产品生产保护区, 其每hm2耕地的粮食产量为7.480 t, 在农业高强度生产过程中其农药化肥的投入强度较高, 每hm2农药和化肥投入量分别为406.640 kg和4.810 kg, 且处理不当的工业固体废弃物(磷石膏、磷钢渣)和废水等也会通过化肥施用、废弃物堆积和污水灌溉等方式进入土壤. 王信凯等[45]和杨振宇等[47]的研究也表明, 农业生产活动是导致As、Cr及Pb在耕地土壤中累积的重要因素. 因此, 因子3可解释为农业源, 主要与农业生产活动有关. 由于土壤系统的开放性和复杂性, 人类在资源开发利用过程中导致重金属通过大气沉降、化学品投入等直接或者间接方式进入到土壤中, 进而引起土壤重金属健康风险, 如陈雅丽等[20]总结中国2008 ~ 2018年的土壤重金属源解析研究成果, 结果表明农业活动、工业活动和汽车尾气等人类活动均会导致土壤重金属的累积, 但是不同区域人类活动对于土壤重金属含量的影响具有一定的差异性, 该研究成果与本研究基于PMF分析结果的耕地土壤重金属健康风险空间特征分析结果具有高度的一致性.

基于PMF的耕地土壤重金属源成分谱分析对六合区耕地土壤重金属进行健康风险评估, 结果如表 3. 因子2和因子3对于Cr和Pb的儿童致癌风险以及儿童综合致癌风险的健康风险具有较高影响, 虽然因子1引起的Cr儿童致癌风险值为2.811×10-6, 但是其远低于因子2和因子3的17.769×10-6和11.197×10-6, 并且3个因子对于儿童综合非致癌风险的评价结果均低于1, 表明农业生产活动、工业生产活动以及交通运输是影响六合区耕地土壤重金属致癌风险的主要因素. 由于不同来源对于不同调查点位的贡献水平具有一定的差异, 3个因子对于不同调查点位耕地土壤重金属健康风险的作用程度也会出现一定的差异. 因此, 需明晰不同来源的耕地土壤重金属健康风险的空间分布特征, 从而为健康风险管控提供更为详实的现实依据.

表 3 基于PMF的耕地土壤重金属健康风险分析结果 Table 3 Health risk analysis results from heavy metals in cultivated soil with the support of PMF

2.4 不同来源的土壤重金健康风险空间特征分析

依据PMF的分析结果进一步分析不同因子引起的儿童综合致癌风险以及儿童综合非致癌风险在六合区的空间分布特征(图 4). 对于儿童综合致癌风险而言, 因子1引起的健康风险的高值区域零散分布在以竹镇镇、马鞍街道及冶山镇为核心的六合区北部和东南部的区域, 总体分布格局较为零散;因子2引起的健康风险高值区域主要集聚在以六合区化工园区及经济开发区为核心的周边区域, 包括雄州街道、长芦街道、葛塘街道, 并呈现出由南至北、由核心到外围降低的空间集聚特征, 且风险高值区域主要集聚于六合工业园区的下风口, 进一步说明了因子2的主要来源为工业生产和交通运输, 也表明了由该因子引起的儿童综合致癌风险需要重点关注六合区南部区域;因子3引起的风险高值区域主要集聚在竹镇镇以及程桥镇、马鞍街道及冶山镇的北部区域, 以六合区经济开发区和化工园区为核心的六合区中间区域的风险水平较低, 其空间整体变化趋势与因子2相反, 由南至北、由中心至外围呈现出升高趋势, 也进一步说明了因子3主要与农业生产活动有关, 其在六合区北部引起的儿童综合致癌风险也需要重点关注. 不同因子引起的儿童综合非致癌风险的空间集聚特征类似于其引起的儿童综合致癌风险, 虽然因子1、因子2和因子3所引起的儿童综合非致癌风险均值分别为0.048、0.637和0.339, 均低于1, 但是对于六合区局部区域而言, 3个因子引起的综合非致风险均存在高于1的区域, 尤其是由因子2引起的儿童综合非致癌风险, 其高于1的区域主要集聚在以六合区经济开发区和化工园区为核心的雄州街道、马鞍街道、长芦街道和横梁街道等周边区域.

图 4 不同来源的耕地土壤重金属儿童综合致癌风险及非致癌风险空间特征 Fig. 4 Spatial characteristics of carcinogenic and-non carcinogenic risk of children from different sources

因此, 由3个因子引起的耕地土壤重金属儿童综合致癌风险需要重点关注, 尤其是因子2和因子3. 对于因子2而言, 需要重点关注以六合区经济开发区和化工园区为核心的周边区域;因子3需要重点关注以竹镇镇和马鞍街道北部为核心的六合北部区. 同时, 龙池街道和葛塘街道的西部区域、横梁街道的东部区域、龙袍街道是因子2和因子3引起的耕地土壤重金属儿童综合致癌风险由高降低的过渡区域, 该区域也不容忽视.

2.5 土壤重金属健康风险对景观格局特征响应

采用区间去趋势法对儿童综合致癌风险和儿童综合非致癌风险进行去趋势分析, 排序轴梯度长度的最大值为0.19, 故适用于线性模型;进一步通过共线性诊断分析, 筛选出了斑块密度(PD)、最大斑块指数(LPI)、斑块所占景观面积比例(PLAND)、斑块聚集度指数(AI)、斑块平均临近距离(ENN_MN)和香农多样性指数(SHDI)作为解释变量;对响应变量进行中心化处理后, 对选取的响应变量和景观格局指数进行冗余分析, 表 4为冗余分析结果, 表明景观格局指数能够揭示耕地土壤重金属健康风险的累计解释量为0.463, 且第一轴能够反映耕地土壤重金属健康风险对景观格局因子的响应.

表 4 耕地土壤重金属健康风险与景观格局因子的冗余分析结果 Table 4 Redundancy analysis results of cultivated soil heavy metal health risk and landscape pattern index

冗余分析结果表明, PD、PLAND和ENN_MN与土壤重金属健康风险呈正相关, AI、LPI和SHDI与其呈负相关, 且其对应的解释程度分别为0.422、0.274、0.110、0.351、0.232和0.380, 其中PD、PLAND、AI和LPI的P值均小于0.01, 通过显著性检验. t-value双序图分析结果如图 5. PD、ENN_MN以及PLAND越高, 表明区域内耕地破碎程度越高、地块形状越不规则、地块之间的距离越远以及地块在景观元素的优势度越高, 由于研究区作为南京市的经济发展的核心区域, 建设用地比例达到66.060%, 区域内耕地破碎程度和离散程度越高, 建设用地在分割耕地斑块的作用强度越高, 越不利于土壤重金属的迁移, 且以往研究表明工业生产区、道路等建设用地是影响土壤重金属含量的重要因素[48], 较高的耕地破碎度也会引起化肥、农药等农业生产物质的投入增多[49], 进而引起土壤重金属的累积, 最终导致健康风险水平的提升. 一方面, 最大斑块指数越大, 耕地的可持续集约利用水平越高, 越有利于推动落实化肥农药“双减”政策和实现产量与生态“双增”, 进而推动从源头降低土壤重金属含量;另一方面, 斑块聚集度越高, 地块间的连通性也随之增加, 有利于土壤重金属由高含量区域向低含量区域迁移, 在土壤自净能力作用下, 降低区域土壤重金属健康风险. Lin等[50]的研究也进一步表明了提升斑块聚集程度有利于降低区域土壤重金属含量. 由于香农多样性指数越大, 景观中各个类型斑块呈现均衡化趋势, 表明本研究区域林地和未利用地的增多以及建设用地的减少, 有利于降低土壤重金属健康风险水平, 然而其值越大, 也意味着不同景观要素的破碎化程度越高, 进而提升土壤重金属健康风险, 因此香农多样性指数对于降低土壤重金属健康风险虽然有着负向的影响, 但是影响并不显著.

图 5 耕地土壤重金属健康风险与景观格局指数的冗余分析排序和相关关系(t-value)分析结果 Fig. 5 Redundancy analysis ranking and t-value analysis between health risk in cultivated soil heavy metals and landscape pattern index

景观格局直接影响到物质与能量在景观中的扩散、转移和流动等, 对于土壤重金属而言, 景观格局通过影响土壤物理性质、养分特征以及生物特征等, 干扰重金属在土壤中的迁移、转化和累积等过程, 进而影响区域土壤重金属健康风险, 如文献[2, 33, 49]的研究也进一步表明区域景观结构对于土壤重金属累积具有显著的影响, 也进一步验证了本研究土壤重金属健康风险对于景观格局的响应分析结果.

3 结论

(1)Cr、Pb和As是研究区耕地土壤重金属的主要健康风险特征因子, 其对应的儿童和成人致癌风险均值分别为21.009×10-6、1.587×10-6、10.939×10-6和12.748×10-6、0.096×10-6、4.425×10-6, 与成人相比, 儿童健康更容易受到耕地土壤重金属的威胁.

(2)耕地土壤重金属综合致癌风险的高值区域主要集聚在以雄州街道、长芦街道、葛塘街道等为核心的六合区的南部地区, Cr儿童致癌风险和儿童综合致癌风险、Pb的儿童致癌风险和儿童综合非致癌风险在空间分布格局上具有较高的一致性, Cr和Pb分别是引起儿童致癌风险和儿童综合非致风险的主要土壤重金属.

(3)农业生产活动、工业生产活动和交通运输是六合区耕地土壤重金属健康风险的主要来源, 农业生产活动引起的健康风险高值区域集聚在六合区北部区域, 而工业生产活动和交通运输引起的高值区域集聚在六合区南部区域, 在空间集聚上具有明显的差异.

(4)景观格局指数对于耕地土壤重金属健康风险的累积解释量为0.463, 其中斑块密度、斑块所占景观面积比例以及平均临近距离与耕地土壤重金属健康风险呈显著的正相关, 斑块聚集度和最大斑块指数则呈现出显著的负相关, 且对应的解释程度分别为0.422、0.274、0.351和0.232.

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