2024, Vol. 45
2. 四川省环保科技工程有限责任公司, 成都 610041
, FENG Xiao-qiong1,2 , YIN Han-mei1,2 , WANG Cheng-hui1 , JIANG Tao1
, CHENG Jun-hui1 , CHENG Qiang1
2. Sichuan Province Environmental Protection & Technology Engineering Co., Ltd., Chengdu 610041, China
PM2.5作为引发大气灰霾的首要成因, 是国内外学者研究的焦点, 对于PM2.5的研究主要集中在化学组成[1]及其生成机制研究[2, 3]、时空分布特征研究[4]、健康风险评估[5]和气候影响[6]等方面. 碳质气溶胶是PM2.5的重要组成部分, 包括有机碳（organic carbon, OC）和元素碳（element carbon, EC）, OC是由多种有机化合物如多环芳烃（PAHs）、烷烃和羧基化合物等组成的复杂混合物[7, 8], 而EC是化石燃料、生物质燃料或机动车尾气不完全燃烧形成的污染物, 包括以单质碳和少量高分子难溶有机物中的碳[9]. 碳质气溶胶对空气质量、人体健康和气候变化有着重要影响, 在PM2.5中的占比一般为10%~70%, 人口密集城市中碳组分甚至超过60%[10], 不同地区由于污染排放、气象条件及大气氧化能力等条件的综合影响, OC和EC在PM2.5中的占比存在较大差异.
对于碳组分的研究包括季节污染特征[11]、空间差异[12, 13]、来源解析[14]、成分分析[15]和源排放特征[16]等方面, 研究区域大多集中在京津冀[17]和长三角[18, 19]等地区. 对于地理气象条件复杂的四川盆地研究相对较少, 主要集中在成都平原, 王碧菡等[20]于2017年12月15日至2018年1月3日在成都市采集颗粒物, 分析采样时段水溶性无机离子和碳质气溶胶粒径分布变化特征、气溶胶垂直分布演变, 但并未对碳组分及其来源进行分析；吴明等[21]在2017年1月1~20日在成都地区分昼夜对PM2.5进行连续膜样品采集, 测试了PM2.5中的水溶性离子和碳质组分, 并对碳组分昼夜变化情况进行了分析, 但并未涉及不同污染场景下碳组分污染特征；冯小琼等[22]对2019~2020年成都市3次灰霾污染过程气象要素和组分特征进行分析, 得出了不同污染过程清洁时段、污染时段OC和EC浓度变化特征, 但未开展碳组分不同季节及时间变化趋势的研究.
成都平原以18%的面积承担了全省56%的挥发性有机物（volatile organic compounds, VOCs）排放量、45%的颗粒物排放量、49%的NOx排放量以及41%的SO2排放量[23], 成都市污染物排放强度将近盆地的4倍, 已超过长三角地区. 不利气象扩散条件加之高排放强度, 使得成都市颗粒物浓度常年处于较高水平, 然而, 目前对于成都市碳组分时空分布特征与来源研究相对较少, 已有研究存在覆盖范围较小和采样时间不连续等局限性, 本文利用Sunset OC EC在线监测仪对成都市2018~2021年PM2.5中碳组分浓度开展了长期观测, 研究了成都市PM2.5中OC和EC的浓度水平及时间变化趋势、污染特征和气象影响因素等, 识别了不同污染程度OC和EC变化特征及其污染来源, 以期为成都市碳质气溶胶的控制及颗粒物污染治理提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 监测点位及测试仪器本文的污染物浓度和气象参数均为四川省生态环境科学研究院大气环境超级观测站(E104.07°, N30.63°)实时在线监测的结果, 该站点位于四川省生态环境科学院主楼楼顶, 距地高度约20 m, 为典型的城市站点. PM2.5测试采用美国Met One公司的BAM-1020监测仪和HORIBA PX-375监测仪；有机碳和元素碳采用美国Sunset在线OCEC监测仪(Model 4)；相对湿度、温度、能见度和风速等气象因素监测仪器为DAVIS Vantage Pro2 Plus(美国戴维斯公司)；挥发性有机物(VOCs)采用TH-300B大气挥发性有机物监测仪.
1.2 测试方法 1.2.1 污染物测定方法及质量控制颗粒物碳组分数据采集时间为2018年1月至2021年12月, 2018年颗粒物数据采用BAM-1020监测仪测试结果, 2019~2021年采用HORIBA PX-375监测仪测试结果, 为确保数据的有效性, 颗粒物监测严格按照《环境空气颗粒物(PM10和PM2.5)连续自动监测系统运行和质控技术规范》(HJ 817-2018)[24]《环境空气质量评价技术规范(试行)》(HJ 663-2013)[25]等技术规范执行质量保证、质量控制、数据有效性判断. VOCs数据采集时间为2019年1月至2021年12月, 仪器测试原理及数据质量控制详见文献[26]. 碳组分(OC和EC)数据采集时间为2018年1月至2021年12月, 仪器测试原理、标定校准及数据质控详见文献[27]. 气象因素与污染物浓度同步进行数据采集.
各项测试参数时间分辨率均为1 h, 每天连续24 h采样. 所有数据均为小时均值, 污染物日均值由小时均值计算得到.
1.2.2 TCA与SOC的计算SOC估算采用EC示踪法中的OC/EC最小比值法进行计算, 该方法广泛应用于其他研究中[28, 29], 计算公式如下：
|
(1) |
|
(2) |
式中, POC为一次有机碳, SOC为二次有机碳的浓度, μg·m-3；(OC/EC)min为计算时段内OC/EC值的最小值, 本研究选取对应季节中前3个较小值的均值, 且选取最小值时剔除了受特殊事件如降水等影响的数值, 以减小最小OC/EC值的误差.
总碳质气溶胶(total carbonaceous aerosol, TCA)的质量浓度使用经验计算公式来估算, 计算公式为：
|
(3) |
式中, TCA为总碳质气溶胶的浓度, μg·m-3, OC和EC分别为有机碳和元素碳的浓度, μg·m-3.
2 结果与讨论 2.1 时间变化特征 2.1.1 年变化特征2018 ~ 2021年成都市ρ(PM2.5) 均值为(44.6 ± 27.4)μg·m-3, 大于国家《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)二级标准(35 μg·m-3), ρ(OC)和ρ(EC)分别为(10.6 ± 5.6)μg·m-3和(2.6 ± 1.9)μg·m-3, 在PM2.5中占比分别为25.2%和6.0%, TCA在PM2.5中占比为46.0%, ρ(SOC)均值为(5.7 ± 3.3)μg·m-3, 在OC中的占比为52.9%. 从污染物年际变化来看(图 1), OC、EC与PM2.5浓度变化趋势一致, 2018~2020年呈下降趋势[PM2.5：年均下降浓度为-7.1 μg·(m3·a)-1, 年均下降幅度为-14.6 %·a-1；OC：年均下降浓度为-1.7 μg·(m3·a)-1, 年均下降幅度为-14.2%·a-1；EC：年均下降浓度为-0.1 μg·(m3·a)-1, 年均下降幅度为-4.4 %·a-1], 2021年各污染物浓度较2020年均有不同幅度反弹, PM2.5、OC和EC反弹幅度分别为4.4%、48.6%和11.6%. 与2019年相比, 疫情前期(2020年), PM2.5、OC和EC浓度均同比下降, 下降幅度分别为18.3%、3.2%和4.4%, 随着复工复产逐步推进, 2021年PM2.5、OC和EC浓度较2020有所反弹. 监测期间, OC/EC值在3.8~7.4之间, OC/EC值和SOC呈现2018~2019年明显下降, 下降幅度分别为37.3%和46.0%, 2019~2021年显著上升的趋势, 年均上升幅度均在40%以上, 后续将对OC/EC值变化情况和碳组分来源进行详细分析. 从碳组分在PM2.5中的占比来看(表 1), TCA在PM2.5中的占比在35.8%~60.5%之间, OC占比在19.9%~33.6%之间, EC占比在5.1%~6.9%之间, SOC在OC中的占比在42.2%~60.7%之间. 2019~2021年SOC在OC中的占比呈逐年上升趋势, 2021年达60.7%, 说明OC浓度受二次转化影响逐年增大.
|
图 1 2018~2021年成都市PM2.5、OC、EC和SOC浓度以及OC/EC年均值变化 Fig. 1 Annual means of concentrations of PM2.5, OC, EC, SOC, and OC/EC in Chengdu from 2018 to 2021 |
|
表 1 2018~2021年成都市TCA/PM2.5、OC/PM2.5、EC/PM2.5和SOC/OC年均值/% Table 1 Annual means of TCA/PM2.5, OC/PM2.5, EC/PM2.5 and SOC/OC in Chengdu from 2018 to 2021/% |
从OC、EC和SOC浓度随时间变化情况来看(图 2), 污染物浓度整体呈波动变化, 峰值浓度基本出现在11月至次年2月, 其中2021年1月ρ(OC)和ρ(SOC)浓度为观测期间的最高值, 月均值分别达(21.3 ± 10.6)μg·m-3和(13.2 ± 6.5)μg·m-3, 期间四川盆地具有大气稳定度高、相对湿度高、静风频率高、边界层高度低的特点, 该“三高一低”的不利气象条件加速了污染物的二次转化, 加之存在区域传输的影响, 导致成都市PM2.5、OC和SOC浓度的升高. 从逐月变化来看, 2019年1月至2020年9月, OC和SOC浓度均同比下降, 下降幅度在1%~67%之间, 2020年9月至2021年8月OC和SOC浓度均较同期有较大幅度升高, 上升幅度在23%~278%, 且EC浓度同比上升幅度低于OC和SOC, 说明此时段OC浓度受二次转化影响增大.
|
图 2 2018~2021年成都市PM2.5、OC、EC、SOC浓度和OC/EC值时间变化趋势 Fig. 2 Trends of concentrations of PM2.5, OC, EC, SOC, and OC/EC ratio in Chengdu from 2018 to 2021 |
由于目前国家尚未确定OC和EC排放浓度限值, 为了解成都市2018~2021年OC和EC排放水平, 对比国内外不同城市OC和EC排放浓度, 结果见表 2. 根据现有报道, 史芳天等[30]的研究指出2013~2014年成都市ρ(OC)为(13 ± 7.5)μg·m-3, ρ(EC)为(4.7 ± 3.6) μg·m-3, TCA占PM2.5浓度的33.5%, 而本研究中2018~2021年ρ(OC)和ρ(EC)均值分别为(10.6 ± 5.6)μg·m-3和(2.6 ± 1.9)μg·m-3, 分别占PM2.5浓度的25.2%和6.0%, TCA占PM2.5浓度的46.0%, 对比可得, 成都市OC和EC浓度有所降低, 与《大气污染防治行动计划》(“大气十条”)的实施, 成都市空气质量改善, 污染物排放浓度降低有关. 与国内其他城市相比, 2018~2021年成都市碳组分浓度均值明显低于北京、承德等北方供暖城市, 高于上海、广州和南京等南方城市. 与国外典型城市相比, OC和EC明显低于发展中国家如印度德里, 但仍高于发达国家如韩国首尔. 以上研究结果表明, 碳组分排放与能源结构和产业结构等显著相关.
|
|
表 2 国内外主要城市PM2.5、OC、EC和SOC浓度对比1)/μg·m-3 Table 2 Comparison of PM2.5, OC, EC, and SOC concentrations in domestic and foreign cities/μg·m-3 |
2.1.2 季节变化特征
2018~2021年不同季节OC和EC占比随PM2.5浓度变化情况见图 3. 观测期间, 春、夏、秋和冬ρ(PM2.5)分别为：(45.3 ± 25.3)、(28.0 ± 16.0)、(40.2 ± 27.6)和(67.6 ± 39.6)μg·m-3, ρ(OC)分别为：(10.3 ± 5.1)、(7.5 ± 3.6)、(9.8 ± 4.7)和(14.6 ± 6.4)μg·m-3, ρ(EC)分别为：(2.3 ± 1.4)、(1.6 ± 0.9)、(2.8 ± 2.0)和(3.9 ± 2.3)μg·m-3, PM2.5和OC浓度大小为：冬 > 春 > 秋 > 夏, EC浓度大小为：冬 > 秋 > 春 > 夏. OC四季浓度在PM2.5中对应占比分别为22.8%、26.8%、24.3%和21.6%, EC占比分别为5.0%、5.5%、6.9%和5.7%.
|
图 3 不同季节下OC和EC浓度及占比季节变化情况 Fig. 3 Variations in OC and EC concentrations and proportion in different seasons |
从不同季节年际变化情况来看, 春季OC、EC以及夏季OC浓度变化趋势与PM2.5相同, 即2018~2020年呈逐年下降趋势, 年均下降幅度分别为21.2%、13.4%和31.9%, 2021年对应季节OC、EC浓度均有所反弹, 反弹幅度分别为72.5%、13.5%和121.7%, 其他季节各年份OC和EC浓度及占比呈波动变化趋势. 对比不同季节OC和EC浓度增幅来看, 2020年冬季OC和EC浓度较秋季增幅为监测期间最低值, 可能受疫情管控影响.
2.2 不同污染程度下碳组分变化情况参照《环境空气质量指数(AQI)技术规定》(HJ 633-2012), 根据PM2.5浓度范围将空气质量划分为5个等级, 不同等级下碳组分变化情况见表 3. 由结果可得, ρ(OC)、ρ(EC)和ρ(SOC)变化范围分别为7.0~26.6、1.5~6.8和4.2~13.5 μg·m-3, 随着污染程度的加重, OC、EC和SOC浓度呈上升趋势, 重度污染较优分别上升了2.8倍、3.5倍和2.2倍, 但浓度在PM2.5中占比却呈下降趋势, 下降幅度分别为18.6%、3.1%和12.7%. OC/EC值在3.4~4.7之间, 比值随污染程度的加重整体呈下降趋势, 说明不同污染等级下OC和EC污染来源有所不同. 从季节及年际变化情况来看(图 4), 随污染程度的加重不同季节和年际OC、EC浓度均呈上升趋势, 占比整体呈下降趋势, 表明PM2.5浓度增大的控制因子并不是OC和EC, 这与济南市的研究情况相同[36]. 对比不同污染等级年际变化情况可得, 2019~2021年OC浓度呈上升趋势, 优、良、轻度污染和中度污染年均上升幅度分别为45.3%、29.1%、15.5%和17.1%；在污染等级为良的情况下EC浓度呈逐年上升, 年均上升幅度为22.9%. 从占比变化情况来看, 不同污染等级OC和EC浓度逐年占比呈波动变化, 2021年OC占比整体高于其他年份, 可能与二次反应增强有关. 从季节变化情况来看, 由于监测期间, 成都市夏季未出现中度及以上污染天, 故对比优、良和轻度污染可得, 不同污染等级下OC和EC浓度整体呈秋冬季大于春夏季, 相同污染等级不同季节OC和EC占比分别相差1.3%~6.1%和2.3%~3.3%.
|
|
表 3 不同PM2.5浓度下碳组分浓度和占比情况1) Table 3 Concentration and percentage of carbon composition with different PM2.5 concentrations |
|
(a)年际变化；(b)季节变化 图 4 不同污染等级下OC和EC浓度及占比随年际及季节变化情况 Fig. 4 Variations in OC and EC with seasons and year under different pollution degrees |
OC与EC的相关性在一定程度上可表征二者的同源性, 相关性较好说明二者可能具有相同的来源, 反之则表明二者的来源差异较大[37]. 分析整个观测期间不同污染等级下OC与EC相关性[图 5(a)], 优、良、轻度污染和中度污染的OC与EC的相关系数(R2)分别为0.42、0.58、0.40和0.24, 随着污染等级加重, OC和EC相关性逐步减弱, 说明污染期间OC和EC来源更为复杂. 分析优、良和轻度污染等级的OC与EC逐年相关性可得[图 5(b)~5(d)], 在空气质量为优和良的情况下, 2019~2021年OC和EC都具有较好的相关性, 相关系数在0.57~0.73之间, 但在轻度污染的情况下, 2020年和2021年OC与EC相关性明显下降, 可能与SOC在OC中的占比逐年上升有关, 后续将对OC和EC来源做进一步分析. 观测期间成都市发生中度及重度以上污染天较少, 导致样本数据偏少, 故不分析以上两种情况下OC和EC逐年相关性.
|
图 5 不同污染等级下OC与EC相关性 Fig. 5 Correlation between OC and EC under different pollution levels |
大气颗粒物的污染水平是由内因和外因共同决定的, 人为排放源是内因, 气象因素是外因. 碳质气溶胶的形成通常与大气中其他气体或细颗粒物有关, 相关研究表明, VOCs、SO2和NOx等是SOC的主要前体物, O3、NOx和·OH在大气中的分解反应是SOC形成的重要原因之一[38]. 大气中的NO2通常认为是受机动车尾气排放影响较大, SO2主要是煤炭和石油等含硫燃料的产物, O3和SOC是由光化学反应产生的[39]. 因此, 通过分析碳组分与气态污染物的相关性, 可定性地判断碳组分的形成和来源. 利用SPSS 24软件中的Pearson相关系数计算了细颗粒物碳组分与气象因素和气态污染物的相关性, 结果见表 4, 并对碳组分的来源进行定性分析.
|
|
表 4 PM2.5及其碳组分与能见度、气象条件和气态污染物的相关性分析1) Table 4 Correlation coefficient of PM2.5 and carbon composition with visibility, gaseous pollutants, and meteorological factors |
整体来看, PM2.5、OC和EC与NO2浓度显著正相关, 且相关性大于SO2, 与O3无明显相关性, 说明2018~2021年成都市碳气溶胶受机动车排放影响较大. 气象因素与污染物的排放、扩散、迁移和干湿沉降以及光化学反应密切相关[40], 分析OC、EC和SOC与各种气象因素和能见度的相关性可得, 整个观测期间, OC、EC和SOC与温度、风速和能见度呈显著负相关, EC与能见度和风速相关性略大于SOC和OC, 这主要与一次排放源有关, 风速小, 污染物易累积, 黑炭和棕色碳等组分对太阳光具有散射与吸收作用[41, 42], 进而影响大气能见度. OC、EC和SOC与相对湿度和降雨相关性相对较弱, 这与邯郸市的研究相似[40], 原因可能是成都地处四川盆地腹部, 属于典型的盆地气候, 降雨主要集中在夏季, 其余季节降雨强度对清除污染物效果相对较弱, 观测期间成都市夏季累计降雨量是其他季节的3.8~33.0倍, 降雨频次是其他季节的1.4~3.1倍.
根据《国家环境空气质量标准》(GB 3095-2012)中大气污染物的二级标准限值, 将ρ(PM2.5) > 75 μg·m-3的污染天定义为PM2.5超标时段, 将超标时段对应的气象因子、OC和EC浓度值发生概率进行统计, 结果见图 6. ρ(PM2.5)超标多集中在90~110 μg·m-3, ρ(OC)和ρ(EC)分别集中在12.5~22.5 μg·m-3和3~7 μg·m-3, 污染发生时相对湿度多集中在70%~80%, 风速 < 1 m·s-1, 降雨量 < 1 mm·h-1, 温度9~11℃, 即PM2.5污染大多发生在“低温、高湿、无降水、静风”的情况下, 此时气象条件不利于大气污染物的扩散.
|
图 6 PM2.5超标情况OC、EC浓度及气象因子概率分布 Fig. 6 Probability distribution of PM2.5, OC, EC concentration, and meteorological factors in the case of PM2.5 exceeding the standard |
不同污染来源OC/EC值不同, 故可通过OC/EC值判断PM2.5中碳组分来源和排放特征. 有研究表明, 机动车和工业排放源中OC/EC值分别介于2.0~5.0和3.5~5.5之间, 生物质燃烧源的OC/EC值在2.5~10.5之间, 燃煤OC/EC值在8.1~12.7之间[43 ~ 46]. 2018~2021年成都市OC/EC年均值在3.8~7.4之间, 表明主要受机动车、工业排放源和生物质燃烧源影响, 燃煤源影响较小, 一方面可能与“大气十条”实施后“煤改电”和“煤改气”等措施有关, 另一方面与成都市日益增加的机动车保有量有关, 截至2021年12月, 成都市机动车保有量已达630万辆, 仅次于北京市, 高居全国第二位. OC/EC值均大于2.0, 表明成都市存在二次污染, 二次转化的OC主要是由VOCs经过一系列复杂的光化学反应生成[18]. 为研究碳组分与VOCs之间的关系, 对OC和EC与VOCs组分相关性进行分析, 结果见图 7. 由结果可得OC和EC与乙烷、乙炔、丙烷、乙烯、异丁烷、正戊烷、苯、间/对-二甲苯和甲苯等组分相关系数均在0.4以上, 具有较好的相关性, 这些物质主要来自机动车和工业排放[47], 进一步验证了成都市碳组分的来源. 从年际变化情况来看, 2019~2021年EC和VOCs相关性呈逐年减弱趋势, 可能与淘汰老旧柴油车、新能源汽车替代等机动车污染治理措施有关, 2021年OC与乙酸乙酯、二氯甲烷、2-丁酮和丙酮等相关性有所增大, 表明工业源影响增大. 从季节变化情况来看, 2019年冬季OC和EC与二氯甲烷、乙酸乙酯、异丙醇、丙酮和2, 3-二甲基丁烷相关性低于其他季节, 2020~2021年春季和秋季的OC、EC和VOCs相关性大于冬季和夏季的, 2020年秋季OC和EC与氯甲烷相关性大于其他季节, 可能与生物质燃烧有关.
|
图 7 碳组分与VOCs组分相关性 Fig. 7 Correlation between carbonaceous components and VOCs |
(1) 2018~2021年成都市ρ(PM2.5)、ρ(OC)和ρ(EC)分别为(44.6 ± 27.4)(10.6 ± 5.6)和(2.6 ± 1.9)μg·m-3. 从污染物年际变化来看, OC和EC与PM2.5变化趋势一致, 2018~2020年呈下降趋势[PM2.5：年均下降浓度为-7.1 μg·(m3·a)-1, 年均降幅为-14.6 %·a-1；OC：年均下降浓度为-1.7 μg·(m3·a)-1, 年均降幅为-14.2%·a-1；EC：年均下降浓度为-0.1 μg·(m3·a)-1, 年均降幅为-4.4%·a-1], 2021年各污染物浓度较2020年均有不同幅度反弹. 从季节变化情况来看, PM2.5和OC浓度大小为：冬 > 春 > 秋 > 夏, EC浓度大小为：冬 > 秋 > 春 > 夏, OC占比夏季最高, EC占比秋季最高.
(2) 随着污染程度的加重, OC、EC和SOC浓度均逐步上升, 但在PM2.5中的占比却呈下降趋势, 说明成都市PM2.5污染的控制因子并不是碳组分.
(3) 分析碳组分与气态污染物、气象因素相关性发现, OC、EC和SOC与NO2相关性大于SO2, 表明成都市碳气溶胶受到机动车尾气排放的影响大于燃煤影响. OC、EC和SOC与温度、风速和能见度呈显著负相关.
(4) OC/EC值及OC、EC、SOC与VOCs的相关性分析表明, 成都市存在二次污染, 碳组分主要受机动车、工业源和生物质开放燃烧源影响. 2019~2021年EC受机动车特征组分影响逐年下降, 表明机动车污染治理相关措施取得一定成效, 2021年OC受VOCs影响增大, 春季和秋季OC、EC受VOCs影响大于其他季节, 应加大VOCs排放治理, 减少二次污染.
| [1] |
华楠, 尚玥, 谢鸣捷. 2020~2021年新冠疫情期间南京市PM2.5化学组成与来源变化特征[J]. 环境科学, 2023, 44(2): 593-601. Hua N, Shang Y, Xie M J. Variations in PM2.5 composition and sources during 2020-2021 COVID-19 epidemic periods in Nanjing[J]. Environmental Science, 2023, 44(2): 593-601. |
| [2] | Xie X D, Hu J L, Qin M M, et al. Evolution of atmospheric age of particles and its implications for the formation of a severe haze event in eastern China[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2023, 23(18): 10563-10578. DOI:10.5194/acp-23-10563-2023 |
| [3] | Shi X D, Qiu X H, Li A L, et al. Polar Nitrated aromatic compounds in urban fine particulate matter: a focus on formation via an aqueous-phase radical mechanism[J]. Environmental Science & Technology, 2023, 57(13): 5160-5168. |
| [4] |
全澍, 刘禹函, 刘淼晗, 等. 河南省2014-2020年PM2.5浓度时空分布特征及气象成因分析[J]. 中国环境监测, 2023, 39(1): 69-80. Quan S, Liu Y H, Liu M H, et al. Spatial and temporal characteristics and correlation analysis of meteorological factors on PM2.5 concentration in Henan Province from 2014 to 2020[J]. Environmental Monitoring in China, 2023, 39(1): 69-80. |
| [5] | Shou Y K, Huang Y L, Zhu X Z, et al. A review of the possible associations between ambient PM2.5 exposures and the development of Alzheimer's disease[J]. Ecotoxicology and Environmental Safety, 2019, 174: 344-352. DOI:10.1016/j.ecoenv.2019.02.086 |
| [6] |
杨冬冬. 人为颗粒物的辐射强迫及其与气候变化的相互作用[D]. 南京: 南京信息工程大学, 2020. Yang D D. The radiative forcing of anthropogenic particles and its interaction with climate change[D]. Nanjing: Nanjing University of Information Science & Technology, 2020. |
| [7] | Diab J, Streibel T, Cavalli F, et al. Hyphenation of a EC/OC thermal-optical carbon analyzer to photo-ionization time-of-flight mass spectrometry: an off-line aerosol mass spectrometric approach for characterization of primary and secondary particulate matter[J]. Atmospheric Measurement Techniques, 2015, 8(8): 3337-3353. DOI:10.5194/amt-8-3337-2015 |
| [8] |
吴丹, 左芬, 夏俊荣, 等. 中国大气气溶胶中有机碳和元素碳的污染特征综述[J]. 环境科学与技术, 2016, 39(S1): 23-32. Wu D, Zuo F, Xia J R, et al. Characteristics of organic and elemental carbon in Atmospheric aerosol in China: a review[J]. Environmental Science & Technology, 2016, 39(S1): 23-32. |
| [9] |
唐小玲, 毕新慧, 陈颖军, 等. 不同粒径大气颗粒物中有机碳(OC)和元素碳(EC)的分布[J]. 环境科学研究, 2006, 19(1): 104-108. Tang X L, Bi X H, Chen Y J, et al. Study on the size distribution of organic carbon (OC) and elemental carbon (EC) in the aerosol[J]. Research of Environmental Sciences, 2006, 19(1): 104-108. |
| [10] | Huang H, Zou C W, Cao J J, et al. Carbonaceous aerosol characteristics in outdoor and indoor environments of Nanchang, China, during summer 2009[J]. Journal of the Air & Waste Management Association, 2011, 61(11): 1262-1272. |
| [11] |
贺博文, 聂赛赛, 王帅, 等. 承德市PM2.5中碳质组分的季节分布特征及来源解析[J]. 环境科学, 2021, 42(11): 5152-5161. He B W, Nie S S, Wang S, et al. Seasonal variation and source apportionment of carbonaceous species in PM2.5 in Chengde[J]. Environmental Science, 2021, 42(11): 5152-5161. |
| [12] |
武甫亮, 吴建会, 戴启立, 等. 天津市PM2.5碳组分空间差异性及来源解析[J]. 环境科学, 2024, 45(3): 1328-1336. Wu F L, Wu J H, Dai Q L, et al. Spatial variability and source apportionment of PM2.5 carbon components in Tianjin[J]. Environmental Science, 2024, 45(3): 1328-1336. |
| [13] |
王宇程, 朱君, 徐国杰. 亚洲碳质气溶胶与生物质燃烧分布特征及相关性研究[J]. 环境科学学报, 2023, 43(2): 330-339. Wang Y C, Zhu J, Xu G J. Distribution characteristics and correlation of carbonaceous aerosols and biomass burning in Asia[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2023, 43(2): 330-339. |
| [14] |
桂佳群, 杨员, 王显钦, 等. 贵阳市花溪城区大气PM2.5中碳质气溶胶的变化特征及来源解析[J]. 环境科学, 2024, 45(3): 1337-1348. Gui J Q, Yang Y, Wang X Q, et al. Characteristics and source analysis of carbonaceous aerosols in PM2.5 in Huaxi district, Guiyang[J]. Environmental Science, 2024, 45(3): 1337-1348. |
| [15] | Czech H, Miersch T, Orasche J, et al. Chemical composition and speciation of particulate organic matter from modern residential small-scale wood combustion appliances[J]. Science of the Total Environment, 2018, 612: 636-648. |
| [16] |
向璇, 孔少飞, 程溢, 等. 典型工程机械排放碳质气溶胶组成特征研究[J]. 中国环境科学, 2023, 43(3): 1035-1043. Xiang X, Kong S F, Cheng Y, et al. Study on compositions of carbonaceous aerosols emitted by typical construction machinery[J]. China Environmental Science, 2023, 43(3): 1035-1043. |
| [17] |
于涛, 刘亚妮, 任丽红, 等. 中国典型沿海城市冬季PM2.5中碳组分的污染特征及来源解析[J]. 环境化学, 2022, 41(1): 113-124. Yu T, Liu Y N, Ren L H, et al. Pollution characteristics and sources analysis of carbon components in PM2.5 in winter at typical coastal cities of China[J]. Environmental Chemistry, 2022, 41(1): 113-124. |
| [18] | Zhou S Z, Wang Z, Gao R, et al. Formation of secondary organic carbon and long-range transport of carbonaceous aerosols at Mount Heng in South China[J]. Atmospheric Environment, 2012, 63: 203-212. |
| [19] | Zheng M, Wang F, Hagler G S W, et al. Sources of excess urban carbonaceous aerosol in the Pearl River Delta Region, China[J]. Atmospheric Environment, 2011, 45(5): 1175-1182. |
| [20] |
王碧菡, 廖婷婷, 蒋婉婷, 等. 成都市郊冬季一次大气重污染过程化学组分粒径分布特征[J]. 环境化学, 2022, 41(10): 3323-3334. Wang B H, Liao T T, Jiang W T, et al. The particle size distribution of chemical components during a heavy air pollution period in suburban Chengdu in winter[J]. Environmental Chemistry, 2022, 41(10): 3323-3334. |
| [21] |
吴明, 吴丹, 夏俊荣, 等. 成都冬季PM2.5化学组分污染特征及来源解析[J]. 环境科学, 2019, 40(1): 76-85. Wu M, Wu D, Xia J R, et al. Analysis of pollution characteristics and sources of PM2.5 chemical components in Chengdu in winter[J]. Environmental Science, 2019, 40(1): 76-85. |
| [22] |
冯小琼, 陈军辉, 尹寒梅, 等. 成都市冬季3次灰霾污染过程特征及成因分析[J]. 环境科学, 2020, 41(10): 4382-4391. Feng X Q, Chen J H, Yin H M, et al. Characteristics and formation mechanism of three haze pollution processes in Chengdu in winter[J]. Environmental Science, 2020, 41(10): 4382-4391. |
| [23] | 叶宏, 龙泉, 陈军辉, 等. 四川省环境污染防治技术水平与绩效评估(2021)－大气污染防治卷[M]. 成都: 四川科学技术出版社, 2023. |
| [24] | HJ 817-2018, 环境空气颗粒物(PM10和PM2.5)连续自动监测系统运行和质控技术规范[S]. |
| [25] | HJ 663-2013, 环境空气质量评价技术规范(试行)[S]. |
| [26] |
韩丽, 陈军辉, 姜涛, 等. 成都市春季O3污染特征及关键前体物识别[J]. 环境科学, 2021, 42(10): 4611-4620. Han L, Chen J H, Jiang T, et al. Characteristics of O3 pollution and key precursors in Chengdu during spring[J]. Environmental Science, 2021, 42(10): 4611-4620. |
| [27] |
徐雪梅, 冯小琼, 陈军辉, 等. 成都市主城区PM2.5碳组分污染特征分析[J]. 环境化学, 2021, 40(8): 2481-2492. Xu X M, Feng X Q, Chen J H, et al. Pollution characteristics of carbonaceous components in PM2.5 in the Chengdu City[J]. Environmental Chemistry, 2021, 40(8): 2481-2492. |
| [28] | Ji D S, Li L, Wang Y S, et al. The heaviest particulate air-pollution episodes occurred in northern China in January, 2013: insights gained from observation[J]. Atmospheric Environment, 2014, 92: 546-556. |
| [29] |
纪尚平, 王丽涛, 赵乐, 等. 邯郸市PM2.5中碳组分的浓度、来源及其变化[J]. 环境科学学报, 2019, 39(9): 2873-2880. Ji S P, Wang L T, Zhao L, et al. Concentrations, sources and changes of carbon fractions in PM2.5 in Handan[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2019, 39(9): 2873-2880. |
| [30] |
史芳天, 罗彬, 张巍, 等. 成都平原PM2.5中碳质组分时空分布特征与来源[J]. 环境科学, 2020, 41(2): 520-528. Shi F T, Luo B, Zhang W, et al. Spatio-temporal variations and source apportionment of carbonaceous species in PM2.5 across multiple sampling locations in the Chengdu Plain[J]. Environmental Science, 2020, 41(2): 520-528. |
| [31] | Ji D S, Gao W K, Maenhaut W, et al. Impact of air pollution control measures and regional transport on carbonaceous aerosols in fine particulate matter in urban Beijing, China: insights gained from long-term measurement[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2019, 19(13): 8569-8590. |
| [32] |
谢添, 曹芳, 章炎麟, 等. 2015~2019年南京北郊碳质气溶胶组成变化[J]. 环境科学, 2022, 43(6): 2858-2866. Xie T, Cao F, Zhang Y L, et al. Changes in carbonaceous aerosol in the northern suburbs of Nanjing from 2015 to 2019[J]. Environmental Science, 2022, 43(6): 2858-2866. |
| [33] |
刘晶晶, 胡献舟, 黄凤莲, 等. 广州PM2.5中有机碳和元素碳的污染特征[J]. 湖南科技大学学报(自然科学版), 2019, 34(4): 111-117. Liu J J, Hu X Z, Huang F L, et al. Characteristics of organic carbon (OC) and elemental carbon (EC) in PM2.5 in Guangzhou, China[J]. Journal of Hunan University of Science & Technology (Natural Science Edition), 2019, 34(4): 111-117. |
| [34] | Park E H, Heo J, Kim H, et al. Long term trends of chemical constituents and source contributions of PM2.5 in Seoul[J]. Chemosphere, 2020, 251. DOI:10.1016/j.chemosphere.2020.126371 |
| [35] | Jain S, Sharma S K, Vijayan N, et al. Seasonal characteristics of aerosols (PM2.5 and PM10) and their source apportionment using PMF: a four year study over Delhi, India[J]. Environmental Pollution, 2020, 262. DOI:10.1016/j.envpol.2020.114337 |
| [36] |
李恒庆, 丁椿, 潘光, 等. 济南市居住区采暖季大气PM2.5中碳组分构成及变化分析[J]. 生态环境学报, 2019, 28(9): 1810-1817. Li H Q, Ding C, Pan G, et al. Analysis on the composition and change of carbon components in PM2.5 of residential area in Jinan during heating period[J]. Ecology and Environmental Sciences, 2019, 28(9): 1810-1817. |
| [37] | Turpin B J, Huntzicker J J. Identification of secondary organic aerosol episodes and quantitation of primary and secondary organic aerosol concentrations during SCAQS[J]. Atmospheric Environment, 1995, 29(23): 3527-3544. |
| [38] |
李伟芳, 白志鹏, 魏静东, 等. 天津冬季大气中PM2.5及其主要组分的污染特征[J]. 中国环境科学, 2008, 28(6): 481-486. Li W F, Bai Z P, Wei J D, et al. Pollution characteristics of PM2.5 and its main components in Tianjin winter atmosphere[J]. China Environmental Science, 2008, 28(6): 481-486. |
| [39] |
殷丽娜. 南京市大气细颗粒物中碳组分的时空分布特征及来源研究[D]. 南京: 南京大学, 2016. Yin L N. Seasonal and spatial variations and potential sources of carbon fractions in fine particle matters in Nanjing[D]. Nanjing: Nanjing University, 2016. |
| [40] |
薛凡利, 牛红亚, 武振晓, 等. 邯郸市PM2.5中碳组分的污染特征及来源分析[J]. 中国环境科学, 2020, 40(5): 1885-1894. Xue F L, Niu H Y, Wu Z X, et al. Pollution characteristics and sources of carbon components in PM2.5 in Handan City[J]. China Environmental Science, 2020, 40(5): 1885-1894. |
| [41] |
汤莉莉, 张运江, 孙业乐, 等. 南京持续雾霾天气中亚微米细颗粒物化学组分及光学性质[J]. 科学通报, 2014, 59(20): 1955-1966. Tang L L, Zhang Y J, Sun Y L, et al. Components and optical properties of submicron aerosol during the lasting haze period in Nanjing[J]. Chinese Science Bulletin, 2014, 59(20): 1955-1966. |
| [42] | Zhang R Y, Wang G H, Guo S, et al. Formation of urban fine particulate matter[J]. Chemical Reviews, 2015, 115(10): 3803-3855. |
| [43] | Sun K, QU Y, WU Q, et al. Chemical characteristics of size-resolved aerosols in winter in Beijing[J]. Journal of Environmental Sciences, 2014, 26(8): 1641-1650. |
| [44] | Wu X F, Vu T V, Shi Z B, et al. Characterization and source apportionment of carbonaceous PM2.5 particles in China - A review[J]. Atmospheric Environment, 2018, 189: 187-212. |
| [45] | Chow J C, Watson J G, Lu Z Q, et al. Descriptive analysis of PM2.5 and PM10 at regionally representative locations during SJVAQS/AUSPEX[J]. Atmospheric Environment, 1996, 30(12): 2079-2112. |
| [46] | Wang L P, Zhou X H, Ma Y J, et al. Carbonaceous aerosols over China-review of observations, emissions, and climate forcing[J]. Environmental Science and Pollution Research, 2016, 23(2): 1671-1680. |
| [47] | Mo Z W, Shao M, Lu S H. Compilation of a source profile database for hydrocarbon and OVOC emissions in China[J]. Atmospheric Environment, 2016, 143: 209-217. |