2024, Vol. 45
2. 河海大学地球科学与工程学院, 南京 210010;
3. 中科星图慧安科技有限公司, 广州 510070
2. School of Earth Science and Engineering, Hohai University, Nanjing 210010, China;
3. Xingtu Huian Co., Ltd., Guangzhou 510070, China
随着我国城市化进程的发展和产业结构的调整, 城市内及周边区域出现了大批工业污染场地, 在生产过程中, 大量有机污染物进入场地土壤, 因此, 有机污染物是我国工业污染场地污染土壤中的主要污染物类型之一[1]. 长江三角洲地区是中国经济核心区之一, 由于工业排放污染量巨大, 其污染场地问题日趋严峻, 是全国有机污染场地数目最多的地区[1], 该地区生态环境已呈现出脆弱性的特征[2], 其中, 土壤污染是长三角四类生态环境问题之一[3]. 目前国内对土壤污染中有机污染的研究, 主要集中于污染场地的调查[4, 5], 污染特征的分析[6, 7], 修复方案的设计[8, 9], 而缺乏对有机污染物时空分布驱动因素的分析. 在我国坚持“绿水青山就是金山银山”理念形势下, 亟需对长三角有机污染物时空分布的驱动因素进行分析, 以期为长江三角洲生态文明建设和可持续发展提供依据.
地理探测器常被用来进行驱动因素的分析[10], 该方法最早被用于健康风险领域, 研究地震中儿童死亡的环境因子分析[11], 现已被广泛用于碳排放污染[12 ~ 14]、空气污染[15 ~ 19]和水污染[20 ~ 23]等领域, 但运用地理探测器对场地污染进行的研究开展较少. 地理探测器虽然具有克服共线性的优点, 但模型结果具有不稳定性, 对此, 有学者进行了建模尺度效应的探讨[24]. 尺度效应指：随着空间尺度的改变, 同一区域数据分析得到的结果也产生相应变化[25]. 地理探测器与尺度效应的结合已被运用到生态服务价值[26 ~ 28]和景观生态风险[29]等领域. 在高度城市化的长三角地区, 空间异质性较强, 若仅从单一尺度进行分析具有一定的局限性.
针对长三角有机污染物时空分布分析的上述问题, 本文尝试在野外实地采样基础上, 基于最优尺度, 探测温度场、水动力场、化学场和生物场等共计20个因子对场地有机污染物时空分布的驱动作用, 从土壤深度和季节时相维度来分析驱动因素的时空差异, 以期为长三角有机污染场地修复治理提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况长三角（图 1）地处长江和淮河等河流的下游, 是我国最大的河口三角洲, 现辖江苏省、浙江省和上海市共25个城市, 区域面积21.07万km2. 根据长三角被生态环保厅纳入《建设用地土壤污染风险管控和修复名录》、建设用地污染地块统计显示[7], 长三角污染地块重点行业类型为化学原料及化学品制造（32.6%）、金属冶炼及压延加工（17.5%）、复合行业（9.8%）、金属制品业（6.3%）、电气机械及器材制造（6.3%）和机械制造（4.9%）. 污染地块的污染情况与行业类型密不可分[7, 30], 本研究场地调查采样点选取以长三角污染地块的重点行业类型为依据, 涉及化学原料及化学制品制造业, 金属冶炼及压延加工制造业, 橡胶和塑料制品业, 纺织服装业, 汽车制造业, 计算机、电子及其他制造业, 交通运输业共7种行业, 基本涵盖长三角污染地块典型行业类型, 具有一定代表性. 于2021年4 ~ 5月和2021年10月, 在南京市、盐城市、绍兴市和宁波市4地工业园区共49个实地采样点位开展调查, 采集0 ~ 20 cm和20 ~ 40 cm深度土壤样品.
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图 1 研究区及场地调查采样点分布示意 Fig. 1 Study area and distribution of sampling sites for site survey |
利用气相色谱-质谱技术（gas chromatography-mass spectrometry, GC-MS）, 将长三角地区采集到的土壤样品中半挥发性有机物（semi-volatile organic compounds-SVOCs）进行测定, 结果见表 1, 长三角地区含量平均值排名前5的半挥发性有机污染物分别为：邻苯二甲酸二（2-乙基己基）酯[di-（2-ethylhexyl）phthalate, DEHP]、菲（phenanthrene, Phe）、邻苯二甲酸二正丁酯（dibutyl phthalate, DBP）、荧蒽（fluoranthene, Fla）和苯并[ghi]苝[benzo（ghi）perylene, BghiP].
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表 1 含量排名前5的半挥发性有机污染物及其含量/µg·kg-1 Table 1 Top five SVOCs and their content/µg·kg-1 |
将测得的半挥发性污染物的含量与二类建设用地筛选值结合, 计算得出污染指数并进行排序, 结果见表 2, 污染指数排名前5的半挥发性有机污染物分别为：苯并[a]芘[benzo（a）pyrene, BaP]、邻苯二甲酸二（2-乙基己基）酯、二苯并[a, h]蒽[dibenzo（a, h）anthracene, DahA]、苯并[b]荧蒽[benzo（b）fluoranthene, BbF]和苯并[a]蒽[benzo（a）anthracene, BaA].
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表 2 污染指数排名前5的半挥发性有机污染物及其含量 Table 2 Top five SVOCs in pollution index and their contents |
对多环芳烃（polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs）进行含量检测, 结果显示, 盐城地区土壤中PAHs以低环（2环和3环）为主, 其余的南京、宁波和绍兴这三地以4 ~ 6环为主. 此外, 相关指标的测定方法如下：pH值采用电位法进行测定；全氮含量采用半微量凯氏法进行测定；阳离子交换量采用乙酸铵交换法进行测定；微生物量碳的测定采用氯仿熏蒸-K2SO4浸提法；蔗糖酶含量采用二硝基水杨酸比色法进行测定；多酚氧化酶含量采用邻苯三酚法进行测定；脲酶含量采用靛酚蓝比色法进行测定.
1.2.2 变量选取地理探测器所需数据集由自变量和因变量构成. 经测定得到的长三角地区含量平均值排名前5和污染指数排名前5的半挥发性有机污染物, 以及土壤中的PAHs, 共10种有机污染物的含量为因变量.
场地土壤有机污染空间分布是化学场、生物场等多场耦合驱动的结果[31, 32], 基于此, 自变量的选取主要是由温度场、水动力场、化学场和生物场这4个场, 以及作为补充的自然与经济社会参量共5部分组成, 如表 3所示. 温度场的月均气温由实地测得. 水动力场的因子包括土壤湿度和含水率, 含水率为实地采样测得, 土壤湿度数据来自NASA平台SMAP基线科学数据产品L3_SM_P_E. 化学场的因子均由实地采样测得, 除pH值外, 有机质、全氮、全磷、全钾和阳离子交换量这5个因子由于实际采样点与有机污染物采样点不完全对应, 为便于分析, 采用克里金插值法进行插值预测. 生物场因子包括微生物量碳、微生物量氮、脲酶含量、蔗糖酶含量和多酚氧化酶含量, 均由实地采样测得. 自然与社会经济参量作为补充, 其中GDP数据来自2015年中国GDP空间分布公里格网数据集. 人口数据来自2019中国人口空间分布WorldPop数据集. 土地覆盖类型数据来自哥白尼全球土地服务CGLOPS1_VR_LC100m_V3.0产品. NDVI数据也来自哥白尼全球土地服务网站. 降水数据为2015 ~ 2017年的中国1 km分辨率逐月降水量数据集（http://poles.tpdc.ac.cn/zh-hans/）. 土质类型数据由实地采样测得.
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表 3 有机污染物空间分布自变量因子 Table 3 Independent variable factors of spatial distribution of organic pollutants |
此外, 地理探测器只能处理类型变量, 在分析前, 需要对非类型变量进行离散化处理[10]. 其中, 土地覆盖类型、土质类型和月均气温为类型变量, 不做处理. 利用自然断点法对GDP、降水、NDVI、人口、有机质含量、全氮含量、全磷含量、全钾含量和阳离子交换量, 进行分级处理. 利用等间距法对pH值、蔗糖酶含量、多酚氧化酶含量、脲酶含量、含水率、微生物量碳、微生物量氮和土壤湿度进行分级处理.
1.3 研究方法本文利用地理探测器分析温度场、水动力场、化学场和生物场等因子对场地有机污染物时空分布的影响. 首先, 选定温度场、水动力场、化学场和生物场等共20个驱动因子；然后, 选取含量平均值排名前5和污染指数排名前5的半挥发性有机污染物, 以及土壤中的PAHs, 共10种有机污染物为研究对象；构建从1 000 ~ 10 000 m的多尺度格网、并选择最优格网尺度；最后, 利用地理探测器分析有机污染物在不同深度和不同季节下的时空分布驱动因素.
1.3.1 空间格网划分本文从不同深度, 不同季节的角度分析长三角有机污染物时空分布的驱动因素, 在此之前, 选择合适的尺度尤为关键. 为处理尺度效应带来的问题, 目前普遍采用的最佳尺度选择方法, 仍是比较同一数据和方法在不同尺度下的差异[33~35]. 本研究采用渔网工具, 在长三角地区, 设计了1 000 ~ 10 000 m, 间隔1 000 m, 共10套格网. 将采样点与相应格网对应, 以格网为单位进行时空分布驱动因素分析.
1.3.2 地理探测器地理探测器是基于空间分层异质性, 通过比较因变量与自变量因子空间分布的相似性, 以揭示其背后驱动力因素的一种统计学方法[10]. 地理探测器共包括因子探测、交互作用探测、风险区探测和生态探测这4个探测器.
因子探测主要探测因变量的空间分异性, 及各自变量对因变量空间分异的解释程度, 用q值来度量[34], 公式如下：
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(1) |
式中, q值为因子对污染物空间分异的影响力, 取值[0, 1], q值越大则该因子对污染物空间分布的解释力越大. h（1, 2, …, L）为探测因子X的子区域数；L为变量的分层；Nh和N分别为区域h样本和总样本数；σh2为区域h的方差, σ2为总区域的方差.
交互作用探测首先分别计算两个因子X1和X2对Y的q值：q（X1）和q（X2）, 然后计算两个因子发生交互作用（叠加X1和X2两个图层相切所形成的新的多边形分布）的q值：q（X1 ∩ X2）, 并将其与q（X1）和q（X2）值对比, 以检测两个因子共同作用时, 对因变量Y的解释力是增强还是减弱, 或这些因子对Y的影响是相互独立的.
生态探测通过统计量F来比较两个因子对被解释变量空间分布是否有显著差异, 公式如下：
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(2) |
式中, NX1和NX2分别为X1, X2两个因子的样本量, SSWX1和SSWX2分别为两个因子形成的分层的层内方差之和.
2 结果与讨论 2.1 最优格网尺度首先选取含量平均值排名前5且污染指数排名前5的DEHP为待分析对象, 然后以10套尺度格网, 分别进行地理探测, 最后选择因子q值均较高且各因子q值排序稳定时的格网为最优地理探测尺度[34].
从图 2可以看出, 不同格网尺度下, 各因子对DEHP的影响程度差异较大. 通过q统计量发现, GDP、降水、NDVI、蔗糖酶含量、多酚氧化酶含量、pH值、土壤湿度、有机质含量、全氮含量和全磷含量的贡献力均在8 000 m格网下达到最强, 综合考虑因子平均q值以及因子排序稳定性, 选取8 000 m尺度的格网为最优尺度格网, 在此格网尺度下进一步探究长三角有机污染物的时空分布驱动因素.
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图 2 DEHP在不同尺度格网下的因子探测结果比较 Fig. 2 Comparison of factor detection results of DEHP under different scale grids |
有研究表明, 地理研究对象的格局和过程的发生、时空分布和相互耦合等特征, 是尺度依存的[32, 36]. 在本研究中, 尺度效应也显著影响了驱动因素与有机污染物之间的关系. 具体而言, 不同因子对格网尺度变化具有不同的敏感度, 如脲酶含量和含水率, 在格网尺度为1 000、3 000、4 000、5 000和10 000 m时, q值非常高, 而在其他格网尺度下, q值较低；有的因子对格网大小的变化并不敏感, 如阳离子交换量. 当格网尺度小于6 000 m时, 微生物量氮和人口随着格网尺度变小, q值升高, 说明在较小的空间单位下, 微生物量氮和人口对DEHP的空间分布解释力更强.
2.2 不同深度下驱动因素分析 2.2.1 因子探测不同深度下有机污染物空间分布的因子探测结果如图 3和图 4所示. 可以发现0 ~ 20 cm深度的结果图色阶分布更均匀, 变化起伏较小, 20 ~ 40 cm深度的结果在X12达到峰值.
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图 3 长三角地区8 000米格网尺度下0 ~ 20 cm深度有机污染物空间分布影响的因子探测结果 Fig. 3 Factor detection results on the influence of spatial distribution of organic pollutants at 0-20 cm depth at 8 000 m grid scale in Yangtze River Delta region |
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图 4 长三角地区8 000米格网尺度下20 ~ 40 cm深度有机污染物空间分布影响因子探测结果 Fig. 4 Factor detection results on the influence of spatial distribution of organic pollutants at 20-40 cm depth at 8 000 m grid scale in Yangtze River Delta region |
在0 ~ 20 cm深度下（图 3）, 影响有机污染物空间分布最主要的因子是生物场的蔗糖酶含量（0.158 ~ 0.620）、全氮含量（0.288 ~ 0.469）和脲酶含量（0.263 ~ 0.652）, 此外微生物量氮（0.101 ~ 0.498）以及化学场的阳离子交换量（0.169 ~ 0.568）也发挥着关键作用. 在20 ~ 40 cm深度下（图 4）, 水动力场的土壤湿度影响力显著强于其他因子, q值范围为0.105 ~ 0.975, 尤其对污染物Phe和DBP, q值高达0.967和0.975, 且在0.01水平显著, 其次化学场的全氮含量（0.119 ~ 0.465）和自然与社会经济参量的人口（0.036 ~ 0.450）, 也发挥着重要作用.
生物场因子构成0 ~ 20 cm深度有机污染物空间分布的主要驱动因素, 而在20 ~ 40 cm深度下, 主导因子来自水动力场, 造成这一结果差异的原因来自两方面. 一方面, 土壤酶活性具有垂直变化的特性[37], 表层土壤凋落物质较厚, 有机质含量高, 酶活性高, 随着土层的加深, 土壤容重变大、孔隙度变小、透气性变差、抑制微生物及植物根部的呼吸作用, 酶的释放减少, 造成了蔗糖酶和脲酶在0 ~ 20 cm深度下占据主导地位, 而在20 ~ 40 cm深度下解释力却下降的结果差异. 另一方面, 随着土壤深度增加, 土壤污染物可以通过渗滤、扩散等作用进入地下水, 有机污染物在水体中发生迁移转化等过程, 地下水中的污染物也会通过扩散、毛细吸附等作用进入土壤[38], 两者在生态功能上密不可分, 也就解释了在20 ~ 40 cm深度, 水动力场的土壤湿度成为了具有绝对优势的主控因素.
相较于20 ~ 40 cm深度, 所选因子对0 ~ 20 cm深度有机污染物的空间分异影响程度更大, 因子解释力有着明显的整体抬升. 水动力场通过影响有机物的侧向迁移和包气带中的有机物残留[31], 对污染物空间分布起着重要作用. 若要进一步探明长三角20 ~ 40 cm及以下深度土壤中有机污染物空间分布的驱动机制, 应该考虑更多的水动力场因子, 例如浅层地下水埋深这一指标.
2.2.2 交互作用探测部分交互探测结果如图 5所示. 在0 ~ 20 cm深度：脲酶含量∩土壤湿度, 构成DEHP、DBP和BghiP空间分布的主导交互因子. 虽然月均气温自身解释力并不高, 但常与脲酶含量共同构成主导交互因子, 对Phe、Fla、BbF、BaA和PAHs的交互作用影响显著, 且二者关系为非线性增强, 符合酶的活性与温度紧密相关这一规律. 在20 ~ 40 cm深度：多酚氧化酶含量∩脲酶含量构成DEHP、Phe、Fla、BghiP、BaP、BbF、BaA和PAHs的主导交互因子.
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图 5 部分有机污染物在不同深度下的交互作用探测结果 Fig. 5 Interaction detection results of some organic pollutants at different depths |
温度场对长三角地区污染物空间分布的直接影响较小, 但在0 ~ 20 cm深度下, 月均气温常与脲酶含量共同构成主导交互因子. 在长三角地区, 相较于直接影响有机污染物的驱动过程[32], 温度更重要的是以促进酶反应的形式, 间接影响有机污染物空间分布.
2.2.3 生态探测生态探测衡量两个因子对有机污染物空间分布的影响是否有显著性差异, “Y”表示存在显著性差异, “N”表示不存在显著性差异, 部分生态探测结果如表 4和表 5所示. 在0 ~ 20 cm深度：对于Phe、DBP和Fla, 人口和全氮含量与其他变量存在显著差异, 是进行这3种污染物空间分布主控因素分析的重要变量. 而对于BaP、BbF, 脲酶含量、全氮含量是影响污染物空间分布的重要变量. 在20 ~ 40 cm深度：土壤湿度常与其他变量存在显著差异, 是影响Phe、DBP、Fla和PAHs空间分布的关键变量. 这些因子在因子探测中也表现出较强的解释力, 以上生态探测的结果与因子探测的结果较为吻合.
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表 4 0 ~ 20 cm深度Phe生态探测结果 Table 4 Ecological detection results of Phe at 0-20 cm depth |
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表 5 20 ~ 40 cm深度Phe生态探测结果 Table 5 Ecological detection results of Phe at 20-40 cm depth |
2.3 不同季节下驱动因素分析 2.3.1 因子探测
不同季节下有机污染物空间分布的因子探测结果如图 6所示. 可以发现, 在相同季节下, 不同污染物的探测结果存在着相似性, 如在春季, 常在X15和X17达到峰值, 在秋季, 常在X12出现峰值.
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图 6 长三角地区10种有机污染物在不同季节下的因子探测结果 Fig. 6 Factor detection results of ten organic pollutants in the Yangtze River Delta region under different seasons |
在春季, 人口、全氮含量q值极高, 对DEHP、Phe、DBP、Fla、BaP、BbF、BaA和PAHs解释力极高, 尤其是对Fla, q值分别最高达0.978和0.979. 多酚氧化酶含量对DEHP和DBP的空间分布解释力较强, q值分别高达0.978和0.956. 此外, 脲酶含量对BaP和BbF的空间分布也贡献了较大影响, q值分别为0.878和0.822. 而在秋季, 水动力场的土壤湿度占据着主导地位, 对10种污染物的解释度均达到30%以上, 对BghiP、BaP、BbF和BaA影响显著, q值分别可达0.709、0.724、0.686和0.706. 此外, 多个因子, 如蔗糖酶含量、脲酶含量、土质类型、有机质含量、阳离子交换量、全氮含量和全磷含量均有较强的解释力. 这种因子解释力季节性的变化, 在不同的污染物上体现出相似性, 即不同有机污染物其空间分异的驱动机制存在着共性.
2.3.2 交互作用探测部分有机污染物在不同季节下的交互探测结果如图 7所示. 在春季, 微生物量氮∩全磷含量构成Fla、BaP、BaA和PAHs的主导交互因子, 微生物量氮还与全氮含量构成DEHP、DBP、BghiP、DahA的主导交互因子. 在秋季, 脲酶含量∩全磷含量构成BghiP、BaP、DahA和BbF的主导交互因子.
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图 7 部分有机污染物在不同季节下的交互作用探测结果 Fig. 7 Interaction detection results of some organic pollutants under different seasons |
在重金属污染的研究中, 全氮含量是影响重金属含量的重要指标. 土壤氮含量大部分来自于有机质, 两者间存在明显相关性, 有机质络合重金属离子, 使其迁移能力减弱, 导致局部土壤重金属含量升高[39]. 而对有机污染物的研究表明, 外加的氮、磷会促进有机污染物含量降低[40], 硝化反应过程中, 由硝化细菌产生的氨单氧酶, 可经共代谢将有机质降解[41]. 在本研究中, 微生物量氮、全氮含量和全磷含量也表现出对有机污染物空间分布存在重要贡献, 是影响有机物污染的重要指标.
2.3.3 生态探测部分有机污染物在不同季节下生态探测结果如表 6和表 7所示. 在春季, 对于BaA、PAHs, 人口、全氮含量与其他因子存在显著差异. 在秋季, 对Phe、DBP和PAHs, 土壤湿度是影响这3种有机污染物空间分布的关键变量. 而对于BghiP、BaP、BbF和BaA, 多个因子共同影响有机污染物空间分布.
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表 6 春季PAHs生态探测结果 Table 6 Ecological detection results of PAHs in spring |
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表 7 秋季PAHs生态探测结果 Table 7 Ecological detection results of PAHs in fall |
综合整体结果来看, 长三角地区有机污染物空间分布的主控因子最主要来自于生物场, 其次来自于化学场. 长三角污染场地修复应该以生物修复、化学修复方法为主, 通过生物内环境的效应以及化学修复剂与有机污染物发生化学反应[3], 以达到修复治理的目的. 有研究表明, 微生物借助自身有机污染物降解能力, 在污染土壤微生物修复中发挥着重要作用[42, 43]. 在本研究实验结果中, 温度通过与脲酶含量构成主导交互因子, 间接影响有机污染物空间分布, 若考虑污染物的迁移分布受微生物降解的影响, 这一过程可解释为：温度影响了微生物的活跃性, 微生物作为介质, 再对酶活性产生影响. 现已有研究将微生物以“场”的形式与水动力场、温度场、化学场进行耦合研究[31], 在长三角场地污染修复中, 微生物修复技术的发展潜力仍待进一步挖掘.
自然与经济社会参量对长三角地区有机污染物空间分布影响最小. 在长三角区域, 社会经济发展水平相对均衡, 若从全国尺度上来看, GDP在不同区域差异较大, 对污染物的分布有着重要影响[44], 是不可忽视的主导因子. 虽然在长三角, 土层岩性对有机污染物的分布影响较弱, 但由于不同地域之间土壤性质差异极大, 在全国尺度上探讨有机污染物的分布机制时, 土层岩性往往是重要的考虑因素之一[45].
生物场、化学场、温度场、水动力场及自然与经济社会参量之间也存在相互影响. 在交互探测中, 因子交互的驱动力均强于单因子, 交互作用类型为非线性增强和双因子增强. 长三角地区有机污染物的驱动机制复杂, 往往多个因子共同影响着污染物的空间分异格局, 在进行修复治理的方案设计时, 要因地制宜, 将多种因素考虑在内, 结合多种修复手段, 制定修复方案. 此外, 本文通过对比不同尺度格网的地理探测结果, 选定了适合于长三角有机污染物时空分布驱动因素分析的最优尺度, 然而由于有机污染物分布及其环境因素的时空异质性, 不同区域往往具有不同的最优地理探测尺度, 后续研究将考虑构建尺度自适应的地理探测方法以提升地理探测结果的有效性.
3 结论（1）整体来看, 长三角地区有机污染物空间分布的主控因子最主要来自于生物场, 包括蔗糖酶含量、脲酶含量和微生物量氮, 其次是来自于化学场, 包括全氮含量、阳离子交换量, 水动力场中的土壤湿度因子和自然与社会经济参量中的人口因子也是主要驱动因子.
（2）从深度来看, 在0 ~ 20 cm深度, 蔗糖酶含量、脲酶含量、微生物量氮、全氮含量和阳离子交换量, 对有机污染物的解释力较大. 月均气温因子虽然自身q值并不高, 但在交互作用探测中, 常与脲酶含量因子共同构成主导交互因子, 两者存在互相促进的作用. 在20 ~ 40 cm深度下, 对有机污染物空间分布解释力较强的因子有：土壤湿度、人口和全氮含量, 主导交互因子为多酚氧化酶含量和脲酶含量. 对比来看, 相较于20 ~ 40 cm深度, 所选因子更能对0 ~ 20 cm下有机污染物的空间分异做出解释, q值的解释力度也更强, 且随着土壤深度的加深, 水动力场的因子解释力增强.
（3）从季节来看, 在春季, 人口、全氮含量和多酚氧化酶含量, 对有机污染物空间分布解释力较强, 主导交互因子有两种组合：微生物量氮和全磷含量、微生物量氮和全氮含量. 在秋季, 多个因子均有较强的解释力, 土壤湿度占据着主导地位, 影响力显著强于其他因子, 其次是蔗糖酶含量、脲酶含量. 对比来看, 春季的主要控制因子集中在个别变量, 且q值极高, 占据很高的解释力, 而秋季的主要控制因子为多个变量, q值较高, 在秋季, 有机污染物的空间分布机制更复杂, 更多的因子共同发挥着重要作用.
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