2. 云南省农业科学院农业环境资源研究所, 昆明 650201
2. Agricultural Environment Resources Institute, Yunnan Academy of Agricultural Sciences, Kunming 650201, China
农业面源污染已成为中国水体污染最主要的来源之一[1, 2], 造成了河湖等地表水体富营养化、地下水硝酸盐超标等水环境问题, 严重影响着水资源供应、水环境安全和水生态健康, 制约着我国经济社会的可持续发展[3]. 近十多年来, 随着中国水环境污染治理的持续推进, 我国水环境质量明显改善, 特别是云南九大高原湖泊流域, 受污染湖泊水质恶化趋势得到根本遏制, 呈逐年改善趋势, 但是湖泊水质恶化风险依然存在, 保护治理形势依然严峻. 作为我国重要淡水资源储备库的抚仙湖流域, 湖泊水质保护尤为重要, 然而, 近年来抚仙湖水质出现一定程度的下降, 水质已从1990年的Ⅰ类水质降至2022年的Ⅱ类水[4], 其中, 农业面源污染可能是抚仙湖水质变差的重要成因之一[5]. 因此, 防控流域农业面源污染, 保护湖泊水质安全成为抚仙湖流域水污染治理的重要内容之一.
高原湖泊流域农业面源污染问题突出, 作物种植过程中肥料、农药等大量施用是流域农业面源污染物的主要来源之一[6, 7], 减少外源氮磷投入是防控农田氮磷流失的重要措施之一, 特别是在水环境敏感区, 采用休耕以减少外源氮磷投入和耕作扰动, 进行农田氮磷流失防控是保护流域水环境安全的有效措施之一. 有研究表明, 氮肥减施可降低农田氮素的地表径流流失[8], 减少农田土壤剖面中氮含量和土壤氮的淋溶风险, 缓解地下水中氮素污染[9]. 频繁、持续地翻耕和外源氮磷化肥的投入会导致农田土壤有机质含量下降, 加剧农田表层土壤碳氮磷失衡, 造成土壤碳氮磷损失, 而休耕反而因土壤扰动降低、外源投入下降而减少土壤氮磷流失风险[10]. 外源氮的过量投入不仅增加了农田土壤氮素累积[11], 也加大了土壤氮素淋溶, 加剧了地下水氮污染风险[12], 李正兆等[13]分析了湖泊周边农田浅层地下水的污染状况及影响因素, 得出高强度的施肥和灌溉, 造成了农田土壤氮含量升高, 施肥对地下水NO3--N浓度影响显著[14]. 李桂芳等[15]研究表明, 云南高原湖周边集约化农区因蔬菜等水肥高耗型作物的大面积种植、复种指数高, 导致近32%的监测点ρ(NO3--N)超出《地下水质量标准》(GB/T 14848)中Ⅲ类水规定的20 mg·L-1, 高原湖区浅层地下水氮污染较为严重, 威胁着高原湖泊水质安全. 可见, 农田氮素累积和流失与外源投入、耕作方式等农业生产活动密切相关, 关于氮肥减施对土壤剖面氮累积和地下水氮污染的研究较多, 而休耕对其影响的研究鲜见报道.
目前, 关于休耕的研究更多集中于高强度利用后的退化土壤和受损地力恢复等方面[16], 休耕对耕地土壤理化性质改善[17]、土壤肥力提升[18]、土壤健康维持和微生物群落多样性发挥起着重要作用[19]. 同样地, 休耕也是通过减少外源氮磷投入, 降低土壤扰动来阻控农田氮磷流失[20]、防治农业面源污染的重要措施, 对保护湖泊流域水环境安全有着重要的现实意义. 当前高原湖泊流域农田氮磷流失防控更多是通过氮磷化肥减施、增施有机肥、调整种植结构和施肥结构等直接或间接源头减量措施来实现[21], 而休耕是一种重要的源头减量和种植结构调整措施, 关于休耕对农田土壤剖面氮素累积和地下水氮污染的研究还鲜见报道. 因此, 本研究以抚仙湖周边农田土壤剖面和浅层地下水为对象, 分析休耕前后土壤剖面和浅层地下水中氮浓度或储量的变化, 探讨休耕对土壤剖面和地下水中氮累积的影响, 以期为抚仙湖周边农田土壤剖面氮素减蓄及缓解地下水硝酸盐污染提供技术支持.
1 材料与方法 1.1 研究区概况抚仙湖是云南第一、中国第二大深水淡水湖, 是我国重要的水资源战略储备库. 近30年来, 随着湖周经济社会的快速发展, 湖泊水质呈下降趋势, 局部水域氮磷时有超标, 湖泊水质已下降至2022年的地表水Ⅱ类水质水平, 湖泊水生态面临退化风险. 研究区位于抚仙湖(102°49′~102°57′E, 24°17′~24°37′N)周边坝区农田, 该区耕地面积约1 307 hm2. 气候类型为亚热带低纬高原季风气候, 年温差小, 日温差大, 年均气温11.9~17.5℃;降水充沛且分布不均, 干湿季分明, 年均降雨量951 mm, 主要集中在6~11月, 占85%以上. 土壤类型主要是水稻土、红壤, 成土母质多为河湖相沉积物和第四纪风化物. 2018年1月开始, 在抚仙湖周坝区农田开始休耕. 休耕前作物类型多样, 主要种植蔬菜、小麦、玉米、蓝莓、荷藕和水稻等农作物或经济作物. 蔬菜复种指数高, 一年种植3~5茬, 种植面积达4 820 hm2. 按1年平均种植3茬作物计, 年化肥氮(以N计)平均施用量为738 kg·hm-2, 化肥P2O5平均施用量为351 kg·hm-2. 高强度施肥造成了农田土壤氮含量高, 土壤剖面氮累积量大, 在集中降雨和地下水位波动下土壤氮淋失量增加, 加大了地下水氮污染风险.
1.2 样品采集与分析2017年12月(休耕前)和2020年8月与2021年4月(休耕后), 对抚仙湖周农田浅层地下水和土壤进行取样(图 1), 用专用水样采集器在农田灌溉井中采集休耕前水样39个, 休耕后水样36个, 水样收集在200 mL聚乙烯瓶中. 在采集水样附近的农田, 用100 cm高的螺旋土钻采集土壤剖面, 休耕前22个, 休耕后10个, 分0~30、30~60和60~100 cm分层取土壤剖面样, 采集的土样装入聚乙烯密封袋中. 将水、土样放在有冰袋的保温箱中带回实验室, 并储存在4℃的冰箱中. 水样用于测定总氮(TN)、有机氮(ON)、硝态氮(NO3--N)和铵态氮(NH4+-N), 土样用于测定土壤含水率(SMC)、溶解性总氮(DTN)、TN、NO3--N和NH4+-N. 选择典型土壤类型分层取环刀样, 用于测定土壤容重. 现场利用手持多参数水质测量仪YSI(YSI Incorporated, USA)采集地下水电导率(EC)、pH、氧化还原电位(ORP)和溶解氧(DO)等参数, 浅层地下水深(SWL, 水面至地表的高度)用测量绳测定. 休耕前后土壤和地下水的部分理化参数见表 1.
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图 1 研究区域及采样点分布示意 Fig. 1 Location of the study area and the distributions of sampling sites of shallow groundwater and soil profile |
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表 1 休耕前后土壤剖面理化性质及地下水水位 Table 1 Soil physicochemical properties of soil profile and groundwater table before and after fallow |
水样中NO3--N和NH4+-N用连续流动分析仪测定, TN用碱性过硫酸钾-紫外分光光度法测定. 土样中土壤含水率(SMC)用烘干法测定, pH用便携式电位计测定, 土壤中TN用凯氏定氮仪测定, NO3--N和NH4+-N用CaCl2(0.01 mol·L-1)溶液提取后连续流动分析仪分析, DTN用碱性过硫酸钾消解-紫外分光光度法测定.
1.3 数据分析休耕前后以样点少的数据集为依据, 利用SPSS 23.0对土壤和地下水中氮浓度或储量进行独立样本t检验, 用R程序包“corrplot”、“vegan”绘制相关性热图和冗余度分析(RDA)图, 筛选影响氮浓度的关键土壤和水环境因子, 利用ArcGIS 10.5绘制采样点分布, 其余图采用Origin 2021和Excel 2021绘制.
2 结果与分析 2.1 休耕前后土壤剖面中氮累积特征随土层深度的增加, TN、ON、DTN、NO3--N和NH4+-N含量逐渐降低, 都呈现0~30 cm > 30~60 cm > 60~100 cm的变化规律. 休耕降低了土壤氮含量, 休耕前土壤剖面中各形态氮含量均大于休耕后(图 2), 且休耕后0~30 cm土壤ω(TN)为(1.41 ± 0.11)g·kg-1, 较休耕前显著降低36.5%(P < 0.01);30~60 cm和60~100 cm土壤ω(TN)分别为(1.04 ± 0.18)g·kg-1和(0.80 ± 0.19)g·kg-1, 较休耕前分别降低了25.9%和18.4%(P > 0.05). 土壤ON休耕前后差异性与土壤TN相同, 休耕后0~30 cm土壤ω(ON)为(1.39 ± 0.33)g·kg-1, 较休耕前显著降低26.8%;30~60 cm和60~100 cm土壤ω(ON)分别为(1.03 ± 0.18)g·kg-1和(0.78 ± 0.13)g·kg-1, 较休耕前分别降低了23.7%和16.1%. 休耕后土壤ω(DTN)在0~30 cm [(46.81 ± 9.35)mg·kg-1]、30~60 cm [(39.34 ± 9.81)mg·kg-1]和60~100 cm [(25.72 ± 6.74)mg·kg-1]较休耕前分别显著降低了31.6%、54.0%和130.2%. 休耕后土壤ω(NO3--N)在0~30 cm [(16.05 ± 4.14)mg·kg-1]、30~60 cm [(12.51 ± 4.72)mg·kg-1]和60~100 cm [(11.98 ± 4.04)mg·kg-1]较休耕前分别降低了59.5%、90.8%和65.4%. 休耕前后, 各层土壤NH4+-N含量之间无显著差异, 休耕后土壤ω(NH4+-N)在0~30、30~60和60~100 cm分别为(1.60 ± 0.35)、(1.39 ± 0.29)和(1.23 ± 0.32)mg·kg-1, 较休耕前分别降低了60.1%、61.3%和110.6%. 可见, 休耕对土壤剖面氮含量的影响显著, 休耕通过不施肥和不灌溉, 减少了外源氮投入和淋溶水驱动, 降低了土壤剖面氮含量.
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GQ和GH分别表示休耕前和休耕后;*表示在0.05水平差异显著, **表示在0.01水平差异极显著 图 2 休耕前后土壤剖面氮含量变化 Fig. 2 Changes in nitrogen contents in soil profile before and after fallow |
休耕前蔬菜等作物大面积种植和水肥大量投入, 增加了抚仙湖周边农田土壤剖面中氮素累积. 图 3表明, 0~100 cm土壤剖面氮储量受休耕影响显著(P < 0.05), 休耕前后TN和NH4+-N储量变化呈极显著差异(P < 0.01), ON、NO3--N和NH4+-N呈显著差异(P < 0.05). 休耕后不同形态氮储量显著低于休耕前, 休耕前0~100 cm土壤TN、ON和DTN储量分别为(17.20 ± 0.97)、(15.50 ± 1.23)和(0.68 ± 0.06)t·hm-2, 而休耕后则降至(13.7 ± 2.07)、(12.49 ± 0.77)和(0.47 ± 0.09)t·hm-2;休耕前0~100 cm土壤NO3--N和NH4+-N储量分别为(266.8 ± 31.17)kg·hm-2和(18.7 ± 3.04)kg·hm-2, 而休耕后则降至(148.1 ± 33.69)kg·hm-2和(11.7 ± 3.32)kg·hm-2. 休耕后0~100 cm土壤TN、ON、DTN、NO3--N和NH4+-N储量分别下降25.5%、23.3%、44.7%、80.1%和59.9%. 可见, 休耕降低了土壤剖面中氮累积, 减少土壤剖面氮的流失风险.
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GQ和GH分别表示休耕前和休耕后;*表示在0.05水平差异显著, **表示在0.01水平差异显著 图 3 休耕前后0~100 cm土壤剖面氮储量 Fig. 3 Changes in nitrogen storages in 0-100 cm soil profiles before and after fallow |
休耕通过改变土壤中氮储量进而影响着浅层地下水中氮浓度和各氮形态分配的变化, 图 4表明休耕前抚仙湖周边浅层地下水中ρ(TN)、ρ(ON)、ρ(NO3--N)和ρ(NH4+-N)平均值分别为(12.90 ± 2.35)、(3.41 ± 1.52)、(7.81 ± 1.99)和(0.73 ± 0.33)mg·L-1, 近46%的采样点ρ(NO3--N)超出《地下水质量标准》(GB/T 14848)中Ⅲ类水质要求规定的20 mg·L-1. 休耕后地下水中TN、ON、NO3--N和NH4+-N浓度分别下降了88.4%、82.7%、92.1%和65.8%, 地下水水质整体以Ⅰ和Ⅱ类水质为主. 休耕前后地下水中NH4+-N浓度具有显著差异(P < 0.05), 其它形态氮浓度呈极显著差异(P < 0.01). 休耕改变了地下水中氮形态的分配, ON/TN和NH4+-N/TN从休耕前的26%和6%升高至休耕后的39%和17%, 而NO3--N/TN从休耕前的61%降至休耕后的41%. 不同季节间NO3--N浓度差异不显著, 4、8和12月的地下水ρ(NO3--N)平均值分别为(11.86 ± 2.52)、(10.64 ± 2.78)和(12.90 ± 2.35)mg·L-1, 4、8和12月的地下水NO3--N浓度两两之间差异不显著(P > 0.05), 雨季和旱季NO3--N浓度之间存在差别, 但差异不显著. 总之, 休耕降低了地下水中氮浓度, 提高了地下水水质.
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GQ和GH分别表示休耕前和休耕后;*表示在0.05水平差异显著, **表示在0.01水平差异显著 图 4 休耕前后和不同季节浅层地下水中氮浓度变化 Fig. 4 Changes in nitrogen concentrations in shallow groundwater before and after fallow and in different seasons |
土壤剖面中氮累积影响着浅层地下水中氮浓度变化, 图 5表明, 休耕前后土壤剖面中各形态氮储量与地下水中NO3--N浓度都呈现显著线性正相关(P < 0.05), 说明随土壤剖面中氮储量的增加, 地下水中NO3--N浓度呈现不同程度的递增. 休耕前浅层地下水中NO3--N浓度的增长速率远高于休耕后, 随着0~100 cm土壤中TN、DTN、ON、NO3--N和NH4+-N储量的增加, 休耕前地下水NO3--N浓度的增长速率分别为0.687、5.235、0.662、0.009和0.087, 而休耕后地下水NO3--N浓度的增长速率分别为0.011、0.657、0.006、0.001和0.020. 可见, 休耕显著降低了浅层地下水NO3--N浓度的增长速率.
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GQ和GH分别表示休耕前和休耕后 图 5 休耕前后0~100 cm土壤剖面各形态氮储量与浅层地下水中NO3--N浓度的线性关系 Fig. 5 Relationships between different nitrogen storage forms in 0-100 cm soil profile and NO3--N concentrations in shallow groundwater before and after fallow |
集约化农业的发展, 肥料的过量持续施用, 在降雨和灌溉等驱动下投入的氮肥大量淋失出耕层, 累积在土壤剖面中, 成为地下水氮污染的重要来源. 有研究表明, 中国化肥氮作物平均利用率仅为31.2%[22], 施入农田中的当季化肥氮近70%累积在水气环境和土壤中. 其中, 氮的地表径流、地下淋溶和氮氧化物的气态损失量分别占当季施氮量的4.2%[23]、14.0%[24]和12.5%[25], 除了氮的地表径流和气态损失外, 包括地下淋溶在内的约52%的当季施氮量进入土壤剖面. 外源氮的大量投入, 导致农田土壤剖面氮累积量持续升高. 特别是蔬菜地, 我国露地菜地0~1、1~2、2~3和3~4 m的土壤NO3--N累积量达264、217、228和242 kg·hm-2, 设施菜地土壤NO3--N累积量更高, 达到了504、390、349和244 kg·hm-2, 0~1、0~2和0~4 m的NO3--N累积量分别占当季露地菜地氮肥投入量的4%、9%和13%, 同样地, 设施菜地分别占当季氮肥投入量的5%、11%和17%[26]. 休耕后不施肥且不灌溉, 降低了农业生产对土壤的干扰, 减少了土壤剖面中各形态氮含量. 有研究表明, 休耕前土壤剖面氮含量均高于休耕后, 说明休耕显著减少土壤氮盈余量[27, 28], 降低土壤剖面无机氮储量[29], 极大减少氮素向深层土壤淋溶的风险[11]. 抚仙湖周边农田休耕前主要种植蔬菜和花卉等, 施肥量大、复种指数高, 高强度的耕作、施肥和灌溉, 增加了土壤剖面氮素累积[30], 致使休耕前0~100 cm土壤剖面TN和NO3--N累积量高达17.2 t·hm-2和267.0 kg·hm-2, 而3 a休耕不施肥且不灌溉后, 土壤剖面TN和NO3--N累积量显著下降了25.5%和80.1%. 同样地, 氮肥减施也同样会减少土壤剖面氮累积, 有研究表明, 减氮施用硝化抑制剂处理下0~120 cm设施菜地土壤剖面NO3--N累积量较常规施肥显著降低13.07%~62.32%[31], 减氮施用缓释肥料的春玉米农田0~120 cm土层土壤硝态氮含量低于对照, 降低了NO3--N向更深土层淋溶的风险[32]. 减施氮肥也降低了土壤TN、NO3--N和NH4+-N含量[33]. 可见, 不施或减施氮肥显著降低了土壤氮含量和累积量.
3.2 休耕对浅层地下水氮浓度的影响土地利用影响着地表氮负荷, 驱动土壤氮素的迁移转化, 进一步影响着浅层地下水氮浓度和形态[15]. 农业生产中过量施氮不仅对作物增产效果不显著, 还导致盈余氮在土壤中积累及渗漏到地下水, 增加地下水氮浓度[34], 成为地下水氮的主要来源之一[35]. 有研究表明, 土壤氮淋溶以NO3--N为主, 且大量发生在施肥后的较强降雨过程中[36], 氮的淋溶增加了地下水氮污染风险[37]. 高原湖周边集约化农区化肥氮占浅层地下水硝酸盐来源的20%左右, 而由于长期施肥累积在土壤中的遗留氮贡献了44%[38]. 本研究结果表明, 休耕前抚仙湖周边农田浅层地下水NO3--N整体在地下水水质的Ⅲ类水水平(GB/T 14848), 休耕后显著降低了地下水中各形态氮浓度, 使地下水水质显著提升至Ⅰ~Ⅱ类水水平, 水质得到明显改善. 抚仙湖周边农田大多分布在南北两侧, 休耕前主要种植水肥高耗型经济作物, 大量氮肥投入导致氮肥残留在土壤以及渗漏到地下水中[39], 导致农田区域地下水氮污染严重;而休耕后不施肥且不灌溉, 进入到地下水中的氮仅为土壤遗留氮, 显著降低了地下水氮浓度. Mayer等[40]研究结果表明, 较严重的地下水NO3--N污染主要与化肥施用量较高的蔬菜种植有关, 施肥量较高的蔬菜种植区地下水NO3--N浓度明显高于低施肥的大田作物种植区. 因此, 为防止湖泊周边浅层地下水水质恶化及其对湖泊水质的影响, 建议合理调整种植结构, 农田进行轮休, 距湖较近的农田可以延长休耕年限.
3.3 休耕前后浅层地下水氮浓度变化的影响因素农田休耕改变了外源投入负荷, 影响着土壤氮含量水平和地下水中各化学指标, 最终反映在浅层地下水中各形态氮浓度上. 休耕前地下水中氮浓度与水、土环境因子排序结果前两轴解释量分别为81.85%和9.02%[图 6(a)], 土壤中DTN、NO3--N和地下水中pH、ORP是影响地下水各形态氮浓度的主要因素, 这与李桂芳等[15]的研究结果类似. 土壤剖面DTN、NO3--N与地下水氮有较强的相关性, 土壤NH4+-N与地下水TN呈显著正相关(P < 0.01), 地下水中EC与TN、NO3--N和ON呈正相关, 且与NO3--N的相关性更强, 这是因为EC反映了地下水中盐类的变化, 与硝酸盐有较强的一致性. 地下水中ORP与NH4+-N呈负相关, 与NO3--N呈正相关, ORP反映地下水中的氧化还原能力, 地下水中ORP增大, 表明地下水中氧化能力增强, 促NO3--N升高, 反之则会增加NH4+-N累积[41]. 休耕后浅层地下水氮浓度变化的水环境因素与休耕前差异较大[图 6(b)], 可能是因为休耕改变了农田土壤利用强度和地表水和氮负荷的投入, 一方面影响着肥料投入和植物残体向土壤的输入强度, 另一方面通过土壤水分管理和耕作方式等影响土壤养分的转化、利用和流失, 进而影响着氮的矿化、硝化和反硝化等转化过程, 最终反映在浅层地下水中环境因子对各形态氮浓度水平上[42, 43]. 休耕后地下水中氮浓度与水、土环境因子排序结果前两轴解释量分别为89.14%和8.76%. 土壤中NH4+-N、DTN和地下水中DO和ORP是影响地下水各形态氮浓度的主要因素, 土壤中NH4+-N与地下水中各形态氮呈正相关, 土壤中DTN和地下水中NH4+-N呈正相关, 与其它氮形态呈负相关. DO与地下水中NH4+-N呈极显著负相关(P < 0.01), 与其它氮形态呈正相关, 可能是休耕导致土壤通气性减弱, 且含高氧地表水渗漏减少, 导致浅层地下水呈现较强的还原性[44, 45], NH4+-N在土壤剖面和含水层累积;不施外源化学氮肥, 也减少了地表NO3--N的淋溶, 也会影响地下水中氮浓度及其形态变化.
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(a)休耕前, (b)休耕后;红线表示土壤和水环境因子, 黑线表示地下水中氮浓度;*表示在0.05水平差异显著, **表示在0.01水平差异极显著;1.TNs, 2.DTNs, 3.NH4+-Ns, 4.NO3--Ns, 5.pHw, 6.ORPw, 7.DOw, 8.ECw, 9.TNw, 10.ONw, 11.NO3--Nw, 12.NH4+-Nw(下标s和w分别表示土壤和浅层地下水, 土壤指标均为0~100 cm土层的平均值) 图 6 休耕前后浅层地下水中氮浓度与环境因子的关系 Fig. 6 Relationships between nitrogen concentrations in shallow groundwater and environmental factors before and after fallow |
休耕显著降低了土壤剖面和地下水中氮浓度和土壤氮储量, 休耕后0~100 cm土壤TN、ON、DTN、NO3--N和NH4+-N含量分别降低了18.4%~36.5%、16.1%~26.8%、54.0%~130.2%、59.5%~90.8%和60.1%~110.6%, 0~100 cm土壤TN、ON、DTN、NO3--N和NH4+-N储量分别下降25.5%、23.3%、44.7%、80.1%和59.9%, 地下水中TN、ON、NO3--N和NH4+-N浓度分别下降了88.4%、82.7%、92.1%和65.8%. 因此, 为防止高原湖区农田土壤氮累积及其对浅层地下水的氮素污染, 影响湖泊水质, 湖泊周边农田建议调整种植结构, 或实行轮休, 减少肥料投入量, 距湖泊较近的农田可适当延长休耕年限.
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