2024, Vol. 45
2. 山东省煤田地质局物探测量队, 济南 250104;
3. 中国科学院生态环境研究中心, 北京 100085
, ZHANG Hui2 , WU Xia2 , ZHONG Ming2 , DUAN Gui-lan3 , DONG Ji-hong1 , ZHANG Pei-pei2 , FAN Hong-ming2
2. Geophysical Prospecting and Surveying Team of Shandong Bureau of Coal Geological, Jinan 250104, China;
3. Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085, China
黄河流域是我国重要的生态屏障, 同时也是我国煤炭资源开采规模最大的地区, 煤炭年产量约占全国总产量的70%, 在我国能源安全供给保障中占有“压舱石”的地位[1, 2]. 目前, 我国14座大型煤炭生产基地有9座分布在黄河流域. 煤炭资源开采保障了黄河流域乃至全国的基础能源供应和社会经济发展, 但也不可避免地对地质生态环境产生严重影响, 诱发植被损毁、景观破碎、生物多样性锐减和土壤重金属污染等一系列生态环境问题[3~6]. 煤矿区土壤污染状况不容乐观, 特别是以重金属为重要污染源的土壤污染已成为显著影响土壤健康的重要因素之一, 并严重威胁粮食安全和人体健康[7~10], 土壤重金属污染问题越来越受到社会各界的关注[11~14]. 典型的土壤重金属（包括类重金属）有：铜（Cu）、锌（Zn）、铅（Pb）、铬（Cr）、镉（Cd）、镍（Ni）、砷（As）和汞（Hg）等, 以上重金属具有极强的神经毒性、远距离迁移性和难降解性[15, 16], 可通过食物链迁移富集, 在更大的时空尺度上危害生态环境和威胁人体健康[9, 17]. 开展土壤重金属污染评价与明确重金属污染来源是有效防治土壤污染、保障粮食安全的重要前提. 2016年, 国务院印发了《土壤污染防治行动计划》（国发〔2016〕31号）, 表明国家对土壤污染治理修复工作的高度重视[11]. 在构建国家土壤健康-粮食安全发展新格局和推动实现煤矿区生态环境质量提升的大背景下, 开展黄河流域煤矿区土壤重金属污染评价与溯源识别工作, 既可为精准防治煤矿区土壤污染提供科学参考, 也可为推动煤矿区土壤改良和培育健康土壤、生态环境质量提升提供理论依据, 具有重要的现实意义.
近年来, 国内外学者在煤矿区土壤重金属污染评价和溯源识别方面做了大量的研究工作, 研究方法已形成一定范式. 目前, 传统的污染评价方法有地累积指数法、单因子污染指数法、内梅罗污染指数法和污染负荷指数法等, 利用评价方法并结合潜在生态风险指数法和健康风险模型可开展土壤重金属分布特征、污染程度、生态风险和人体健康风险评价等研究工作[18~20]. 土壤重金属源解析一般包括污染源识别过程和不同来源贡献率定量解析, 应用较多的源解析方法和模型有：多元统计分析、地统计分析、化学质量平衡模型法、UNMIX模型、绝对主成分-多元线性回归模型（absolute principal component score-multiple linear regression receptor model, APCS-MLR）和正定矩阵因子分解法（positive matrix factorization, PMF）等[21~24]. 其中, APCS-MLR模型不用事先了解污染源个数, 以污染物为研究对象, 操作方法简单[25, 26], 该模型既能定性分析污染物来源, 又能定量计算污染物对受体的贡献率, 得到广泛应用.
山东省作为黄河流域重要的下游生态廊道, 生态功能突出且矿产资源禀赋优势明显. 本文以黄河流域山东段近河道煤矿区为研究对象, 在分析测定土壤重金属（Cu、Zn、Pb、Cr、Cd、Ni、As和Hg）含量的基础上, 采用地累积污染指数法和改进内梅罗综合污染指数法评价土壤重金属污染特征, 选用APCS-MLR模型定量分析土壤重金属污染来源和贡献率, 运用克里金空间插值法分析和模拟研究区土壤中Hg和Cd空间分布特征, 结合实地调研情况进一步补充验证模型源解析结果, 以期为黄河流域山东段煤矿区土壤重金属污染精准防治和改良、保障粮食和农产品安全, 以及提高生态环境质量提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况黄河流域山东段位于黄河下游、山东省西北部, 全长628 km, 呈SW-NE走向, 流经山东省9个地市[27], 是黄河流域重要的下游生态廊道. 地处暖温带半湿润季风气候区, 冬季北风盛行, 夏季以东南风为主、降雨集中在7~9月, 年降雨量大于480 mm, 年平均温度在11.7~14.2℃之间. 地势较为平坦, 87.6%为平原洼地区, 属于鲁西平原、鲁北平原和黄河三角洲冲积平原；12.4%为低山丘陵区, 主要分布在东平、长清、历城和章丘等县（区）, 属于泰山山区余脉. 区域最高点位于济南长清区, 最低点位于东营入海口. 研究区为黄河流域山东段济南市和德州市境内近黄河河道的3个煤矿区（煤矿Z、煤矿J和煤矿Q）, 研究区北部有其他煤矿开采区、锅炉厂和工程建设场地等分布, 煤矿生产和工程建设等活动频繁. 煤矿Z位于济南市长清区及德州市齐河县, 面积约191.410 km2, 矿井设计生产能力为90×104 t·a-1, 设计服务年限为42.8 a；煤矿J位于济南市济阳县, 面积约49.380 km2, 矿井设计生产能力为45×104 t·a-1, 2019年底停产；煤矿Q位于德州市齐河县, 面积约为49.450 km2, 矿井核定生产能力为75×104 t·a-1.
1.2 样品采集与处理2023年3月, 在研究区开展土壤样品采集工作. 根据研究区地形、地貌及土地利用现状等情况, 并充分考虑道路可达性、采样点布置均匀性和距离黄河河道远近等, 结合遥感影像图、奥维地图和手持GPS进行煤矿区样点布设, 采用蛇形布点法在每个煤矿区布设11个样点. 同时, 选取研究区附近、煤矿区范围以外和自然条件相近的场地作为正常场地, 采用蛇形布点法在正常场地布设11个样点, 共计布设44个样点, 3个煤矿区和正常场地采样点布设情况见图 1. 土壤样品采用五点混合采样法采取30 cm以上的表层土壤, 用四分法保留1.5 kg左右装入采样袋, 采样过程中利用GPS进行定位, 记录采样点编号、经纬度、采样点土地利用方式和周边环境等信息.
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图 1 研究区及样点布设示意 Fig. 1 Layout of the research area and sample sites |
将所有土壤样品运回实验室后, 经自然风干, 去除土壤样品中石砾、植物根系和残叶等非土壤物质, 用研钵研碎磨匀, 并过100目筛, 制好的样品标好编号后, 密封保存备用, 防止交叉污染. 土壤pH值、重金属含量等理化指标测定在中国科学院生态环境研究中心完成. 土壤pH值采用1∶5土水比土壤浸提法进行测定；采用王水提取、ICP-MS法测定土壤样品中Cu、Zn、Pb、Cr、Cd和Ni含量, 先经混酸（HNO3-HF-HClO4）消解后, 采用电感耦合等离子体质谱仪进行测定, 6种重金属检出限依次为0.200、2.000、2.000、0.400、0.020和1.000 μg·g-1. 土壤样品中As和Hg含量采用冷原子-测汞仪进行测定, 两类重金属检出限依次为0.200和0.005 μg·g-1. 样品测定质量通过国家标准土壤样品、空白样和平行双样进行控制.
1.3 研究方法 1.3.1 地累积污染指数法地累积污染指数（Igeo）用于定量评价沉积物和土壤重金属污染程度, 该指数考虑了成岩作用对背景值的影响和人类活动对重金属的影响[28], 计算公式如下：
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(1) |
式中, Ci表示元素i的实测含量（mg·kg-1）；Si表示山东省土壤元素i的环境背景值（mg·kg-1）；k表示修正造岩运动引起的背景值波动而设定的系数（一般k=1.5）.
1.3.2 改进内梅罗污染指数法传统内梅罗污染指数过度突出污染指数最大的污染物对生态环境的影响, 未考虑各污染因子的权重, 评价结果不够精确[29, 30]. 基于地累积污染指数法对传统内梅罗污染指数进行改进, 改进内梅罗污染指数（IIN）计算公式如下[31]：
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(2) |
式中, Igeomax和Igeoave分别为Igeo的最大值和平均值（mg·kg-1）.
1.3.3 绝对因子得分-多元线性回归模型绝对因子得分-多元线性回归（APCS-MLR）模型是在主成分分析得到绝对主成分因子得分的基础上, 分别以绝对主成分因子得分和各土壤重金属含量作为自变量和因变量进行多元线性回归分析, 再利用回归系数获取不同污染源的贡献率, 计算步骤和公式如下[32, 33].
首先, 对原始数据进行标准化：
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(3) |
式中, Zij表示标准化值；Cij表示元素j在第i个样品中的含量（mg·kg-1）；
引入0含量因子, 计算绝对主成分因子得分APCSk：
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(4) |
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(5) |
以APCSk为自变量, 各土壤重金属含量为因变量, 进行多元线性回归分析, 再利用回归系数计算各污染源对土壤重金属的贡献率, 计算公式如下：
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(6) |
式中, Cj表示重金属j的含量（mg·kg-1）；b0j表示重金属j多元回归常数项；p表示因子个数；bkj表示源k对重金属j的回归系数；bkj× APCSk表示源p对Cj的贡献率.
在APCS-MLR模型中, 贡献率计算过程可能出现负值, 影响源解析结果的准确性. 为解决该问题, 将采用绝对值计算污染源的贡献率[34], 已知污染源的贡献率计算公式如下：
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(7) |
未知污染源的贡献率计算公式如下：
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(8) |
采用Microsoft Excel 2022对土壤重金属进行数据统计分析, SPSS 27.0进行相关性分析、因子分析和线性回归分析, ArcGIS 10.2进行土壤样点布设、地统计学分析、空间插值分析和图件绘制、编辑等.
2 结果与讨论 2.1 土壤重金属统计分析 2.1.1 描述性统计分析研究区土壤理化指标描述性统计分析结果见表 1. 研究区3个煤矿区土壤pH平均值均大于8.400, 为碱性土壤. 与山东省土壤元素背景值[35]对比, 3个煤矿区土壤Cd和Hg含量平均值均超出了背景值, Cr含量平均值未超过背景值, Cu、Zn、Pb、Ni和As均存在局部样点含量超出了背景值；与正常场地土壤重金属含量平均值对比, 3个煤矿区土壤8种重金属含量平均值均超出了正常场地；初步明确3个煤矿区土壤8种重金属存在不同程度的污染. 在土壤重金属监测领域, 变异系数（coefficient of variation, CV）在一定程度上能够反映人类活动对土壤重金属的影响程度[36], 变异水平根据CV可以划分为低变异（CV ≤ 0.300）、中等变异（0.300 < CV ≤ 0.500）、高变异（0.500 < CV ≤ 1.000）和极高变异（CV > 1.000）[37]. 除个别情况外, 3个煤矿区土壤Cu、Zn、Pb、Cr、Cd、Ni和As的变异系数均小于0.300, 属于低变异, 在空间上有较好的同质性, 受人为因素影响较小；Hg的变异系数分别为0.853、1.265和0.997, 均大于0.500, 属于高变异和极高变异, 在空间上有明显的异质性, 受人类活动影响很大[38].
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表 1 研究区土壤理化指标描述性统计 Table 1 Descriptive statistics of physicochemical indexes in the research area |
2.1.2 相关性分析
相关性分析用于定量评价土壤重金属之间内在联系的强弱程度, 具有高度正相关的土壤重金属可能拥有共同或相似的污染源[39, 40]. 运用SPSS 27.0对研究区土壤重金属进行皮尔逊（Pearson）相关性分析, 结果如表 2所示. 研究区除土壤Cd和Hg, 其他6种重金属之间的相关系数均大于0.800（除Zn和Pb的相关系数为0.758）, 存在显著正相关关系, 表明这6种重金属具有相似的来源或富集、迁移等地球化学行为；土壤Cd与其他7种重金属的相关系数在0.367~0.635之间, 存在中度或低度相关关系, 说明Cd与其他7种重金属可能存在相同来源, 且Cd可能存在复合来源；除土壤Cd和Cr, 土壤Hg与其他5种重金属的相关系数均为负值且|r| < 0.300, 存在极低的负相关关系, 说明Hg与这5种重金属存在相同来源的可能性极小[37, 41].
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表 2 研究区土壤重金属相关性系数1） Table 2 Correlation coefficients of soil heavy metal in the research area |
2.2 土壤重金属污染特征分析 2.2.1 地累积污染指数评价
研究区土壤重金属地累积污染指数Igeo评价结果如图 2所示, 土壤重金属实测含量对比山东省土壤元素背景值的Igeo平均值由大到小依次为：Hg > Cd > As > Ni > Zn > Cu > Pb > Cr, 土壤Hg污染程度最为严重. 结合图 2（a）可以看出, Hg污染程度较为多样, 各污染等级均有样点分布, 其最大值处于偏重度污染状态, 这与Hg存在明显空间异质性的特点吻合；土壤Cd的Igeo平均值小于0, 但其最大值处于轻度污染状态；所有样点中土壤Cu、Zn、Pb、Cr、Ni和As的Igeo均小于0, 表现为无污染. 土壤重金属实测含量对比正常场地的Igeo平均值由大到小依次为：Hg > Cd > Cu > As > Zn > Ni > Pb > Cr, 同样, 土壤Hg污染程度最为严重, 结合图 2（b）可以看出, 其最大值处于偏重度污染和重度污染的临界状态；土壤Cu、Cd和As的Igeo平均值均小于0, 但均存在局部样点处于污染状态, 其中Cd实测含量的最大值处于偏重度污染状态；所有样点中土壤Zn、Pb、Cr和Ni的Igeo均小于0, 表现为无污染. 总体而言, 研究区土壤Hg污染相对严重, 且污染范围较广；Cu、Cd和As呈现局部污染情况, 可能存在点源污染.
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空心圆表示异常值, J08样点处Pb地累积污染指数和Q03样点处Cr地累积污染指数异常 图 2 研究区土壤重金属地累积污染指数箱线图 Fig. 2 Boxplot of the geo-accumulation index of soil heavy metal in the research area |
研究区土壤重金属改进内梅罗污染指数IIN评价结果如图 3所示, 土壤重金属实测含量对比山东省土壤元素背景值的IIN值介于0.541~3.901之间, 平均值为1.340, 处于偏中度污染程度[图 3（a）]. 其中, 煤矿Z、J和Q中污染最为严重的样点分别为Z01、J09和Q01, 处于中度污染、偏重度污染状态. 样点Z01为小麦地, 旁边是煤矿区平整修复场地, 煤矸石充填修复、重型货车运输过程中产生煤灰粉尘等均会导致周边土壤重金属富集[42]；样点J09为煤矿区复垦后农用地, 已有研究表明煤矿区复垦土壤重金属普遍存在富集现象[43]；样点Q01旁边为土建工程场地, 受工地建设和大型工程车辆行驶等影响较大. 土壤重金属实测含量对比正常场地的IIN值介于0.289~3.986之间, 平均值为1.065, 处于偏中度污染程度[图 3（b）], 同样的, 煤矿Z、J和Q中污染最为严重的样点分别为Z01、J09和Q01, 处于中度污染、偏重度污染状态. 总体而言, 对比山东省土壤元素背景值和正常场地, 研究区土壤重金属总体均处于偏中度污染程度, 局部样点存在中度污染和偏重度污染状态, 这与煤矿区开采活动、修复整治和工程施工等密切相关.
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图 3 研究区土壤重金属改进内梅罗综合污染评价结果 Fig. 3 Results of improved Nemerow pollution index of soil heavy metal in the research area |
利用SPSS 27.0软件对研究区土壤重金属含量进行KMO和巴特利特球形度检验, 结果分别为0.787和 < 0.001, 表明可进一步对其进行主成分分析. 结合相关性分析结果, 提取初始特征值大于1.000的因子作为主成分因子, 将2个主成分因子标准化后进行正交旋转, 旋转后的累计贡献率为92.876%, 分析结果如表 3和表 4所示.
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表 3 研究区主成分总方差解释 Table 3 Interpretation of total variance of principal components in the research area |
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表 4 研究区土壤重金属成分矩阵 Table 4 Soil heavy metal composition matrix in the research area |
第一主因子（FAC1）方差贡献率为76.705%, 除土壤Hg外, 其他7种重金属的旋转载荷均较高；第二主因子（FAC2）方差贡献率为16.171%, 土壤Cd和Hg旋转载荷较高, 分别为0.541和0.970, 初步说明土壤Cu、Zn、Pb、Cr、Ni和As主要受到第一主因子影响, Cd受第一主因子和第二主因子共同影响, Hg主要受第二主因子影响. 利用APCS-MLR分析结果显示, 8种重金属拟合度R2分别为0.978、0.887、0.839、0.928、0.753、0.963、0.957和0.870, 均在0.750以上. 计算研究区土壤重金属主因子的贡献率, 结果如图 4所示.
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图 4 各因子对土壤重金属含量分布的贡献率 Fig. 4 Contribution rate of each factor to the distribution of soil heavy metal content |
已知源1对土壤Cu、Zn、Pb、Cd、Ni和As的贡献率分别为98.347%、68.744%、86.697%、45.439%、72.911%和85.636%, 说明已知源1对这6种重金属含量贡献占主导作用, 结合相关性分析结果, 除土壤Cd外, 其他5种重金属之间基本都呈现高度正相关, 可能存在相同来源；土壤Cd与其他5种重金属存在高度或低度相关关系, 说明Cd与这5种重金属可能存在相同来源, 且Cd可能存在复合来源, 已知源贡献率和相关性分析结果吻合. 土壤Cu、Zn、Pb、Cd、Ni和As的CV值均小于0.300（除煤矿J中Cd的CV值为0.330）, 且均未超过山东省土壤元素背景值, 研究区土壤pH值在7.763~9.500之间, 属于碱性土壤, 土壤碱化后会降低Cu和Zn等金属阳离子的溶解性, 表明其受自然因素影响较大. 另外, 土壤Cu、Zn和Pb是交通活动的标志元素, 且Cd常以伴生元素存在于多种矿产中, 我国多数煤矿含有丰富的Cd. 土壤样点均布设在农田及其周边, 部分土壤样点布设于交通道路两侧, 研究区内煤矿资源开采需要大量运煤车, 大型货车出入频繁, 伴随运输过程煤渣掉落、车辆尾气排放、引擎及轮胎磨损等导致Cu、Zn、Pb和Cd等元素在土壤中富集. 因此, 推断已知源1可以代表成土母质和工矿业交通的复合源. 已知源2对土壤Hg和Cd的贡献率分别为52.382%和22.057%, Hg的CV值较高, 空间异质性明显, Hg和Cd与其他重金属的相关性不高, 且均呈现不同程度的污染, 说明这2种重金属受人类活动影响较大. 相关研究发现, 采煤、洗煤和燃煤等以煤炭为主的工业活动会增加土壤中Hg的富集[44]. Hg具有易挥发性和长距离迁徙性, 进入大气界面发生扩散, 经大气干湿沉降累积在土壤表层, 形成面源污染, 这就是Hg含量空间异质性明显、污染范围广的主要原因[45]. 工矿企业和工业“三废”排放会增加Cd富集, 特别是矿石精炼[46]. 因此, 推断已知源2可以代表大气沉降和煤炭生产的复合源. 综合土壤重金属成分矩阵和来源贡献率分析可知, 土壤Cu、Zn、Pb、Ni和As主要受自然因素影响, Cd受自然因素和矿业运输、生产等活动共同影响, Hg主要受大气沉降和煤炭生产等矿业活动影响.
由于APCS-MLR是基于主成分分析提取特征值大于1的成分进行解析, 未包含7.124%的未知源. 根据表 3主成分总方差解释可知, 未知源分别来自6个成分, 方差贡献率分别为4.424%、1.212%、1.081%、0.204%、0.134%和0.069%, 这部分未知源数据则可能来自多种污染源的混合源[38].
2.3.2 基于克里金空间插值的Hg、Cd空间特征分析根据前文分析结果可知, 研究区土壤Hg和Cd污染较为严重, 同时, 为了验证APCS-MLR模型源解析结果的准确性, 采用克里金空间插值法生成煤矿Z、J和Q土壤Hg和Cd含量的空间分布情况, 进一步根据实地调查情况对模型源解析结果进行补充验证, 图 5为煤矿Z、J和Q的土壤Hg和Cd空间分布. 3个煤矿土壤Hg空间分布特征明显且保持基本一致, 均由南向北呈递增趋势. 研究区北部有煤矿区分布, 煤矿生产活动频繁, 且地处季风气候, 冬季北风盛行, 夏季以东南风为主且降雨集中, 因此, 北风对Hg在大气界面扩散起了关键作用. Hg随北风从污染源由北向南扩散和沉降, 富集在土壤表层, 进一步验证了APCS-MLR模型解析的Hg来源于煤炭生产活动和大气沉降. 3个煤矿土壤Cd空间分布特征明显, 均由某一个或两个污染点源向周边扩散, 经实地调查, Cd含量较高的污染点源与煤炭开采区、煤矸石堆场及工程建设场地基本吻合, 进一步验证了APCS-MLR模型解析的Cd来源于工矿企业和工业“三废”. 因此, APCS-MLR模型源解析结果较为可信.
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（a）煤矿Z, （b）煤矿J, （c）煤矿Q 图 5 研究区土壤Hg和Cd空间分布 Fig. 5 Spatial distribution of heavy metal in soils of the research area |
（1）研究区土壤8种重金属实测含量均超出了正常场地, 其中, 土壤Hg和Cd超出了土壤元素背景值. 土壤Hg的CV值均高于0.500, 属于高变异和极高变异, 空间异质性明显, 受人类活动影响很大；其他7种重金属CV值较低, 在空间上有较好的同质性. 土壤Hg和Cd与其他重金属的相关性较低, 存在相同污染来源的可能性很小.
（2）研究区土壤Hg污染相对严重, 最大值处于偏重度污染程度, 且污染范围较广；Cu、Cd和As存在局部污染情况, 处于轻度污染程度. 研究区土壤重金属总体处于偏中度污染, 与土壤元素背景值、正常场地对比, IIN平均值分别为1.340和1.065；样点Z01、J09和Q01污染最为严重, 处于中度污染、偏重度污染状态, 这与煤矿区开采活动、修复整治和工程施工等密切相关.
（3）利用APCS-MLR模型解析出研究区2个土壤重金属已知源, 分别为成土母质和工矿业交通的复合源、大气沉降和煤炭生产的复合源, 其贡献率分别为76.705%和16.171%；Cu、Zn、Pb、Ni和As主要受自然因素影响, Cd受自然因素和矿业运输、生产等活动共同影响, Hg主要受大气沉降和煤炭生产等矿业活动影响. 通过克里金空间差值模拟的土壤Hg和Cd含量分布证明了APCS-MLR模型的解析结果较为可信, APCS-MLR模型和ArcGIS空间分析相结合能够更为全面地解析土壤重金属来源.
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