中国农田土壤重金属污染分析与评价

引用本文

杨雳, 白宗旭, 薄文浩, 林静, 杨俱佳, 陈涛. 中国农田土壤重金属污染分析与评价[J]. 环境科学, 2024, 45(5): 2913-2925.

YANG Li, BAI Zong-xu, BO Wen-hao, LIN Jing, YANG Ju-jia, CHEN Tao. Analysis and Evaluation of Heavy Metal Pollution in Farmland Soil in China: A Meta-analysis[J]. Environmental Science, 2024, 45(5): 2913-2925.

中国农田土壤重金属污染分析与评价

杨雳¹, 白宗旭¹, 薄文浩¹, 林静¹, 杨俱佳¹, 陈涛^1,2

1. 西北农林科技大学资源环境学院, 杨凌 712100;
2. 农业农村部西北植物营养与农业环境重点实验室, 杨凌 712100

收稿日期: 2023-05-29; 修订日期: 2023-07-29

基金项目: 中央高校基本业务费专项（2452018143）

作者简介: 杨雳（1999~）, 男, 硕士研究生, 主要研究方向为土壤环境风险评估, E-mail：younglee_12138@163.com

通信作者: 陈涛, E-mail：tchen@nwsuaf.edu.cn

摘要: 为掌握中国农田土壤八大重金属元素（As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn）的污染现状, 探究其时空变化和在不同耕地类型之间的差异, 通过中国知网和Web of Science收集并整理了2005~2021年449篇相关文献数据, 采用基于“样点数”、“研究区面积”和“标准差”的加权方式进行Meta分析. 结果显示, 中国农田土壤八大重金属的含量平均值为：ω（As）11.00 mg·kg^-1、ω（Cd）0.350 2 mg·kg^-1、ω（Cr）62.91 mg·kg^-1、ω（Cu）28.87 mg·kg^-1、ω（Hg）0.135 1 mg·kg^-1、ω（Ni）28.91 mg·kg^-1、ω（Pb）34.67 mg·kg^-1和ω（Zn）90.24 mg·kg^-1. 与土壤背景值相比, 中国农田土壤中各重金属元素（除As外）均存在一定累积, 其中Cd和Hg的累积量最大, 分别超过对应土壤背景值177.9%和340.3%. 污染评价结果表明, 我国农田土壤重金属污染以Cd和Hg为主, 人类活动是造成其在土壤中累积的主要影响因子；从时空变化上看, 云贵高原和东部沿海是污染案例最集中的区域, 污染重心随时间变化由长江中游向西南地区偏移；不同耕地类型之间土壤重金属含量存在差异, 蔬菜地和水田中重金属的累积量明显大于其他耕地类型.

关键词: 中国农田土壤重金属空间分布污染评价 Meta分析

Analysis and Evaluation of Heavy Metal Pollution in Farmland Soil in China: A Meta-analysis

YANG Li¹ , BAI Zong-xu¹ , BO Wen-hao¹ , LIN Jing¹ , YANG Ju-jia¹ , CHEN Tao^1,2

1. College of Natural Resources and Environment, Northwest A&F University, Yangling 712100, China;
2. Key Laboratory of Plant Nutrition and the Agri-environment in Northwest China, Ministry of Agriculture and Rural Affairs, Yangling 712100, China

Abstract: In this study, a Meta-analysis was used to investigate the pollution status of eight farmland soil heavy metal elements (As, Cd, Cr, Cu, Hg, Ni, Pb, and Zn) in China. Meanwhile, their spatiotemporal changes and differences between different types of cultivated land were explored. The research data were chosen from 449 relevant literature data collected by CNKI and Web of Science from 2005 to 2021, and the Meta-analysis used a weighted method based on "sampling numbers", "study area", and "standard deviation". The results showed that the national average values of the eight heavy metal elements in Chinese farmland soil were ω(As)11.00 mg·kg^-1, ω(Cd)0.350 2 mg·kg^-1, ω(Cr)62.91 mg·kg^-1, ω(Cu)28.87 mg·kg^-1, ω(Hg)0.135 1 mg·kg^-1, ω(Ni)28.91 mg·kg^-1, ω(Pb)34.67 mg·kg^-1, and ω(Zn)90.24 mg·kg^-1. Compared with their background values, all elements except As accumulated to some extent, and Cd and Hg accumulated the most, exceeding their background values by 177.9% and 340.3%, respectively. The research results indicated that Cd and Hg were the main pollution elements in farmland soil in China, and their accumulation was mainly influenced by human activities. In terms of their temporal and spatial changes, the Yunnan-Guizhou Plateau and the eastern coast were the most concentrated areas of pollution cases, and the pollution center shifted from the middle reaches of the Yangtze River to the southwest over time. The accumulation of heavy metals in farmland soil was affected by crop planting types, and the accumulation of heavy metals in vegetable and paddy soil was significantly greater than that in other cultivated land types.

Key words: Chinese arable land heavy metal spatial distribution pollution evaluation Meta-analysis

土壤是作物生长的关键基础, 也是农业生产的重要资源, 在生态系统中占据重要地位. 农田土壤中各化学物质含量直接影响着作物的生长, 并通过食物链影响着人类和其他动物的健康^[1]. 根据2014年《全国土壤污染状况调查公报》披露的数据显示, 我国土壤点位污染物超标率为16.1%, 在各种土地利用类型中, 耕地超标率最高, 达到了19.4%；其中：镉（Cd）、汞（Hg）、砷（As）、铜（Cu）、铅（Pb）、锌（Zn）和镍（Ni）这八大重金属元素是主要的无机污染物. 耕地土壤重金属污染已给社会带来经济和健康的双重巨大危害. 据估计, 我国每年因重金属污染导致的粮食减产超过1 000万t, 受重金属污染的粮食数量也高达1 200万t, 合计造成约200亿元人民币的经济损失^[2]. 此外, 重金属还与心血管疾病、肾损伤、糖尿病、不孕症和癌症等重大疾病密切相关, 对人体健康构成巨大威胁^[3]. 因此, 农田土壤重金属污染防治迫在眉睫.

然而, 制定国家土壤重金属污染防治政策需要充分了解全国土壤重金属污染的现状并考虑其未来发展趋势. 尽管在我国已有许多研究者对小尺度农田进行了采样监测, 但受制于人力和物力限制, 很少有关于全国尺度农田土壤重金属的监测与评价报道. 虽然近年来, 一些研究者开始关注并尝试从全国尺度来评价我国农田土壤重金属的污染状况, 主要方法包括空间插值、平均数计算和荟萃分析（Meta-analysis）等^[4~9], 但由于样点数量和发表偏倚等因素影响, 空间插值和平均数计算法得到的结果存在极大的不稳定性. 例如, 张小敏等^[4]通过克里金插值法得到云南省农田土壤ω（Pb）的平均值为118.29 mg·kg^-1, 而陈文轩等^[5]通过相同方法得到的结果却是35.74 mg·kg^-1. Meta分析最初是在医学领域提出的, 直到1998年, Gurevitch等^[10]出版了第一本生态学领域的Meta分析专著, 通过实例阐述了Meta分析在生态学领域中应用的可能性, 自此Meta分析在环境科学研究中开始使用.

在土壤重金属研究领域, 已有研究者通过Meta分析对中国土壤重金属污染状况进行了描述. 然而, 部分研究中文献的纳入标准并不严谨, 部分研究有着相同的研究对象, 文献纳入却有较大差异^{[6, 7, 9]}, 而文献纳入对于Meta分析结果有着决定性的影响. 近年来, 还有许多与土壤重金属相关的新研究发表, 纳入以上新文献也可能改变Meta分析的结果. 除此之外, 已有研究往往以省份为研究单位, 或者仅通过经济条件来划分研究区域, 并未充分考虑到不同农业活动的影响.

因此, 本研究尝试以2005~2021年相关文献为数据来源, 通过引入权重、减少极值和发表偏倚影响, 利用Meta分析对中国农田土壤重金属现状进行分析和评价, 在此基础上揭示其时空变化规律以及不同耕地类型间土壤重金属的累积差异, 旨在为我国农田土壤重金属污染防治提供决策依据.

1 材料与方法 1.1 Meta分析 1.1.1 数据来源

本研究数据主要源于中国知网（http://www.cnki.net）和Web of Science（https://www.webofknowledge.com/）两个数据库, 在专业模式下检索搜集2000~2021年所有实地研究我国农田土壤重金属元素[镉（Cd）、铬（Cd）、汞（Hg）、铅（Pb）、砷（As）、铜（Cu）、锌（Zn）和镍（Ni）]的相关论文（中文和英文）. 关键词选择有：“重金属”或“单个元素” “农田土壤” “耕地” “农业土壤” “中国”. 在后续文献筛选中, 由于文献质量控制去除了2005年以前的数据, 因此实际研究时段为2005~2021年.

Web of Science检索式：

TS =（lead OR chromium OR arsenic OR cadmium OR mercury OR zinc OR copper OR nickel OR Pb OR Cr OR As OR Cd OR Hg OR Zn OR Cu OR Ni）AND（agriculture soil OR farmland）AND（China）

中国知网检索式：

KY=（“Pb”+“Cr”+“As”+“Cd”+“Hg”+“Zn”+“Cu”+“Ni”+“铅”+“铬”+“砷”+“镉”+“汞”+“锌”+“铜”+“镍”+“重金属”）AND AB=（“农业土壤”+“农田”+“耕地”）

为确保研究准确性, 制定了如下文献筛选标准：①必须是我国境内实地研究, 且监测对象为农田表层土壤（0~15 cm或0~20 cm）；②明确描述研究区域位置, 研究区域面积和采样点位置；③单个研究案例中采集的土壤样本数量≥5 0个；④研究中样点的布设、土壤样品的采集、土壤重金属含量的分析测定方法均使用行业认证方法, 例如：《农田土壤环境质量监测技术规范》（NY/T 395-2012）、《土壤环境监测技术规范》（HJ/T 166-2004）等；⑤研究中明确描述了研究区重金属含量的平均值和标准偏差（或范围、变异系数）等指标（文字、表格和图像）. 图 1给出了文献搜集与筛选的详细过程.

图 1 文献筛选流程 Fig. 1 Literature screening flow

1.1.2 数据提取

根据研究内容和预期结果, 从最终符合标准的文献中提取以下信息作为Meta分析的基本数据：①文献基本信息, 包括文献题目、作者、发表时间及发表期刊；②研究区域信息, 包括研究区域位置（经纬度信息）, 所属行政区划和研究区域面积（若文章没有明确研究区域面积, 可以根据所属行政区划和样点密度估算）；③采样点信息, 包括采样点数量和采样时间；④农田基础信息, 包括样点作物种类和土壤pH值, 本研究中将耕地类型分为水田（水稻）、旱地（小麦、玉米、烟草等）、蔬菜地（大田蔬菜、大棚蔬菜）和其他（果园、茶园等）；⑤土壤污染物信息, 包括8种重金属的全量统计量（包括均值、最大值、最小值、变异系数或方差或标准差）. 对于部分没有明确指出标准差的文献, 可以通过范围值和采样点数量进行估算^[11].

1.1.3 数据计算 1.1.3.1 权重的确定与计算

在Meta分析中, 计算研究变量平均值的过程被称为合并效应量. 计算过程中模型的选择取决于纳入文献的差异性. 通常情况下, 如果所有研究都估计了一个共同的效应量参数, 那么固定效应模型可以提供较为精确的结论, 而随机效应模型将导致显著性检验效果较差, 且置信区间过宽. 存在多个效应量的情况下, 随机效应模型通过引入“异质性”参数, 可以更好地平衡不同效应量之间的差异^{[12, 13]}.

在大田监测试验中, 研究结果的准确性和代表性取决于研究区域面积, 样点数量和数据标准差. 因此, 在本研究中, 不同案例权重取决于研究区域大小, 采样点数量和数据标准差, 权重（W_i）的具体算法如下：

(1)

式中, A_i为研究区域面积（km²）, N_i为采样点数量, Sd_i为各个研究报告中的标准差.

加权平均含量（C）可表示为：

(2)

式中, C_i为每项研究中给出的重金属含量平均值. 考虑到不同研究间的差异主要体现在标准差, 样点数量和研究区域面积, 这种差异已通过权重体现. 因此, 为避免计算重复, 研究中效应值的合并采用了固定效应模型.

1.1.3.2 数据分布检验

为确保研究的准确性, 在进行合并计算前需要对数据分布进行检验. 从各个案例中不同元素的概率分布直方图来看（图 2）, 8种重金属元素呈现出明显的偏态分布；并且根据公式（1）对不同案例权重进行统计时, 得到的不同元素权重概率分布直方图（图 3）表明各元素的权重也呈现明显的偏态分布.

图 2 8种重金属元素含量概率分布直方图 Fig. 2 Histogram of probability distribution of eight element concentrations

图 3 8种重金属元素权重系数概率分布直方图 Fig. 3 Probability distribution histogram of weight coefficients of eight elements

重金属含量和重金属权重的偏态分布说明在这两个数据集中存在极值, 其中重金属含量的差异取决于实地污染情况, 而重金属权重差异则与不同文献采样点数量、研究区域面积以及数据标准差相关^[14]. 极值的出现会使得合并效应值出现偏差, 从而使最终结果由极少数占较大权重的数据所决定, 这种加权结果并不能代表整体水平. 因此, 本研究通过对数转换, 促使偏态数据向正态分布转化, 使最终加权结果更有代表性^[15]. 对数变换权重（W_i^*）可由式（3）得到, 加权平均含量（C）按式（4）用W_i^*重新计算.

(3)

(4)

式中, A_i、N_i和Sd_i与式（1）和式（2）中的意义相同.

图 4为经过对数变换后的权重系数, 与变换前相比, 变换后的权重系数明显趋于正态分布, 其计算结果更具有代表性.

图 4 8种重金属元素经对数转换后权重系数的概率分布直方图 Fig. 4 Probability distribution histogram of weight coefficients of eight elements after Log transformation

1.1.3.3 异常值处理与敏感性分析

由于在环境污染的研究领域中, 无论作者还是读者都更加关心污染案例, 这导致研究人员偏爱选择污染严重的特殊地区作为研究对象, 这种行为通常被称为发表偏倚. 例如, 靠近矿山或者工业区的有关土壤重金属超标研究更易于发表, 土壤重金属含量正常的地区则往往容易被忽视. 发表偏倚在数据库中常以极值形式来体现, 但并不是所有极值都是发表偏倚. 因此, 如何识别和剔除异常值对确保研究结果的准确性至关重要. 异常值的识别和剔除也被称为敏感性分析. Viechtbauer等^[16]建立了多个针对Meta分析异常值的诊断方法, 本文主要通过DFFITS, Cook's Distance和COVRATIO进行诊断.

在本研究中, 数据预处理和统计分析使用Microsoft Excel 2003, 相关图表使用Origin 2022以及RStudio绘制, 利用ArcGIS Pro 3.0进行土壤重金属含量的空间分布分析. 另外, 所有Meta分析均在RStudio中通过metafor软件包完成.

1.2 地累积指数

地累积指数（geoaccumulation index, I_geo）, 常被作为研究沉积物和其他材料中重金属污染程度的定量指标^[17], 其分类等级如表 1所示. 计算过程如式（5）所示：

(5)

表 1 地累积指数分类 Table 1 Classification criteria of the I_geo

式中, C_i为沉积物中元素i的含量；S_i为沉积物中元素的地球化学背景值；k用于表征沉积特征、岩石地质和其他相关影响（一般取1.5）. 由式（5）可知, 地累积指数法的实质是将当前金属含量除以相应的背景含量, 得到人为活动所致的重金属富集量. 因此, 该方法可以纠正不同地球化学背景所造成的区域污染评价偏差^[18]. 如表 2所示, 本研究中尽可能检索并使用研究案例当地土壤背景值, 对于缺少当地土壤背景值的研究区域则使用《中国土壤元素背景值》中各省均值代替.

表 2 不同地区土壤背景值/mg·kg^-1 Table 2 Soil background values in different regions/mg·kg^-1

地区	As	Cd	Cr	Cu	Hg	Ni	Pb	Zn	文献
北京	9.70	0.074	68.1	25.4	0.069	29.0	25.4	102.6	[19]
天津	9.60	0.090	84.2	21.0	0.084	33.3	21.0	79.3	[19]
河北	13.60	0.094	68.3	21.5	0.036	30.8	21.5	78.4	[19]
山西	9.80	0.128	61.8	15.8	0.027	32.0	15.8	75.5	[19]
辽宁	8.80	0.108	57.9	21.4	0.037	25.6	21.4	63.5	[19]
吉林	8.00	0.099	46.7	28.8	0.037	21.4	28.8	80.4	[19]
黑龙江	7.30	0.086	58.6	24.2	0.037	22.8	24.2	70.7	[19]
上海	9.19	0.138	70.2	25.0	0.095	29.9	25.0	81.3	[19]
江苏	10.99	0.126	77.8	26.2	0.289	26.7	26.2	62.6	[19]
浙江	9.20	0.070	52.9	23.7	0.086	24.6	23.7	70.6	[19]
安徽	9.99	0.097	66.5	26.6	0.033	29.8	26.6	62.0	[19]
福建	5.78	0.054	41.3	34.9	0.081	18.2	34.9	82.7	[19]
江西	14.90	0.108	45.9	32.3	0.084	18.9	32.3	69.4	[19]
山东	9.30	0.084	66.0	25.8	0.019	25.8	25.8	63.5	[19]
河南	11.40	0.074	63.8	19.6	0.034	26.7	19.6	60.1	[19]
湖北	12.30	0.172	86.0	26.7	0.080	37.3	26.7	83.6	[19]
湖南	15.70	0.126	71.4	29.7	0.116	31.9	29.7	94.4	[19]
广东	8.99	0.056	50.5	36.0	0.078	14.4	36.0	47.3	[19]
广西	20.50	0.267	82.1	24.0	0.152	26.6	24.0	75.6	[19]
四川	10.40	0.079	79.0	30.9	0.061	32.6	30.9	86.5	[19]
贵州	20.00	0.659	95.9	35.2	0.110	39.1	35.2	99.5	[19]
云南	18.40	0.218	65.2	40.6	0.058	42.5	40.6	89.7	[19]
西藏	16.20	0.074	68.0	19.4	0.021	32.1	27.6	70.7	[19]
陕西	11.10	0.094	62.5	21.4	0.030	28.8	21.4	69.4	[19]
甘肃	12.60	0.116	70.2	18.8	0.020	35.2	18.8	68.5	[19]
青海	14.00	0.137	70.1	20.9	0.020	29.6	20.9	80.3	[19]
宁夏	11.90	0.112	60.0	20.9	0.021	36.5	20.9	58.8	[19]
新疆	11.20	0.120	49.3	19.4	0.017	26.6	19.4	68.8	[19]
重庆	5.82	0.133	76.1	23.8	0.053	30.6	25.5	75.8	[20]
内蒙古	6.12	0.050	39.8	13.9	0.030	18.6	16.8	56.6	[21]
河套平原	9.68	0.116	56.4	19.2	0.025	24.5	18.7	55.7	[21]
海南	2.92	0.060	52.8	15.4	0.040	22.1	24.6	48.3	[22]
西江流域	17.04	0.560	82.7	20.8	0.040	26.5	50.7	67.3	[23]
松嫩平原	9.33	0.079	50.8	18.7	0.016	24.2	22.7	57.3	[24]
韶关市	9.60	0.170	45.5	17.3	0.110	15.3	51.9	67.0	[25]
杭嘉湖平原	7.59	0.152	77.6	30.8	0.160	32.4	30.4	92.7	[26]
宁绍平原	6.23	0.157	68.7	29.2	0.110	26.3	32.5	89.9	[26]
温黄平原	7.98	0.159	89.1	33.8	0.107	38.3	34.2	106.0	[26]
温瑞平原	6.27	0.180	85.8	29.9	0.144	35.7	41.1	116.0	[26]
金衢盆地	6.49	0.194	39.1	18.1	0.098	12.4	35.1	72.1	[26]
商丘市	10.50	0.163	59.6	22.7	0.034	28.9	22.3	67.2	[27]
喀什地区	16.89	0.140	46.7	26.5	0.024	25.4	22.4	70.6	[28]
太原市	6.27	0.138	57.3	23.6	0.210	22.1	27.0	74.5	[29]

表 2 不同地区土壤背景值/mg·kg^-1 Table 2 Soil background values in different regions/mg·kg^-1

2 结果与讨论 2.1 我国农田土壤重金属污染概况

Meta分析结果如表 3所示. 与全国土壤背景值相比, 除As外各元素在土壤中均存在累积, 其中Cd和Hg的累积量较大, 分别超过土壤背景值177.9%和340.3%, Cd元素甚至超过了参考标准值的16.73%, 这意味着对农田土壤Cd污染的防治已经到了刻不容缓的地步. 虽然Hg含量远超土壤背景值, 但与参考标准值相比仍处于安全范围, 需要注意的是已有的研究表明Hg的积累与工业活动息息相关^[30], 这意味着随着中国工业化进一步发展, 土壤Hg的累积可能加剧, 因此也需密切关注土壤Hg的污染. 其余6种元素与土壤背景值相比略微超标, 但仍远低于参考标准值, 由此可见, 我国农田土壤重金属污染主要以Cd和Hg为主, 其他元素的污染并不突出. 在超标研究占比中, Hg超标研究占比仅为3.93%, Cd超标研究占比高达34.81%, 这意味着Cd污染更具有普遍性, Hg污染主要集中在少量超标案例中.

表 3 我国农田土壤重金属含量^1）/mg·kg^-1 Table 3 Mean values of heavy metal contents in farmland in China/mg·kg^-1

表 4为本研究与其他国内外同类研究的比较结果. 从中可知, 与其他研究报告相比, 本研究计算得到的土壤重金属含量与其他研究较为一致, 在一定程度上反映了研究结果的有效性. 但同时也发现, 本研究计算得到的Cd含量有明显上升, 这主要是由于近年来研究人员发表了大量有关Cd污染的研究报告, 据本研究统计2018 ~ 2021年的案例占总案例的38.4%, 这也说明纳入不同期的研究案例对Meta分析的最终结果有较大影响. 同城市土壤相比, 除Ni外各元素含量均低于城市土壤, 说明工业化和城市化对土壤的负面影响要远大于农业活动. 与矿山土壤相比, 农田土壤中Cd、Pb和Zn远低于矿山土壤, 分别是矿山土壤的9.31%和17.65%和37.30%, 表明矿山活动主要影响到土壤Cd、Pb和Zn的累积, 这与我国有色金属矿山以铅锌矿为主有密切关联, 矿渣、粉尘和废水中存在大量Pb和Zn元素, 而Cd元素是铅锌矿开采的主要伴生产物^[32]. 与欧美国家相比, 我国土壤中各项重金属元素均较高, 但这主要源于我国较高的土壤背景值. 与以泰国为代表的亚洲国家相比, 我国农田土壤中Cd和Hg含量较高, 除受土壤背景值影响外, 这与我国较强的工业活动有关, 通常认为工矿企业生产活动是其主要人为排放源^[33]. 与世界土壤均值相比, 除Hg明显高出1倍外, 其余元素均较为接近. 总体来看, 我国农田土壤中各项重金属均存在一定累积, 污染程度较轻, 仍在世界土壤均值的可控范围内, Hg和Cd的累积最为明显, 需要额外关注. 而我国对于农田重金属的过度恐慌可能来自于较为严苛的土壤环境标准, 以目前污染较为严重的Cd和Hg为例, 我国的标准值（GB 156182018, 水稻土, pH ≤ 5.5）仅为丹麦的55%和28.6%, 为韩国的2.3%和1.2%^[34], 这也是导致我国有关土壤重金属含量超标的报道多于其他国家和地区的主要原因.

表 4 国内外相关研究的元素含量/mg·kg^-1 Table 4 Domestic and international research on soil heavy metal content/mg·kg^-1

项目	As	Cd	Cr	Cu	Hg	Ni	Pb	Zn	研究方式	文献
中国农田土壤	11.00	0.35	62.91	28.87	0.14	28.91	34.67	90.24	Meta分析（449文献）	本研究
中国农田土壤	10.4	0.23	59.97	28.91	0.118	—^1）	32.73	86.52	综述（603文献）	[5]
中国农田土壤	10.7	0.24	62.2	28.3	0.13	28.2	32.1	83.3	Meta分析（336文献）	[6]
中国农田土壤	8.45	0.18	66.81	25.73	0.07	27.67	30.25	83.87	Meta分析（410文献）	[7]
中国农田土壤	13.3	0.55	68.45	33.77	0.21	34.63	39.27	91.01	综述（568文献）	[35]
中国城市土壤	12.2	0.39	68.5	40.4	0.31	24.9	55.2	109	综述（21城市）	[36]
中国矿区土壤	20.6	3.76	67.3	88.8	0.18	45.4	196.4	241.9	综述（72矿区）	[37]
世界土壤	7.2	0.35	40	30	0.07	20	2~300	90	综述	[38]
欧洲土壤	5.5	0.18	20	15	0.03	15	16	45	实地监测（2 108样点）	[38]
美国土壤	5.2	0.34	37	17	0.06	19	16	48	实地监测（355样点）	[39]
泰国土壤	7.5	0.03	25.2	14.1	0.04	13.5	17.5	23.9	实地监测（318样点）	[40]
1）“—”表示文献没有给出相应数据

表 4 国内外相关研究的元素含量/mg·kg^-1 Table 4 Domestic and international research on soil heavy metal content/mg·kg^-1

2.2 我国农田土壤重金属含量空间分布

图 5为基于Meta分析原始数据, 绘制的我国农田土壤重金属含量空间分布.

基于自然资源部标准地图网站下载的底图制作, 底图边界无修改, 审图号：GS（2020）4619号；图中颜色深浅表示土壤重金属含量高低, 点的大小与案例的研究面积有关（为防止点堆叠和遮盖, 并未直接选择研究区面积作为点大小参数, 而是选择面积自然对数作为点大小参数）图 5 土壤重金属元素含量空间分布 Fig. 5 Spatial distribution of heavy metal element content in soil

从研究案例的数量分布来看, 案例主要聚集在云贵高原、黄淮海平原和东南沿海, 以青海、西藏和内蒙古为代表的西北地区研究案例较少. 在西北地区, 由于经济发展相对较弱、工业活动和人口较少, 因此人类活动对土壤重金属的累积影响较弱, 研究人员对该地区关注也较少. 相反, 东南沿海和京津冀地区是我国经济发展最快的地区之一, 大量人口聚集伴随高强度的农业和工业活动, 因此研究人员常把该区域作为研究人类活动对土壤环境与物质循环影响的理想区域. 相比而言, 云贵高原土壤背景值普遍偏高, 导致土壤重金属元素含量更易超标, 该区域也是科研人员较为关注的区域之一.

从研究区域的大小来看, As、Hg、Ni、Pb和Zn的高值案例研究区域面积普遍较小；而相比较而言, Cd、Cr和Cu则存在于多个面积较大且累积明显的地区, 这反映了农田土壤As、Hg、Ni、Pb和Zn的累积主要以小范围为主, 而Cd、Cr和Cu则表现出大面积区域的累积效应, 十分值得后续关注.

为进一步探究不同区域土壤重金属累积的差异性, 本研究根据划分不同研究子区将案例进行亚组分析. 在所有人类活动中, 工业活动和农业活动是影响农田土壤重金属累积的主要因素^[41]. 因此, 本研究根据中国八大经济区和中国九大农业区将全国细化为10个亚组区域, 采用与全国均值计算相同的方法, 得到各子区域的土壤重金属含量（见表 5）. 此外, 为明确人类活动对土壤重金属累积的影响大小, 本研究引入了地累积指数（I_geo）, 其结果见表 6.

表 5 不同地区土壤重金属含量/mg·kg^-1 Table 5 Soil heavy metal concentration in different regions/mg·kg^-1

地区^1）	As	Cd	Cr	Cu	Hg	Ni	Pb	Zn
北方半干旱区	11.03^***	0.545 9^*	58.59^***	31.40^***	0.038 2^***	31.12^***	23.09^***	80.94^***
东北平原区	8.50^***	0.358 7^*	54.68^***	26.11^***	0.403 6^***	26.28^***	25.34^***	64.96^***
东部沿海区	9.35^***	0.238 1^***	65.73^***	30.83^***	0.190 1^***	27.03^***	32.92^***	100.05^***
华南地区	12.26^***	0.412 1^***	57.50^***	32.41^**	0.192 4^***	30.01^***	60.43^***	121.38^***
黄淮平原区	9.47^***	0.292 2^***	62.72^***	25.51^***	0.109 4	27.26^***	29.39^***	70.26^***
黄土高原区	11.24^***	0.524 1^**	68.66^***	36.04^***	1.002 3^*	31.82^***	56.82^**	100.15^***
青藏高原区	15.91^***	0.267 5	76.98	22.96^***	0.092	34.79	27.36^***	74.46^***
四川盆地区	8.55^***	0.532 8^*	88.35^***	32.40^***	0.152 6	36.54^***	34.43^***	95.69^***
云贵高原区	38.23^***	1.472 0^*	94.25^***	53.81^***	0.198 6^***	42.17^***	88.96^*	238.68
长江中游区	17.44^***	0.872 8^***	63.76^***	35.64^***	0.131 2^***	30.54^***	45.43^***	105.26^***
全国均值	11.00^***	0.350 2^***	62.91^***	28.87^***	0.135 1^***	28.91^***	34.67^***	90.24^***
参考标准值^2）	20	0.3	250	150	0.5	60	80	200
1）北方半干旱区：甘肃、新疆、内蒙古和宁夏；东北平原：黑龙江、吉林和辽宁；东部沿海：上海、江苏和浙江；华南农业区：广东、福建和海南；黄淮平原：河北、河南、山东、北京和天津；黄土高原：陕西和山西；青藏高原：青海和西藏；四川盆地：四川和重庆；云贵高原：云南、贵州和广西；长江中游：湖南、湖北、安徽和江西；2）源于《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准》（GB 15618-2018）中各元素最小筛选值；3）^*表示效应值合并模型极其显著, P < 0.001；^表示效应值合并模型极显著, P < 0.01；^*表示效应值合并模型显著, P < 0.05；未做说明表示效应值合并模型不显著, P > 0.05.

表 5 不同地区土壤重金属含量/mg·kg^-1 Table 5 Soil heavy metal concentration in different regions/mg·kg^-1

表 6 各研究区域地累积指数（I_geo）^1） Table 6 Geoaccumulation index (I_geo) for different regions

从表 5和表 6可知, 虽然土壤As和Cr含量在部分区域存在高值, 但人类活动对其累积并未有明显影响, 其高值出现主要是当地土壤背景水平较高所致. Cd含量在全国各地土壤中均较高, 其中以云贵高原为最高, 其地累积指数也表明在全国各地存在较明显累积. 在华南地区、黄土高原、四川盆地、云贵高原和长江中游地区Cd含量及其地累积指数均出现高值, 这意味着由于人类活动可能加剧未来土壤Cd的进一步迅速累积. 所有区域的土壤Cu含量均在参考标准值以下, 在北方半干旱区域和黄土高原区域存在少量人类活动所致的累积. 青藏地区和黄土高原地区土壤Hg的地累积指数均较大, 但二者却存在巨大不同. 在黄土高原区, Hg含量出现了不合理的极大值, 主要是由于该地区纳入文献大多是受工矿污染的土壤研究. 在青藏地区, 土壤Hg含量较低, 但地累积指数却较大, 这意味着该地区原始背景值较低, 因受人类活动影响, 导致累积较为明显. 通常认为Hg的人为来源主要是化石燃料燃烧、有色金属冶炼、汞冶炼、水泥生产和涉汞相关企业的生产（荧光灯管生产、电石法PVC生产和氯碱工业）等^[42], 这也解释了为何在东北平原、东部沿海和华南地区这类新老工业区的农田土壤Hg含量出现高值的原因. Ni元素在全国各区域土壤中均低于参考标准值, 且受人类活动影响较小. Pb和Zn则表现出相似规律, 在云贵高原, 这两种元素在土壤中均略微超标, 这主要与云贵高原较高的土壤背景值和频繁的采矿活动相关^{[32, 43]}, 其他区域均处于参考标准值以下.

2.3 我国农田土壤重金属含量时空变化

为表征重金属污染空间格局随时间的变化情况, 本研究通过划分不同时间段（2005~2009年、2010~2013年、2014~2017年和2018~2021年）来计算各时期轻度污染及以上污染案例的I_geo平均值, 以每个案例I_geo平均值为权重, 绘制了每个时间段的标准差椭圆（SDE）.

从空间上来看（图 6）, 2005~2009年共有23个研究案例, 主要分布在东部沿海和黄淮平原, SDE呈“南（偏东）-北（偏西）”分布格局. 2010~2013年共有24个案例, 主要集中在北方半干旱地区（内蒙古）、华南地区（广东、福建）和东部沿海（江苏、浙江）. 与前一时段相比, 由于西北地区出现了更多高权重的案例, 椭圆长短轴差异变大, SDE模型表现出明显“西北-东南”分布格局, 椭圆重心也略向西南方向偏移. 在2014~2017年期间, 案例数量迅速增加至44个, 云贵高原、四川盆地和黄土高原的案例数量增加明显, 这使得SDE模型迅速转变为“南（偏西）-北（偏东）”分布格局, 同时椭圆重心进一步向西南方向偏移. 在2018~2021年, 研究案例进一步增加到了69个, 增加的案例仍然以云贵高原、四川盆地和黄土高原为主, 使得模型“南（偏西）-北（偏东）”分布趋势更加明显, 椭圆重心继续向西南方向偏移, 椭圆的长短轴均更加变短, 表明椭圆内案例的空间密度增加. 在4个时间段内, 标准差椭圆中心均呈现出向西南地区迁移的趋势, 这与中国经济发展轨迹密切关联. 我国中部和西南部经济增长迅速, 在过去十几年间, 中部和西南地区取代了东北地区和沿海地区逐渐成为我国经济增速最快的区域；此外, 长久以来中部地区的第二产业占比就较高, 西南地区近年来也恰逢经历了第二产业的高速发展, 这应是加重该区域农田土壤重金属累积的主要原因^[44].

基于自然资源部标准地图网站下载的底图制作, 底图边界无修改, 审图号：GS（2020）4630号图 6 中国农田土壤重金属污染时空格局 Fig. 6 Spatial and temporal changes in heavy metal pollution in farmland soil of China

2.4 不同耕地类型土壤重金属含量差异

已有研究表明土壤重金属分布与多种因素相关, 主要包括：土壤类型、土壤pH、土壤有机质和土地利用类型等^[45]. 在土地利用类型与土壤重金属的相关研究中, 大多停留在一级地类间的对比（例如耕地与林地）^[46], 很少关注到一级地类的进一步细化. 本研究通过对耕地进一步细分为旱地、水田、蔬菜地以及其他类耕地（果园、茶园）, 进行了亚组分析, 探究不同耕地类型下土壤重金属含量的差异性.

计算结果如图 7所示, As在不同耕地土壤的含量表现为：其他 > 蔬菜 > 旱地 > 水田, 水田和旱地之间差异较小, 这可能是因为As被广泛用于杀虫剂、除草剂和化肥等农业化学用品中, 而果园、茶园和蔬菜地对此类农业用品依赖更强所致^[47]；此外, 成土母质也被认为是影响土壤As含量的重要因素^[48]. 在不同耕作土壤中, Cr、Hg、Pb和Zn则表现出相似的排序变化, 依次为：水田 > 蔬菜 > 其他 > 旱地. 对于Cu元素, 在蔬菜地和水田土壤中的累积量较高, 与前人的研究结果一致^{[49, 50]}, 这可能是由于含铜杀虫剂和杀菌剂在蔬菜地和稻田中被普遍使用所致^[51]. Ni在不同耕作土壤之间并没表现出明显差异. 由此可见, 蔬菜地和水田总体上对促进土壤重金属的累积更为明显. 然而需要注意的是, 在2000~2016年期间, 我国蔬菜种植面积增长了28.3%, 且在西部地区增速较快, 这意味着西部地区需要更加关注因蔬菜种植所带来的土壤重金属的污染问题^[52]. 而水稻是我国居民特别是南方地区重要的主食, 在淹水环境下, 重金属的有效性提高, 更易从土壤中转移富集到籽粒中^[53], 因此南方地区也需关注在水稻种植过程中重金属在土壤和籽粒中的累积问题.

^***表示效应值合并模型极其显著, P < 0.001；^**表示效应值合并模型极显著, P < 0.01；^*表示效应值合并模型显著, P < 0.05；未做说明表示效应值合并模型不显著, P > 0.05 图 7 不同作物种类土壤重金属含量 Fig. 7 Heavy metal content in soil of different crop types

3 结论

（1）与土壤背景值相比, 除As外各元素在农田土壤中均存在累积, 其中Cd和Hg的累积量较大, 分别超过土壤背景值177.9%和340.3%.

（2）在空间分布上, 研究案例主要集中在东部沿海、黄淮平原和云贵高原地区, 云贵高原是高值案例最为集中的区域, 我国农田土壤重金属污染的重心正逐渐从中东部向西南地区迁移.

（3）人类活动主要影响到Cd和Hg在农田土壤中的累积, 尤其在黄土高原、青藏地区、四川盆地和华南地区, 这种影响更加明显.

（4）不同耕地类型的土壤重金属累积存在差异, 总体而言, As元素在果园、茶园和蔬菜地的含量相对较高, 而其他元素则在蔬菜地和水田中含量较高.

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环境科学 2024, Vol. 45 Issue (5): 2913-2925	PDF